一种基于光散射响应的气溶胶粒谱、浓度测量方法与流程

本发明属于气溶胶在线监测领域，更具体地，涉及一种基于光散射响应的气溶胶粒谱、浓度测量方法。

背景技术：

目前我国雾霾多发，雾霾的影响与监测已引起了我国民众和政府的重视，对雾霾的各项科学研究也已成为我国当前迫切的需求之一。研究表明，大气颗粒物的大小(粒径)是其空气动力学迁移的重要参数：粒径小于2.5μm的细颗粒物能通过人类呼吸的过滤系统进入肺部危害健康，而这类颗粒物通常是形成雾霾的核心。粒径越小的颗粒物表面积越大，越容易被肺泡黏附，其中粒径小于1μm的超细颗粒物甚至能够透过肺泡壁直接进入血液循环系统。而当前仅感知和预报单一pm2.5值，没有区分出其中不同大小粒子的数量，对大气颗粒物的测量和评估其对人类健康的影响是完全不够的。因此，对大气颗粒物的粒谱(特别是粒径0.1-2.5μm的细颗粒物和超细颗粒物的粒谱)科学、全面、实时、便捷的传感测量十分必要和紧迫。

调查发现，能够简便、实时地区分不同大小粒子的粒径是颗粒物粒度谱感知的关键和难点。现有气溶胶粒径的主要测量方法有筛分法、显微镜法、电感应法和光散射法。其中，筛分法受颗粒形状影响严重，测量较粗糙，无法分析细小颗粒物；显微镜法测量速度慢成本高，且可测量的区域很小，只适合实验室用；电感应法原理简单，但是也只适用于粒径大于1um且粒度分布不大的颗粒检测；光散射法是目前应用最广泛的一种气溶胶测量方法，不仅粒径测量范围广，而且测量速度快、重复好，但是现有的光散射法大多都是根据统计规律，把大气气溶胶近似为对数正态分布或者junge分布，再根据测量结果求分布参数，计算结果与气溶胶的真实分布会存在一定的偏差，导致粒谱分布的测量结果不够精确。

总体而言，如何提高气溶胶粒谱分布的测量精确度是目前亟需解决的技术问题。

技术实现要素：

针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种基于光散射响应的气溶胶粒谱测量方法，其目的在于提高气溶胶粒谱测量的精确度。

为实现上述目的，本发明第一方面提供了一种基于光散射响应的气溶胶粒谱测量方法，包括：

s1.对于待测气溶胶粒子群，分别建立n种粒径的目标测量粒子在不同波长入射光作用下的散射光强与各粒子体积和表面积间的线性组合关系，得到散射光强与各粒子对应的表面积组合系数与体积组合系数，选取使各粒子对应的体积组合系数呈等差递增或表面积组合系数呈等差递减的m种波长光作为实际测量中采用的入射光；

s2.对上述预采用的m种波长入射光，分别计算单一波长入射光在单一粒子作用下的散射光强，得到散射光强与粒子粒度依赖于表面积浓度和体积浓度线性组合的行满秩转换矩阵；

s3.分别采集上述m种波长的入射光在待测气溶胶作用下的散射光强度，根据上述转换矩阵，得到气溶胶粒度；

s4.根据气溶胶粒度与目标测量粒子的粒径大小，计算待测气溶胶的概率密度函数。

进一步地，步骤s1具体包括：

s1.1.对于目标测量的n种粒子粒径di，i＝1,...,n，分别计算各波长入射光在各粒子作用下的散射光强度eki；其中，eki表示第k种波长入射光在第i种粒子作用下得到的散射光强度；k＝1,...,k,k>m，k表示仿真计算采用的入射光波长种类；

s1.2.采用线性函数拟合各波长入射光在各粒子作用下的散射光强度；

其中，f(eki)表示第k种波长入射光在第i种粒子作用下得到的散射光强度的拟合值，vi表示第i种粒子的体积，表示第k种波长入射光作用下第i种粒子的体积组合系数，si表示第i种粒子的表面积，表示第k种波长入射光作用下第i种粒子的表面积组合系数；

s1.3.根据上述拟合结果，选用使各粒子体积组合系数等差递增或表面积组合系数等差递减的m种波长光作为实际测量中采用的入射光。

进一步地，步骤s2具体包括：

s2.1.对于目标测量的n种粒子粒径di，i＝1,...,n，分别计算各粒子在不同波长入射光照射下得到的散射光强eji；其中，eji表示第j种波长入射光在第i种粒子作用下得到的散射光强度；j＝1,...,m，m表示实际测量中预采用的入射光波长种类；

s2.2.根据公式计算散射光强eji与第i种粒子粒度的转换系数tji，并将所有粒子在所有波长下的转换系数拼接为依赖于表面积浓度和体积浓度线性组合转换矩阵tm×n。

