生物质炭电极的制备方法及其应用

1.本公开属于生物质炭电极制备和电化学消毒技术领域，尤其涉及一种生物质炭电极的制备方法及其应用。


背景技术：

2.近年来随着我国经济的高速发展，水污染问题日益严重，水质呈恶化趋势，进而对水处理工艺尤其是消毒环节提出了更高的要求。面对目前消毒方式所产生的消毒副产物问题和微生物病原体控制的局限性，安全消毒已成为保证人类生命健康的一项重要研究内容，也是保障水安全饮用的客观要求。
3.长期以来，氯气由于其较低的运输成本和良好的杀菌效果被用作大多数饮用水处理的消毒剂，但是氯气本身对人体有害，且氯气消毒会产生消毒副产物。臭氧消毒杀菌具有效果好、用量少、作用快、消毒副产物少，生产条件也简单的特点，但是由于臭氧无法远距离运输和长期储存且臭氧没有持续消毒作用，因此其应用受到限制。紫外线主要通过物理过程进行消毒，其灭菌效果随着水浊度的增加逐渐减弱且也不具有持续灭菌效果。
4.电化学消毒法因具有环境友好、安全、效率高、处理费用低的特点，近年来受到广泛关注，但目前，电化学消毒的研究层次还停留在实验探究或示范工程阶段，水处理的应用受到多方面因素的影响，消毒机理和适用条件尚不十分明确，关键消毒物种的调控规律仍有待深入研究。当前主流、高效、稳定的电化学水处理应用的阳极仍为贵金属涂层钛电极，但是这种处理方法一次性投入成本较高。生物质材料不仅可以用于形成生物质衍生的碳材料，而且还可以用于实现将杂原子掺杂到碳网络中，特别是n-掺杂，可以提高预期的电化学装置的性能。作为一种廉价且丰富的碳源，生物质已被用作制备碳及其复合材料基材料，以获得理想性能锂/钠离子电池的潜在且成功的原材料。但是，现有的生物质材料的制备方法较为复杂、成本高，在水处理消毒杀菌中很少应用，因此需要一种简单、成本低、可以大规模制备的方法，并广泛应用于环境处理中。


技术实现要素：

5.针对上述技术问题，本公开提供了一种生物质炭电极的制备方法及其应用，以期至少部分地解决上述技术问题。
6.为了解决上述技术问题，本公开的一方面提供了一种生物质炭电极的制备方法，包括：
7.步骤s1：将橘子皮放入烘箱中进行烘干；
8.步骤s2：将上述烘干的橘子皮装入石英舟中并放置于管式炉内，在惰性气体下进行炭化，包括：
9.步骤s2.1：设置第一升温速率进行升温，待升温到第一预设温度时，在上述第一预设温度下进行预热第一段预设时间；
10.步骤s2.2：以上述第一升温速率进行升温，使温度从上述第一预设温度升温到第
二预设温度，在上述第二预设温度下进行热解第二段预设时间，得到橘子皮生物质炭电极。
11.在其中一个实施例中，在步骤s1中，上述橘子皮的大小包括边长为1～3cm的正方形小块。
12.在其中一个实施例中，在步骤s1中，上述橘子皮在烘箱中进行烘干的温度包括：60～100℃，烘干时间包括：24～36h。
13.在其中一个实施例中，在步骤s2中，上述惰性气体包括：氮气或氩气。
14.在其中一个实施例中，在步骤s2.1中，上述第一升温速率包括：5～20℃/min。
15.在其中一个实施例中，在步骤s2.1中，上述第一预设温度的范围包括：80～100℃，第一段预设时间包括：10～30min。
16.在其中一个实施例中，在步骤s2.2中，上述第二预设温度的范围包括：600～800℃，第二段预设时间包括：1～3h。
17.在本公开的另一方面提供了一种生物质炭电极的应用，包括：采用上述实施例中的制备方法制备出的生物质炭电极，通过电化学反应来处理水中的细菌。
18.在其中另一个实施例中，上述电化学反应中的电解质溶液包括以下至少之一：氯化钠溶液、硫酸钠溶液、磷酸盐缓冲溶液。
19.在其中另一个实施例中，上述细菌包括以下至少之一：铜绿假单胞菌、施氏假单胞菌、大肠杆菌。
20.从上述技术方案可以看出，本公开的生物质炭电极的制备方法及其应用具有以下之一的有益效果：
