可扩展量子限制装置的制作方法

本发明涉及一种量子限制装置及其制造方法。具体地，该装置是量子点装置或量子线装置。所描述的量子点装置可以充当发射器或单光子源。量子点或量子线在装置中的位置可以精确地确定，并且可以可靠地组装在大规模阵列内。

背景技术：

量子限制或低维装置(比如量子点和量子线)正在各种领域的潜在应用中变得越来越重要。量子点在所有三个空间维度上提供电子和/或空穴的量子限制，而量子线在两个空间维度上提供对电子和/或空穴的量子限制但允许在第三维度上的电子传输。量子点和量子线所表现出的不寻常的量子特性使其成为融入许多未来技术中的有用候选物。例如，量子点可以用于许多应用，包括光发射器以及特别是单光子源。期望单光子源形成包括量子密码学和量子计算技术的大量未来应用的整体部分。量子线已被推测用于许多应用中，包括晶体管、集成电路和电荷感测以及量子计算。

已经显示了许多机制来产生具有类似于天然原子或捕获离子的性质的光学活性量子点。示例包括通过使具有不匹配晶格常数的外延层进行生长而形成的自组织量子点，或者碳化硅或金刚石中的原子缺陷。类似地，存在用于形成量子线的不同技术，包括使用比如氧化锌的天然存在的晶体。然而，当考虑将量子点或量子线结合到用于特定应用的装置中时，这些机制中的每一个都面临类似的挑战。

首先，可扩展性对于装置的大规模制造仍然是一个问题。特别地，使用许多已知技术形成量子点和量子线的低产率意味着大规模制造装置(特别是使用金刚石)还不实际。此外，无法使用大多数已建立的形成方法来容易地预先确定或设计量子点或量子线在衬底上的位置。这样的要求对于包括量子点和量子线的集成电路的可行的大规模制造将是必要的。鉴于此，需要可以大规模生产同时提供量子点或量子线在所选衬底上的确定性定位的量子限制装置，比如量子点或量子线装置。此外，为了使用量子点装置作为单光子源，所产生的量子点还必须提供有竞争力的光谱特性，比如良好的均匀性和亮度。

比如石墨烯和二硒化钨(wse2)的层状二维(或二维层状)材料的独特晶体结构为量子技术提供了激动人心的新机会。与比如硅(si)或砷化镓(gaas)的传统三维半导体材料相比，二维材料表现出许多不寻常的性质。在二维材料中，原子形成为单层，这些单层在单层或片的平面内化学键合，但这些层仅通过范德华力保持在一起。每个单层被自然钝化而没有任何悬空的化学键，因此在单层之间没有形成化学键。重要的是，电子、空穴和多体复合物被限制在每个单个的单层的平面内并因此提供固有的二维限制系统。在二维平面中的电子的量子限制导致不同于三维材料的新颖的且不寻常的电子和光学性质。近年来已经开发了用于分离二维材料的一个或几个单层的技术，从而允许研究人员研究和开发由层状材料提供的二维限制系统中的装置。对于针对纳米光子技术的二维材料的进一步讨论可以在“two-dimensionalmaterialnanophotonics”，xia等，naturephotonics，2014，第8卷，第899-907页中找到。

在比如二硒化钨(wse2)的层状材料中已经观测到天然存在的量子点。尤其在单层的边缘部分已经记录了这种量子点。一些报告将量子点的形成归因于边缘区域处的晶体缺陷，而另一些报告则声称它们可能是由原子缺陷产生的。然而，这些天然存在的量子点还没有可靠地产生或可预测地定位，这意味着将这样的点以更大的规模结合到装置中是不可行的。

因此，需要一种在大规模上是可行的、鲁棒的并且提供量子点或量子线在衬底上的确定性放置的量子限制装置(比如量子点装置或量子线装置)及其制造方法。此外，所产生的量子点必须具有高质量的光学和电学性质。

技术实现要素：

在第一方面，提供了一种量子限制装置，其包括衬底和二维材料层，衬底具有布置在其上的至少一个突起。二维材料层布置在衬底和至少一个突起上，其中，至少一个突起在二维材料层中引起局部应变以形成量子线或量子点。更具体地，局部应变引起二维材料的带结构的局部修改，这导致对电子和/或空穴的量子限制。

如果产生了足够的应变，则突起的形状以及因此局部应变的区域的形状决定是否形成量子点或量子线。特别地，在突起是纳米级柱、棱锥或圆锥的情况下，局部应变引起量子点。在至少一个突起是纳米级脊的情况下，应变的局部区域沿着脊延伸并形成量子线。通常，突起是纳米级的。

量子限制装置是具有带结构的装置，其中电子和/或空穴被限制在至少一个维度上。在特定示例中，电子和/或空穴被限定在所有三个空间维度上，以形成量子点。在另外的示例中，电子和/或空穴被限制在三个空间维度中的两个上，以形成量子线。对电子和/或空穴的限制导致在量子限制装置中观测到量子行为。

在特定示例中，存在一种量子点装置，其包括具有布置在其上的至少一个突起的衬底。二维材料层布置在衬底上和至少一个突起上，使得至少一个突起在二维材料层中引起局部应变。至少一个突起的区域中的局部应变的区域形成量子点。

在不同示例中，存在一种量子线装置，其包括具有布置在其上的至少一个突起的衬底。突起可以是至少一个脊或褶皱。在该示例中，二维材料层布置在衬底和至少一个突起或脊上，使得至少一个突起或脊在至少一个突起或脊的区域中在二维材料层中引起局部应变。围绕至少一个突起或脊局部延伸的局部应变的区域可以形成量子线。

任一示例的量子限制装置的衬底可以由任意材料形成，从而为制造提供高灵活性。然而，在半导体处理中通常使用的材料(比如硅或砷化镓)可以有利地允许在装置的制造期间使用众所周知的半导体制造和处理技术。

至少一个突起可以是布置在衬底表面上或形成在衬底表面中的至少一个凸起、隆凸或突出部。理想地，突起布置在相对光滑、平坦的表面上并由该表面围绕。

如上所述，二维材料(或者称为二维拓扑材料、或层状材料、或二维层状材料)是一类材料，其中，原子在同一平面或原子片内强键合，但原子片仅通过范德华力弱附着在上方和下方。块形式的二维材料由多个单层或原子片组成，其中，每个层或片的原子结构被自然钝化，而在层之间没有形成任何悬空化学键。由于弱的层间相互作用，可以制备仅具有几个原子层或单个单层的材料的二维材料。此外，二维材料中的电子在每个原子层的二维平面中经受量子限制。在所描述的量子点装置中，二维材料层可以是二维材料的单个单层，或者可以描述包括两个或更多个二维材料的单层的层。替代地，二维材料层可以是包括两个或更多个层状材料的一个或几个单层的异质结构。二维材料不同于准二维系统，比如使用具有固有三维晶格结构(例如，在异质结构内)的薄层材料形成的二维电子气体2deg。

可以在所描述的量子点或量子线装置内使用任意类型的二维材料。石墨烯可以是最著名的二维材料。二维半导体材料的其他示例包括二硫化钼(mos2)、二硒化钨(wse2)和二硫化钨(ws2)。由这两种材料提供的直接带隙导致有希望的发光性质。二维材料的其他示例包括石墨烯、硼烯、锗烯、硅烯、锡烯、磷烯、辉钼矿、钯、铑、石墨烯、氮化硼、锗烷、过渡金属二硫化合物(例如二硫化钼)或mxenes(具有通式mn+1xntx的层状过渡金属碳化物或碳氮化物)。

与使用具有三维晶格结构的材料薄层(例如，可以用于在异质结构内形成2deg的传统三维半导体材料，比如硅或砷化镓)相比，使用二维材料可以提供许多优点。二维材料不仅提供整洁、良好限制的二维系统，而且固有的二维材料层的提供意味着层内的电子和空穴更容易接近并且能更有效地提取。对于使用二维材料的装置，这允许更容易的光和电集成。相比之下，三维材料薄层通常深嵌入半导体异质结构中以确保薄层的稳定性。这使得与所描述的使用二维材料的装置相比，从三维材料提取光子效率低并且在电学上更难以控制。

衬底上的二维材料层和至少一个突起的布置导致二维材料层的晶格弯曲或变形。特别地，由于该层有一个或仅几个单层厚，因此该层覆盖突起并在突起上“盖帘”，从而在层中形成丘和谷。在二维材料层中这种弯曲或翘曲的存在在突起周围的弯曲区域处的晶格中引起应变。应变调制二维材料的带结构，引起对已经限制在平面内的电子或空穴的进一步量子限制。

通过适当地选择突起的形状(例如，作为柱状物、棱锥或圆锥)，可以在二维材料层中引发应变，使得可以认为电子(和空穴)被限制在所有三个空间维度上，从而导致量子点的形成。随着电子波函数的更大的量子限制实现，点内能级的间隔可以增加。通过这种方式，应变决定带调制，并因此决定点的精确发射波长。

替代地，将突起选择为脊或凸起的轮廓(即，在一个维度上比其他两个空间维度长得多的突起)可以引起二维材料的带结构修改，以致使仅在两个维度上限制电子和空穴。如此，形成表现出比如定量电导的量子特性的量子线。如在量子点装置中，应变量控制带调制，并且因此控制量子线内的能级间隔。如果耦合到光学腔，则该装置可以是由脊状突起确定的激子-极化子电路。

本发明的关键是在二维材料层中有意地引入应变梯度。这导致在引发的应变的局部化区域内自发形成量子点或量子线。适当地选择布置在衬底上的突起的尺寸和形状的做法产生足够的应变以形成量子点或量子线。突起的所需尺寸将根据所使用的材料、所需的量子点或量子线的特性以及二维材料层内单层的数量而变化。

有利地，可以使用公知的半导体装置制造技术容易地选择和控制突起在衬底或基层上的放置以及突起的形状和尺寸。结果，量子点或量子线在衬底上的位置是高度确定的，并且可以在装置的制造期间特别预选。此外，可以增加在衬底上产生的点或线的数量，而无需对装置或制造方法进行实质性改变。相应地，该装置和制造方法是高度可扩展的。

所描述的量子点装置的另外的益处在于，可以利用可预测且可再现的结果来选择点的光学和电学特性。多个高质量二维材料层的使用意味着可以在同一装置上获得宽范围的发射谱，以及与衬底上的光子结构的强光学耦合。

优选地，二维材料是半导体、绝缘体或半金属。半导体具有分隔电子填充价带和大部分未被占据的导带的带隙，而半金属在导带的底部与价带的顶部之间具有非常小的重叠。半金属在费米能级上没有带隙和可忽略的态密度。在一些情况下，比如石墨烯的半金属也可以被认为是零带隙半导体。二维半金属材料的示例是石墨烯，而二硒化钨(wse2)是二维半导体材料的示例。六方氮化硼(hbn)是已观测到量子发射的二维绝缘体材料的示例。任意二维半导体、二维绝缘体或二维半金属都可以用于形成如上所述的电子(和/或空穴)限制。特别地，可以使用任意过渡金属二硫化合物。

可选地，二维材料层是二维材料的剥离薄片。可以通过使用机械剥离技术或化学剥离技术来分离二维层状材料的原子层以提供样品或薄片。剥离提供了获得包括二维材料的一个或仅几个单层的二维材料样品的相对直接的方法。关于全干剥离方法的更多信息可以在“deterministictransferoftwo-dimensionalmaterialsbyall-dryviscoelasticstamping”，andrescastellanos-gomez等人，2014，2dmaterials，第1卷，011002中找到。

替代地，二维材料层是沉积薄膜。例如，二维材料的单个单层或几个单层可以在衬底和突起上生长。通过这种方式沉积二维材料层可以特别有益。特别地，使用化学气相沉积(cvd)来形成二维材料层是高度可控的，并且允许装置制造的可扩展性。特别地，使用二维材料层的cvd生长可以允许在衬底上制造大的装置阵列。使用cvd可特别有利地沉积某些材料，例如石墨烯。

可以使用比如金属有机化学气相沉积(mocvd)的技术来形成薄膜层。这种mocvd的示例描述于“high-mobilitythree-atom-thicksemiconductingfilmswithwafer-scalehomogeneity”，kang等人，2015，nature，第520卷，第656-660页。这样的技术在表面处一次形成一个完整的单层薄膜。通过这种方式生长二维材料层提供了在晶片尺寸的衬底上具有可预测且纯单层的二维层状材料的层。此外，装置的大面积可以可预测地并且以受控的方式来涂覆。也可以使用其他薄膜生长技术。