进一步地，步骤s3具体包括：

s3.1.将m种波长的入射光依次扫描待测气溶胶，得到m种散射光强em×1；

s3.2.通过公式em×1＝tm×n×wn×1计算待测气溶胶中n种粒径的粒度wn×1。

进一步地，s4具体为：根据待测气溶胶中n种粒径的粒度wn×1与粒径di的大小，根据以下公式计算待测气溶胶的概率密度函数fn×1；

wi＝f(di)×di

其中，wi为粒度wn×1中的元素；di为气溶胶中第i种粒子的粒径；f(di)为气溶胶中第i种粒子的概率密度。

本发明第二方面提供了一种基于上述气溶胶粒谱测量方法的气溶胶浓度测量方法，包括：

s01.根据概率密度函数fn×1采用以下公式计算得到待测气溶胶数量浓度cn；

e＝cn∫f(di)q(d)dd

e为待测气溶胶在单一波长入射光下的散射光强之和，cn为所求气溶胶数量浓度，q(d)表示粒径为d的单个粒子在单一波长入射光下的光散射响应，根据mie散射理论公式计算；

s02.根据测量得到的气溶胶数量浓度cn，根据公式cs＝4πcn∫d²f(di)dd计算得到气溶胶的表面积浓度cs；

s03.根据测量得到的气溶胶数量浓度cn，根据公式计算得到气溶胶的体积浓度cv。

进一步地，选取不同的积分范围得到不同目标粒径的气溶胶浓度。

本发明第三方面提供了一种计算机可读存储介质，该计算机可读存储介质上存储有计算机程序，该计算机程序被处理器执行时实现上述一种基于光散射响应的气溶胶粒谱测量方法，或实现上述一种基于光散射响应的气溶胶浓度测量方法。

总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，能够取得下列有益效果。

(1)本发明通过用简单函数近似拟合mie氏散射理论递推公式，构建了粒子的散射光强度与其表面积和体积间的线性组合关系，并通过这一关系快速选出可以使组合系数等差变化的波长的光作为实际测量应用的入射光，由此测量待测气溶胶时可保证得到的散射光带有足够多的粒子粒谱信息，并使得转换矩阵行满秩从而提高求解精度。

(2)本发明建立气溶胶在波长连续变化的入射光作用下的散射强度与其粒度间的对应关系模型；根据接收到的散射光强度，与已建立的气溶胶在连续入射光扫描下的散射响应与粒度的对应关系，反演出气溶胶粒谱分布，并在此基础上计算气溶胶数量、表面积与体积浓度，粒谱与浓度的测量准确度得到有效提高。

(3)本发明检测气溶胶粒度谱及浓度原理简单，可以实时便捷地获取气溶胶的粒度谱，并根据需要获得各种粒径范围的气溶胶浓度信息，粒径测量范围更大，适用范围更广。

附图说明

图1是本发明提供的一种基于光散射响应的气溶胶粒谱测量方法流程图；

图2是入射光波长在[λ1,λn]到连续变化过程中，粒径大小不同粒子的光散射响应与其对应粒径体积或表面积之间成正比关系连续变化的规律示意图；

图3是本发明实施例公开的一种基于光散射响应的气溶胶粒谱测量系统结构示意图；

图4是折射率为r＝1.55+0.02i，粒径分布服从中值及标准差分别为μ1＝600nm，σ1＝1.1，μ2＝800nm，σ2＝1.05的双峰对数正态分布的气溶胶，在转换矩阵计算下得到的粒谱反演结果与实际双峰对数正态分布对比图。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。

如图1所示，本发明提供了一种基于光散射响应的气溶胶粒谱测量方法，包括以下步骤：

s1.对于待测气溶胶粒子群，分别建立n种粒径的目标测量粒子在不同波长入射光作用下的散射光强与各粒子体积和表面积间的线性组合关系，得到散射光强与各粒子对应的表面积组合系数与体积组合系数，选取使各粒子对应的体积组合系数呈等差递增或表面积组合系数呈等差递减的m种波长光作为预采用的入射光；

具体地，在测量前需先确定测量时所用到的m种入射光波长λj(j＝1,..,m和目标测量的n种粒子粒径di(i＝1,...,n)；入射光波长选择方法如下：

s1.1.对于目标测量的n种粒子粒径di，i＝1,...,n，根据mie氏散射理论公式分别计算各波长入射光在各粒子作用下的散射光强度eki；其中，eki表示第k种波长入射光在第i种粒子作用下得到的散射光强度；k＝1,...,k，k表示仿真计算采用的入射光波长种类；

s1.2本发明首次采用线性函数对mie氏散射理论公式计算结果进行函数拟合，得到第i种粒子在不同波长λ入射光作用下的散射光强度eki与粒径di的关系如图2所示，可以看出，单一粒子的散射光强eki可近似由粒子表面积和体积的线性组合得到，改变入射光波长，组合系数也会发生变化。其中，f(eki)表示第k种波长入射光在第i种粒子作用下得到的散射光强度的拟合值，vi表示第i种粒子的体积，表示第k种波长入射光作用下第i种粒子的体积组合系数，si表示第i种粒子的表面积，表示第k种波长入射光作用下第i种粒子的表面积组合系数；

