一种宝石级无色钻石的人工合成方法与流程

本发明涉及人工晶体合成及晶体改色
技术领域：
，特别涉及一种宝石级无色钻石的人工合成方法。技术背景无色钻石即ⅱa(氮含量)型金刚石，以其独特的性能广泛应用于电子、航天、激光发射器、钻石饰品等领域，具有优异的光、电、热导等综合性能，具有广泛的应用前景；现有已知的无色钻石主要来源于天然钻石矿，而天然钻石的形成需要上亿年，产量稀少，价格昂贵，长期开采则会造成天然钻石资源的枯竭，而且成本极高。因此急需人工合成钻石的研究与发展。目前，人工合成钻石的方法已有研究，其方法主要以cvd和温差法为主，但温差法由于碳源受温差的影响在触媒中分布不均匀，因此导致内外钻石在生长时接受的碳原子不均衡，因此晶型不一；而cvd由于受其生长原理影响，碳原子沉积厚度偏薄，多以片状为主。而且采用以上方法单次只能合成一颗或较少的几颗，合成周期较长，成本较高且晶型不易控制。一致性较差，大大限制了人工合成无色钻石的开发应用。申请号为201610683882.5的发明专利所述的“人工合成首饰用无色钻石的合成块及其合成方法”该发明公开了一种人工合成首饰用无色钻石的合成块及其合成方法，其合成块包括叶蜡石空块和设置于其中心的多层渗透结构的芯柱，该芯柱包括由叶蜡石空块第一端到第二端依次层叠设置的白云石片、碳源、触媒片、cu箔和触媒片复合层和晶床。该方法以温差法原理为基础，通过层叠方式使碳原子在高温下通过触媒层沉积到晶床上而实现生长，该方法由于受结构和生长原理的限制，生长空间有限，单次合成产量不高，且合成粒度大小受触媒层厚度的影响较大，因此难以实现大颗粒钻石和高产量的合成。基于此，对于当前宝石级无色钻石的稀缺局面，为开发高产量、高品质的人工钻石合成方法，成为该领域目前亟待解决的技术问题。技术实现要素：为了解决上述问题，本发明提供了一种宝石级无色钻石的人工合成方法。该方法设计合成腔体结构，将不同钻石生长层与除氮金属层分离并进行有益结合，确保了优质无色钻石晶体的生长，减少了生长与改色的相互干扰，同时通过过程及工艺控制，实现了高品级钻石的长时间合成稳定性，大大提高了优质晶体产出率。本发明是通过以下技术方案实现的一种宝石级无色钻石的人工合成方法，包括以下步骤：(1)钻石生长层的制备：取fe基金属触媒、高纯石墨和微量元素经三维球磨混合、等静压、造粒、压制成为圆柱状钻石生长层，将得到的圆柱状钻石生长层经过高真空还原处理之后，自然降温至室温，真空封装备用；该步骤所述高真空的真空度为2.0～8.0×10-3pa；(2)钻石合成柱的制备：取高纯氧化镁杯，将除氮金属层以及步骤(1)制备的钻石生长层放入高纯氧化镁杯中，得到钻石合成柱(其中钻石合成柱为：在一个高纯氧化镁杯内放置钻石生长层及除氮金属层之后，将另一个相同的高纯氧化镁杯同开口方向扣合即可)；(3)钻石合成块的制备：在步骤(2)所述的钻石合成柱外围依次设置发热碳管、传压盐管及复合叶腊石块，其上端设置发热碳片及导电金属圈、下端也设置有发热碳片及导电金属圈，发热碳片与发热碳管相连，组成封闭式发热体；所述的传压盐管与发热碳管的高度平齐、复合叶腊石与两端的导电堵头平齐；上述组合完成之后得到钻石合成块；(4)无色钻石合成块的处理：将步骤(3)得到的钻石合成块放入真空干燥箱中，然后在真空条件下22～35min之内、干燥箱中的温度由室温升温至最高温度；在干燥箱内温度由室温升至最高温度时、保持该温度5min，然后向真空干燥箱中通入氩气至真空干燥箱中的压力为0.02-0.03mpa，然后在该条件下保温保压4～6小时，保温结束降温至50度以下时充氩气至常压，钻石合成块出烘箱，进行高温压机合成；(5)无色钻石合成块的合成：将步骤(4)所述处理之后的钻石合成块放入高温压机中进行合成，在1300～1500℃、5.5～6.5gpa条件下运行24～300小时，高温高压下合成制得无色钻石；(6)无色钻石颗粒的制备：将步骤(5)得到的无色钻石经电解、提纯处理后得到无色钻石颗粒。上述宝石级无色钻石的人工合成方法，步骤(1)所述的三维球磨混合为室温下混合12～18小时；所述的等静压压力为240～300mpa，所述造粒之后得到粒径为4-6mm的球形颗粒；所述圆柱状钻石生长层在高真空还原过程中的还原温度为750～980℃、真空度为2.0-8.0×10-3pa还原时间为24～48小时。上述宝石级无色钻石的人工合成方法，步骤(1)所述的fe基金属触媒的成分及质量百分含量如下：fe：50～70％，ni：25～50％，co：0～20％，该金属触媒的粒度为2～50μm；步骤(1)所述的高纯石墨为粒度为2～40μm的天然石墨或人造石墨，其中石墨的纯度≥99.99％；步骤(1)所述的微量金属元素为al、cu、ti和zr中的任一种或任几种，其中al、cu、ti和zr的纯度均≥99.9％；所述微量金属元素加入钻石生长层时、加入之后在钻石生长层中每种元素分别所占的质量百分含量为al：0.05～1.5％，cu：0.5～3％，ti：0.06～3.0％，zr：0.05～1.0％；该步骤中所述的fe金属触媒、高纯石墨和微量金属元素混合加入的重量比为(50～90)：(50～10)：(0.05～1)。