二维材料的异质结构层可以包括10个单层或更少，并且优选5个单层或更少。理想地，二维材料的单个单层足以提供具有整洁的二维限制的系统。然而，量子点或量子线也可以形成于具有多于一个单层的二维材料层的区域中，以允许装置的额外功能性，比如电压控制和电流注入。当具有多于一个单层的二维材料的区域用于量子点装置时，在突起区域中的每个单独的单层中形成量子点。这样的量子点可能通过弱杂化的双层形成而相互作用。每层中应变的不同大小和水平提供具有不同特性和电子数的量子点。因此，在使用形成在多于一个单层中的量子点装置来提供发射器的情况下，发射器的光学特性可以通过电场和磁场更加地可调谐。

至少一个突起在平行于衬底的平面中具有第一维度(长度)和第二维度(宽度)，第二维度(宽度)垂直于第一维度(长度)。优选地，第一维度(长度)与第二维度(宽度)的比率小于二，并且局部应变的区域形成量子点。更优选地，第一尺寸(长度)与第二尺寸(宽度)的比率约为一。在特定的示例中，宽度和长度都是纳米级的(即小于1μm)。例如，长度和宽度都将低于500nm。

可选地，至少一个突起包括至少一个柱状物或柱。理想地，为了形成量子点，突起是从衬底表面突出的柱状物、柱或岛状凸起。换句话说，形成量子点的突起将在所有三个维度上具有相似的长度尺度：长度：高度：宽度比可以小至或接近1。然而，突起可以具有在二维材料层中引发足够的局部应变以形成量子点的任意形状或构造。突起垂直于衬底的表面的平面从衬底的表面向外延伸。

可以通过光刻图案化和蚀刻技术在衬底或外延层的表面上形成突起。也可以使用其他已知的半导体制造技术。柱状物可以具有选自以下组的横截面形状：圆形、矩形、正方形、六边形、多边形。例如，横截面在平行于衬底表面的平面中，并且是柱状物的“切穿”。突起可以是棱锥或圆锥形的，并且可以具有弯曲的或平坦的峰。突起的不同形状或构造可以影响形成的量子点的电学和光学性质。

可选地，至少一个突起是脊或褶皱。理想地，为了形成量子线，突起是从衬底表面向上(或垂直)延伸以形成凸条或冠状物的脊或薄的隆起区域。优选地，脊在一个方向上且在平行于衬底表面的方向上延伸。

至少一个脊在平行于衬底的平面中具有第一维度(长度)和第二维度(宽度)二者。第二维度(宽度)垂直于第一维度(长度)。优选地，脊的长度和宽度具有大于二的比率。更优选地，脊的长度和宽度具有大于五的比率。换句话说，用于形成量子线的突起或脊应当具有比其宽度长得多的长度。然而，衬底上方的突起的宽度和高度可以具有类似的尺度。例如，突起的高度：宽度纵横比将小至或接近1，但高度：长度或宽度：长度纵横比将较大(例如，3-10或更大的尺度)。在特定的示例中，宽度和高度都是纳米级的(即小于1μm)，但长度可以是微米级的(即大于1μm到100μm)。例如，宽度可以低于500nm，但是长度可以在1μm和10μm之间。

有益地，这里描述的突起可以使用标准半导体制造技术(光刻图案化和蚀刻)在衬底或外延层的表面中来形成，或者可以使用用于纳米加工的任意其他合适的技术。

优选地，至少一个突起的高度在2nm和200nm之间。更优选地，突起的高度为至少50nm。特别地，高度将是纳米级的(即小于1μm)。突起的高度被认为是向外延伸且垂直于衬底表面的尺寸。突起必须具有足够的高度，以在二维材料层中引发足够的局部应变从而形成量子点或量子线。所需高度可以取决于二维材料的晶格性质，因此对于每一种二维材料，突出高度和宽度都将存在特定范围。所需高度还可以取决于二维材料的单层的数量。具有较少单层的二维材料的区域可以需要较低高度的突起以引发量子点或量子线。

在特定的示例中，已从使用具有高度120-140nm的柱在二硒化钨(wse2)中实现的量子点或使用具有约250nm的高度的柱在二硫化钨(ws2)中形成的量子点中观测到量子发射。观测到这些示例中的柱具有带圆形尖端的圆锥形状，且半峰全宽为约250nm。

优选地，局部应变在0.05％和1％之间。然而，在一些示例中，应变可能低至0.01％。晶格中的应变决定了二维材料中的能带调制。因此，应变量影响材料中电子波函数的量子限制，并因此影响量子点或量子线的性质。对于每个二维材料层，需要最小的应变量来引发量子点或量子线。

可选地，布置在衬底上的至少一个突起包括在衬底表面上布置至少一个纳米晶体或纳米金刚石。为了形成量子点，纳米晶体可以具有10-200nm的长度尺度。当二维材料层布置在衬底和纳米晶体的顶部上时，纳米晶体在层内产生小的凸起部，在纳米晶体附近的晶格中导致局部的应变区域。当纳米晶体在每个维度上都具有相似的长度尺度时(例如，纳米金刚石)，可以形成量子点。如果纳米晶体是纳米管或纳米级棒(换句话说，具有纳米量级直径但具有大的长宽比的纳米结构)，则可以在二维材料层中形成量子线。有益地，在衬底表面上使用纳米晶体来形成量子点或量子线提供了形成能够产生量子点或量子线的突起的相当直接且节省成本的机制，因为纳米晶体的布置不需要复杂的处理步骤。

优选地，该装置包括形成在衬底上的外延层，其中，至少一个突起包括在外延层的表面上的至少一个纳米晶体的布置。可以在衬底的表面上生长一个或多个外延层。有益地，这可以提供用于在形成量子点或量子线(例如，在衬底或集成电路上形成外延生长的异质结构)之后进行进一步装置处理的结构。外延层的生长还可以提供高质量、平坦的表面，在该表面上可以布置突起和二维材料层。然而，在二维材料层中形成量子点或量子线的机制不受在衬底上形成外延层的影响。量子点和量子线的产生仅依赖于在二维材料层中产生足够的应变梯度以修改带结构并引起量子限制。

可选地，布置在衬底上的至少一个突起包括通过在衬底的表面上图案化而形成的至少一个突起或多个突起。特别地，至少一个突起可以形成在衬底的表面中，以便在衬底的最上表面处形成突起或形成物。例如，可以通过众所周知的半导体处理技术(例如，将光致抗蚀剂涂覆到衬底表面，通过光学或电子束光刻对光致抗蚀剂进行图案化，且随后进行湿式或干式蚀刻以移除衬底的表面的部分)来形成突起或凸起。通过图案化和蚀刻衬底来形成突起的优点在于，可以在制造时选择和设计突起的放置。这高水平地控制所得到的量子点或量子线在衬底上的位置。这对于将量子点或量子线结合到集成电路装置中将是至关重要的。

该装置可以包括形成在衬底上的外延层，至少一个突起布置在外延层上。优选地，布置在衬底上的至少一个突起包括在外延层中图案化的突起。突起可以形成在生长于衬底表面上的一个或多个外延层内。可以使用图案化、光刻和蚀刻技术在外延层中形成突起。有益地，使用外延层提供了可以形成突起的高质量表面。此外，外延层可以允许围绕量子点或量子线形成更精细的装置结构。

可选地，至少一个突起包括形成多个量子点、多个量子线或至少一个量子点和至少一个量子线的多个突起。换句话说，根据所描述的实施例，可以在同一衬底上形成包括多个量子点和/或多个量子线的装置。

优选地，至少一个突起包括形成量子点和/或量子线阵列的突起阵列。可选地，可以在衬底上形成多于一个突起。例如，可以形成多个突起，以便于二维材料层一旦布置在衬底上时，就可以形成多个量子点或量子线。由于可以在衬底上的突起的图案化期间仔细地选择点或线的放置和位置，因此可以实现衬底表面上的大量量子点或量子线的阵列或布置。在特定的示例中，突起可以在衬底上规则地间隔开，一形成规则地间隔开的量子点或量子线的阵列。

优选地，该装置包括在二维材料层上的层。二维材料层上的层可以充当封装层或势垒层。为了识别的目的，在此将二维材料层上的层称为封装层。然而，该标记不应被解释为限制性。术语另外的层或势垒层也可以描述二维材料层上的层。

特别地，二维材料层被另外的层(封装层)封装、包封或覆盖。在一些示例中，另外的层或封装层直接位于二维材料层的顶部上。然而，在其他示例中，另外的层或封装层可以形成二维材料层上的堆叠层的一部分。另外的层或封装层可以仅覆盖该装置的功能部分(换句话说，在形成于二维材料层中的量子装置上方)。替代地，另外的层或封装层可以覆盖装置的整个表面区域。

有利地，另外的层(或封装层)改善了形成量子点或量子线的二维材料层的稳定性，并因此提高了装置的长期性能和鲁棒性。另外的层或封装层可以防止二维材料层由于环境而劣化。

有益地，二维材料层上的层还可以用于形成对二维材料层中的量子点或量子线的隧道势垒。特别地，当另外的层或封装层直接位于二维材料层的顶部上时，将形成隧道势垒。通过这种方式，另外的层或封装层充当势垒层。另外的层或封装层可被认为是在机械意义上(向二维材料层提供防止劣化的保护)和在带结构方面(其中另外的层或封装层形成隧道势垒)的势垒层。

优选地，二维材料层上的层是半导体材料、绝缘体或导体的层。例如，可以在形成量子点或量子线的二维材料层的顶部上形成半导体材料层，使得二维材料层嵌入异质结构中。这种构造对于允许与装置的电接口或电连接是特别有用的。因此，在操作中时可以更好地控制根据权利要求形成的特定类型的装置(例如量子发射器)。

可选地，二维材料层上的层包括二维材料层。换句话说，布置在衬底和至少一个突起上的二维材料层是二维材料的第一层，并且另外的层或封装层包括在二维材料的第一层以上或之上的二维材料的第二层。特别地，二维材料的第一层将是与二维材料的第二层不同类型的材料(具有不同的带隙)。通过这种方式，二维材料的第一层形成包括不同类型的二维材料和衬底(并且在一些情况下还包括外延层)的异质结构的一部分。理想地，另外的层或封装层的带隙大于形成量子点或量子线的二维层的带隙。

在一些情况下，另外的层(或封装层)是二维材料的剥离薄片。在替代方案中，另外的层或封装层是二维材料的沉积薄膜。

在一个示例中，二维材料层上的层是六方氮化硼层。如上所述，六方氮化硼本身是二维材料。六方氮化硼的一个或多个单层可以通过布置在形成量子点或量子线的二维材料层的顶部上而用作另外的层或封装层。在一个示例中，另外的层或封装层由一个或多个六方氮化硼(hbn)单层形成，并且布置在衬底和至少一个突起上的二维材料层由一个或多个二硫化钨(ws2)单层形成。

在特定应用中，使用另外的层(或封装层)可以表现出特别的益处。例如，在由二维材料层内的量子点形成的发射器中，已经发现封装层的使用改善了光学质量、亮度并且还减小了发射光的光谱线宽。

优选地，该装置包括在另外的层或封装层上的电极层。电极层本身可以是二维材料层，例如单个石墨烯层。电极层充当表面栅电极，以便在整个装置上施加均匀的偏压，从而使装置的整个表面区域起作用。使用单个石墨烯层作为电极具有特别的益处，因为该层是透明和柔性的。单个石墨烯层的透明度意味着这种材料作为量子发射器的电极层特别有用，因为从量子点发射的光可以通过电极层离开装置。可以将另外的金属触点施加到电极层，以用于电连接。

该装置还可以包括在外延层上的另一附加层，该附加层具有直接布置在其上的突起。相应地，可以在外延层和形成量子点或量子线的二维材料层之间布置附加层。可选地，附加层本身可以是二维材料层。附加层可以包括具有50-100nm的总厚度的许多二维材料的单层。有利地，附加层既可以用于提供“整洁”层(具有很少的电荷撷取)，也可以用于提供更平滑、更平坦的层(从而避免形成量子点或量子线的二维材料层中的附加的、无意的应变源)。附加层和封装层可以一起作用以完全包封形成量子点的二维材料层。此外，通过选择具有适当带隙的材料，附加层可以用于阻止电流流过装置。

