一种Pu-242核素相对含量的计算方法与流程

本发明属于核辐射与探测技术领域，涉及一种与燃料组件辐照历史无关的乏燃料后处理中²⁴²pu核素相对含量的计算方法。

背景技术：

乏燃料组件中钚同位素主要包括²³⁸pu、²³⁹pu、²⁴⁰pu、²⁴¹pu和²⁴²pu。通常，钚核素的识别主要通过测量中低能区特征伽马射线实现的。特征伽马射线法要求核素有能明显区别于其它核素的、特定能量的、可分辨的伽马射线。核素²³⁸pu、²³⁹pu、²⁴⁰pu、²⁴¹pu都有能够用于核素识别的特征伽马射线，为了缓解对探测器定量标定的需求，降低对能量分辨率以及电子学系统性能的过高要求，通常采用相对探测效率法获得同位素相对含量(组成比例)，再结合中子计数获得绝对含量。在获得同位素相对含量(组成比例)时，首先选择一种能够在大的能量区间内发射多条具有特征能量的、且能量分布均匀的γ射线的核素作为基准核素，求得探测系统对不同能量的伽马射线的相对探测效率。基于该探测效率，获得其他核素相对于基准核素的核子数之比。

在钚同位素中，可以选择²³⁹pu作为基准核素，根据γ射线能谱上相应的γ射线峰的数据，利用相对转换系数法可得到其余钚同位素与²³⁹pu含量的比值。但是，²⁴²pu主要的三条特征γ射线44.915kev、103.5kev、159.018kev，均不宜用作特征伽马射线，一方面是因为其强度弱，另一方面与钚的其它同位素的相近能量的伽马射线重叠而难以分辨，44.915kev的伽马射线与²⁴⁰pu的45.244kev、²⁴¹pu的44.2kev的伽马射线难以分辨，103.5kev的伽马射线与²³⁹pu的103.06kev、²⁴⁰pu的104.234kev、²⁴¹pu的103.68kev的伽马射线难以分辨，159.018kev的伽马射线与²⁴⁰pu的160.308kev、²⁴¹pu的159.955kev的伽马射线难以分辨。因此，无法通过直接探测²⁴²pu的特征伽马射线来识别和计算²⁴²pu的含量。

乏燃料组件中的钚源自于²³⁸u在压水堆内辐照中俘获中子转化过来的，因此，可以基于²³⁸u到钚主要同位素的燃耗链，研究得到乏燃料组件中钚的同位素含量之间的关系，由pu元素其他核素的相对含量来获得²⁴²pu的相对含量。

目前有通过pu元素其他核素来推算²⁴²pu核素含量的计算方法，如美国加州大学劳伦斯辐射实验室(ucrl)研发的mga程序所使用的公式：[242]＝a+b[239]+c[240]+d[241]+e[239]²+f[240]²+g[241]²，其中a～g代表系数，中括号内的代表pu元素各核素的含量；以及国内所使用的公式：但是现有的计算方法并没有考虑²³⁸pu核素含量的影响，而且计算结果与实际值之间误差较大，相对误差一般在50％左右，只能保证所得到的²⁴²pu核素含量与实际值在一个数量级以内，实用性较低。

技术实现要素：

本发明的目的在于针对现有技术的缺陷，提供一种与燃料组件辐照历史无关的²⁴²pu核素相对含量的计算方法，这种方法处理简单，准确性高，能够有效得到²⁴²pu核素的相对含量。

本发明的技术方案如下：一种²⁴²pu核素相对含量的计算方法，包括：

利用γ谱仪测量²³⁸pu、²³⁹pu、²⁴⁰pu、²⁴¹pu的特征γ射线，利用²³⁹pu的特征γ射线，获得不同能量γ射线的相对探测效率曲线；

根据²³⁸pu、²³⁹pu、²⁴⁰pu、²⁴¹pu的特征γ射线的计数，结合γ射线探测效率随能量的变化，计算²³⁸pu、²⁴⁰pu、²⁴¹pu相对²³⁹pu的含量，即²³⁸pu/²³⁹pu、²⁴⁰pu/²³⁹pu、²⁴¹pu/²³⁹pu；