上述宝石级无色钻石的人工合成方法，步骤(2)所述的除氮金属层为al、cu、ti和zr中的任一种或任几种，所述金属al、cu、ti和zr的纯度均大于99％；所述的除氮金属层是由含上述金属成分的金属带冲压而成，冲压得到的除氮金属层经过超声清洗30～60min，再进行碱除油处理，然后在200℃条件下真空烘干，并自然降温至室温后进行使用；步骤(4)所述的真空干燥箱中的最高温度为180～200℃，即先由室温加热到180～200℃后、保持该最高温度5min，然后充氩气。上述宝石级无色钻石的人工合成方法，步骤(2)所述的钻石合成柱包含两个同开口方向扣合的高纯氧化镁杯以及在扣合的高纯氧化镁杯内叠加排列设置的钻石合成层，所述的钻石合成层包含以平行方式进行交叉叠加排列的钻石生长层和除氮金属层(其中在氧化镁杯内放置的第一层为钻石生长层、向上一层为除氮金属层，再向上一层为钻石生长层、再向上为除氮金属层，如此交叉叠加水平平行排列)，所述的钻石生长层和除氮金属层均为圆柱体且直径一致，如图1、图2所示。上述宝石级无色钻石的人工合成方法，步骤(2)所述钻石生长层的厚度为5～10mm，所述除氮金属层的厚度为0.5～4mm。上述宝石级无色钻石的人工合成方法，步骤(2)所述钻石合成柱包含两个同开口方向扣合的高纯氧化镁杯以及设置于高纯氧化镁杯内的一体结构，所述的一体结构由钻石生长层和杯状除氮金属层组合而成，所述的杯状除氮金属层包设于钻石生长层的外围，如图3、图4、图5所示。上述宝石级无色钻石的人工合成方法，步骤(2)所述的一体结构由钻石生长层和杯状除氮金属层组合而成、且钻石生长层为两个叠加放置的钻石生长层，所述的杯状除氮金属层包设于两个钻石生长层的外围且两个钻石生长层之间也设置有除氮金属层(所述的两个钻石生长层与两个钻石生长层之间的除氮金属层直径是一致的)，如图3、图4、图6所示。上述宝石级无色钻石的人工合成方法，步骤(2)所述钻石生长层的厚度为5～25mm，所述包设于钻石生长层外围的除氮金属层的厚度为0.5～4mm，所述设置于两个钻石生长层之间的除氮金属层的厚度为0.5～3.5mm。上述宝石级无色钻石的人工合成方法，步骤(5)所述无色钻石合成块在高温压机中的合成工艺包括以下步骤：a.压力变化过程为：开始合成工作时，压力在50s～60s由0mpa升压至55～60mpa，然后在该压力条件下保持60～80min；保持完成之后，压力在25s～30s由55～60mpa升压至65～70mpa，并在该压力条件下保持1000s～1800s；保持完成之后，压力在25s～30s由65～70mpa升压至80～85mpa，升压完成之后，再在24～300小时内压力由80～85mpa升压至95～100mpa；b.温度变化过程为：开始合成工作时，温度在9min～10min由室温升温至1000～1050℃，并在该温度下保持60～80min；保持完成后，温度在110s～120s由1000～1050℃升温至1300～1350℃，并在该温度下保持2000s～3000s；保持完成后，温度在20s～30s由1300～1350℃降温至1250～1280℃，并在该温度下保持24～300小时；c.步骤b所述的温度保持完成后停热，停热10min后开始卸压，20±5min内由最高压力降压至0mpa，完成钻石合成块的合成；该过程中的控制压力曲线及控制温度曲线如图7所示。在上述宝石级无色钻石的制备过程中，步骤(2)所述的高纯氧化镁杯是采用常规方法制备所得，采用纯度≥99.8％的氧化镁，压制后在1100℃高温下处理12-24小时后制得；制备两个相同的氧化镁杯，当钻石生长层与除氮金属层放置之后，两个氧化镁杯体以同开口方向扣合组成所述的钻石生长柱结构；步骤(3)所述的传压盐管为采用常规方法制备所得，采用纯度≥99.6％的nacl在300℃条件下烘烤10-12小时后制得。与现有技术相比，本发明具有以下积极有益效果：(1)本发明在钻石生长层的制备过程中，将压制成的钻石生长层采用低温长时间还原、同时用高真空进行保护，有效控制了初始氮元素的进入，在初始阶段无需使用除氮试剂及操作即可达到除去氮元素、除色的效果，在简化操作的条件下提高了无色钻石的合成质量；(2)本发明除氮层和生长层采用混合、叠加和包覆多种组合方法，可对合成过程中产生的氮元素进行充分吸收，阻止钻石生长中氮元素的参入，从而实现无色钻石的均匀优质合成；(3)本发明所述的钻石合成柱的结构及合成柱内钻石生长层与除氮金属层的组合方式，可实现钻石的三维式生长，钻生生长空间大大提高，单次产量可达80--150ct，是目前现有技术中制备无色钻石所用方法产量的8～10倍；(4)本发明所述的合成腔体结构，外围设置多层保温及传压层，合成腔体内温度、压力均匀一致，合成钻石晶型一致率达80％以上；同时确保了高品级钻石的长时间合成稳定性，为大颗粒钻石的合成提供有力保障；(5)本发明所述的钻石合成块在高温高压合成之前，首先采用烘箱加热并通入氩气，防止了外界氮气的进入，有效减少了氮元素对合成钻石的影响，即在钻石合成块合成之前避免了氮元素对于钻石颜色的影响，进一步提高了钻石的合成质量；(6)本发明制备过程中所使用的材料制作方便，结构简洁、同比温差法去除了晶床、保温片等附件材料，同时扩大了除氮层与生长层的接触面积，除氮效率提高，单块综合成本下降30％以上；(7)采用本发明所述的方法合成的无色钻石，晶型一致、颜色纯正，晶体无色透明，可完全替代天然钻石，具有较强市场优势。