根据上述拟合结果，在给定入射光波长λk时，待测气溶胶粒子群在入射光作用下得到的散射光强度为：

s1.3.采用足够多波长的入射光进行计算机仿真，选择可以使各粒子体积组合系数等差递增或表面积组合系数等差递减的m种波长光作为实际测量中预采用的入射光。

s2.对上述预采用的m种波长入射光，分别计算单一波长入射光在单一粒子作用下的散射光强，得到散射光强与粒子粒度的行满秩转换矩阵；

具体地，根据mie散射理论计算得到单一粒子在不同入射光照射下得到的散射光强eji，即eji表示第j种入射光与第i种粒子作用后得到的散射光强度；将散射光强和粒子粒度的转换系数记为tji，由于tji为单一粒子在单一波长下的转换系数，此时该粒子的概率密度函数f(di)＝1，粒子粒度wi＝f(di)*di＝di，因此将所有粒子在所有波长下的转换系数拼接为转换矩阵tm×n。本发明实施例测量粒径大小分别为10nm、20nm、…、1000nm(即pm10)的100种粒子的粒谱分布，即取n为100；采用matlab模拟20种波长的入射光，通过仿真计算出转换矩阵t20×100。实际应用中目标粒径可以任意选定，调整测量采用的入射光波长即可。

s3.采集不同波长的入射光在待测气溶胶作用下的散射光强度，根据步骤s2得到的转换矩阵，得到待测气溶胶粒度；

具体地，将m种散射光强记为光强矩阵em×1，通过公式em×1＝tm×n×wn×1计算待测n种粒径的气溶胶粒度wn×1；进一步具体地，本发明实施例采用20种波长(即取m为20)的入射光依次扫描待测气溶胶，扫描顺序可变；其中，紫外光3种300nm、350nm、400nm；可见光12种420nm-750nm，取值间隔为27.5nm；红外光5种800nm、850nm、900nm、950nm、1000nm。具体地，如图3所示，光源发射器1发射紫外波段的3种入射光，与待测气溶胶作用后，在光电探测器4上接收到的散射光强度为e1、e2、e3；光源发射器2发射可见光波段的12种入射光，与待测气溶胶作用后，在光电探测器4上接收到的散射光强度为e4,...,e15；光源发射器3发射红外波段的5种入射光，与待测气溶胶作用后，在光电探测器4上接收到的散射光强度为e16,...,e20，20种散射光强记为光强矩阵e20×1，信号处理预控制单元5根据公式e20×1＝t20×100×w100×1，计算得到100种粒径的待测气溶胶粒度w100×1。

s4.根据待测n种粒径的气溶胶粒度wn×1与粒径di的大小，根据以下公式计算待测气溶胶的概率密度函数fn×1，即气溶胶粒谱分布；

wi＝f(di)×di

其中，wi为粒度wn×1中的元素；di为气溶胶中第i种粒子的粒径；f(di)为气溶胶中第i种粒子的概率密度；

本发明实施例还提供了一种气溶胶浓度测量方法，包括：

s01.根据概率密度函数fn×1采用以下公式计算得到待测气溶胶数量浓度cn；

e＝cn∫f(di)q(d)dd

e为待测气溶胶在单一波长入射光下的散射光强之和，cn为所求气溶胶数量浓度，q(d)表示粒径为d的单个粒子在单一波长入射光下的光散射响应，根据mie散射理论公式计算。

s02.根据测量得到的气溶胶数量浓度cn，根据公式cs＝4πcn∫d²f(di)dd计算得到气溶胶的表面积浓度cs；

s03.根据测量得到的气溶胶数量浓度cn，根据公式计算得到气溶胶的体积浓度cv。

按照上述方法可以计算出粒径为10-1000nm的气溶胶粒谱分布以及数量浓度，选取不同的积分范围即可得到不同目标粒径的气溶胶浓度与粒谱；如气溶胶粒径d的范围取0.1-2.5um，则所测结果即为细颗粒物pm2.5的粒谱与浓度；颗粒物粒径d的范围取0.1-10um，则所测结果即为可吸入颗粒物pm10的粒谱与浓度。

为验证本方法的精确度，对折射率为r＝1.55+0.02i，粒径分布服从中值及标准差分别为μ1＝600nm，σ1＝1.1，μ2＝800nm，σ2＝1.05的双峰对数正态分布的气溶胶，用本方法进行目标测量粒径范围为450nm-1000nm粒子的粒谱反演，其中仿真采用的波长为400nm,440nm,480nm,520nm,560nm,600nm,640nm,680nm,720nm,760nm,800nm,840nm,880nm,920nm,960nm,1000nm的16种入射光，反演结果如图4所示，其中实线表示气溶胶的实际粒谱分布，*状线表示本方法得到的结果，可见两条曲线基本重合，本方法的计算结果与实际粒谱分布的均方误差mse＝7.32×10^-6。

本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。