21.(1)通过本公开实施例中的制备方法，将橘子皮放入烘箱中烘干去除橘子皮中的水分；接着，将烘干的橘子皮放入管式炉内，先在第一预设温度下预热第一段预设时间，来使管式炉内的温度稳定，防止后续升温过快导致管式炉炸裂；接着，将管式炉内的温度从第一预设温度升至第二预设温度，并在第二预设温度下热解第二段预设时间，来使管式炉内的橘子皮炭化，在橘子皮的内部形成小孔结构，以及在橘子皮的内部形成持久性自由。
22.(2)本公开的实施例中利用橘子皮来制备生物质炭电极，该方法具有制备方法简单，原材料橘子皮易得、易操作、无特殊设备要求，重现性好，可以大规模制备的优点。
23.(3)利用本公开实施例中的方法制备出的生物质炭电极，自身含有很多持久性自由基；用生物质炭电极作阴极时，可以产生较多的超氧自由基，同时可以促进阳极生成更多的氯自由基，以及本公开实施例中的橘子皮生物质炭电极具有丰富的小孔结构，有利于电子转移，当在进行电化学消毒杀菌时，具有较好的消毒杀菌效果。
附图说明
24.图1是本公开实施例2中橘子皮生物质炭片的正反面宏观状态图；
25.图2a至图2d是本公开实施例2中所得的橘子皮生物质炭电极在不同放大倍数的扫描电镜sem图；
26.图3a至图3d是本公开实施例中商业石墨电极在不同放大倍数的扫描电镜sem图；
27.图4是本公开实施例2中所得橘子皮生物质碳电极的x射线衍射图；
28.图5是本公开实施例2中所得橘子皮生物质炭电极中含有的cuo/cu2o组分在cu2p轨道上的光电子能谱图；
29.图6是本公开实施例2中所得橘子皮生物质炭电极中含有的cuo/cu2o组分在cu2p3轨道上的光电子能谱图；
30.图7是本公开实施例2中所得橘子皮生物质炭电极和石墨电极的红外光谱表征图；
31.图8至图9是本公开实施例5至实施例10中用橘子皮生物质炭电极和石墨电极消毒杀菌的效果图；
32.图10是本公开实施例2中持久性自由基生成的机理图；
33.图11是本公开实施例2中所得橘子皮生物质炭电极和石墨电极表面持久性自由基表征结果图；
34.图12是本公开实施例2中所得橘子皮生物质炭电极和石墨电极的超氧自由基表征结果图；
35.图13是本公开实施例2所得橘子皮生物质炭电极与石墨电极的氯自由基表征的结果图。
具体实施方式
36.为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本发明作进一步的详细说明。
37.电化学消毒灭菌水处理技术作为一种新型技术，具有安全高效、方便灵活、环境友好等特点，正受到越来越多的关注。
38.本公开的目的在于提供一种制备方法简单、易操作、无特殊设备要求、绿色安全、环境友好、重现性好的生物质炭电极。利用本公开的方法制备出的生物质炭电极用于水处理中的消毒杀菌，与其他常用的电极对比，本公开以期提供一种一次性投入低、处理费用低、灭菌效果好的电极材料，以求为电化学消毒技术在无集中供水地区的安全终端饮用水供应、小规模应急消毒处理、生态设施中水回用等需求场景上提供一种新的应用可能。
39.本公开以橘子皮为原材料，利用高温将橘子皮炭化成生物质衍生炭，利用热解过程中橘子皮内含有的cuo/cu2o与橘子皮表面的有机官能团进行反应生成持久性自由基。将生物质炭片用作电化学反应装置的电极，在反应过程中，持久性自由基可以诱导溶液中的氧气和氯离子生成超氧自由基和氯自由基，进而实现对含盐水的杀菌。
40.本公开的实施例提供了一种生物质炭电极的制备方法，包括：
41.步骤s1：将橘子皮放入烘箱中进行烘干；
42.步骤s2：将烘干的橘子皮装入石英舟中并放置于管式炉内，在惰性气体下进行炭化，包括：
43.步骤s2.1：设置第一升温速率进行升温，待升温到第一预设温度时，第一预设温度下进行预热第一段预设时间；
44.步骤s2.2：以第一升温速率进行升温，使温度从第一预设温度升温到第二预设温度，在第二预设温度下进行热解第二段预设时间，得到橘子皮生物质炭电极。