根据如下公式计算出²⁴²pu相对²³⁹pu的含量：

y＝a1+a2*x1+a3*x2+a4*x3+a5*x1²+a6*x2²+a7*x3²+a8*x1*x2+a9*x1*x3+a10*x2*x3+a11*x1³+a12*x2³+a13*x3³+a14*x1²*x2+a15*x1²*x3+a16*x2²*x1+a17*x2²*x3+a18*x3²*x1+a19*x3²*x2+a20*x1*x2*x3

公式中，

x1为²³⁸pu/²³⁹pu相对含量；

x2为²⁴⁰pu/²³⁹pu相对含量；

x3为²⁴¹pu/²³⁹pu相对含量；

y为²⁴²pu/²³⁹pu相对含量；

a1～a20为待定系数。

进一步，如上所述的²⁴²pu核素相对含量的计算方法，其中，²³⁸pu、²⁴⁰pu、²⁴¹pu相对²³⁹pu的含量根据如下公式计算：

其中，为²³⁸pu或²⁴⁰pu或²⁴¹pu相对于²³⁹pu的含量；ax,k、a239,j分别为²³⁸pu或²⁴⁰pu或²⁴¹pu的特征γ射线k、²³⁹pu的特征γ射线j的全能峰计数；εj、εk分别为特征γ射线j、k的相对探测效率；px,k、p239,j是²³⁸pu或²⁴⁰pu或²⁴¹pu的特征γ射线k、²³⁹pu的特征γ射线j的强度；λx、λ239是²³⁸pu或²⁴⁰pu或²⁴¹pu、²³⁹pu的衰变常数。

进一步，如上所述的²⁴²pu核素相对含量的计算方法，其中，²⁴²pu相对²³⁹pu含量的计算公式是基于典型核电站，通过汇总不同燃料组件、不同燃耗深度下、不同冷却时间下钚同位素的含量原始数据，统计分析后得到的。

进一步，²⁴²pu相对²³⁹pu含量的计算公式中a1～a20待定系数是基于典型核电站不同燃料组件、不同燃耗深度下、不同冷却时间下钚同位素的含量原始数据，利用lm(levenberg-marquard)最小二乘法非线性拟合最优化算法进行拟合计算分析后得到的。

更进一步，²⁴²pu相对²³⁹pu含量的计算公式中a1～a20待定系数是根据pu已知核素相对含量(²³⁸pu/²³⁹pu)的范围进行分组拟合分析得到，进一步提高计算精度。

本发明的有益效果如下：本发明根据多种堆型辐照历史、多种初始富集度、多种燃耗深度、多种冷却时间的乏燃料组件中钚各个核素含量的原始数据，研究得到²⁴²pu/²³⁹pu相对含量随²³⁸pu/²³⁹pu、²⁴⁰pu/²³⁹pu、²⁴¹pu/²³⁹pu变化的通用计算公式，通过探测²³⁸pu、²³⁹pu、²⁴⁰pu、²⁴¹pu的特征γ射线，结合通用计算公式，得到²⁴²pu的相对含量。该方法考虑了²³⁸pu/²³⁹pu、²⁴⁰pu/²³⁹pu、²⁴¹pu/²³⁹pu各个参量之间相互耦合的关系，应用lm(levenberg-marquard)最小二乘法非线性拟合最优化算法，收敛快，对冗余的参量不敏感，保证了计算方法的准确性。本发明有效解决了²⁴²pu的特征γ射线与钚的其他同位素的γ射线重叠、难以分辨、无法直接探测的难题。在乏燃料组件的钚浓度测量中，本计算方法具有很好的通用性、适用性、准确性。计算所得²⁴²pu含量的相对误差基本上在1％左右，大部分在1％以下。在钚浓度监测方面，²⁴²pu并没有有效的测量手段，为准确地获得钚各核素的含量，²⁴²pu含量的准确推算是必须的。通过本发明，可以有效、准确地测量出乏燃料中钚各种核素的含量，在乏燃料后处理领域可以有广泛的应用。

