1.本发明属于核燃料的后处理技术，具体涉及的是一种碳酸盐溶液溶解处理铀氧化物或乏燃料氧化物的方法。
背景技术：
2.我国国家经济和社会的进步发展离不开能源产业的支撑，而核能作为最高效的能源之一，可以有效解决我国现阶段的能源问题。目前我国现有核电站乏燃料已接近6000t，按核电发展规划，到2030年每年将产生乏燃料近2000t，累计产生乏燃料约24000t，大量未处理乏燃料的积累对离堆贮存需求造成巨大压力。并且由于我国至今未形成后处理工业能力。并且按照我国核工业坚持走核燃料闭合循环的发展规划，实现闭合循环，必须解决乏燃料后处理这一问题。
3.乏燃料后处理技术主要包括干法后处理和水法后处理技术两大类。目前，世界上商业运行的乏燃料(sf)后处理厂都是采用基于硝酸体系的purex流程。这也是水法后处理技术中最具代表性的流程。该流程的优势毋庸置疑，但随着核电站燃料燃耗的加深，比放射性的增强及裂变产物含量的提高，该流程自身缺点就被显现出来了，比如潜在的临界安全、高着火与爆炸风险、设备腐蚀性大以及尾气中氮氧化物、放射性气体
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kr和
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i的处理问题等。
4.为解决这些问题，采用碳酸盐溶液代替传统硝酸溶液来进行乏燃料的氧化溶解，以及后续的铀、钚的提取与分离纯化流程近年来在国外已经开展了相关的研究工作。其中俄罗斯提出的carbex流程最具发展潜力，相对purex流程更加简单、安全和经济，但在流程中仍有很多需要完善的问题。使用碳酸盐溶解铀氧化物或乏燃料氧化物可以在溶解阶段就实现与高放废物的初步分离，易于后续铀、钚的提取、分离与纯化，使得流程大为简化。且碳酸盐溶液的腐蚀性小，安全性高，具有良好的应用前景。另外利用碳酸盐溶解溶解铀氧化物的方法在铀矿浸取段已实现工业化应用，但该方案存在着铀溶解速率慢和溶解度低等问题并不能直接用于乏燃料的后处理。为提高碳酸盐溶液中铀氧化物或乏燃料氧化物的溶解效率，需要使用合适的氧化剂、控制溶液组分并采取强化溶解等措施来建立一种高效、经济、安全的铀氧化物或乏燃料氧化物在碳酸盐溶液中的溶解方法。
技术实现要素：
5.本发明所要解决的技术问题是提供具有一种选择性溶解、工艺过程简单、高效、安全可靠的利用碳酸盐溶液溶解铀氧化物或乏燃料氧化物的方法。
6.本发明所提供的碳酸盐溶液溶解铀氧化物或乏燃料氧化物的方法，包括以下步骤：首先将铀氧化物或模拟乏燃料氧化物按一定的固液比加入含有氧化剂的碳酸盐溶液中，得到混合溶液，随后将所述混合溶液在室温-100℃条件下搅拌溶解10-720min，分离未溶解固体与溶液，得到含有铀的溶解液和未溶解的乏燃料氧化物沉淀。对含铀的溶液进一步进行分离纯化，对未溶解的乏燃料氧化物进行分离回收或固化处理。
7.上述的方法中，所述铀氧化物是指二氧化铀和八氧化三铀中的一种或两种。所述模拟乏燃料氧化物是指铀氧化物与部分碱金属和碱土金属、镧系元素、铂族元素和其他元素氧化物的混合氧化物。所述碱金属和碱土金属包含cs、sr、ba中的一种或多种；所述镧系元素包括 ce、nd、eu、yb中的一种或多种；所述铂族元素包括ru、rh、pd中的一种或多种；所述其他元素包括zr、nb、mo、re、te中的一种或多种。
8.上述的方法中，所述固液比是指固体质量与液体体积之比，可为1:0.2～70g/ml。
9.上述的方法中，所述氧化剂种类可为h2o2或k2s2o8，可一次性加入，也可分段或连续加入。
10.上述的方法中，所述碳酸盐溶液为含有正一价阳离子的碳酸盐溶液，所述正一价阳离子包含li、na、k、cs、nh
4+
的中一种或多种，具体可为na或nh
4+
。所述碳酸盐溶液ph范围为 8-13，具体可为10.5-12。所述碳酸盐溶液中碳酸根浓度范围为0.5-8mol/l，具体可为 0.5-4mol/l。
11.上述的方法中，所述溶解温度为室温-100℃，具体可为40-60℃。