附加层的使用不是必需的，而可以是有益的。在示例中，附加层由厚的六方氮化硼层(50-100nm)形成，并且另外的层或封装层由六方氮化硼的薄层(4-5个单层)形成。形成量子点的二维材料层是二硒化钨。因此，二硒化钨层在所有侧面上都被六方氮化硼层完全封装。此外，由于六方氮化硼是原子级平坦材料，所以六方氮化硼的附加层提供非常平坦的表面，在该表面上布置用于形成量子点或量子线的突起。因此，六方氮化硼的附加层的使用改善了非辐射复合，并且还保护形成量子点或量子线的二硒化钨层免于与外延层(例如，由二氧化硅形成，其可以包含在装置中产生电噪声的电荷撷取)接触。

如本领域技术人员将了解的，上述层(附加层、形成量子点或量子线的二维材料层、封装层及电极层)可以各自由一个或多个不同的二维材料层组成。因此，通过这种二维材料层的堆叠来形成功能异质结构。然而，这种类型的异质结构仍然不同于在具有固有三维晶体结构的材料的异质结构中形成的准二维区域(比如2deg)。这是因为二维材料在材料本身的每个单层中而非在具有三维晶格的材料的非常薄的层内表现出对二维的量子限制。换句话说，当前描述的装置中的二维量子限制是层状二维材料的固有性质的结果，而非简单地是异质结构的带结构的结果(如在三维材料的异质结构中形成二维电子气体的情况)。

可选地，该装置是形成基于量子点的光发射器或量子发射器的量子点装置。换句话说，量子点的光学或电激发可以使被限制在该点内的电子被激发到更高的量化能态。电子到较低基态的弛豫导致能量的转移，例如通过光子的发射。因此，光被发射。有利地，量子点发射器提供分辨非常良好的光谱特性，在由点内的能级间隔确定的特定频率处具有窄的光谱峰值。

在量子点中，所发射的光子数取决于量子点的大小及其电子数(即被限制在点内的电子数)。在电子数大的情况下，可以激发多个电子并允许其弛豫，从而释放多个光子。然而，在电子数小的情况下，可以仅激发单个电子，然后允许其弛豫。在这种情况下，只有单个光子被释放。通过这种方式，量子点装置提供单光子源。本装置提供了提供单光子发射器的可控的、可靠的和可扩展的方法，并因此实现了量子装置技术的可行的可扩展性的长期追求的目标。下面描述可调谐电荷的量子发射装置的有利示例。

可选地，光发射器被光学驱动或电驱动。换句话说，能量可以被提供给量子点以使得电子通过光激发或电激发而被激发成更高的能态。光激发通过向具有比能级间隔更大的特定频率或能量的量子点提供光子而发生。电激发在源触点和漏极触点之间向量子点提供电流，从而向被限制在该点内的电子提供大于能级间隔的能量。有利地，被光学驱动的量子点可以用于形成发射器而无需复杂的处理技术。然而，被电驱动的量子点可以更容易地组合成更大且更复杂的电路。

对于所描述的量子点装置，许多其他应用是可能的。在一个示例中，量子点光谱对比如磁场、电场和温度的参数的灵敏度允许将量子点用作传感器或传感器阵列。例如，在用于采矿和石油勘探的场映射或磁共振成像(mri)等的学科中，这样的传感器可以具有对电磁场进行成像的重要应用。在另一示例中，由于量子点装置的电荷控制而生成的带电量子点打开了将量子点用作量子计算的量子位的可能性。在又一示例中，与大量激子相比，所描述的量子点的改善的吸收特性可以允许量子点装置用于太阳能电池或光捕获应用中。对于这些和其他应用，可以使用布置在突起上方的多个二维材料层来形成量子点“叠层”(例如，多个量子点在突起上方的区域中的集中)。这对于使用二维材料的量子点吸收或量子点激光应用尤其有用。

可选地，该装置可以是用于沿着特定路径的激子传播的量子线装置。通过这种方式，量子线装置可以用于在衬底或芯片上写入激子电路。有益地，量子线装置可以在激子-极化子电路装置内使用。特别地，二维层中的激子可以以强耦合机制光学耦合到腔模式，并且所形成的量子线可以允许极化子传播路线。这样的装置将是高度可扩展的并且允许将极化子传播路线确定性地定位在衬底上或者作为芯片上的电路的一部分。

量子限制装置可以包括根据上述装置形成的至少一个量子线和至少一个量子点。换句话说，量子点和量子线的混合物可以通过适当地选择和布置衬底上的突起而形成在相同的衬底上和相同的二维材料层内。例如，可以在衬底上形成柱状物或柱以在二维材料中产生量子点，并且可以在衬底上形成脊以产生量子线。一个或多个量子线和量子点可以耦合(电耦合、电容耦合或光学耦合)。例如，可以将相邻的量子点和量子线耦合，或者可以将两个相邻的量子点耦合。通过这种方式，通过将量子限制装置的组合包含在内并且使用所描述的制造技术，可以制造更复杂的电路和装置。

在第二方面，提供了一种制造量子限制装置的方法，该方法包括提供衬底、在衬底上形成至少一个突起和在衬底和至少一个突起上布置二维材料层。至少一个突起导致二维材料层中的局部应变，以在局部应变的区域处形成量子点或量子线。

是形成量子点还是量子线取决于突起的形状和尺寸，并且因此取决于在二维材料层中形成的局部应变的区域。在每种情况下，二维材料层下方的突起引起弯曲，从而在晶格中导致应变。应变改变了二维材料的局部带结构，从而引起量子限制。在所有三个维度上都存在量子限制的情况下，形成量子点。然而，在量子限制仅存在于两个维度上的情况下，形成量子线。，

如在上述第一方面中，衬底可以包括适合于形成半导体装置的任意材料。突起包括在衬底上的特征、突出部或凸起。

该层可以由任意二维材料形成。二维材料具有晶体结构，其中每个单层形成单独的片或层，并且其中，在单层之间不形成化学键。单独的单层仅通过范德华力在块材料中保持在一起。这样，单层可以被分离或“剥离”，留下稳定的二维材料层，而没有悬空或未钝化的化学键。理想地，二维材料层包括5个单层或更少，优选3个单层或更少。

优选地，二维材料是半导体、绝缘体或半金属。二维材料可以是零带隙半导体。在特定示例中，二维材料可以为比如石墨烯的半金属或比如二硒化钨(wse2)的半导体。特别地，可以使用任意过渡金属二硫化合物作为二维材料。

该方法可以包括剥离二维半导体材料的薄片，其中布置二维半导体材料的层包括将剥离的薄片布置在衬底和至少一个突起上。剥离二维材料的薄片意味着从二维材料的块样品中分离出一个或几个单层。剥离可以通过机械方式(通过简单地拉开单层，例如通过附着到粘合带)或通过化学剥离来实现。剥离技术不改变二维材料的化学结构，而是简单地克服每个单层之间的范德华力以分离二维材料的原子片。有利地，剥离提供了用于获得包括一个或几个单层的二维材料层的直接机制。

布置二维半导体材料的层可以包括沉积二维材料的薄膜。例如，可以通过化学气相沉积(cvd)在衬底上生长二维材料的至少一个单层。对于一些材料，可以使用通过金属有机化学气相沉积(mocvd)的沉积。二维材料的基本晶格结构不受提供二维材料层的方法的影响。晶格结构是材料本身所固有的。有利地，生长的二维材料薄膜层产生整洁、有序且具有容易控制的厚度的单层。

优选地，形成至少一个突起包括形成在平行于衬底的平面中具有长度和宽度的至少一个突起，其中长度和宽度具有小于二的比率，并且局部应变的区域形成量子点。更优选地，至少一个突起的长度和宽度具有约1的比率。换句话说，突起的长度和宽度相等或几乎相等。

可选地，形成蚀刻图案包括形成至少一个柱状物。例如，可以使用光刻和蚀刻技术来图案化表面以在衬底或外延层的表面中形成柱状物或柱，这些柱从衬底的表面延伸。柱状物或柱可以在平行于衬底的平面中具有任意横截面形状，包括以下组中的一个：圆形、矩形、正方形、六边形、多边形。根据所使用的蚀刻的类型(湿式或干式)或蚀刻剂的类型，可在柱状物或柱处实现不同的边缘轮廓。在特定的示例中，柱状物的底部处的横截面宽度可以大于柱状物的顶部或峰值处的横截面宽度。突起的特定形状、尺寸和横截面轮廓可以影响所得到的量子点的特性。

替代地，形成至少一个突起包括形成至少一个脊，并且局部应变的区域形成量子线。换句话说，突起可以是衬底表面上的隆起的脊或冠状物。至少一个脊可以在平行于衬底的平面中具有长度和宽度，并且脊的长度可以大于或远大于宽度。优选地，长度和宽度的比率大于二，并且更优选大于5。

可选地，至少一个突起形成为具有2nm至200nm之间的高度。特别地，高度将是纳米级的(即小于1μm)。突起的高度被认为是从衬底表面向外延伸且垂直于衬底表面的尺寸。突起必须具有足够的高度，以在二维材料层中引发足够的局部应变而形成量子点或量子线。所需高度可能取决于二维材料的晶格性质，因此对于每一种二维材料，突出高度和宽度都将存在特定范围。所需高度还可以取决于二维材料的单层的数量。具有较少单层的二维材料的区域可以需要较低高度的突起以引发量子点或量子线。

优选地，局部应变在0.01％和1％之间。晶格中的应变决定了二维材料中的能带调制。因此，应变量影响材料中电子波函数的量子限制，并因此影响量子点或量子线的性质。对于每个二维材料层，需要最小量的应变来引发量子点或量子线。

优选地，形成至少一个突起包括在衬底的表面上布置至少一个纳米晶体。例如，纳米晶体(比如纳米金刚石或纳米棒)可以“分散”在衬底的整个表面上。替代地，纳米晶体可以混合在液体中并施加到衬底上，使得一旦过量的液体蒸发或冲洗掉，纳米晶体就保留在衬底的表面上。纳米晶体的使用为产生至少一个突起提供了直接的机制。然而，在一些情况下，可能难以获得规则尺寸的多个纳米晶体，并且此外可能难以预先确定纳米晶体(以及由此得到的量子点或量子线)在衬底表面上的放置。替代地，利用抗蚀剂(比如pdds)图案化涂覆衬底的额外处理步骤也将允许衬底上的受控纳米晶体阵列。

优选地，形成至少一个突起包括在衬底处的表面中形成蚀刻图案。可以使用已知的半导体处理技术获得蚀刻图案。例如，可以将光致抗蚀剂施加或旋涂到衬底的表面上。然后，可以使用光学或电子束光刻将图案施加到光致抗蚀剂层。结果，光致抗蚀剂的暴露于光或电子束的区域被硬化。然后，可以对抗蚀剂进行显影，使得抗蚀剂的硬化区域保留在衬底的表面处，但是去除抗蚀剂的其余部分。随后可以使用湿式或干式蚀刻来蚀刻衬底。蚀刻工艺去除衬底表面的暴露区域，但不影响被光致抗蚀剂覆盖的区域。在蚀刻之后，可以去除光致抗蚀剂的硬化区域，导致先前由光致抗蚀剂覆盖的区域从蚀刻表面形成突起。

有益地，通过这种方式使用蚀刻和图案化允许突起(以及量子点或量子线)在衬底表面上的布置，该布置完全取决于在光学或电子束光刻期间施加的图案。这样，量子点的定位完全是确定性的，并且可以容易地缩放点的数量。此外，可以通过光刻图案的适当设计来选择突起的尺寸和形状，从而允许对所得到的量子点的电学和光学特性进行一些控制。

该方法还可以包括在衬底的表面上生长一个或多个外延层。然后，可以在一个或多个外延层中或其上形成突起。有利地，添加外延层可以允许制造围绕量子点且结合量子点的更复杂的装置。

优选地，形成至少一个突起包括在外延层的表面上布置至少一个纳米晶体。例如，纳米晶体(比如纳米金刚石或纳米棒)可以布置为提供从外延层的最上表面的突起。

替代地，形成至少一个突起包括在外延层的表面处形成蚀刻图案。通过与上述相同的方式，可以通过光刻和蚀刻技术在外延层中形成突起。这允许在量子点的放置、形状和特性方面的高度确定性。

在另一替代方案中，突起可以直接形成在衬底或形成在其上的外延层的表面中，并且然后可以在突起的顶部上方形成另外的外延层。例如，可以通过再生长形成另外的外延层。这可以允许结合量子点或量子线形成某些更复杂的装置结构。此外，它可以允许突起的形状被改变或修改，例如以提供从表面的更平缓地隆起的突起。

