一种溶解乏核燃料的方法与流程

本发明涉及用于反应堆，如在其压力容器中处理、装卸或简化装卸燃料的方法，尤其涉及经辐照的燃料的再处理，具体来说是一种溶解乏核燃料的方法。

背景技术：

核后处理是从乏核燃料（也称为经辐照的燃料或者直接叫乏燃料）中化学分离裂变产物和未使用的铀。最开始的时候，后处理仅用于提取钚以生产核武器。随着核电的商业化，加工后的钚被循环使用于mox核燃料用于快堆。后处理必须由受过专业培训的专业操作员在先进的设备中严格按照规程严格执行。与一次性燃料循环相比，虽然乏燃料后处理的成本也不低，但是可以提高燃料的利用率，并且从核电厂到达后处理现场的燃料束通常在冷却几年后被完全溶解在化学浴中，如果处理不当也会造成污染风险，因此，随着国内核电商业化的推广，乏燃料后处理方法，例如提高有用材料的利用率，减少污染风险，成为核电公司以及核电相关领域的从业人员的研究热点。

通常的将乏燃料溶解的现有技术包括，将氧化处理后的燃料芯块儿破碎后直接装在容器中直接进行溶解，一种已知的方式是，用可移动篮式容器进行溶解，该容器具有带孔或缝隙的表面。

然而根据本研究团队的研究发现，以上方法存在以下问题：

在前期的氧化处理过程中没有去除干净的挥发性裂变产物（主要是放射性碘）会污染溶解设备，尤其是溶解设备中的吹扫气体的气路，因为微米级的燃料颗粒具有非常高的附着性和穿透力，对于能够让溶解试剂溶剂能够顺利进入上述篮式容器，则开孔（或其它形状缝隙）必然需要具有足够的大小，这样就无法避免在容器的装载和运输中从容器中释放出高挥发性的乏燃料裂变产物，这样也就无法避免形成高放射性的溢出物对气路造成污染。

技术实现要素：

针对上述现有技术中存在的问题，本发明提供了一种溶解乏核燃料的方法，主要目的是提供一种能够减少或者避免在溶解流程中释放出高挥发性的乏燃料裂变产物的方法。

为实现上述目的，本发明通过如下技术方案实现：

一种溶解乏核燃料的方法，具体包括：

步骤1)准备篮式容器，篮式容器具有孔或缝隙，能够让溶剂顺利进入；

步骤2）在装载待溶解的乏燃料前，在容器上覆盖一层具有与乏燃料相容材料的密封层，该密封层在溶解开始时与溶剂接触会被迅速破坏；

步骤3）将氧化后的乏燃料装入篮式容器中；

步骤4）将篮式容器移至溶解设备中，溶解乏燃料；

步骤5）当溶解完成后，将篮式容器移出进行清洗和烘干，并保持干燥状态。

进一步地，所述步骤2）中的在容器上覆盖一层具有与乏燃料相容材料的密封层的具体方法是，通过将篮式容器浸入熔体中或将熔体喷涂在篮式容器的外表面上来进行覆盖，并将篮式容器冷却到密封层材料的熔点温度以下来对密封层进行固化成型。

进一步地，所述密封层材料包括硝酸钙四水合物，纳米硝酸铝水合物，纳米硝酸铁水合物，硝酸双氧铀六水合物。

本发明同现有技术相比，其优点在于：

本发明研究团队通过悉心研究和观察，意外发现乏燃料溶解中气路设备的污染原因是来自装载乏燃料的篮式容器（溶解篮）在传输过程中溢出挥发性放射性物质导致，首先该问题的发现具有创造性，在

本技术：
揭示前，本领域并未公开溶解设备的气路存在污染，更没有公开污染原因，也就未对此提出有效的解决方案，而本发明针对该问题，通过研究，又进一步提出了利用特殊密封层在篮式容器进入溶解设备（溶解池）前对乏燃料进行密封以确保挥发性物质难以溢出，通过实验取得了良好的效果，减少甚至消除了乏燃料处理过程中在溶解阶段对于设备气路的污染问题，并且通过筛选，得到的密封层材料具有诸多有点，能够起到密封作用并且与乏燃料相容，在溶解时几乎在瞬间消失，不会对现有溶解流程造成周期和时间上的拉长。

附图说明

图1为溶解乏核燃料的方法的流程图。

具体实施方式

具体流程请参照图1，乏燃料处理厂可按照该流程图进行规程设置，如上述，本发明的发明主要流程包括，准备篮式容器，篮式容器具有孔或缝隙，能够让溶剂顺利进入，该容器属于现有技术中已经使用的常规容器，通常孔或缝隙设置在侧面，底部无孔或缝隙并具有密封盖；在装载待溶解的乏燃料前，在容器上覆盖一层具有与乏燃料相容材料的密封层，该密封层在溶解开始时与溶剂接触会被迅速破坏；将氧化后的乏燃料装入篮式容器中；将篮式容器移至溶解设备中，溶解乏燃料；当溶解完成后，将篮式容器移出进行清洗和烘干，并保持干燥状态，以便下一次进行密封层的覆盖和对乏燃料的装载