附图说明图1为钻石合成块的结构示意图之一，图2为图1中所述的钻石生长层与除氮金属层示意图，图中符号表示的意义为：1表示导电金属圈，2表示碳发热片，3表示高纯氧化镁杯，4表示发热碳管，5表示传压盐管，6表示复合叶腊石，7表示除氮金属层，8表示钻石生长层；图3为钻石合成块的结构示意图之二，图4为图3所述的钻石合成块中的钻石合成柱示意图，图5为图3所述的钻石合成块中的钻石生长层与除氮金属层的排列方式示意图之一，图6为图3所述的钻石合成块中的钻石生长层与除氮金属层的排列方式示意图之二，图中符号表示的意义为：1表示导电金属圈，2表示碳发热片，3表示高纯氧化镁杯，4表示发热碳管，5表示传压盐管，6表示复合叶腊石，10表示钻石合成柱，11表示钻石生长层，12表示杯状除氮金属层；图7为钻石合成块合成过程中控制压力曲线和温度曲线的示意图；图8-1为本发明制备的无色钻石样品图之一；图8-2为本发明制备的无色钻石样品图之二；图8-3为本发明制备的无色钻石样品图之三。具体实施方式下面通过具体实施方式对本发明进行更加详细的说明，但是并不用于限制本发明的保护范围。实施例1一种宝石级无色钻石的人工合成方法，包括以下步骤：(1)钻石生长层的制备：取粒度为10～50μm的fe基金属触媒fe65ni30co5、粒度为5～40μm的天然石墨(纯度≥99.99％)以及微量元素cu(纯度≥99.9％)按照质量比为50:50:0.5的比例进行混合，然后将上述混合料加入三维混料机中室温下混合12小时，进行等静压240mpa、造粒(粒径为4～6mm)，压制成厚度为10mm、直径为40mm的圆柱状钻石生长层；压制完成后，将制备的钻石生长层在温度为850℃的条件下高真空还原24小时，还原完成之后自然降温至室温，然后真空封装备用；(2)钻石合成柱的制备：①.采用常规方法制备高纯氧化镁杯，采用纯度≥99.8％的氧化镁，压制后在1100℃高温下处理12小时后制得，制备两个厚度均为2.0mm、高度均为24mm的高纯氧化镁杯；②.取纯度为99.9％的ti合金片冲成圆片即除氮金属层(除氮金属层直径与钻石生长层直径一致、除氮金属层的厚度为1mm)；用超声清洗30min并进行碱除油处理，处理完成后在200℃条件下真空烘干，然后自然降温至室温得到与步骤(1)所述钻石生长层直径一致的除氮金属层；③.将步骤(1)制备的得到的钻石生长层及步骤(2)②制备的金属除氮层放入步骤(2)①制备的高纯氧化镁杯中，在一个氧化镁杯杯底先放置一层钻石生长层、然后该层钻石生长层上面放置一层除氮金属层、再放置钻石生长层，即钻石生长层与金属除氮层以平行方式进行交叉叠加排列放置在高纯氧化镁杯中，如图2所示；铺设达到设定高度44mm后，扣上另一个高纯氧化镁杯形成封闭绝缘柱，即得到钻石合成柱；(3)钻石合成块的制备：在步骤(2)制备的钻石合成柱外围由内向外依次设置发热碳管、传压盐管和复合叶腊石，并在上下两端均分别放置厚度为1.5mm的发热碳片和高度为10mm的导电钢圈，其中发热碳片与发热碳管相连组成封闭式发热体，传压盐管与碳发热管的高度平齐、复合叶腊石与两端导电堵头平齐，得到钻石合成块，如图1、图2所示；(4)钻石合成块的处理：将步骤(3)得到的钻石合成块放入真空干燥箱中，然后干燥箱内的温度在22～25min内由室温升温至180℃；在温度升至180℃时、保持该温度5min，然后向真空干燥箱中通入氩气至真空干燥箱内的压力为0.02-0.03mpa，然后在该条件下保温保压4小时，保持结束后降温至50度以下、并充氩气至常压，处理之后的钻石合成块出烘箱，进行高温压机合成；(5)钻石合成块的合成工艺：将步骤(4)所处理之后的钻石合成块放置在高温压机(腔体为40)中合成宝石级无色钻石块，具体工艺步骤如下：a.压力变化过程为：开始合成工作时，压力在55s～60s内由0mpa升压至55～60mpa，然后在该压力条件下保持60～80min；保持完成之后，压力在25s～30s内由55～60mpa升压至65～70mpa，并在该压力条件下保持1000～1800s；保持完成之后，压力在25s～30s内由65～70mpa升压至80～85mpa，升压完成之后，再在95～97小时内压力由80～85mpa升压至95～100mpa；b.