附图说明

图1为本发明一种²⁴²pu核素相对含量的计算方法流程图。

图2为本发明²⁴²pu核素相对含量拟合公式与国内所使用公式：所得到的²⁴²pu拟合值与原始值间的相对误差散点图。

图3是本发明一种²⁴²pu核素相对含量的计算方法按照²³⁸pu/²³⁹pu核素相对含量分组拟合和不分组拟合，²⁴²pu拟合值与原始值间的相对误差散点图。

具体实施方式

下面结合所附的图表、公式对本发明进行详细的描述。

如图1所示本发明的计算流程，使用γ谱仪对含钚系统进行测量，根据钚各同位素的特征γ射线全能峰的计数，识别并确定²³⁸pu、²³⁹pu、²⁴⁰pu、²⁴¹pu的相对含量。具体实施如下：²³⁹pu的特征γ射线129.296kev、203.55kev、332.845kev、375.054kev、413.713kev、422.598kev和451.481kev的全能峰计数分别为a1、a2、a3、a4、a5、a6，假如以413.713kev的γ射线的全能峰计数为基准(选取其他全能峰计数也可以，如332.845kev)，利用公式可得到各特征γ射线相对于基准特征γ射线的相对探测效率，相对探测效率仅与γ射线能量有关，与钚核素种类无关，由此可得到相对探测效率随γ射线能量在129～451kev范围内的变化：

其中：εi为相对探测效率，pi为核素衰变时放出相应能量的特征γ射线的强度。

考虑到所得到的相对探测效率曲线的能量范围129～451kev,同时保证所选取的各核素特征γ峰不重叠、有一定强度、易于分辨，因此²³⁸pu的特征γ射线可选用152.700kev，²⁴⁰pu的特征γ射线可选用212.460kev，²⁴¹pu的特征γ射线可选用148.567kev，利用公式可得到²³⁸pu、²⁴⁰pu、²⁴¹pu相对于²³⁹pu的含量：

其中，为²³⁸pu、²⁴⁰pu、²⁴¹pu相对于²³⁹pu的含量；ax,k、a239,j分别为²³⁸pu或²⁴⁰pu或²⁴¹pu的特征γ射线k、²³⁹pu的特征γ射线j的全能峰计数；εj、εk分别为特征γ射线j、k的相对探测效率；px,k、p239,j是²³⁸pu或²⁴⁰pu或²⁴¹pu的特征γ射线k、²³⁹pu的特征γ射线j的强度；λx、λ239是²³⁸pu或²⁴⁰pu或²⁴¹pu、²³⁹pu的衰变常数。

基于国内典型核电站，统计汇总了不同燃料组件、不同燃耗深度下、不同冷却时间下钚同位素的含量原始数据，研究得到²⁴²pu/²³⁹pu的计算公式如下：

y＝a1+a2*x1+a3*x2+a4*x3+a5*x1²+a6*x2²+a7*x3²+a8*x1*x2+a9*x1*x3+a10*x2*x3+a11*x1³+a12*x2³+a13*x3³+a14*x1²*x2+a15*x1²*x3+a16*x2²*x1+a17*x2²*x3+a18*x3²*x1+a19*x3²*x2+a20*x1*x2*x3

公式中：

x1，²³⁸pu/²³⁹pu相对含量；

x2，²⁴⁰pu/²³⁹pu相对含量；

x3，²⁴¹pu/²³⁹pu相对含量；

y，²⁴²pu/²³⁹pu相对含量；

a1～a20为待定系数。a1～a20是基于典型核电站不同燃料组件、不同燃耗深度下、不同冷却时间下钚同位素的含量原始数据，利用lm(levenberg-marquard)最小二乘法非线性拟合最优化算法进行拟合计算分析后得到的。

根据²³⁸pu/²³⁹pu相对含量的不同，为提高计算精度，根据实际拟合的结果进行分析得到以0.01为界限(对²³⁸pu/²³⁹pu比值在0.01以下的数据进行分组拟合，可以明显改善计算结果的精度，减小误差)，表1分别给出计算公式中的待定系数。该方法根据²³⁸pu/²³⁹pu相对含量的范围进行分组处理，可以进一步提高计算精度，如图3所示。

表2是²³⁸pu/²³⁹pu相对含量小于0.01时，利用计算公式对测试组的²⁴²pu/²³⁹pu进行验证计算的误差分析，误差基本在1％以下，个别误差在1％～2％。

表3是²³⁸pu/²³⁹pu相对含量大于0.01时，利用计算公式对测试组的²⁴²pu/²³⁹pu进行验证计算的误差分析，误差基本在1％以下，个别测试组误差在1％～2％。

表1

表2

表3

显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。