12.上述的方法中，所述搅拌溶解可为磁力搅拌、机械搅拌或超声强化溶解。所述磁力搅拌和机械搅拌的条件为200-800rpm。所述超声强化溶解的条件是超声功率为200-800w。
13.本发明与现有乏燃料溶解技术相比具有以下优点：
14.1、本发明所需碳酸盐主要为碳酸钠或碳酸铵，成本低廉，所用氧化剂主要为h2o2，对设备的腐蚀性小，并且多余h2o2会分解为h2o和o2，不会引入杂质和影响后续分离纯化流程。溶解条件相对现有酸法溶解更为简单温和安全。
15.2、本发明在溶解过程中可以选择性溶解铀氧化物及少数几种裂变产物。在溶解阶段即可实现高放核素的初步分离，极大降低后续流程的放射性水平和简化分离纯化流程。
16.3、本发现所需的磁力搅拌、机械搅拌及超声强化溶解技术的工业化应用已经成熟，便于大规模生产，具有良好的工业应用前景。
具体实施方式
17.下面结合具体实施方式对本发明进行进一步的详细描述，给出的实例仅为了阐述本发明，而不是为了限制本发明的范围。
18.下述实例中的实验方法，如无特殊说明，均为常规方法。
19.下述实例中所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
20.下述实例中所用二氧化铀和八氧化三铀固体粉末购自中核北方核燃料元件有限公司，其余所用氧化物粉末购自化学试剂公司。
21.实施例1
22.(1)将二氧化铀固体粉末按固液比1:60g/ml置于0.5m na2co
3-1m h2o2的10ml混合溶液中，得到悬浊液。
23.(2)将悬浊液在50℃条件下用300w超声振荡溶解1h。得到玫瑰红色溶解液，无沉淀。
24.(3)将溶解液过滤，用硝酸稀释后用icp-aes测试铀元素浓度，计算得到溶解液中铀浓度为16.5
±
0.1g/l。
25.实施例2
26.(1)将二氧化铀固体粉末按固液比1:2g/ml置于4m na2co
3-3mh2o2的5ml混合溶液中，得到悬浊液。
27.(2)将悬浊液在室温条件下用磁力搅拌300rpm至不再反应，得到红黑色溶解液。
28.(3)将反应过程中所取溶液样品过滤，用硝酸稀释后用icp-aes测试铀元素浓度，计算得到溶解过程中溶解液的铀浓度最高为164
±
0.7g/l。
29.实施例3
30.(1)将八氧化三铀固体粉末按固液比1:10g/ml置于1m na2co
3-3mh2o2的30ml混合溶液中，得到悬浊液。
31.(2)将悬浊液在60℃，300w超声振荡溶解条件下溶解3h，每20min补充300ul 30％h2o2并取样。得到暗红色溶解液与未溶解八氧化三铀粉末。
32.(3)将反应过程中所取溶液样品过滤，用硝酸稀释后用icp-aes测试铀元素浓度，计算得到溶解过程中溶液的铀浓度最高为72
±
0.4g/l。
33.实施例4
34.(1)将含有0.313g csco3、0.098g sro、0.291g ceo2、0.472g nd2o3、0.125g eu2o3、 0.092g yb2o3、0.285g ruo2、0.101g re2o7、0.111g nb2o5、0.485g zro2、0.445g moo2，0.1gmoo3和0.060g teo2的氧化物的模拟乏燃料氧化物加入0.5m na2co
3-1m h2o2的30ml混合溶液中，得到悬浊液。
35.(2)将悬浊液在室温条件下用300w超声振荡溶解2h。得到含有未溶解氧化物的溶解液。
36.(3)将溶解液离心后取上层清液，用硝酸稀释后用icp-aes测试各元素浓度，计算得到溶解液中各元素溶解情况。结果表明，仅有cs、re、te和mo四种元素会发生溶解，其余元素在上清液中的含量均小于10mg/l。说明本发明所用方法可在氧化溶解阶段完成与大部分裂变产物元素的分离。
37.本发明公开了一种碳酸盐溶液溶解处理铀氧化物或乏燃料氧化物的方法，属于乏燃料后处理领域。是将uo2或u3o8或乏燃料氧化物在超声或搅拌作用下直接快速溶解在含有氧化剂的碳酸盐溶液中，可在溶解阶段初步分离裂变产物。该方法具有溶解效率高，溶解选择性强等特点，可用于乏燃料后处理的芯块溶解过程。