全固体电池及其制造方法与流程

本公开涉及全固体电池及其制造方法，特别是涉及使用了正极层、负极层以及固体电解质层的全固体电池及其制造方法。

背景技术：

近年来，由于个人计算机以及移动电话等电子设备的轻量化以及无绳化等，要求开发能够反复使用的二次电池。作为二次电池，有镍镉电池、镍氢电池、铅蓄电池以及锂离子电池等。其中，锂离子电池由于具有轻量、高电压和高能量密度这样的特征，因此受到关注。在电动汽车或混合动力车这样的汽车领域中，高容量的二次电池的开发受到重视，锂离子电池的需求有增加的倾向。

锂离子电池由正极层、负极层和配置在它们之间的电解质构成。作为电解质，例如使用将六氟磷酸锂等支持盐溶解于有机溶剂而成的电解液或固体电解质。目前，广泛普及的锂离子电池由于使用含有有机溶剂的电解液，因此是可燃性的。因此，需要用于确保锂离子电池的安全性的材料、结构以及系统。针对于此，认为通过使用不可燃性的固体电解质作为电解质，可期待能够简化上述材料、结构以及系统，能够实现能量密度的增加、制造成本的降低以及生产率的提高。以下，将使用了固体电解质的电池称为“全固体电池”。

固体电解质能够大致分为有机固体电解质和无机固体电解质。有机固体电解质在25℃下离子传导率为10^-6s/cm程度，与电解液的离子传导率为10^-3s/cm程度相比，离子传导率极低。因此，难以使利用了有机固体电解质的全固体电池在25℃的环境下工作。作为无机固体电解质，有氧化物系固体电解质和硫化物系固体电解质。这些离子传导率为10^-4～10^-3s/cm程度，离子传导率比较高。氧化物系固体电解质的晶界电阻大。因此，作为降低晶界电阻的方法，研究了粉体的烧结以及薄膜化。但是，在烧结粉体的情况下，由于高温下的处理，正极或负极的构成元素与固体电解质的构成元素相互扩散，因此难以得到充分的特性。因此，使用了氧化物系固体电解质的全固体电池以薄膜的研究为主流。另一方面，硫化物系固体电解质与氧化物系固体电解质相比晶界电阻小，因此仅通过粉体的压缩成型就可得到良好的特性，因此近年来正在积极地进行研究。

涂敷型全固体电池包含：正极层，形成在由金属箔构成的集电体上，包含正极活性物质、固体电解质以及粘合剂；负极层，形成在由金属箔构成的集电体上，包含负极活性物质、固体电解质以及粘合剂；以及固体电解质层，配置在正极层与负极层之间，包含固体电解质以及粘合剂。涂敷型全固体电池是使用有机溶剂将正极层、负极层以及固体电解质层的各材料浆料化，在金属箔上成膜而制作的。在全固体电池的制作中，从提高电池的可靠性的观点出发，还期望抑制正极层、负极层以及集电体各自之间的短路。

此外，在全固体电池等二次电池中，期望轻且容量大的电池，使用体积能量密度[wh/l]作为评价指标。全固体电池的形状以及尺寸会影响体积能量密度。

如图11所示，在专利文献1中公开了如下构造，该构造具有作为层叠了正极活性物质层601、固体电解质层602以及负极活性物质层603的构造体的全固体电池用层叠体600的至少一面被倒角的形状(图11所示的角度ε小于90°)。

在先技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2015-50153号公报

技术实现要素：

发明要解决的课题

在专利文献1中公开的全固体电池用层叠体的目的在于，防止因电极层的变形或者脱落引起的短路，具有作为层叠了正极活性物质层、固体电解质层以及负极活性物质层的构造体的全固体电池用层叠体的至少一面被倒角的形状。然而，在专利文献1中，未提及正极活性物质层、固体电解质、负极活性物质层以及集电体之间的形状、尺寸，无法提高全固体电池的体积能量密度。

本公开是鉴于上述课题而完成的，其目的在于，提供体积能量密度高的全固体电池及其制造方法。

用于解决课题的手段

即，为了实现上述目的，本公开的一方式所涉及的全固体电池是从上方起依次层叠第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层以及第2集电体层而成的全固体电池，所述第1电极层以及所述第2电极层中的一方是正极层、另一方是负极层，在所述全固体电池中，将所述正极层的侧面与所述正极层的下层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与所述负极层的下层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为β的情况下，满足α＞90°、β＞90°且α＞β。