45.通过本公开实施例中的制备方法，先将橘子皮放入烘箱中烘干去除橘子皮中的水分；接着，将烘干的橘子皮放入管式炉内，先在第一预设温度下预热第一段预设时间，来使管式炉内的温度稳定，防止后续升温过快导致管式炉炸裂；接着，将管式炉内的温度从第一预设温度升至第二预设温度，并在第二预设温度下热解第二段预设时间，来使管式炉内的
橘子皮炭化，在橘子皮的内部形成小孔结构，以及在橘子皮的内部形成持久性自由。
46.采用本公开实施例中的制备方法制备出的生物质炭电极，在电化学反应作阴极时，可以产生较多的超氧自由基，同时可以促进阳极生成更多的氯自由基，以及利用橘子皮自身含有的丰富持久性自由基，在进行电化学消毒杀菌时，可以使细菌灭活，具有较好的消毒杀菌效果。
47.根据本公开实施例，在步骤s1中，橘子皮的大小包括边长为1～3cm的正方形小块，橘子皮边长可选为1、1.5、2、2.5、3cm等。
48.根据本公开实施例，将切成不同大小的橘子皮用超纯水清洗干净，并用铁块将橘子皮压平；然后，将清洗干净的橘子皮放入到烘箱中进行烘干。
49.根据本公开的实施例，在步骤s1中，橘子皮在烘箱中进行烘干的温度包括：60～100℃，可选为60、70、80、90、100℃，其中，优选100℃。
50.根据本公开的实施例，橘子皮烘干时间包括：24～36h，可选为24、26、28、30、32、34、36h，其中，优选24h。
51.通过本公开的实施例，利用烘箱将橘子皮内的水分初步烘干，可以减少橘子皮内的水分残留。
52.根据本公开的实施例，在步骤s2中，惰性气体包括：氮气、或氩气，其中，优选氮气。
53.通过本公开的实施例，利用惰性气体作为保护气，可以防止橘子皮在管式炉内炭化时发生氧化，选用氮气作为保护气也更加经济。
54.根据本公开的实施例，在步骤s2.1中，第一升温速率包括：5～20℃/min，可选为5、10、15、20℃/min，其中，优选10℃/min。
55.通过本公开的实施例，利用程序升温的方式，将管式炉内的温度提升至第一预设温度。程序升温的速率优选为10℃/min，一方面有利于管式炉内温度缓慢上升，不会损坏使炉管炸裂；另一方面是有利于在第二预设温度下烧结时，橘子皮内部的小孔结构的形成以及利用橘子皮自身存在的cuo/cu2o组分与橘子皮内的有机官能团进行反应生成持久性自由基。
56.根据本公开的实施例，在步骤s2.1中，第一预设温度的范围包括：80～100℃，可选为80、90、100℃，其中，优选100℃。
57.根据本公开的实施例，在步骤s2.1中，第一段预设时间包括：10～30min，可选为10、15、20、25、30min，其中，优选20min。
58.通过本公开的实施例，在100℃的烘箱内进行干烘橘子皮20min，对炉管进行预热，让管式炉的工作环境保持稳定，防止管式炉的炉管从低温升至高温导致的炉管炸裂。
59.根据本公开的实施例，在步骤s2.2中，第二预设温度的范围包括：600～800℃，可选为600、650、700、750、800℃，其中优选700℃。
60.根据本公开的实施例，在步骤s2.2中，第二段预设时间包括：1～3h，可选为1、1.5、2、2.5、3h，其中，优选2h。
61.通过本公开的实施例，橘子皮在第二预设温度下进行烧结，一方面可以使橘子皮表面炭化和内部形成小孔结构；另一方面是利于橘子皮自身存在的cuo/cu2o与橘子皮内的有机官能团进行反应生成持久性自由基。
62.为使本公开的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体的实施例，对公
开的一种生物质炭电极的制备方法作进一步的详细说明。
63.实施例1
64.从市场上获得的橘子皮切成边长为2
×