形成至少一个突起可以包括在衬底上形成突起阵列。这导致根据突起的形状和尺寸形成量子点阵列和/或量子线阵列。

优选地，在二维材料层上形成层。该另外的层可以形成为覆盖或封装二维材料层。另外的层可以减少二维材料的劣化，因此有助于改善装置的长期稳定性。重要的是，另外的层还可以用于在二维材料层中形成对量子装置(点或线)的隧道势垒。因此，该另外的层可以被认为是势垒层，其具有机械势垒性质(用于保护二维层)和静电势垒性质(提供隧道势垒)。另外的层在本文中被标记为封装层以便于识别，但是该术语不应被认为是限制性的。术语势垒层或另外的层也是合适的。

形成另外的层或封装层可以包括形成半导体材料、绝缘体或导体的层。在示例中，半导体层可以形成在二维材料层的顶部上，以提供另外的层或封装层。因此，二维材料层被构造在异质结构内，在其上具有另外的层或封装层。

可选地，在二维材料层上形成层包括形成二维材料层。另外的层或封装层本身可以包括二维材料的一个或多个单层。换句话说，布置在衬底上的二维材料层和至少一个突起是二维材料的第一层，并且另外的层或封装层形成为形成在二维材料的第一层以上或之上的二维材料的第二层。二维材料的第一层将是第一类型的二维材料(比如二硫化钨，ws2)，而二维材料的第二层将是第二类型的二维材料(比如六方氮化硼，hbn)，第一和第二类型的二维材料具有不同的带隙。

二维材料层上的层可以通过沉积薄膜来形成。在替代示例中，可通过剥离二维材料的一个或多于一个单层的薄片并将剥离的薄片布置在布置于衬底和至少一个突出部上的二维材料层上来形成此另外的层或封装层。通过这种方式，第一和第二二维材料的层形成异质结构。

在特定示例中，二维材料层上的层为六方氮化硼层。换句话说，六方氮化硼的一个或多个单层可以形成为另外的层或封装层。

优选地，该装置包括在另外的层或封装层上的电极层。电极层本身可以是二维材料层，例如单个石墨烯层。有益地，电极层可以用于在整个装置上施加均匀的偏压。

有益地，该装置可以包括在外延层上的另一附加层，突起布置在其上。附加层本身可以是二维半导体材料层，例如六方氮化硼层。可以提供附加层来给出用于突起和包括量子点或量子线的二维材料层的原子平坦表面。附加层也可以是“整洁的”，例如具有非常少的捕获电荷，从而减少装置中的电噪声。附加层可以由具有大带隙的绝缘体或材料形成，以便阻挡电流流过装置。

可以形成包括量子点装置的发射器。换句话说，量子点可以提供量子发射器，并且更优选地提供单光子源。发射器发射电磁辐射。实现能够以良好产率可靠地制造的量子发射器是半导体装置研究中的长期预期目标。可以通过将所描述的量子点装置结合到异质结构中以形成隧道耦合量子装置来形成可调谐电荷的量子发射器。

优选地，可以使用所描述的量子点装置的阵列来形成发射器阵列。量子点装置的制造方法可以以高产率在根据特定的预定设计的位置提供量子点。此外，该方法可以用于根据应用要求产生多个量子点的可扩展阵列。在特定的示例中，可以例如通过形成量子点的网格来形成规则间隔的发射器阵列。

在第三方面，提供了一种用于产生单光子的方法，包括光学激发如以上所描述的量子点装置。在第四方面，提供了一种用于产生单光子的方法，包括电激发如以上所描述的量子点装置。

在上述第一、第二或第三方面中，二维材料层包括二维层状材料的至少一个单层。二维材料的每个单层具有固有的二维晶体结构。二维材料可以定义为这样的材料，在该材料中，每个单层具有二维晶体结构，使得原子仅在每个单层或片的平面内化学键合。此外，二维材料可以定义为这样的材料，在该材料中，每个单层具有二维晶体结构，使得原子仅在每个单层或片的平面内化学键合并且在单层之间不形成化学键。

附图说明

仅通过示例的方式参考以下附图描述了根据本公开的方面的量子限制装置及其制造方法，其中：

图1a是量子点装置的剖视图；

图1b是图1a的量子点装置的平面图；

图2a是示出使用二维材料的剥离薄片和蚀刻到衬底表面中的突起的量子点装置的示例的剖视图；

图2b是示出使用二维材料的mocvd生长层和蚀刻到衬底表面中的突起的量子点装置的示例的剖视图；

图2c是示出使用二维材料的剥离薄片和使用布置在衬底表面处的纳米晶体形成的突起的量子点装置的示例的剖视图；

图3a是示出使用二维材料的剥离薄片和蚀刻到衬底上的外延层中的突起的量子点装置的示例的剖视图；

图3b是示出使用二维材料的mocvd生长层和蚀刻到衬底上的外延层中的突起的量子点装置的示例的剖视图；

图3c是示出使用二维材料的剥离薄片和使用布置在衬底上的外延层上的纳米晶体形成的突起的量子点装置的示例的剖视图；

图4a是衬底上的单个突起的平面图；

图4b是如图4a所示的衬底上的单个突起的剖视图；

图5a是由形成在衬底中的蚀刻突起形成的量子点装置的afm图像，包括对afm图像区域的afm扫描；

图5b是通过在衬底上布置纳米晶体形成的量子点装置的afm图像；

图6a和图6b(分别)是布置在二氧化硅衬底上的柱上的剥离薄片的亮场和暗场显微镜图像；

图7是量子点装置阵列的另外的暗场显微镜图像；

图8是根据本发明的来自产生应变并形成量子点的二维层的区域的光发射谱的曲线图，以及不存在应变的二维层的区域中的光发射谱的曲线图；

图9a是量子线装置的剖视图；

图9b是图8a的量子线装置的平面图；和

图10a、图10b、图10c和图10d是描绘用于制造图1a的量子点装置的步骤的示意图。

图11a是示出使用蚀刻到衬底中的二维材料和突起的化学气相沉积(cvd)生长层以及封装层的量子点装置的示例的剖视图；

图11b是示出使用二维材料的cvd生长层和蚀刻到衬底上的外延层中的突起以及封装层的量子点装置的示例的剖视图；

图12示出了布置在外延层表面中形成的柱上的二硫化钨的cvd生长单层的光致发光扫描，二硫化钨的单层覆盖有六方氮化硼的封装层；

图13示出了在图12的装置中的外延层的表面上形成的柱的位置处的量子发射器的光致发光光谱；

图14是可调谐电荷的量子发射装置的剖视图；

图15是图14的可调谐电荷的量子发射装置的平面图；

图16是图14和图15的可调谐电荷的量子发射装置的光学显微镜图像；

图17是图14至图16的可调谐电荷的量子发射装置的带结构的示意图；

图18是图14至图17的可调谐电荷的量子发射装置的量子发射光谱；

图19是可调谐电荷的量子发射装置的另外的示例的剖视图；

图20示出了可扩展量子限制阵列的示例；

图21示出了1l-wse2中的示例性量子发射器阵列的特性的曲线图；

图22示出了1l-ws2中的示例性量子发射器阵列的特性的曲线图；

图23示出了说明1l-ws2、1l-wse2和2l-wse2的室温光学特性的曲线图；

图24示出了纳米柱位点的afm特性；

图25示出了纳米柱高度对1l-wse2量子发射器的影响；

图26示出了说明1l-wse2量子发射器的光谱漂移随着纳米柱高度的曲线图；

图27示出了130nm纳米柱衬底上的1l-wse2的光致发光图；

图28示出了纳米柱高度对1l-ws2量子发射器的影响；

图29示出了短纳米柱上的1l-ws2的光致发光图，其不产生量子限制；

图30示出了用于量子发射器创建的纳米金刚石衬底。

在适当的情况下，在附图中相同的附图标记表示相同的元件。这些附图不按比例。

具体实施方式

图1a示出了量子点装置100的剖视图。该装置包括衬底10、布置在衬底上的突起12和二维材料层14。图1b示出图1a中所示的装置100的平面图。二维材料14的晶格的固有特性引起材料内的电子被限制在原子平面内。根据图1a和图1b所示的坐标，在二维材料层布置在突起和衬底上之前，电子可以在x轴和y轴上自由移动，但是其移动在z轴上受到限制。

突起12布置成在衬底10的表面上以形成凸起。在该示例中，突起12形成为具有比其峰16宽得多的基部18的锥形棱锥。

在图1a和图1b的实施例中，二维材料层14包括单个单层。突起12的区域中的单层弯曲并稍微松弛以符合突起的形状。由于二维材料层中的弯曲，在二维材料中形成应变区域22。在应变足够大的情况下，形成量子点20。在该示例中，量子点20形成在突起的最高点或峰16周围，因为这是应变最大的地方。

量子点装置可以用于各种应用。在该示例中，量子点20被光学激发以产生具有高产率的单光子发射。由量子点装置形成的发射器发射具有明确且稳定的光谱峰的光。其他应用可以利用量子点的高振荡器强度来增加吸收率，比如在太阳能电池和集光装置中。

尽管图1a和图1b的装置示出了包括单个单层的二维材料层14，但是其他实施例可以包括多于一个单层。此外，尽管在图1a和图1b中示出了锥形的突起12，但是可以使用任意形状的突起来在二维材料层中产生应变。如果在局部区域内产生足够的应变，则将形成量子点。所需的应变量将取决于二维材料的类型及其厚度。

图2a、图2b和图2c各自示出了图1a和图1b中的装置的具体实施例。图2a示出了突起112直接形成在衬底110的最上表面中的装置。例如，可以通过光刻图案化和蚀刻衬底110的表面来形成突起112。在图2a的示例中，所得到的突起112为在其峰处具有平坦区域且在其基部处具有比在其峰处更宽的横截面的柱或柱状物。

在图2a中，使用二维材料的剥离薄片形成二维材料层114。剥离薄片114通过从二维材料的块样品中分离一个或少量原子单层而获得。在图2a的示例中，剥离薄片114提供单个单层。然而，在其他示例中，剥离薄片可以包括两个、三个或更多个单层的区域，并且仍然产生量子点。

图2b示出了通过与图2a所示的装置类似的方式直接在衬底110的表面中形成突起112的装置。然而，在图2b中，使用mocvd形成二维材料层115(但是可以使用其他类型的化学气相沉积)。mocvd生长的单层115在生长和随后的冷却期间符合每个突起112的形状。如在其他描述的示例中，由于在生长的单层中引发的应变，在突起112的区域中形成量子点。

图2c示出量子点装置的另外的替代示例。该示例具有针对图1a和图1b所讨论的相同的基本结构。在该示例中，通过使用如图2a的装置中所示的二维材料的剥离薄片来提供二维材料层114。然而，在图2c的装置中，突起113由布置或分散在衬底110的表面上的多个纳米晶体形成。在衬底110上和纳米晶体113上布置二维材料114的剥离薄片引起二维材料层中的弯曲或波动。在形成突起的纳米晶体113的局部区域中，在二维层114的晶格中引发应变，并且形成量子点。

图3a、图3b和图3c示出了另外的量子点装置的示例。图3a、图3b和图3c中的装置类似于图2a、图2b和图2c中的装置，但是还包括其间的外延层124，突起112、113形成在外延层124上。通过这种方式，突起112、113被布置在外延层124上以及衬底110上。

在图3a中，使用图案化和蚀刻技术在外延层124中形成突起112。二维材料114的剥离薄片布置在衬底110、外延层124和突起112上。每一突出部112导致二维材料114中的局部应变的区域，且因此导致量子点的形成。

图3b示出了使用图案化和蚀刻技术在外延层124内形成突起112的装置。在该示例中，使用适当的生长参数通过mocvd生长二维材料层115。同样，在mocvd层115中的围绕外延层124中图案化的突起112的局部应变的区域处形成量子点。

最后，图3c示出了通过在外延层124和衬底110上布置纳米晶体113来形成突起的装置。二维材料114的剥离薄片布置在衬底110、外延层124和纳米晶体113的顶部上。在每个纳米晶体113的区域中的剥离薄片114中产生应变，从而引起量子点的形成。

虽然在图3a、图3b和图3c中示出了单个外延层，但是本领域技术人员将理解，可以使用多于一个外延层或包括多个外延层的异质结构。

在图1a至图3c的每个装置中产生的量子点的特性会受到突起的形状和尺寸、所使用的特定二维材料以及二维材料的单层数量的影响。特别地，形成量子点需要在二维材料层中引发足够的应变。然而，所描述的量子点装置可以使用任意类型的二维材料来形成。