此外，本公开的一方式所涉及的全固体电池是从上方起依次层叠第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层以及第2集电体层而成的全固体电池，所述第1电极层以及所述第2电极层中的一方是正极层、另一方是负极层，在所述全固体电池中，将所述正极层的侧面与所述正极层的下层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与所述负极层的下层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为β、将所述正极层的侧面与所述正极层的上层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为γ、将所述负极层的侧面与所述负极层的上层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为δ的情况下，满足α＞90°、β＞90°、γ＞90°、δ≥90°且α+γ＞β+δ。

此外，本公开的一方式所涉及的全固体电池的制造方法包括：层叠体形成工序，形成从上方起依次层叠第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层以及第2集电体层而成的层叠构造体；以及激光切断工序，使用激光将所述层叠构造体切断为规定的大小以及形状，所述第1电极层以及所述第2电极层中的一方是正极层、另一方是负极层，在所述激光切断工序中，将所述正极层的侧面与所述正极层的下层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与所述负极层的下层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为β情况下，切断所述层叠构造体，使得满足α＞90°、β＞90°且α＞β。

此外，本公开的一方式所涉及的全固体电池的制造方法包括：层叠体形成工序，形成从上方起依次层叠第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层以及第2集电体层而成的层叠构造体；以及激光切断工序，使用激光将所述层叠构造体切断为规定的大小以及形状，所述第1电极层以及所述第2电极层中的一方是正极层、另一方是负极层，在所述激光切断工序中，将所述正极层的侧面与所述正极层的下层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与所述负极层的下层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为β、将所述正极层的侧面与所述正极层的上层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为γ、将所述负极层的侧面与所述负极层的上层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为δ的情况下，切断所述层叠构造体，使得满足α＞90°、β＞90°、γ＞90°、δ≥90°且α+γ＞β+δ。

发明效果

如上所述，根据本公开，能够提供体积能量密度高的全固体电池及其制造方法。

附图说明

图1是本公开的实施方式1中的全固体电池的示意图。

图2是本公开的实施方式1中的激光切断工序前的全固体电池的示意图。

图3是本公开的实施方式1中的全固体电池的切断装置的示意图。

图4是表示本公开的实施方式1中的全固体电池的切断方法的一例的示意图。

图5是表示本公开的实施方式1中的全固体电池的切断方法的一例的示意图。

图6是表示本公开的实施方式1中的电池层叠时的切断方法的一例的示意图。

图7是本公开的实施方式1的变形例中的全固体电池的示意图。

图8是本公开的实施方式2中的全固体电池的示意图。

图9是本公开的实施方式2中的全固体电池的切断装置的示意图。

图10是表示本公开的实施方式2中的全固体电池的切断方法的一例的示意图。

图11是专利文献1所记载的全固体电池的示意图。

符号说明

1第1集电体层

2正极层

2a、2d、2e、4a、4d、4e侧面

2b、2c、2f、2g、4b、4c、4f、4g接触部

2h、4h最外部

3第2集电体层

4负极层

5固体电解质层

6固定工作台

7驱动平台

8激光振荡器

9、9a、18、21激光

10反射镜

11透镜

12a、13a槽

12b、13b、13d、14a、14b、15除去部

16、17区域

19半透半反镜

20折返镜

22加工部

31、32、34、35端部

100、110、120、200、210全固体电池

300电池层叠体

400、410切断装置。

具体实施方式

(完成了本公开的见解)

在全固体电池中，以防止正极层、负极层以及集电体各自之间的短路为目的，而且在全固体电池中还以涂敷型全固体电池的制造中涂敷料浆时的尺寸精度为理由，在全固体电池中从正极层或者负极层的侧面到集电体的侧面为止存在2～3mm程度的不作为电池发挥功能的区域(以下称为不发挥功能区域)。这样的不发挥功能区域是使体积能量密度降低的重要因素，优选尽可能小，理想的是消除该区域。

因此，在本公开中，提供体积能量密度高的全固体电池及其制造方法。特别是，在本公开中，提供一种可抑制短路且通过降低不发挥功能区域而体积能量密度高的全固体电池及其制造方法。