2cm的小块，用超纯水将橘子皮清洗干净，用铁块将橘子皮压平。接着，将橘子皮放在80℃的烘箱内烘36h。然后，取出并放入石英舟中，将石英舟放入管式石墨炉内，采用第一升温速率为10℃/min进行升温，将温度升到第一预设温度100℃，并在第一预设温度下维持20min。然后，接着以10℃/min升温速率升到第二预设温度700℃，并在此温度下维持2h，最后得到成型的生物质炭电极片。
65.用比表面测定仪测得橘子皮的比表面积为3.80m2/g，用扫描电镜测得橘子皮的孔径约为20μm。
66.实施例2
67.从市场上获得的橘子皮切成边长为2.5
×
2.5cm的小块，用超纯水将橘子皮清洗干净，接着用铁块将橘子皮压平。接着，将橘子皮放在100℃的烘箱内烘24h。然后，取出并放入石英舟中，将石英舟放入管式石墨炉内，采用第一升温速率为10℃/min进行升温，将温度升到第一预设温度100℃，并在第一预设温度下维持20min。然后，接着以10℃/min升温速率升到第二预设温度700℃，并在此温度下维持2h，最后得到成型的生物质炭电极片(图1)。
68.用比表面测定仪测得橘子皮的比表面积为3.80m2/g，用扫描电镜测得橘子皮的孔径约为20μm。
69.图1是本公开实施例2中橘子皮生物质炭片的正反面宏观状态图。
70.如图1所示，所得的橘子皮生物质炭片的表面，有细小的孔形成。
71.实施例3
72.从市场上获得的橘子皮切成边长为2.5
×
2.5cm的小块，用超纯水将橘子皮清洗干净，接着用铁块将橘子皮压平。接着，将橘子皮放在100℃的烘箱内烘24h。然后，取出并放入石英舟中，将石英舟放入管式石墨炉内，采用第一升温速率为20℃/min进行升温，将温度升到第一预设温度100℃，并在第一预设温度下维持20min。然后接着以20℃/min升温速率升到第二预设温度800℃，并在此温度下维持2h，最后得到成型的生物质炭电极片。
73.用比表面测定仪测得橘子皮的比表面积为4.92m2/g，用扫描电镜测得橘子皮的孔径约为15μm。
74.实施例4
75.从市场上获得的橘子皮切成边长为2.5
×
2.5cm的小块，用超纯水将橘子皮清洗干净，接着用铁块将橘子皮压平。接着，将橘子皮放在100℃的烘箱内烘24h。然后，取出并放入石英舟中，将石英舟放入管式石墨炉内，采用第一升温速率为10℃/min进行升温，将温度升到第一预设温度100℃，并在第一预设温度下维持20min。然后接着以10℃/min升温速率升到第二预设温度800℃，并在此温度下维持2h，最后得到成型的生物质炭电极片。
76.用比表面测定仪测得橘子皮的比表面积为5.01m2/g，用扫描电镜测得橘子皮的孔径约为15μm。
77.表征测试
78.对实施例2烧制成型的橘子皮生物质炭电极进行表征。
79.图2a至图2d是本公开实施例2中所得橘子皮生物质炭电极在不同放大倍数的扫描电镜sem图。
80.如图2a至图2d所示，用扫描电镜可以观察到橘子皮表面含有大量持续分布的小孔，用扫描电镜测得橘子皮的孔径约为20μm。
81.商业石墨电极因具有良好的导电性能，被广泛应用于电化学反应中。
82.图3a至图3d是本公开实施例中商业石墨电极在不同放大倍数的扫描电镜sem图。
83.如图3a至图3d所示，商品的石墨电极表面比较致密，孔径较小，用扫描电镜测得石墨电极的孔径约为5μm，用比表面测定仪测得商品石墨电极的比表面积为6.9m2/g。采用实施例2中方法制备出的橘子皮生物质炭电极与商品石墨电极相比，橘子皮生物质炭电极具有更大的孔径，更小的比表面积，这样的孔径结构有利于电子传输，在消毒杀菌过程中的消毒杀菌效果更好。
84.图4是本公开实施例2中所得橘子皮生物质碳电极的氧化铜晶体的x射线衍射图。
85.如图4所示，通过xrd测试证明了橘子皮中含有少量的cu存在，并且cu的存在形式与cuo/cu2o的组分相匹配，cuo的jcpds卡片号：no.00-048-1548。