本发明中最关键的在于，在容器上覆盖一层具有与乏燃料相容材料的密封层的覆盖步骤，目前试验可行的方法是，将篮式容器浸入熔体中或将熔体喷涂在篮式容器的外表面上，并将篮式容器冷却到密封层材料的熔点温度以下来对密封层进行固化成型。

而密封层材料是本发明的核心，基于上述考虑和多次实验，最后得出可以使用的材料包括硝酸钙四水合物，纳米硝酸铝水合物，纳米硝酸铁水合物，硝酸双氧铀六水合物。

要寻找适用的材料并不容易，必须考虑与燃料的成分相容并具有低熔点。本发明通过创造性思路，从包括乏燃料盐析剂的阳离子的材料进行筛选，结合熔点最后得出硝酸钙四水合物（ca(no3)2⋅4h2o，熔点=40℃），纳米硝酸铝水合物（al(no3)3⋅9h2o，熔点=70℃），纳米硝酸铁水合物（fe(no3)3⋅9h2o，熔点=47.2℃）以及硝酸双氧铀六水合物（uo2(no3)2⋅6h2o，熔点=60.2℃）这几种材料。最推荐的是硝酸双氧铀六水合物，因为其与乏燃料的相容程度最高，因为它本身就是溶解产物的一部分，并具有在金属表面高的粘附力。

在溶剂中溶解时，密封层由于在热硝酸总化学作用的溶解以及高温导致的熔化和，会让密封层几乎在瞬间消失，不会对现有溶解流程造成周期和时间上的拉长。

本发明使用进行了一下对比试验：

通过使用现有技术中常用的等比例的具有密封底部和盖同时侧面开孔的实验容器篮进行实验，容器篮的孔径为1.5mm的圆孔，总面积为7平方厘米，侧面总面积的5%，覆盖密封层时实验采用的密封材料为硝酸双氧铀六水合物，覆盖方式为将容器篮浸入硝酸双氧铀六水合物的熔体中来提供密封层，并通过摄像机监控覆盖过程，保证密封层的连续性，将180克三氧化三铀装载在容器篮中，进行了两个实验：

实验1：在未覆盖密封层的容器篮中进行燃料的装载和摇动；

实验2：在覆盖密封层的容器篮中进行燃料的装载和摇动

在实验1中，整个气路有1.2％的面积被污染，而在实验2中，未发现气路被污染的情况。

以上所述，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内，例如本发明提出的密封层材料仅是优选材料，在本发明公开了发明构思后，本领域技术人员根据本发明的技术方案得出其他的实施方式，同样属于本发明的技术创新范围。

技术特征：

1.一种溶解乏核燃料的方法，其特征在于，包括以下步骤：

步骤1)准备篮式容器，篮式容器具有孔或缝隙，能够让溶剂顺利进入；

步骤2）在装载待溶解的乏燃料前，在容器上覆盖一层具有与乏燃料相容材料的密封层，该密封层在溶解开始时与溶剂接触会被迅速破坏；

步骤3）将氧化后的乏燃料装入篮式容器中；

步骤4）将篮式容器移至溶解设备中，溶解乏燃料；

步骤5）当溶解完成后，将篮式容器移出进行清洗和烘干，并保持干燥状态。

2.如权利要求1所述的溶解乏核燃料的方法，其特征在于：所述步骤2）中的在容器上覆盖一层具有与乏燃料相容材料的密封层的具体方法是，通过将篮式容器浸入熔体中或将熔体喷涂在篮式容器的外表面上来进行覆盖，并将篮式容器冷却到密封层材料的熔点温度以下来对密封层进行固化成型。

3.如权利要求1或2所述的溶解乏核燃料的方法，其特征在于：所述密封层材料包括硝酸钙四水合物。

4.如权利要求1或2所述的溶解乏核燃料的方法，其特征在于：所述密封层材料包括纳米硝酸铝水合物或纳米硝酸铁水合物。

5.如权利要求1-4任一所述的溶解乏核燃料的方法，其特征在于：所述密封层材料包括硝酸双氧铀六水合物。

技术总结
本发明涉及一种溶解乏核燃料的方法，利用特殊密封层在篮式容器进入溶解设备（溶解池）前对乏燃料进行密封以确保挥发性物质难以溢出，减少甚至消除了乏燃料处理过程中在溶解阶段对于设备气路的污染问题，并提出了适用的密封层材料，不会对现有溶解流程造成周期和时间上的拉长，具有良好的技术效果。

技术研发人员：王飞
受保护的技术使用者：王飞
技术研发日：2020.03.23
技术公布日：2020.06.12