本公开的一方式中的全固体电池是从上方起依次层叠第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层以及第2集电体层而成的全固体电池，所述第1电极层以及所述第2电极层中的一方是正极层、另一方是负极层，在所述全固体电池中，将所述正极层的侧面与所述正极层的下层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与所述负极层的下层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为β的情况下，满足α＞90°、β＞90°且α＞β。即，在所述第1电极层是正极层、所述第2电极层是负极层的情况下，在所述全固体电池中，将所述正极层的侧面与作为所述正极层的下层的所述固体电解质层的上表面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与作为所述负极层的下层的所述第2集电体层的上表面所成的所述负极层内的角设为β的情况下，满足α＞90°、β＞90°且α＞β。此外，在所述第1电极层是负极层、所述第2电极层是正极层的情况下，在所述全固体电池中，将所述正极层的侧面与作为所述正极层的下层的所述第2集电体层的上表面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与作为所述负极层的下层的所述固体电解质层的上表面所成的在所述负极层内的角设为β的情况下，满足α＞90°、β＞90°且α＞β。

由此，由于α＞β，因此接受金属离子的负极层的体积容易大于正极层，正极层中所含的金属离子在负极层上不易作为金属析出，能够抑制由析出的金属引起的短路。此外，由于α＞90°，因此正极层的侧面的下侧向内侧倾斜。因此，即使在通过对负极层以及正极层的侧面进行激光切断等而使不发挥功能区域较少的情况下，在正极层的下方配置负极层的情况下，也成为正极层不易与负极层接触的构造，能够抑制为了降低不发挥功能区域而产生的正极层与负极层的短路。因此，能够提供短路得到抑制而可靠性优异、且不发挥功能区域降低而体积能量密度高的全固体电池。进而，由于β＞90°，因此负极层的侧面的下侧向内侧倾斜。因此，在负极层的下方配置正极层的情况下，成为负极层不易与正极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，例如，所述全固体电池也可以是，从层叠方向观察，所述正极层的侧面与所述正极层的下层的接触部比所述负极层的侧面与所述负极层的下层的接触部更位于内侧。即，在所述第1电极层是正极层、所述第2电极层是负极层的情况下，在所述全固体电池中，从层叠方向观察，所述正极层的侧面与作为所述正极层的下层的所述固体电解质层的接触部可以比所述负极层的侧面与作为所述负极层的下层的所述第2集电体层的接触部更位于内侧。此外，在所述第1电极层是负极层、所述第2电极层是正极层的情况下，在所述全固体电池中，从层叠方向观察，所述正极层的侧面与作为所述正极层的下层的所述第2集电体层的接触部可以比所述负极层的侧面与作为所述负极层的下层的所述固体电解质层的接触部更位于内侧。

由此，正极层的侧面与紧接在正极层的下层的接触部位于更内侧，因此，特别是在正极层的下方配置负极层的情况下，成为正极层更不易与负极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，例如，在全固体电池中，将所述正极层的侧面与所述正极层的上层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为γ、将所述负极层的侧面与所述负极层的上层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为δ的情况下，也可以满足γ＞90°、δ≥90°且γ＞δ。即，在所述第1电极层是正极层、所述第2电极层是负极层的情况下，在所述全固体电池中，将所述正极层的侧面与作为所述正极层的上层的所述第1集电体层的下表面所成的在所述正极层内的角设为γ、将所述负极层的侧面与作为所述负极层的上层的所述固体电解质层的下表面所成的在所述负极层内的角设为δ的情况下，也可以满足γ＞90°、δ≥90°且γ＞δ。此外，在所述第1电极层是负极层、所述第2电极层是正极层的情况下，在所述全固体电池中，将所述正极层的侧面与作为所述正极层的上层的所述固体电解质层的下表面所成的在所述正极层内的角设为γ、将所述负极层的侧面与作为所述负极层的上层的所述第1集电体层的下表面所成的在所述负极层内的角设为δ的情况下，可以满足γ＞90°、δ≥90°且γ＞δ。