86.图5是本公开实施例2中所得的橘子皮生物质炭电极中含有的cuo/cu2o组分在cu2p轨道上的光电子能谱图；图6是本公开实施例2中所得的橘子皮生物质炭电极中含有的cuo/cu2o组分在cu2p3轨道上的光电子能谱图。
87.如图5至图6所示，通过对橘子皮生物质炭电极含有cu的组分的价态进行分析，证明了橘子皮生物质炭电极中cu是以cuo/cu2o的形式存在。因橘子皮中存在cuo/cu2o，在烧制过程中会与橘子皮中带有芳香结构的官能团以及生物聚合物等进行反应，生成持久性自由基。
88.图7是本公开实施例2中所得橘子皮生物质炭电极和石墨电极的红外光谱表征图。
89.如图7所示，通过对橘子皮生物质炭电极和石墨电极进行红外光谱测试，发现橘子皮中存在芳香族化合物中的c＝c-c、n(ch3)2结构(芳香族i、芳香族ⅱ)及生物聚合物中的ch2结构(生物聚合物ⅰ、生物聚合物ⅱ)存在，而石墨电极中的主要成分是石油焦、针状焦等生物聚合物ⅱ，几乎不含有芳香族物质。
90.本公开的实施例还提供了一种利用上述制备方法制备出的生物质炭片，将上述生物质炭片作为电极(阴极或阳极)，通过电化学反应来实现水的消毒杀菌。
91.根据本公开的实施例，电化学反应种的电解质溶液包括以下至少之一：氯化钠溶液、硫酸钠溶液、磷酸盐缓冲溶液(pbs)。
92.根据本公开的实施例，细菌包括以下至少之一：铜绿假单胞菌、施氏假单胞菌、大肠杆菌。
93.实施例5
94.用实施例2种的方法制备出的橘子皮生物质炭电极作阴极，用氧化铱/氧化钌涂层钛电极作阳极，将两电极插入含有施氏假单胞菌电解池中，其中，电解质溶液为0.09％的氯化钠溶液，用导线将两电极片与电化学工作站相连接，并通入10v的直流电压进行电化学消毒杀菌测试。
95.实施例6
96.实施例6中的方法与实施例5中的方法相同，唯一不同的是，实施例6中采用的阴极电极是石墨电极。
97.实施例7
98.实施例7中的方法与实施例5中的方法相同，唯一不同的是，实施例7中采用的电解质溶液为0.09％硫酸钠溶液。
99.实施例8
100.实施例8中的方法与实施例7中的方法相同，唯一不同的是，实施例8中采用的阴极电极是石墨电极。
101.实施例9
102.实施例9中的方法与实施例5中的方法相同，唯一不同的是，实施例9中采用的电解质溶液为磷酸盐缓冲溶液(含有0.09％的氯化钠)。
103.实施例10
104.实施例10中的方法与实施例9中的方法相同，唯一不同的是，实施例10中采用的阴极电极是石墨电极。
105.图8至图9是本公开实施例5至实施例10中用橘子皮生物质炭电极和石墨电极消毒杀菌的效果图。
106.如图8至图9所示，当选用橘子皮生物质炭电极作为阴极来进行电化学消毒杀菌反应时，无论是利用磷酸盐缓冲溶液(含有0.09％氯化钠)、0.09％氯化钠溶液还是采用0.09％硫酸钠溶液进行电化学消毒，采用氯化钠电解质溶液的消毒杀菌效果最好。当采用0.09％氯化钠作为电解质溶液，橘子皮生物质炭电极或者石墨电极作为阴极时，发现，选用橘子皮生物质炭电极作为阴极的消毒杀菌效果要优于商品石墨电极的消毒杀菌效果。
107.图10是本公开实施例2中持久性自由基生成的机理图。
108.如图10所示，生物质炭电极在烧制的过程中，橘子皮中含有的cuo/cu2o组分，含有苯环的芳香族分子前体物(苯酚或氯代苯，图10中的x为卤素原子或-oh)在高温下通过物理吸附作用，被吸附在氧化铜颗粒表面，然后通过脱水或者脱去hx进行的化学反应，将电子转移给cu(ii)，将cu(ii)还原为cu(i)，同时生成了大量的以碳为中心相邻一个氧原子的和以氧为中心结构的半醌型自由基、甲氧基苯自由基相混合的持久性自由基物种(pfr
·
﹣
)。
109.图11是本公开实施例2中所得橘子皮生物质炭电极和石墨电极表面持久性自由基表征结果图。