温度变化过程为：开始合成工作时，温度在9～10min内由室温升温至1000～1050℃，并在该温度下保持60～80min；保持完成后，温度在110s～120s内由1000～1050℃升温至1300～1350℃，并在该温度下保持2000～3000s；保持完成后，温度在20～30s内由1300～1350℃降温至1250～1280℃，并在该温度下保持96小时；c.步骤b所述的温度保持完成后停热，停热10min后开始卸压，20±5min内由最高压力降压至0mpa，完成无色钻石的合成；(6)无色钻石颗粒的制备：将步骤(5)得到的无色钻石经电解、提纯处理，处理完成后得到无色钻石颗粒，如图8-1、图8-2、图8-3所示。本实施例的合成效果，单产75ct，粒度组成如下表所示，注：(1ct＝100分)粒度<9分9-19分20-39分40-59分60-79分>79分含量％3.5％16％43.5％23％10％4％颜色：e、f，净度：si1、vs实施例2一种宝石级无色钻石的人工合成方法，包括以下步骤：(1)钻石生长层的制备：取粒度为2～40μm的fe基金属触媒fe65ni30co5、粒度为2～40μm的高纯石墨(纯度≥99.99％)以及微量元素cu(纯度≥99.9％)按照质量比为70:30:1的比例进行混合，然后将上述混合料加入三维混料机中常温下混合12小时，进行等静压240mpa、造粒(粒径为4～6mm)，压制成厚度为8mm、直径为40mm的圆柱状钻石生长层；压制完成后，将制备的钻石生长层在温度为800℃的条件下高真空还原24小时，还原完成之后自然降温至室温，然后真空封装备用；(2)钻石合成柱的制备：①.采用常规方法制备高纯氧化镁杯，采用纯度≥99.8％的氧化镁，压制后在1100℃高温下处理12小时后制得，制备两个厚度均为2.0mm、高度均为24.5mm的高纯氧化镁杯；②.取纯度为99.9％的ti合金片冲成圆片即除氮金属层(除氮金属层直径与钻石生长层直径一致、除氮金属层的厚度为1mm)；用超声清洗30min并进行碱除油处理，处理完成后在200℃条件下真空烘干，然后自然降温至室温得到与步骤(1)所述钻石生长层直径一致的除氮金属层；③.将步骤(1)制备的得到的钻石生长层及步骤(2)②制备的金属除氮层放入步骤(2)①制备的高纯氧化镁杯中，在一个氧化镁杯杯底先放置一层钻石生长层、然后该层钻石生长层上面放置一层金属除氮层、再放置钻石生长层，即钻石生长层与金属除氮层以平行方式进行交叉叠加排列放置在高纯氧化镁杯中，如图2所示；铺设达到设定高度45mm后，扣上另一个氧化镁杯形成封闭绝缘柱，即得到钻石合成柱；(3)钻石合成块的制备：在步骤(2)制备的钻石合成柱外围由内向外依次设置发热碳管、传压盐管和复合叶腊石，并在上下两端均分别放置厚度为1.5mm的发热碳片和高度为10mm的导电钢圈，其中发热碳片与发热碳管相连组成封闭式发热体，传压盐管与碳发热管的高度平齐、复合叶腊石与两端导电堵头平齐，得到钻石合成块，如图1、图2所示；(4)钻石合成块的处理：将步骤(3)得到的钻石合成块放入真空干燥箱中，然后在真空条件下干燥箱内的温度在32～35min内由室温升温至200℃；在温度升至200℃时、保持该温度5min，然后向真空干燥箱中通入氩气至箱内压力为0.02-0.03mpa，然后在该条件下保温保压4小时，保持结束后，降温至50度以下、并充氩气至常压，处理之后的钻石合成块出烘箱，进行高温压机合成；(5)钻石合成块的合成工艺：将步骤(4)所处理之后的钻石合成块放置在高温压机(腔体为40)中合成宝石级无色钻石块，具体工艺步骤如下：a.压力变化过程为：开始合成工作时，压力在55s～60s内由0mpa升压至55～60mpa，然后在该压力条件下保持60～80min；保持完成之后，压力在25s～30s内由55～60mpa升压至65～70mpa，并在该压力条件下保持1000～1800s；保持完成之后，压力在25s～30s内由65～70mpa升压至80～85mpa，升压完成之后，再在99～101小时内压力由80～85mpa升压至95～100mpa；b.温度变化过程为：开始合成工作时，温度在9～10min内由室温升温至1000～1050℃，并在该温度下保持60～80min；保持完成后，温度在110s～120s内由1000～1050℃升温至1300～1350℃，并在该温度下保持2000～3000s；保持完成后，温度在20～30s内由1300～1350℃降温至1250～1280℃，并在该温度下保持100小时；c.步骤b所述的温度保持完成后停热，停热10min后开始卸压，20±5min内由最高压力降压至0mpa，完成无色钻石的合成；(6)无色钻石颗粒的制备：将步骤(5)得到的无色钻石经电解、提纯处理，处理完成后得到无色钻石颗粒，如图8-1、图8-2、图8-3所示。