突起的尺寸对于引发用于形成量子点的足够应变是重要的。在形成量子点的情况下，可以调节突起的尺寸以增加或减少量子点内能级的限制，并因此改变点的尺寸及其电子数。图4a示出了图1所示类型的突起12的平面图。图4b示出了同一突起12和衬底10的周围区域的剖视图。特别地，高度h、突起的基部18处的宽度wb和突起的峰16处的宽度wp可以适配为修改在二维材料层中形成的所得到的量子点的特性。在一些情况下，点尺寸的适当测量将是在突起的半峰全宽wfwhm处的宽度。在这种情况下，突起的基部处的宽度wb和突起的基部处的长度lb大致相同。

突起的形状也可以适配为改变量子点的特性。例如，突起可以是如图2b和图3b所示的棱锥形形状，或者可以是具有圆形、方形或六边形横截面形状的柱或柱状物。柱可以在柱的基部处比在柱的峰部或顶部处更宽。柱或突起可以是具有尖的或弯曲的峰的圆锥形或棱锥形。

注意，当形成量子线装置时，突起或脊的横截面形状可以与图4b所示的横截面相同或相似。然而，对于量子线的形成，长度lb将大于或远大于宽度wb。换句话说，突起或脊将在一个维度上延伸穿过衬底的表面。在量子线装置的特定示例中，长度lb将是长度wb的三倍、五倍或更多倍。

图5a示出了与图2a的装置类似的量子点装置的afm扫描。使用衬底的表面上的蚀刻突起并将二硒化钨(wse2)的剥离薄片布置在衬底和突起上来形成装置。图5a的顶部528示出了量子点装置的afm图像。图5a的底部处的迹线530示出了跨越量子点装置的特定部分的afm扫描(由afm图像528上的虚线526标记)。

在afm扫描530中，填充的实心灰色迹线534示出了在施加剥离薄片之前在衬底表面处的突起的afm测量轮廓。实线532示出一旦已施加剥离薄片，装置的相同区域的afm测量。可以看出，剥离薄片看起来在蚀刻突起上“盖帘”，蚀刻突起本身具有带圆形尖端的锥形。剥离薄片在突起的区域中的弯曲引起二维材料中的应变，并且因此引起量子点的形成。

在类似于图5a所示的装置中，已经在使用具有约120-140nm高度的突起的二维材料硒化钨(wse2)中观测到量子发射。在使用二硫化钨(ws2)作为二维材料层的替代装置中，已从使用具有大约170nm高度的突起形成的点观测到量子发射。发现这些突起的半峰全宽wfwhm为大约250nm。使用光学测量来估计在这些特定装置中产生的应变的测量为大约0.1-0.5％。

图5b示出了与图2c的装置类似的量子点装置的afm图像。在该图像中，量子点形成在包括剥离薄片的二维材料层中。剥离薄片位于布置在衬底的表面处的纳米晶体的顶部。afm图像示出了由于下面的纳米晶体的存在而导致剥离薄片的高度增加的区域536。这些区域中的亮区指示量子点的存在。

图6a和图6b分别示出了布置在硅衬底612中图案化的柱610上的wse2剥离薄片614的亮场显微镜图像和暗场显微镜图像。柱被图案化为具有3微米的间隔，并且可以在衬底的整个表面上隐约可见。在该图像中，量子点是光学驱动的光发射器。在图6b的剥离薄片的暗场图像中观测到的亮点644各自表示量子点发射器。可以看出，剥离薄片的部分640(用十字标记，白色用于对比)仅包括二维材料的单个单层，而薄片的其他部分包括第二或第三单层。可以在剥离薄片的整个表面上观测到量子点。

在图6b中，在剥离薄片614下方的衬底表面610处图案化的几乎每个柱612引起量子点的形成。这样，在wse2剥离薄片中产生规则间隔的发射器阵列，并且量子点的位置非常可预测地位于衬底上。我们注意到，所测量的点的强度相关性为大约0.2。这代表从量子点发射器发射的光的良好相干性。

图7示出了硅基二氧化硅的结构化衬底710上的二维材料层714(wse2)的另外的暗场显微镜图像。在衬底中形成的突起或柱712被分隔3微米。图像中所示的每个亮点表示充当发射器的量子点(例如，参见区域744，其中每个亮点表示单独的量子点发射器)。可以观测到等间隔的量子点发射器的清晰网格或阵列。对比如图6a、图6b和图7中所示的那些装置的初始测量揭示了量子发射器的确定性创建的大约50％的成功率。

所描述的量子点装置可以与任意二维材料一起使用。在特定的示例中，已在使用硒化钨(wse2)、硒化钼(mose2)和二硫化钼(mos2)的装置中观测到高产率的量子点。此外，由于衬底的材料性质不应被所描述的量子点装置中产生的量子点改变或影响所描述的量子点装置中产生的量子点，所以当使用图案化突起形成突起时或当使用纳米晶体形成突起时，可以使用许多衬底材料。特别地，硅、二氧化硅或砷化镓可以用于衬底。

根据所声称发明的装置的进一步测量示出了发射器的光谱特性，包括量子点的良好波长均匀性、亮度和寿命。图8示出了从量子点装置测量的光发射光谱。虚线800示出了在二维层的区域中测量的光谱，在该区域中，在下方的衬底上不存在突起。换句话说，虚线800示出了二维材料层的未应变区域中的光谱。可以看出，该区域中的光谱没有显示出特别尖锐的发射峰。相比之下，实线迹线850示出了在布置于衬底处的突起上方的二维材料层的区域处测量的光谱。二维材料的该区域表现出形成量子点的局部应变。在该区域中测量的光谱850表现出特别尖锐的、轮廓分明的光谱峰，指示量子点的存在。

图9a示出了量子线装置900的剖视图。该装置包括衬底910、布置在衬底上的突起912和二维材料层914。图9b示出图9a中所示的装置900的平面图。

如图9a和图9b所示，在该示例中，突起912是从衬底的表面突出的脊。脊912具有三角形横截面，其具有比峰916更宽的基部918。脊具有比其宽度wb'或其高度h大得多的长度lb'(在这种情况下，lb和wb表示在突起或脊的基部处的长度和宽度)。在所示的示例中，在衬底的平面(分别为x轴和y轴)中测量宽度和长度。垂直于衬底的平面(在z轴上)测量脊的高度。在沿脊912的长度延伸的二维材料层中，脊的形状形成局部应变的区域922。在应变足够大的情况下，在位于突起周围的应变区域922内形成量子线920。

尽管图9a和图9b的装置示出了包括单个单层的二维材料层914，但是其他实施例可以包括多于一个单层。此外，尽管在图9a和图9b中示出了具有三角形横截面的脊，但是只要在二维材料层中产生足够的应变，可以使用具有任意形状的横截面的脊突起。所需的应变量将取决于二维材料的类型及其厚度。

图10a、图10b、图10c和图10d示出了用于制造图2a所示类型的量子点装置100的工艺。在图10a所示的第一步骤中，可使用电子束或光刻在衬底110上的光致抗蚀剂层950中形成图案。

在图10b中，衬底110已经被蚀刻，引起暴露的衬底表面的一部分被去除。被光致抗蚀剂950覆盖的衬底的区域未被蚀刻，因此从衬底110的蚀刻表面形成突起112。根据所使用的蚀刻类型，通过蚀刻形成的突起或柱110的侧面可以是相对直的、倾斜的或弯曲的。可以使用湿法或干法蚀刻进行蚀刻。

在第三步骤中，如图10c中所示，可从经蚀刻的衬底110去除光致抗蚀剂950，从而暴露所形成的突起112。最后，如图10d所示，二维材料114的剥离薄片可以布置在衬底110和突起112上。量子点将出现在二维材料层中的突起周围的局部应变的区域中。

本领域技术人员将理解，可使用参考图10a到图10d描述的类似制造方法来在存在于衬底上的外延层中形成突起，以便形成图3a和图3b的量子点装置。此外，可以使用类似的制造方法来制造图9a和图9b所示的量子线装置。为了形成量子线，光刻图案化光致抗蚀剂以产生长度大于其宽度和高度的脊。否则，制造步骤将与图10a至图10d所示的相同。

图11a和图11b示出了量子点装置的其他示例的剖视图。图11a和图11b中的装置类似于图3a、图3b和图3c中的装置，但是还包括另外的层，这里标记为封装层150。

如图11a所示，突起112形成在衬底110上，并且二维材料层115布置在突起和衬底上。在二维材料层115上形成封装层150。封装层150封装并覆盖二维材料层115，以便提供保护层。

图11b的示例示出了形成于外延层124的表面中的突起112。外延层形成在衬底110上。在突起112和外延层124上形成二维材料层115。封装层150形成在二维材料层115上。

如在先前所描述的示例中，二维材料层在突起上的布置导致二维材料中的局部应变的区域，且因此导致量子限制装置(例如量子点或量子线)的形成。在二维材料层上形成封装层给出了各种优点，包括为二维材料提供保护和减少劣化。因此，封装层的使用导致更稳定和鲁棒性的装置。如下面进一步讨论的，封装层的使用还改善了装置的光学性质。另外，封装层可以充当对二维材料层中的量子点装置的隧道势垒，以打开朝向隧道耦合量子装置(比如以下所描述的那些)的可能性。

在图11a和图11b的示例中，二维材料层115通过化学气相沉积(cvd)形成，但可通过将二维材料的剥离薄片布置在突起和衬底上而形成。此外，通过蚀刻衬底或外延层的表面来形成突起112。然而，替代地，可以通过在衬底或外延层的表面上布置纳米晶体来形成突起。

在图11a和图11b的示例中，封装层被示出为完全覆盖二维材料层。虽然这可能是优选的，但是在一些情况下，封装层可以仅覆盖二维材料层的大部分，或者突起上的二维材料的至少一部分。

在特定的示例中，可以使用掺杂硅衬底110、通过cvd沉积二硫化钨形成的二维材料层115及六方氮化硼的封装层150来形成图11a及图11b的装置。因此，在该示例中，六方氮化硼的封装层本身是二维材料层。

通过这种方式，如图11a和图11b所示的封装层的使用形成了包括不同类型的二维材料的叠层的异质结构。对于在比如量子发射器的装置和应用中使用，这种类型的结构是特别有利的。特别地，异质结构的形成允许改善电接口并且因此允许更好地控制量子发射器，在该异质结构中，包括量子点或量子线的二维材料层嵌入其他类型的材料的层中。

图12示出了在4k下测量的在二维材料二硫化钨的cvd沉积层中形成的量子点的光致发光扫描。量子点形成在蚀刻到装置的衬底中的柱的位置处，其上布置有二硫化钨。二硫化钨层被六方氮化硼层包封。在这种情况下，量子点充当量子发射器。与不存在封装层的装置相比，图12的量子发射器表现出改善的光学质量、亮度和较窄的光谱线宽。对装置的光学性质的进一步改善在图13中显而易见，图13示出了同一量子发射器在蚀刻柱的位置处的光谱(在4k下测量)。与没有封装层的装置相比，该光谱显示出较窄的光谱线宽。

图14、图15和图16示出了根据本发明的量子点装置的另外的示例。特别地，图14、图15和图16的装置是可调谐电荷的量子发射器装置。图14示出了该装置的剖视图，图15示出了同一装置的平面图，并且图16示出了该装置在100倍放大倍数下的光学显微镜图像。

图14、图15和图16的装置包括衬底110上的外延层124。在外延层124的表面上布置纳米晶体113产生突起。二维材料层114布置在纳米晶体上。在二维材料层114的上方形成另外的层，封装层150。封装层150包封二维材料层114以提供保护层。另外的单个石墨烯层152充当电极并且布置在封装层150上，并且第一金属触点154布置在单个石墨烯层152上。第二金属触点156形成在衬底110的后表面上。

单个石墨烯层152充当表面栅电极，电压可以经由金属触点154施加到该表面栅电极。有利地，单个石墨烯层152既透明又有柔性，并且因此允许光(例如，其从二维材料层114中的量子点发射)从装置的表面发射。特别地，单个石墨烯层152的使用允许测量从量子点发射的光，同时还允许在整个装置上施加均匀的偏压，使得整个装置区域起作用。

如关于先前示例所描述的，在图14、图15及图16的装置中，应变产生于围绕纳米晶体113的区域中的二维材料层114中(应变区域示出为图15中的区域120，但不按比例)。应变引起该区域中的二维材料的带结构的限制，并且结果形成量子点。当在第一和第二金属触点之间施加电压时，量子点作为量子发射器运行。

在图16中所示的装置的特定示例中，衬底110由高度n掺杂硅形成，其中外延层124由二氧化硅形成。二维材料层114是剥离薄片，其包括过渡金属二硫化合物(具体地，二硒化钨，wse2)的单个单层。封装层150本身是二维材料的剥离薄片，特别包括大约五个六方氮化硼的单层。另外的层152由单个石墨烯的单层形成。最后，金属触点154由钛金合金形成。在作为真实装置的光学图像的图16的图像中，纳米晶体113由于其小尺寸而几乎不可见。特征158是灰尘颗粒，并且不形成装置的一部分。