110.如图11所示，橘子皮生物质炭电极在反应前所含有的持久性自由基的特征峰强度要高于反应后生物质炭电极所含有的持久性自由基和石墨电极，证明了持久性自由基被消耗用于杀死细菌。从图11中也可以看出石墨电极中几乎不含有本公开实施例中的持久性自由基。由此也证明了，选用橘子皮生物质炭电极作阴极时，参与的电化学消毒杀菌的效果要强于选用石墨电极作阴极参与的消毒杀菌效果。本公开的实施例采用电子自旋共振谱仪(esr,bruker emx,germany)进行相关自由基测试。
111.选用橘子皮生物质炭电极在进行电化学消毒杀菌过程中，持久性自由基可以诱导超氧自由基的产生，反应过程所涉及的反应如下：
112.o2+pfr
·
﹣
→
o2·
﹣
+pfr(1)
113.图12是本公开实施例2中所得橘子皮生物质炭电极和石墨电极的超氧自由基表征结果图。
114.如图12所示，选用橘子皮生物质炭电极进行消毒杀菌过程中，持久性自由基诱导超氧自由基的产生量最多，因超氧自由基具有较强的氧化性，所以橘子皮生物质炭电极的
消毒杀菌效果强于石墨电极，此处选用硫酸钠溶液进行测试是为了减少氯化钠溶液和磷酸盐溶液(含氯化钠溶液)对超氧自由基检测的干扰。
115.选用橘子皮生物质炭电极在进行电化学消毒杀菌过程中，橘子皮生物质炭电极与石墨电极相比，更有利于钌铱涂层钛阳极诱导氯自由基和自由氯的产生，反应过程中所涉及的反应如下：
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cl
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(2)
117.cl
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cl2+e-ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
(3)
118.cl
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cl2ꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
(4)
119.cl2+h2o
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(5)
120.其中，mo
x
指金属氧化物阳极，此处指的是氧化铱/氧化钌涂层钛电极。
121.图13是本公开实施例2所得橘子皮生物质炭电极与石墨电极的氯自由基表征的结果图。
122.如图13所示，橘子皮生物质炭电极与石墨电极相比，橘子皮生物质炭电极产生的氯自由基含量更多；而且橘子皮生物质炭电极的电负性比石墨电极的更强，可以通过更大的排斥力使细菌与阳极表面进行结合，从而实现细菌被氯自由基灭活，使得橘子皮生物质炭电极具有较高的灭菌效果。
123.在本公开的实施例中，橘子皮生物质碳电极中因有大量的持久性自由基的产生，持久性自由基又可以大量的诱导超氧自由基和氯自由基的产生。自由基物种(超氧自由基和氯自由基)因含有不成对的电子，它们可以抢夺其他的电子，可以使电极附近的生物细胞(细菌)发生氧化而失去电子，破坏了细菌细胞内的dna双链或单链结构，使细菌失去活性，最终导致细胞损害凋亡。而石墨电极因不含有持久性自由基，石墨电极不能大量诱导超氧自由基和氯自由基的产生，所以导致选用石墨电极作阴极时，消毒杀菌效果低于橘子皮生物质炭电极的消毒杀菌效果。
124.以上所述的具体实施例，对本公开的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，应理解的是，以上所述仅为本公开的具体实施例而已，并不用于限制本公开，凡在本公开的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本公开的保护范围之内。