本实施例的合成效果，单产83ct，粒度组成如下表所示，注：(1ct＝100分)粒度<9分9-19分20-39分40-59分60-79分>79分含量％2.5％13％41％22％17％4.5％颜色：f、g，净度：si1、vs实施例3一种宝石级无色钻石的人工合成方法，包括以下步骤：(1)钻石生长层的制备：取粒度为2～50μm的fe基金属触媒fe70ni29co1、粒度为2～40μm的天然石墨(纯度≥99.99％)以及微量元素ti(纯度≥99.9％)按照质量比为50:50:0.5的比例进行混合，然后将上述混合料加入三维混料机中室温下混合16小时，进行等静压300mpa、造粒(粒径为4～6mm)，压制成高度为25mm、直径为35mm的圆柱状钻石生长层；压制完成后，将制备的钻石生长层在温度为900℃的条件下高真空还原30小时，还原完成之后自然降温至室温，然后真空封装备用；(2)钻石合成柱的制备：①.采用常规方法制备高纯氧化镁杯，采用纯度≥99.8％的氧化镁，压制后在1100℃高温下处理12小时后制得，制备得到两个厚度均为1.5mm、高度均为15mm的高纯氧化镁杯；②.取纯度为99.9％的ti合金片冲成壁厚均为1.0mm、高度均为13.5mm的杯状除氮金属层两个(杯状除氮金属层的外径与高纯氧化镁杯的内径一致，杯状除氮金属层的内径与钻石生长层的直径一致)；然后用超声清洗60min并进行碱除油处理，处理完成后在200℃条件下真空烘干，然后自然降温至室温得到杯状除氮金属层，如图4、图5所示；③.将步骤(1)制备的得到的钻石生长层及步骤(2)②制备的杯状除氮金属层放入步骤(2)①制备的高纯氧化镁杯中，其中钻石生长层先放置在对扣的杯状除氮金属层中(两个杯状除氮金属层同开口方向扣合)、然后将杯状除氮金属层放入一个高纯氧化镁杯中，如图3、图4、图5所示；扣上另一个高纯氧化镁杯形成封闭绝缘柱，即得到钻石合成柱；(3)钻石合成块的制备：在步骤(2)制备的钻石合成柱外围由内向外依次设置发热碳管、传压盐管和复合叶腊石，并在上下两端均分别放置厚度为1.5mm的发热碳片和高度为13mm的导电钢圈，其中发热碳片与发热碳管相连组成封闭式发热体，传压盐管与碳发热管的高度平齐、复合叶腊石与两端导电堵头平齐，得到钻石合成块，如图3所示；(4)钻石合成块的处理：将步骤(3)得到的钻石合成块放入真空干燥箱中，然后在真空条件下干燥箱内的温度在32～35min内由室温升温至200℃；在温度升至200℃时、保持该温度5min，然后向真空干燥箱中通入氩气至箱内压力为0.02-0.03mpa，在该条件下保温保压6小时，保持结束后，降温至50度以下、充氩气至常压，处理之后的钻石合成块出烘箱，进行高温压机合成；(5)钻石合成块的合成工艺：将步骤(4)所述处理之后的钻石合成块放置在高温压机中合成宝石级无色钻石，具体工艺步骤如下：a.压力变化过程为：开始合成工作时，压力在55s～60s内由0mpa升压至55～60mpa，然后在该压力条件下保持60～80min；保持完成之后，压力在25s～30s内由55～60mpa升压至65～70mpa，并在该压力条件下保持1000～1800s；保持完成之后，压力在25s～30s内由65～70mpa升压至80～85mpa，升压完成之后，再在119～121小时内压力由80～85mpa升压至95～100mpa；b.温度变化过程为：开始合成工作时，温度在9～10min内由室温升温至1000～1050℃，并在该温度下保持60～80min；保持完成后，温度在110s～120s内由1000～1050℃升温至1300～1350℃，并在该温度下保持2000～3000s；保持完成后，温度在20～30s内由1300～1350℃降温至1250～1280℃，并在该温度下保持120小时；c.步骤b所述的温度保持完成后停热，停热10min后开始卸压，20±5min内由最高压力降压至0mpa，完成无色钻石的合成。(6)无色钻石颗粒的制备：将步骤(5)得到的无色钻石经电解、提纯处理，处理完成后得到无色钻石颗粒，如图8-1、图8-2、图8-3所示。本实施例的合成效果，单产70ct，粒度组成如下表所示，注：(1ct＝100分)粒度<9分9-19分20-39分40-59分60-79分>79分含量％4％17.5％45％21％10％2.5％颜色：e、f，净度：si1、vs实施例4一种宝石级无色钻石的人工合成方法，包括以下步骤：(1)钻石生长层的制备：取粒度为2～50μm的fe基金属触媒fe70ni29co1、粒度为2～40μm的天然石墨(纯度≥99.99％)以及微量元素ti(纯度≥99.9％)按照质量比为70:30:1.0的比例进行混合，然后将上述混合料加入三维混料机中混合12小时，进行等静压300mpa、造粒(粒径为4～6mm)，压制成高度为30mm、直径为35mm的圆柱状钻石生长层；压制完成后，将制备的钻石生长层在温度为850℃的条件下高真空还原30小时，还原完成之后自然降温至室温，然后真空封装备用；(2)钻石合成柱的制备：①.采用常规方法制备高纯氧化镁杯，采用纯度≥99.8％的氧化镁，压制后在1100℃高温下处理12小时后制得，制备得到两个厚度均为1.5mm、高度均为17mm的高纯氧化镁杯；②.