如上所述，图14、图15和图16示出了可调谐电荷的量子发射装置。这可以参照图17所示的装置带结构来理解。图17的带结构包括充当电极的单个石墨烯层170、封装层172、形成量子点的二维材料层174、外延层176和衬底178。参考图14、图15和图16的特定装置考虑图17的带结构，二硒化钨二维材料174的带隙小于邻接的六方氮化硼封装层172和邻接的二氧化硅外延层176两者的带隙。因此，当在单个石墨烯层电极170处施加偏压时，该带结构防止不期望的电流流过装置。注意，如图17所示，由单个石墨烯层形成的电极具有零带隙。此外，直接邻接二维材料层174的封装层172充当对二维材料层174中的量子点的隧道势垒。

由于由突起的存在所引起的应变，在二维材料层174中形成量子点。具体地，激子的量子限制(即，量子点的产生)是由二维材料层174的(x，y)平面中的应变以及由于二维材料的固有性质导致的z方向上的本征限制所引起的。邻接的(例如，六方氮化硼的)封装层172产生对量子点的隧道势垒，电子(或空穴)可以通过该隧道势垒从电极层170进入量子点。

如本领域技术人员将理解的，量子点包括可以被电子(或空穴)占据的离散能级。在量子点装置的特定静电构造下，电子(或空穴)可以通过从源极或漏极储集器经由隧道势垒隧穿而进入量子点上。然而，在不存在隧道耦合的静电构造中，有限电荷被限制在点上。电子或(空穴)具有自旋，因此允许将限制在量子点中的电子(或空穴)用作量子位元。例如，这样的量子位元在量子计算中提供了激动人心的未来应用。本文中所描述的可调谐电荷的量子发射装置可以特别有利地用作长寿命固定量子位元。

考虑图17的带结构，可跨越装置施加电压(例如，通过在图14中的第一触点154与第二触点156之间施加偏压，其中第二触点156可以接地)。在图17中，与量子点中的离散能级相比，跨越装置增加电压使电极层170的费米能级ef移动。当电极层170的费米能级ef与量子点中的离散能级对准时，可能发生电子(或空穴)隧穿。因此，当跨越装置施加第一电压时，第一量子点能级与电极层的费米能级ef对准，并且电子可以传递到该点并占据点内的第一能级。当跨越装置施加较大的第二电压时，电极层的费米能级ef与量子点中较高的第二能级对准，从而允许电子传递到该点并占据该点中较高的第二能级。

图18示出了量子发射光谱，当扫描跨越装置施加的偏压时，量子发射光谱在来自量子发射器的发射波长中表现出尖锐的台阶。这些步骤在图18中示出为亮区180、182，其示出在给定偏压下的来自装置的并且具有给定波长的发射。特别地，可以看出，在不同的、区别施加的偏压下从装置发射两个不同波长的光。

图18的光谱指示通过控制所施加的电压来调谐量子点的电荷状态。特别地，光谱发射中的步骤由量子点中不同占据能级(或电荷状态)之间的弛豫产生。具体地，由于来自量子点中的较高能级的电子(或空穴)的弛豫，发射波长增加。

可选地，在基于图14、图15、图16的装置的另外的有利示例中，可以存在附加层。在图19中示出了包括附加层的装置。图19的装置示出与关于图14所概述的相同的层，且相同的参考标号用于那些共同特征。然而，在外延层124和纳米晶体113之间还设置附加层190。然后，以与上述类似的方式，将纳米晶体布置在附加层190上来形成突起，其中二维材料层114布置在突起113、附加层190、外延层124和衬底110上。

附加层190可以具有许多益处。特别地，附加层190可以提供更平坦和更整洁的表面，在该表面上形成突起，具有比单独的外延层更少的电荷撷取或其他特性。这转而可以改善装置的电学和光学特性。附加层190还可以与封装层150一起有助于更好地封装二维材料层。

最后，通过适当地选择材料，附加层190的带隙可以是大的，以便形成对通过装置的电流的势垒。例如，使用绝缘体材料作为附加层190防止电流在两个电极154、156之间流动。因此，附加层190在本文所述的可调谐电荷的量子发射装置中特别有用。这是因为量子点然后可以仅通过由相对薄的封装层150形成的隧道势垒来充电，而附加层190有助于阻挡电流流动通过装置，该隧道势垒由跨越装置施加的偏压来控制。

在图19的装置的具体示例中，附加层190可以是直接布置在外延层124上的另外的六方氮化硼层，并且在其上形成突起(例如，通过布置纳米晶体)。在该示例中，六方氮化硼附加层是相对厚的层，具有约50-100nm的厚度。该六方硼层保护形成量子点的二维材料层114(例如，图19中的二硒化钨层)以防与外延层124(例如，图19中的二氧化硅层)直接接触。二氧化硅外延层124可以相对“恶劣”并且包括在装置中产生电噪声的多个电荷撷取。有利地，六方氮化硼附加层有助于降低该电噪声。

此外，厚的附加层190(例如，六方氮化硼)与封装层150一起工作，以在所有侧面包封或封装二维材料(例如，二硒化钨)层114。特别地，六方氮化硼是原子级平坦材料，因此厚的附加层提供平坦表面，在该平坦表面上形成突起113并布置二维材料层114。这改善了非辐射复合并减少了二维材料中的不受控制的应变的源(换句话说，超过由突起引起的应变的源)。

虽然在此讨论了与附加层190一起使用的六方氮化硼，但是应当理解，也可以使用其他材料。

如上文详细讨论的，二维材料是与具有固有三维晶体结构的材料薄层不同的一类材料。在整个说明书中，二维材料意指具有固有二维晶体结构的材料。例如，二维材料可以能够剥离到单个单层。二维材料具有许多固有性质。特别地，在二维材料中，原子仅在每个单层或片的平面内化学键合，使得在单层或片之间不形成化学键。在理想、整洁的二维材料中，除了在平面单层或片的外边缘或周边处之外，在单层中没有发现悬空键。

如关于图11a至图18的装置所注意到的，可以通过堆叠多于一种类型的二维材料的一个或多个单层来形成功能异质结构。例如，通过关于图19描述的外延层、附加层、二维材料层、封装层和电极层形成异质结构。这些类型的异质结构实现了通向隧道耦合量子装置(比如上述可调谐电荷的量子发射器)的新路线。具有异质结构的一些层由二维材料的一个或多个单层形成。然而，尽管形成异质结构的一部分，但是每种类型的二维材料都在具有上述不同性质的二维材料的类别内。

对上述实施例的特征的许多组合、修改或改变对于本领域技术人员来说将是显而易见的，并且旨在形成本发明的一部分。通过进行适当的改变，可以在任意其他实施例中使用具体描述的与一个实施例或示例有关的任意特征。

如关于附图所示，出于说明目的而夸大层或区域的大小，且提供该大小以说明本发明的一般结构。应当理解，当比如层、区域或衬底之类的元件被称为“在另一元件上”时，其可以直接在另一元件上，或者也可以存在其他居间元件或层。尽管所描述的具体实施例中的某些元件被示出为直接在另一层上，但是将理解，即使存在居间层，仍将提供关于那些元件描述的多个优点。

在附件a中提供了本发明的进一步描述和说明性实施例。附件a的部分已出版(彩色)为naturecommunication，8:15093(2017)、标题为“large-scalequantum-emitterarraysinatomicallythinsemiconductors”的期刊文章。

附件a

原子薄层半导体中的大规模量子发射器阵列

carmenpalacios-berraquero⁺¹，dhirenm.kara⁺¹，alejandror.-p.montblanch¹，matteobarbone^1,2，pawellatawiec³，duheeyoon²，annak.ott²，markoloncar³，andreac.ferrari²和meteatatüre¹⁺

¹英国，剑桥cb30he，jjthomson大街，剑桥大学，卡文迪什实验室²英国，剑桥cb30fa，剑桥大学，剑桥石墨烯中心

³美国，剑桥ma02138，牛津街29，哈佛大学，johna.paulson工程和应用科学学院

这些作者对本文做出了同等贡献。

在识别了层状材料(lm)^5-10中的量子发射器(qe)之后，蓬勃发展的二维(2d)纳米光子领域^1-4在量子技术界中产生了许多令人兴奋的事情。作为用于量子电路^4,11的平台，lm提供了许多优点，比如混合技术中的集成¹¹、谷自由度^12-14和强自旋轨道耦合¹⁵。然而，lm中的qe遭受不受控制的发生，这增加了其来源的不确定性，其与缺陷^5-10和应变梯度^16-18有关。在此，我们报告了可扩展方法，以便于使用纳米图案化的二氧化硅衬底在二硒化钨(wse2)和二硫化钨(ws2)中产生单光子发射qe阵列。我们获得了这样的装置，该装置具有的qe数量在几百的范围内(其只受薄片大小的限制)并且具有近乎统一的qe产量。这些确定性的qe的总体质量超过了其随机出现的对应物的qe的总体质量，其光谱漂移约为～0.1mev-比先前报告低一个数量级^5-9。我们的技术解决了基于lm的量子光子装置的可扩展性挑战。

为了在lm中产生大规模qe阵列，我们使活性材料经受衬底上制造的图案化结构，以便对原本平坦的lm薄片产生空间上的局部物理干扰。为此，我们首先使用电子束光刻在二氧化硅衬底上图案化不同高度(范围从60nm到190nm)的纳米柱阵列。图20a示出了一种这样的具有130nm纳米柱高度的衬底的扫描电子显微镜(sem)图像。我们将wse2和ws2层如下放置在纳米柱上。如我们先前的工作中所述¹⁹，块状wse2和ws2晶体在剥离之前被特征化。然后通过微机械剥离^20,21将其在聚二甲基硅氧烷(pdms)层上剥离。首先通过光学对比²²来识别单个层(1l)的样品，然后通过全干粘弹性转移技术(由于其对sio2的更高粘附性²³)将所选的1l-wse2和1l-ws2薄片放置在图案化的纳米柱衬底上，如图20b中示意性示出的。在剥离和转移后，1l-wse2和1l-ws2薄片通过拉曼光谱24,²⁵、光致发光(pl)²⁶和原子力显微镜(afm)来特征化，以确认转移和过程未损害样品(相应的光谱和讨论参见补充部分1)。图20c是1l-wse2薄片在单个纳米柱上的afm扫描。图20c中的底部面板绘出了沿着粉色虚线截取的1l-wse2薄片的高度轮廓。这揭示了薄片(粉色实线)是如何撑起在纳米柱上。蓝色阴影区域对应于裸露纳米柱的测量轮廓。图20d是利用标称高度为130nm的4μm间隔纳米柱阵列图案化的衬底上的43,000μm²1l-wse2薄片的一部分的暗场光学显微镜(dfm)图像。规则间隔的亮点对应于纳米柱位点。我们看到，提供较亮离散的位置(两个示例用粉色圈出)和显示较暗强度的其他位置(示例例子用蓝色圈出)。通过与afm测量相关联，我们发现，前者对应于1l-wse2在纳米柱上撑起的位置，而后者对应于薄片被纳米柱刺穿的位置(参见补充部分2)。平均而言，我们发现，2/3的位点在沉积步骤期间没有被刺穿。

图21a是在图20d中由绿色虚线包围的区域中六个相邻的未刺穿纳米柱位点的～10k处的pl发射的集成光栅扫描图。最显著的特征是在每个纳米柱的位置处强度的～×10增加。图21b揭示了这种发射强度增强的来源：在每个纳米柱位点处获得的光谱显示出明亮的亚纳米线宽发射峰。图21c通过在第一、第三和第四纳米柱位点处(从左到右)进行的光子相关测量来证明该发射的单光子性质。由图21b的面板中的粉色、绿色和蓝色高亮区域指示的10-nm带通滤波器选择用于光子相关测量的光谱窗口。我们分别获得了未针对背景发射或检测器响应进行校正的g⁽²⁾(0)值0.0868±0.0645、0.170±0.021和0.182±0.028。尽管这些值已经超过了先前的报告^5-9中的值，但是我们预期来自qe的单光子发射的质量在共振激发下将得到改善²⁷。在该衬底中的53个未刺穿的纳米柱位点中，我们在其中的51个中发现亚纳米发射峰，在qe产生中给出～96％的产率。其发射波长范围在730nm至820nm之间(关于统计数据参见补充部分3)，相当于从在～1.755ev²⁸处的未束缚激子发射能量在50mev至280mev之间分布的红移，如对于wse2^5-9中自然出现的qe所观测到的。精细结构分裂(200-730μev)和窄至～180μev(～0.08nm)的发射线宽也与之前的报告^5-9(见补充部分3)一致，该报告主张这些确定性创建的qe具有与随机出现的qe相同的性质。