取纯度为99.9％的ti合金片冲成壁厚均为0.5mm、高度均为15.5mm的杯状除氮金属层两个(杯状除氮金属层的外径与高纯氧化镁杯的内径一致，杯状除氮金属层的内径与钻石生长层的直径一致)；然后用超声清洗60min并进行碱除油处理，处理完成后在200℃条件下真空烘干，然后自然降温至室温得到杯状除氮金属层，如图4、图5所示；③.将步骤(1)制备的得到的钻石生长层及步骤(2)②制备的杯状除氮金属层放入步骤(2)①制备的高纯氧化镁杯中，其中钻石生长层先放置在对扣的杯状除氮金属层中(两个杯状除氮金属层同开口方向扣合)、然后将杯状除氮金属层放入一个高纯氧化镁杯中，如图3、图4、图5所示；扣上另一个氧化镁杯形成封闭绝缘柱，即得到钻石合成柱；(3)钻石合成块的制备：在步骤(2)制备的钻石合成柱外围由内向外依次设置发热碳管、传压盐管和复合叶腊石，并在上下两端均分别放置厚度为1.5mm的发热碳片和高度为13mm的导电钢圈，其中发热碳片与发热碳管相连组成封闭式发热体，传压盐管与碳发热管的高度平齐、复合叶腊石与两端导电堵头平齐，得到钻石合成块，如图3所示；(4)钻石合成块的处理：将步骤(3)得到的钻石合成块放入真空干燥箱中，然后在真空条件下干燥箱内的温度在28～30min内由室温升温至190℃；在温度升至190℃时、保持该温度5min，然后向真空干燥箱中通入氩气至箱内压力为0.02-0.03mpa，在该条件下保温保压5小时，保持结束后，降温至50度以下、充氩气至常压，处理之后的钻石合成块出烘箱，进行高温压机合成；(5)钻石合成块的合成工艺：将步骤(4)所述处理之后的钻石合成块放置在高温压机中合成宝石级无色钻石，具体工艺步骤如下：a.压力变化过程为：开始合成工作时，压力在55s～60s内由0mpa升压至55～60mpa，然后在该压力条件下保持60～80min；保持完成之后，压力在25s～30s内由55～60mpa升压至65～70mpa，并在该压力条件下保持1000～1800s；保持完成之后，压力在25s～30s内由65～70mpa升压至80～85mpa，升压完成之后，再在119～121小时内压力由80～85mpa升压至95～100mpa；b.温度变化过程为：开始合成工作时，温度在9～10min内由室温升温至1000～1050℃，并在该温度下保持60～80min；保持完成后，温度在110s～120s内由1000～1050℃升温至1300～1350℃，并在该温度下保持2000～3000s；保持完成后，温度在20～30s内由1300～1350℃降温至1250～1280℃，并在该温度下保持200小时；c.步骤b所述的温度保持完成后停热，停热10min后开始卸压，20±5min内由最高压力降压至0mpa，完成无色钻石的合成。(6)无色钻石颗粒的制备：将步骤(5)得到的无色钻石经电解、提纯处理，处理完成后得到无色钻石颗粒，如图8-1、图8-2、图8-3所示。本实施例的合成效果，单产78ct，粒度组成如下表所示，注：(1ct＝100分)粒度<9分9-19分20-39分40-59分60-79分>79分含量％3％13.5％38.5％30％12％3％颜色：f、g，净度：si1、vs实施例5一种宝石级无色钻石的人工合成方法，包括以下步骤：(1)钻石生长层的制备：取粒度为2～40μm的fe基金属触媒fe60ni30co10、粒度为2～40μm的天然石墨(纯度≥99.99％)以及微量元素al(纯度≥99.9％)按照质量比为50:50:0.5的比例进行混合，然后将上述混合料加入三维混料机中室温下混合14小时，进行等静压300mpa、造粒(粒径为4～6mm)，压制成两个高度均为15mm、直径均为40mm的圆柱状钻石生长层；压制完成后，将制备的钻石生长层在温度为750℃的条件下高真空还原40小时，还原完成之后自然降温至室温，然后真空封装备用；(2)钻石合成柱的制备：①.采用常规方法制备高纯氧化镁杯，采用纯度≥99.8％的氧化镁，压制后在1100℃高温下处理12小时后制得，制备得到两个厚度均为1.5mm、高度均为18mm的高纯氧化镁杯；②.取纯度为99.9％的al合金片冲成壁厚均为1.0mm、高度均为16.5mm的杯状除氮金属层两个(杯状除氮金属层的外径与高纯氧化镁杯的内径一致，杯状除氮金属层的内径与钻石生长层的直径一致)；然后再用纯度为99.9％的al合金片冲成厚度为1.0mm的除氮金属层片，该除氮金属层片的直径与步骤(1)所述合成的钻石生长层的直径一致、即为40mm；上述的杯状除氮金属层及除氮金属层片均用超声清洗60min并进行碱除油处理，处理完成后在200℃条件下真空烘干，然后自然降温是室温，得到杯状除氮金属层及除氮金属层(设置在两个钻石生长块之间的除氮金属层)，如图4、图6所示；③.将步骤(1)制备的得到的钻石生长层及步骤(2)②制备的除氮金属层放入步骤(2)①制备的高纯氧化镁杯中；其中两个钻石生长层及两个钻石生长层之间的除氮金属层先共同放置在对扣的杯状除氮金属层中(两个杯状除氮金属层同开口方向扣合)、然后将杯状除氮金属层放入一个高纯氧化镁杯中，扣上另一个氧化镁杯形成封闭绝缘柱，即得到钻石合成柱；如图3、图4、图6所示；(3)钻石合成块的制备：在步骤(2)制备的钻石合成柱外围由内向外依次设置发热碳管、传压盐管和复合叶腊石，并在上下两端均分别放置厚度为1.5mm的发热碳片和高度为13mm的导电钢圈，其中发热碳片与发热碳管相连组成封闭式发热体，传压盐管与碳发热管的高度平齐、复合叶腊石与两端导电堵头平齐，得到钻石合成块，如图3所示；(4)钻石生长块的处理：将步骤(3)得到的钻石合成块放入真空干燥箱中，然后在真空条件下干燥箱内的温度在32～35min内由室温升温至200℃；在温度升至200℃时、保持该温度5min，然后向真空干燥箱中通入氩气至箱内压力为0.02-0.03mpa，在该条件下保温保压6小时，保持结束后，降温至50度以下、充氩气至常压，处理之后的钻石合成块出烘箱，进行高温压机合成；(5)钻石合成块的合成工艺：将步骤(4)所述处理之后的钻石合成块放置在高温压机中合成宝石级无色钻石，具体工艺步骤如下：a.压力变化过程为：开始合成工作时，压力在55s～60s内由0mpa升压至55～60mpa，然后在该压力条件下保持60～80min；保持完成之后，压力在25s～30s内由55～60mpa升压至65～70mpa，并在该压力条件下保持1000～1800s；保持完成之后，压力在25s～30s内由65～70mpa升压至80～85mpa，升压完成之后，再在95～97小时内压力由80～85mpa升压至95～100mpa；b.温度变化过程为：开始合成工作时，温度在9～10min内由室温升温至1000～1050℃，并在该温度下保持60～80min；保持完成后，温度在110s～120s内由1000～1050℃升温至1300～1350℃，并在该温度下保持2000～3000s；保持完成后，温度在20～30s内由1300～1350℃降温至1250～1280℃，并在该温度下保持96小时；c.步骤b所述的温度保持完成后停热，停热10min后开始卸压，20±5min内由最高压力降压至0mpa，完成无色钻石的合成。(6)无色钻石颗粒的制备：将步骤(5)得到的无色钻石经电解、提纯处理，处理完成后得到无色钻石颗粒，如图8-1、图8-2、图8-3所示。本实施例的合成效果，单产85ct，粒度组成如下表所示，注：(1ct＝100分)粒度<9分9-19分20-39分40-59分60-79分>79分含量％5％20％46％16.5％11％1.5％颜色：e、f，净度：si1、vs实施例6一种宝石级无色钻石的人工合成方法，包括以下步骤：(1)钻石生长层的制备：取粒度为2～50μm的fe基金属触媒fe55ni30co15、粒度为2～40μm的天然石墨(纯度≥99.99％)以及微量元素al(纯度≥99.9％)按照质量比为50:50:1.0的比例进行混合，然后将上述混合料加入三维混料机中室温下混合12小时，进行等静压300mpa、造粒(粒径为4～6mm)，压制成高度为15.5mm、直径为40mm的圆柱状钻石生长层；压制完成后，将制备的钻石生长层在温度为750℃的条件下高真空还原40小时，还原完成之后自然降温至室温，然后真空封装备用；(2)钻石合成柱的制备：①.采用常规方法制备高纯氧化镁杯，采用纯度≥99.8％的氧化镁，压制后在1100℃高温下处理12小时后制得，制备得到两个厚度均为1.5mm、高度均为18mm的高纯氧化镁杯；②.取纯度为99.9％的al合金片冲成壁厚均为0.5mm、高度均为16.5mm的杯状除氮金属层两个(杯状除氮金属层的外径与高纯氧化镁杯的内径一致，杯状除氮金属层的内径与钻石生长层的直径一致)；然后再用纯度为99.9％的al合金片冲成厚度为1.0mm的除氮金属层片，该除氮金属层片的直径与步骤(1)所述合成的钻石生长层的直径一致、即为40mm；上述的杯状除氮金属层及除氮金属层片均用超声清洗60min并进行碱除油处理，处理完成后在200℃条件下真空烘干，然后自然降温是室温，得到杯状除氮金属层及除氮金属层(设置在两个钻石生长层之间的除氮金属层)，如图4、图6所示；③.