为了研究纳米柱高度的影响，我们对沉积在高度～60nm和～190nm的纳米柱上的1l-wse2薄片进行了类似的光学测量。取自60nm纳米柱处的光谱具有平均～1-nm线宽的多个峰(参见补充部分3的示例性光谱)。相反，图21d是取自190nm纳米柱的代表性光谱，显示隔离更好的单个亚纳米发射峰。插图揭示了该qe的722μev精细结构分裂。我们没有看到发射波长和精细结构分裂中明显的纳米柱高度依赖性(关于统计数据参见补充部分3)。然而，增加纳米柱高度确实减少了在每个位置处出现的峰的数量的扩展。针对不同的纳米柱高度(分别为白色、蓝色和紫色的60nm、130nm和190nm)，我们在图21e-每纳米柱出现给定数量的亚纳米发射峰的概率的直方图中验证了这种趋势。随着纳米柱高度增加，创建单个qe的可能性增加。对于190nm纳米柱，所有纳米柱位点中的50％主导具有一个发射峰的单个qe，如紫色条所示。随时间的峰的光谱漂移也显示出对纳米柱高度的强度依赖性。为了量化这种依赖性，我们记录在数十秒内每qe的发射波长漂移的最大范围。图21f中实心的黑色圈对应于关于每个纳米柱高度的每组qe的这些值的平均值，总共17个不同的qe，其中，误差条显示这些分布的方差。我们观测到，从60-nm高度纳米柱的几个mev降低到最高190-nm纳米柱的0.25mev(平均)以下(参见补充部分4)，达到低至0.1mev。就我们的知识所及，这是在lmqe中所见的最低光谱漂移^5-9。因此，这些确定性qe在光谱稳定性方面与其随机出现的对应物相当，甚至更优。某些qe特性对纳米柱高度的依赖性，以及在室温²⁶下在纳米柱位点处在离域中性激子峰(x⁰)的位移(参见补充部分5)，表明由纳米柱引发的局部应变梯度可以在产生qe以及确定其特定光学性质中起到积极作用^16-18。

我们提出的qe创建方法并不局限于特定的lm。我们预测了对不同lm的类似效果，并且通过使用1l-ws2来测试这一点。图22a示出了在衬底上在1l-ws2的～10k处取得的集成pl强度光栅扫描图，衬底具有间隔3μm的170nm高的纳米柱正方形阵列。插图示出了同一薄片的真彩dfm图像，其中红色区域(由于荧光)是1l-ws2。再次地，如afm测量所验证的，较亮的点对应于未刺穿的纳米柱位点，并且示出与pl强度图像中的明亮荧光点的清晰重叠，其中，类似于wse2，在薄片中的22个未刺穿的纳米柱位点中的每一个处强度增加(这里增加了～4倍)。图22b的面板1示出了在～10k处的典型1l-ws2发射光谱¹⁹，其从远离纳米柱的同一薄片的平坦区域测量。x⁰和x^-未束缚激子在图中被标记，而宽的红移发射带在低温下由单层中的弱局部化或缺陷相关的激子产生¹⁹，并且无论位置如何都存在于该材料中。图22b中的面板2和3分别示出了在高度～170和～190nm的纳米柱处取得的代表性pl发射光谱，其中再次出现亚纳米光谱特征。我们还注意到，我们在这些qe中观测到ws2的精细结构分裂，其范围从300μev到810μev(参见补充部分6)，如与红色高亮的光谱区域相对应的面板插图所示。我们还测量若干ws2qe随时间的光谱(参见补充部分6)，并且发现在1-2分钟内所有光谱漂移值低于0.5mev。图22c示出了在170-nm(白色条)和190-nm(红色条)纳米柱上针对1l-ws2收集的超过～80qe的qe发射波长的统计数据。对于190-nm纳米柱，亚纳米发射线的波长分布(通常在610-680nm区域中(从x⁰红移53-300mev)¹⁹)窄至～20nm。ws2上的大多数纳米柱位点示出了多个亚纳米线，表明在这些纳米柱高度的每个位点处产生了若干qe。图22d绘出了对于两个纳米柱高度，在每个纳米柱处出现的亚纳米峰的数量的直方图。该趋势类似于wse2的趋势，其中更高的纳米柱导致峰的数量的更窄的扩展，从而在每个纳米柱位点处创建单个qe的可能性更高。我们注意到，我们在1l-ws2中在未刺穿的纳米柱上获得了95％的qe创建产率。此外，这些中的～75％显示出两个或更少的亚纳米发射峰。相比之下，60-nm和130-nm高的纳米柱不导致任何qe发生(这些测量的示例参见补充部分7)。qe创建对纳米柱高度的强烈依赖性进一步指向了局部应变所起的潜在关键作用。尽管之前已经努力测量1l-ws2中的qe，但是仅有该材料中的单光子发射的一个先前报告¹⁹。这些结果表明，在平坦衬底上剥离的ws2薄片中qe的稀有可能确实是由于缺乏足够的变形，在此由高纳米柱提供。

我们提出了一种简单的方法，用于确定性地创建可扩展的量子光发射器阵列，其嵌入于在光谱的不同区域处发射的lm中。该技术的可靠性将促进对tmd中的qe的实验研究，该研究目前依赖于其相当罕见和随机的出现^5-9。在不久的将来，需要进行详细的研究以便更好地理解纳米柱高度和几何形状在限定量子发射特性中的具体作用。我们通过改变下面的纳米结构的形状来预期光发射的可调谐性。在这方面，存在使用微机电系统和压电调谐来实现动态电路的令人感兴趣的可能性。异质结构可以实现通向隧道耦合量子装置和qe分子形成的新路线。正在研究用于生产晶片规模的样品的若干方法^29,30，这可能导致迅速的优化。虽然我们的方法已经与标准硅处理技术兼容，但是其不局限于衬底的特定性质。事实上，适当尺寸的纳米金刚石即使滴铸在二氧化硅衬底上，也能够在1l-wse2中创建qe(参见补充部分8)。衬底选择的灵活性转而提供了创建混合量子装置的机会，其中lmqe可以耦合到其他材料(比如金刚石和碳化硅中的自旋)中的量子系统。

方法

衬底制备：通过旋涂玻璃聚合物氢倍半硅氧烷(hsq)，通过高分辨率直接写入光刻工艺来制造二氧化硅纳米柱衬底³¹。首先，切割具有2μm热氧化物的晶片，然后进行清洗。hsq抗蚀剂(fox-16，道康宁(dow-corning))利用甲基异丁基酮(mibk)以不同比率稀释并旋涂在衬底上，得到取决于稀释的可变厚度。在90℃下烘焙5分钟后，衬底在电子束光刻工具(elionixf-125)中曝光，然后在25％的氢氧化四甲基铵(tmah)显影剂溶液中显影并在甲醇中冲洗。为了将限定的结构转化为纯sio2，我们在氧气氛中在1000℃下应用快速热退火³²，得到清晰限定的亚100nm二氧化硅纳米柱阵列。

光学测量：室温拉曼和pl测量使用horibalabramhrevolution显微光谱仪进行，该光谱仪配备有×100物镜(数值孔径0.9)和＜1μm的光斑尺寸。拉曼测量的像素-像素光谱分辨率为～0.5cm^-1。布拉格光栅(bragggrate)用于检测超低频率拉曼峰。功率保持在50μw以下，以防止热效应。针对wse2所使用的激发波长为514.5nm，而针对ws2所使用的激发波长为457nm。

使用可变温度氦气流低温恒温器(oxfordinstrumentsmicrostathires2)来进行低温pl测量。这些pl测量使用安装在三轴平台(physikinstrumentem-405dg)上的自制共焦显微镜来进行，该三轴平台具有5cm的行进范围、用于粗对准的200nm分辨率和用于高分辨率光栅扫描的压电扫描镜(physikinstrumentes-334)。使用数值孔径为0.7的1.7mm工作距离物镜(nikonsplanfluor×60)来收集pl，并在光纤耦合单光子计数模块(perkinelmer：spcm-aqrh)上进行检测。利用时间-数字转换器(qutau)记录来自hanburybrown和twiss干涉仪的光子相关。双光栅光谱仪(princetoninstruments)用于获取光谱。对于pl测量，利用长通滤波器(550nmthorlabsfel0550)来抑制激发激光(532nm，thorlabsmcls1)。

致谢

我们感谢来自以下的资金支持：marieskovodowska-curieactionsspin-nano，授权号676108，eugrapheneflaship，erc津贴hetero2d和phoenics，epsrc津贴ep/k01711x/1，ep/k017144/1，ep/n010345/1，ep/m507799/1，ep/l016087/1，量子技术中心nqitep/m013243/1，epsrc剑桥nanodtc，石墨烯技术cdt，ep/g037221/1，和stc集成量子材料中心(nsf授权号dmr-1231319)。我们要感谢h.s.knowles和p.borisova的技术援助。

参考资料

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对附件a的附图的进一步描述提供如下：

图20：可扩展量子限制阵列：制造和特性。a，通过电子束光刻制造的纳米柱衬底的sem图像。黑色刻度条为2μm。b，制造方法说明：1.lm在pdms上的机械剥离和在图案化衬底上的全干粘弹性沉积。2.在图案化衬底上沉积lm。c，顶部面板示出了在纳米柱上的1l-wse2的afm扫描。底部面板示出裸露纳米柱(蓝色阴影区域)和沉积在其上的薄片(粉色线)的afm高度轮廓，其沿着顶部面板中切割的粉色虚线测量。d，纳米柱衬底上的1l-wse2的暗场光学显微镜图像(真实颜色)(130nm高，4μm间隔)。完整图像对应于170-μm乘210-μm的区域。绿色框突出了图21中测量的1l-wse2区域内的六个相邻的纳米柱。蓝色圈表示两个刺穿的纳米柱，粉色圈表示两个未刺穿的纳米柱。

图21：1l-wse2中量子发射器阵列的创建。a，在10k下在200-nw/μm²、532-nm激光激发下取得的、由图20d中的绿色矩形包围的区域的集成pl强度光栅扫描。绿色交叉标记1l-wse2下方的六个纳米柱的位置。色标条最大值为160kcounts/s。b，分别从左至右在a中的每个对应绿色交叉字处取得的、示出了在每个纳米柱位点处存在窄线的pl光谱。c，对应于面板b中由蓝色、绿色和粉色矩形包围的滤波光谱区域(10nm宽)的光子相关测量，g⁽²⁾(0)＝0.087±0.065，0.17±0.02和0.18±0.03，以及上升时间8.81±0.80ns、6.15±0.36ns和3.08±0.41ns。d，在190nm纳米柱上的1l-wse2取得的、示出了较低的背景和单个亚纳米发射峰的光谱。插图中较高分辨率的光谱揭示了该qe峰的精细结构分裂。e，针对使用不同纳米柱高度(分别为白色、蓝色和紫色的60、130和190nm)的样品，每纳米柱的发射线数量的概率分布(以％计)。随着高度的增加，每纳米柱位点的单个qe发射峰的概率更高的趋势是明显的，对于190nm纳米柱达到50％。f，增加纳米柱高度还导致光谱漂移的减少。实心黑色圈表示对于给定纳米柱高度的若干qe的光谱漂移的平均值，而误差条表示从时间分辨的高分辨率光谱测量中提取的每个分布的计算方差(参见补充部分4)。

图22：1l-ws2中量子发射器阵列的创建。a，在10k下在300-nw/μm²、532nm激光激发下取得的、沉积在3μm间隔的170mn高的纳米柱阵列的顶部上的1l-ws2薄片的集成pl强度光栅扫描。色标条最大值为18kcount/s。插图：同一区域的真彩dfm图像。红色区域对应于ws2单层。b，在10k处的1l-ws2的pl光谱。顶部面板1示出了取自远离纳米柱的平坦区域的光谱。红色箭头指示未束缚的单层中性(x⁰)和带电(x^-)激子。面板2和3分别示出了170nm和190nm纳米柱上的ws2的代表性光谱。插图是红色高亮光谱区域的高分辨率pl光谱，其示出了峰的精细结构分裂。c，针对170(黑色和白色)和190nm(红色)纳米柱上的1l-ws2qe所测量的发射波长的分布。d，针对170(黑色和白色)和190nm(红色)纳米柱上的1l-ws2qe所观测到的每纳米柱的窄发射线的数量的分布。