将步骤(1)制备的得到的钻石生长层及步骤(2)②制备的除氮金属层放入步骤(2)①制备的高纯氧化镁杯中；其中两个钻石生长层及两个钻石生长层之间的除氮金属层先共同放置在对扣的杯状除氮金属层中(两个杯状除氮金属层同开口方向扣合)、然后将杯状除氮金属层放入一个高纯氧化镁杯中，如图3、图4、图6所示；扣上另一个氧化镁杯形成封闭绝缘柱，即得到钻石合成柱；(3)钻石合成块的制备：在步骤(2)制备的钻石合成柱外围由内向外依次设置发热碳管、传压盐管和复合叶腊石，并在上下两端均分别放置厚度为1.5mm的发热碳片和高度为13mm的导电钢圈，其中发热碳片与发热碳管相连组成封闭式发热体，传压盐管与碳发热管的高度平齐、复合叶腊石与两端导电堵头平齐，得到钻石合成块，如图3所示；(4)钻石生长块的处理：将步骤(3)得到的钻石合成块放入真空干燥箱中，然后在真空条件下干燥箱内的温度在32～35min内由室温升温至200℃；在温度升至200℃时、保持该温度5min，然后向真空干燥箱中通入氩气至箱内压力为0.02-0.03mpa，在该条件下保温保压4小时，保持结束后，降温至50度以下、充氩气至箱内压力为常压，处理之后的钻石生长层出烘箱，进行高温压机合成；(5)钻石合成块的合成工艺：将步骤(4)所述处理之后的钻石合成块放置在高温压机中合成宝石级无色钻石，具体工艺步骤如下：a.压力变化过程为：开始合成工作时，压力在55s～60s内由0mpa升压至55～60mpa，然后在该压力条件下保持60～80min；保持完成之后，压力在25s～30s内由55～60mpa升压至65～70mpa，并在该压力条件下保持1000～1800s；保持完成之后，压力在25s～30s内由65～70mpa升压至80～85mpa，升压完成之后，再在119～121小时内压力由80～85mpa升压至95～100mpa；b.温度变化过程为：开始合成工作时，温度在9～10min内由室温升温至1000～1050℃，并在该温度下保持60～80min；保持完成后，温度在110s～120s内由1000～1050℃升温至1300～1350℃，并在该温度下保持2000～3000s；保持完成后，温度在20～30s内由1300～1350℃降温至1250～1280℃，并在该温度下保持120小时；c.步骤b所述的温度保持完成后停热，停热10min后开始卸压，20±5min内由最高压力降压至0mpa，完成钻石合成块的合成。(6)无色钻石颗粒的制备：将步骤(5)得到的无色钻石合成块经电解、提纯处理，处理完成后得到无色钻石颗粒，如图8-1、图8-2、图8-3所示。本实施例的合成效果，单产81ct，粒度组成如下表所示，注：(1ct＝100分)粒度<9分9-19分20-39分40-59分60-79分>79分含量％4％15.5％43％25.5％9％3％颜色：f、g，净度：si1、vs实施例7上述宝石级无色钻石人工合成方法中所用的钻石合成块结构之一，其结构示意图如图1、图2所示。该钻石合成块包括钻石合成柱以及钻石合成柱外围由内向外依次设置的发热碳管、传压盐管及复合叶腊石块；还包括在钻石合成柱上下两端均设置的发热碳片与导电金属圈，所述的发热碳片与发热碳管相连接组成封闭式结构，所述的传压盐管与发热碳管高度齐平、所述的复合叶腊石块高度与导电堵头高度齐平；所述的钻石合成柱包括高纯氧化镁杯及高纯氧化镁杯内放置的钻石合成层，所述的钻石合成层包括以水平平行方式进行交叉叠加排列放置的钻石生长层和除氮金属层，所述的钻石生长层与除氮金属层均为圆柱体、且直径一致；其中，最下层放置的是钻石生长层；所述的高纯氧化镁杯为两只相同的开口高纯氧化镁杯，所述的钻石合成层在一只高纯氧化镁杯中放置达到高度要求之后，将另一只高纯氧化镁杯同开口方向扣合，即得到钻石合成柱。在使用过程中，所述高纯氧化镁杯、钻石生长层、除氮金属层的厚度均可以根据实际情况制备出不同的所需厚度。实施例8上述宝石级无色钻石人工合成方法中所用的钻石合成块结构之二，其结构示意图如图3、图4、图5所示。该钻石合成块包括钻石合成柱以及钻石合成柱外围由内向外依次设置的发热碳管、传压盐管及复合叶腊石块；还包括在钻石合成柱上下两端均设置的发热碳片与导电金属圈，所述的发热碳片与发热碳管相连接组成封闭式结构，所述的传压盐管与发热碳管高度齐平、所述的复合叶腊石块高度与导电堵头高度齐平；所述的钻石合成柱包括高纯氧化镁杯以及设置在高纯氧化镁杯内的一体结构，所述的一体结构由钻石生长层与杯状除氮金属层组合而成，所述的杯状除氮金属层包设于钻石生长层的外围，所述钻石生长层的直径与杯状除氮金属层的内径一直，所述杯状除氮金属层的外径与高纯氧化镁杯的内径一致；所述的杯状除氮金属层为两个相同的由除氮金属层制备而成的杯状结构，所述的高纯氧化镁杯为两个相同的开口高纯氧化镁杯；所述的钻石生长层放置于一个杯状除氮金属层内，然后将另外一个杯状除氮金属层同开口方向扣合得到密封的一体结构，然后将一体结构放置在一个高纯氧化镁杯中，另外一个高纯氧化镁杯同开口方向扣合即得到钻石合成柱。在使用过程中，高纯氧化镁杯、钻石生长层、杯状除氮金属层的厚度均可以根据实际情况制备出不同的所需厚度。实施例9上述宝石级无色钻石人工合成方法中所用的钻石合成块结构之三，其结构示意图如图3、图4、图6所示。该实施例所述的钻石合成块结构与实施例8相同之处不再重述，不同之处在于：所述的一体结构由杯状除氮金属层、两个叠加放置的钻石生长层及两个钻石生长层之间的除氮金属层组合而成；所述的杯状除氮金属层包设于两个钻石生长层外围，两个钻石生长层之间设有除氮金属层、且除氮金属层的直径与钻石生长层的直径一致。当前第1页12