补充信息

本补充信息提供了关于正文和实验观测中所作评论的附加数据。

目录

s1.拉曼和pl材料特性

s2.薄片的刺穿

s3.1l-wse2量子发射器统计数据

s4.1l-wse2光谱漂移测量

s5.纳米柱pl测量的室温1l-wse2

s6.1l-ws2量子发射器统计数据

s7.60nm和130nm纳米柱上的1l-ws2

s8.使用纳米金刚石在1l-wse2中的qe创建

s1.拉曼和pl材料特性

室温拉曼和pl测量如正文中讨论的那样来进行。

如通过光学对比初步鉴定的，图23a和图23b分别绘制了1l-ws2在纳米柱上转移后的拉曼光谱和pl光谱。在～358和～419cm^-1处的拉曼峰分别对应于e’和a’1模式。两个峰之间的间距取决于厚度²，并且随着层数的增加而增加²。我们的值～61cm^-1表示一个层²。为了进一步确认这一点，我们分析了其pl谱(图23b)。在～615nm处的单个峰对应于在直接光学跃迁处的中性无束缚激子，这是1l-ws2的特征³。我们将这个激子标记为x⁰，遵循参考文献s4的用于tmd的符号；在其他地方(例如在参考文献s3中)，字母a用于将其与归因于自旋分裂价带顶的～520nm(称为“b”)处的较高能量直接光学跃迁区分开。

如最初通过光学对比所鉴定的，图23c、23d(红色线)绘出了1l-wse2在纳米柱上转移后的拉曼光谱。如通过光学对比所鉴定的，为了比较，我们还在图23c、23d(蓝色线)中测量了si+285nmsio2上的2l-wse2薄片的光谱。图23c表明，在2l-wse2中，在～17cm-¹和～26cm^-1处，在低频拉曼区域中出现两个附加峰。第一个峰(称为c)是由层的相对运动引起的剪切模式，而第二个峰是由于层呼吸模式引起的^5,6并且只能出现在多层中。在图23d中，红色线，～251cm^-1处半峰全宽(fwhm)～2cm^-1的峰归属为卷积a’1+e’模式^1,2，在1l-w2简并^1,2，而峰在～262cm^-1处归属为2la(m)模式。由于a’1和e’的简并性，我们不使用峰位置之间的间隔作为层数的指纹。在2l-wse2中(图23d，蓝色线)，a1g和eg1模式在1l中的峰的相同位置处简并，～251cm^-1，并且峰具有相同的fwhm，～2cm^-1。2la(m)模式的位置改为蓝移(blueshift)到～259cm^-1，与增加的层数一致²。我们还注意到在～309cm^-1处的峰的出现，对应于仅在多层wse2中出现的a1g²模式^1,2。为了进一步确定层数，我们分析了1l-wse2的pl谱(图23e，红色线)。我们识别出两个特征，一个在～750nm处(图23e，绿色线)，对应于1l-wse2^3,4的中性无束缚激子x⁰，而第二个在～770nm处(图23e，粉色线)，对应于1l-wse2⁴的带负电荷的无束缚激子x^-，如由其约～20nm的红移所证实的(带正电荷的激子将由于较小的结合能量而从x⁰红移～10nm⁴)。作为参考，我们将1l-wse2的pl光谱与2l-wse2的pl光谱进行了比较(图23e，蓝色线)。后者在～760nm(橙色线)和～800nm(紫色线)处示出两个组分。第一个对应于2l-wse2的直接光学跃迁a³，而第二个归因于其间接光学跃迁i³。

s2.薄片的刺穿

我们使用原子力显微镜(afm)扫描来识别那些被纳米柱刺穿或未被纳米柱刺穿的薄片位点。图24a示出了一种这样的扫描，其中纳米柱位点被标记为1-3，对应于：1)薄片区域外的裸露纳米柱；2)刺穿薄片的纳米柱；以及3)未刺穿薄片的纳米柱。图24b表明裸露和刺穿的纳米柱(1和2)具有非常相似的轮廓，而纳米柱位点3具有大约两倍的宽度，我们将其分配给覆盖在其上的薄片。我们将暗场显微(dfm)图像与afm扫描相关联。如正文所述，与较暗的刺穿位点相比，由于较大的散射面积，未刺穿的柱在dfm中表现为较亮的点。

s3.1l-wse2量子发射器统计数据

我们通过对60、130和190nm纳米柱进行pl光谱测量来评估纳米柱高度对确定性1l-wse2qe的影响。每个纳米柱出现的亚纳米峰的数量和测量的光谱漂移显示出依赖于纳米柱高度，如图21e和图21f中所示。如在正文中提到的，亚纳米峰的数量随着高度的增加而减少。图25a示出了对于每个纳米柱高度在10k下测量的pl光谱的代表性实例。图25b绘出了针对每个纳米柱高度收集的发射波长统计数据，其在730-820nm的范围内。对于不同的纳米柱高度，我们对总共超过80个纳米柱位点进行测量，观测到发射波长对纳米柱高度没有明显的依赖性，除了发射波长随着高度增加而趋向于更窄的分布之外。图25c示出了对于每个纳米柱高度测量的精细结构分裂值。如正文中所讨论的，它们位于200-700μev的范围内。

s4.1l-wse2光谱漂移测量

随时间的亚纳米发射线的光谱显示出qe光谱漂移随着纳米柱高度的增加而减小。我们在正文的图21e中示出了这一点。图26绘出了对于每个纳米柱高度的时间分辨光谱的示例，从其中，我们提取了在20s内使用高分辨率光谱仪光栅(1800gr/mm)测量的光谱漂移值。

s5.室温1l-wse2纳米柱pl测量

我们在室温(rt)下在纳米柱位点观测到x⁰发射峰的红移(redshift)，以及在纳米柱区域apd计数的增加。图27a示出了在一个纳米柱位点上的集成apd计数的光栅扫描，其中，穿过虚线取得若干光谱。这些光谱在图27b中示出，其中，可以看到～8nm(15mev)的红移。我们测量从3至15nm范围的x⁰峰的红移，其没有明显的纳米柱高度依赖性。

s6.1l-ws2qe统计数据

我们使用60、130、170和190nm纳米柱对ws2进行了pl实验。我们发现高度为170nm和190nm的纳米柱的qe。图22c和图22d示出了增加的纳米柱高度对qe特性的影响：发射波长展开度的减少和每纳米柱出现的亚纳米线的数量的减少的分布。图28a中示出每个纳米柱高度的代表性光谱，其举例说明峰数量的减少。图28b示出了两个纳米柱高度的若干qe的光谱漂移，其示出了对于170nm纳米柱典型地低于0.5mev的低值。然而，没有足够统计数据来区分随纳米柱高度的清晰趋势。图28c示出了针对测量的精细结构分裂值收集的统计数据。测量的值在200-900ev的范围内，与在wse2qe中观测到的值重叠。

s7.60-nm和130-nm纳米柱上的1l-ws2

我们在10k处对60nm和130nm纳米柱上的1l-ws2进行了pl测量。正如在正文中所讨论的，我们在这些衬底上检测1l-wse2中的qe。然而，对于这些柱高度，我们没有发现1l-ws2的亚纳米线。图29示出了使用相同(532nm)激光激发在10k处取得的、针对每个高度的示例性光谱。x⁰和x^-带用灰色标记以进行比较。由于弱局部化发射带，因此在这些扫描中看到的宽红移背景是在低温下在1l-ws2中出现的常见特征⁷。

s8.使用纳米金刚石在1l-wse2中的qe创建

我们将由块hpht金刚石(nabond)研磨的平均直径为100nm的纳米金刚石沉积到sio2/si衬底上。我们通过标准的滴铸技术来实现这一点，借此我们将纳米金刚石悬浮在乙醇中并使用移液管将液滴沉积到衬底上。将液滴留在衬底上1分钟，然后用去离子水洗涤，仅留下粘附到衬底表面的那些纳米金刚石。然后，我们使用与在正文中报告的相同的粘弹性技术将1l-wse2薄片放置在其上。这些在薄片中产生与纳米柱类似的突起或变形，但是由于纳米金刚石的尺寸和形状分散而具有不同的尺寸。图30a是纳米金刚石上的1l-wse2薄片的afm扫描。我们取得穿过虚线的高度轮廓(如图30b所示)，其中纳米金刚石存在于薄片下方。图30c示出了在10k处取得的同一样品的集成pl光栅扫描。薄片由白色线高亮显示。在纳米金刚石位点处存在pl强度的增加，类似于用纳米柱观测到的效果。图30d示出了在该位置处、在10k处和在532nm激光激发下取得的光谱，其示出了亚纳米峰。测量了大约20种这样的纳米金刚石引发的qe。

对补充信息的附图的进一步描述提供如下：

图23：1l-ws2、1l-wse2和2l-wse2的室温光学特性。1l-ws2(黑色线)在图案化衬底上转移之后的(a)拉曼和(b)pl光谱；1l-wse2(红色线)在图案化衬底上转移之后和2l-wse2的参照样品在si/sio2(蓝色线)上转移之后的(c)、(d)拉曼和(e)pl光谱。wse2的激发波长为514.5nm，并且ws2的激发波长为457nm。

图24：纳米柱位点的afm特性。a，130nm纳米柱上1l-wse2的afm扫描。色标最大值为135nm。纳米柱标记为：1(薄片外，裸露)，2(薄片下，刺穿)和3(薄片下，未刺穿)。b，穿过纳米柱1(粉色)、2(蓝色)和3(绿色)上的线的高度剖面。针对顶部没有薄片的纳米柱(1和2)所测量的半峰全宽为～250nm，而位点3的半峰全宽为～500nm，由于薄片在纳米柱上的撑起而多达×2倍。

图25：纳米柱高度对1l-wse2qe的影响。在高度60nm(黑色)、130nm(青色)和190nm(紫色)的纳米柱上测量的qe的统计数据。a，在10k处取得的针对不同纳米柱高度的示例性pl光谱。b，示出所研究的所有亚纳米线的发射波长的直方图。c，1l-wse2qe的精细结构分裂值。由于qe具有在1mev范围内的线宽，通常大于精细结构分裂，我们仅测量60nm纳米柱的一个数据点。

图26：纳米柱高度的1l-wse2qe的光谱漂移。在不同的纳米柱高度的在qe的10k处的高分辨率光谱，该光谱在20s内取得并且在每个面板中示出8nm的光谱窗口。每个面板的时间分辨率分别为2、1和1s。色标最大值分别为45、10和70cts/s。当从60到190nm的纳米柱时，光谱漂移从～1mev减小到～0.1mev。

图27：130nm纳米柱衬底上的1l-wse2的rtpl图。a，在rt处的一个纳米柱位置的集成pl光栅扫描，其示出在纳米柱位点处pl强度的增加(标记为b)。色标最大值为590kcounts/sec。虚线指示取得右面板中所示的光谱的位置，其中标记了第一(a)、中心(b)和最终(c)位置。b，沿着a中的虚线取得的rt光谱，其示出～8nm(15mev)的x⁰红移。

图28：纳米柱高度对1l-ws2qe的影响。在10k处取得的pl测量。170nm纳米柱的数据用黑色表示，并且190nm纳米柱的数据用紫色表示。a，在每个纳米柱高度处取得的代表性光谱，其示出亚纳米线的数量随纳米柱高度而减少。b，随纳米柱高度的光谱漂移测量，其示出低光谱漂移但没有随高度变化的清晰趋势。c，精细结构分裂值，之前未针对ws2qe进行报告，并且与针对wse2qe所观测到的那些值处于相同的范围内。

图29：未创建量子限制的短纳米柱上的1l-ws2。在a，60-nm和b，130nm纳米柱上在10k处在1l-ws2上的纳米柱位点处，取得的光谱。没有观测到亚纳米峰。宽肩对应于在纳米柱上的区域中和在平坦区域中在低温下在ws2中所观测到的弱局部化发射。

图30：用于qe创建的纳米金刚石衬底。a，afm扫描，其示出在具有滴铸纳米金刚石的二氧化硅衬底上的1l-wse2。薄片的隆起区域是由下方的纳米金刚石引起的。b，沿着a中的白色虚线取得的在纳米金刚石位点处的高度分布。c，a中所示的同一1l-wse2的在10k处的集成pl光栅扫描。色标最大值为43kcounts/s，并且对应于b中的纳米金刚石位点。d，在10k处来自如a和c中所示的相同的纳米金刚石区域的pl发射。

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