由此，由于γ＞δ，因此相对于正极层而接受金属离子的负极层的体积容易进一步变大，正极层中所含的金属离子在负极层上不易作为金属析出，能够抑制由析出的金属引起的短路。此外，由于γ＞90°，因此正极层的侧面的上侧向内侧倾斜。因此，特别是在正极层的上方配置负极层的情况下，成为正极层不易与负极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，本公开的一方式中的全固体电池是从上方起依次层叠第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层以及第2集电体层而成的全固体电池，所述第1电极层以及所述第2电极层中的一方是正极层、另一方是负极层，在所述全固体电池中，将所述正极层的侧面与所述正极层的下层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与所述负极层的下层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为β、将所述正极层的侧面与所述正极层的上层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为γ、将所述负极层的侧面与所述负极层的上层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为δ的情况下，满足α＞90°、β＞90°、γ＞90°、δ≥90°且α+γ＞β+δ。即，在所述第1电极层是正极层、所述第2电极层是负极层的情况下，在所述全固体电池中，将所述正极层的侧面与作为所述正极层的下层的所述固体电解质层的上表面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与作为所述负极层的下层的所述第2集电体层的上表面所成的在所述负极层内的角设为β、将所述正极层的侧面与作为所述正极层的上层的所述第1集电体层的下表面所成的在所述正极层内的角设为γ、将所述负极层的侧面与作为所述负极层的上层的所述固体电解质层的下表面所成的在所述负极层内的角设为δ的情况下，满足α＞90°、β＞90°、γ＞90°、δ≥90°且α+γ＞β+δ。此外，在所述第1电极层是负极层、所述第2电极层是正极层的情况下，在所述全固体电池中，将所述正极层的侧面与作为所述正极层的下层的所述第2集电体层的上表面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与作为所述负极层的下层的所述固体电解质层的上表面所成的在所述负极层内的角设为β、将所述正极层的侧面与作为所述正极层的上层的所述固体电解质层的下表面所成的在所述正极层内的角设为γ、将所述负极层的侧面与作为所述负极层的上层的所述第1集电体层的下表面所成的在所述负极层内的角设为δ的情况下，满足α＞90°、β＞90°、γ＞90°、δ≥90°且α+γ＞β+δ。

由此，由于α+γ＞β+δ，因此接受金属离子的负极层的体积容易变得比正极层大，正极层中所含的金属离子在负极层上不易作为金属析出，能够抑制由析出的金属引起的短路。此外，由于α＞90°、γ＞90°，因此正极层的侧面的上侧以及下侧向内侧倾斜。因此，即使在通过对负极层以及正极层的侧面进行激光切断等而使不发挥功能区域减少的情况下，在正极层的上方以及下方中的任一者配置负极层的情况下，都会成为正极层不易与负极层接触的构造，能够抑制为了降低不发挥功能区域而产生的正极层与负极层的短路。因此，能够提供可靠性优异且不发挥功能区域降低而体积能量密度高的全固体电池。进而，由于加工形状为β＞90°，因此负极层的侧面的下侧向内侧倾斜。因此，在负极层的下方配置正极层的情况下，成为负极层不易与正极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，例如，从层叠方向观察，在所述全固体电池中，所述正极层的侧面与所述正极层的上层的接触部，也可以比所述负极层的侧面与作为所述负极层的上层的所述第1集电体层或者所述固体电解质层的接触部更位于内侧。即，在所述第1电极层是正极层、所述第2电极层是负极层的情况下，从层叠方向观察，在所述全固体电池中，所述正极层的侧面与作为所述正极层的上层的所述第1集电体层的接触部，也可以比所述负极层的侧面与作为所述负极层的上层的所述固体电解质层的接触部更位于内侧。此外，在所述第1电极层是负极层、所述第2电极层是正极层的情况下，从层叠方向观察，在所述全固体电池中，所述正极层的侧面与作为所述正极层的上层的所述固体电解质层的接触部，可以比所述负极层的侧面与作为所述负极层的上层的所述第1集电体层的接触部更位于内侧。

由此，正极层的侧面与紧接在正极层的上层的接触部更位于内侧，因此特别是在正极层的上方配置负极层的情况下，成为正极层更不易与负极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，例如，从层叠方向观察，在所述全固体电池中，所述正极层的侧面与所述正极层的下层的接触部、以及所述正极层的侧面与所述正极层的上层的接触部这两者，也可以比所述负极层的侧面与所述负极层的下层的接触部、以及所述负极层的侧面与所述负极层的上层的接触部这两者更位于内侧。即，在所述第1电极层是正极层、所述第2电极层是负极层的情况下，从层叠方向观察，在所述全固体电池中，所述正极层的侧面与所述正极层的下层的所述固体电解质层的接触部、以及所述正极层的侧面与所述正极层的上层的所述第1集电体层的接触部这两者，也可以比所述负极层的侧面与所述负极层的下层的所述第2集电体层的接触部、以及所述负极层的侧面与所述负极层的上层的所述固体电解质层的接触部这两者更位于内侧。此外，在所述第1电极层是负极层、所述第2电极层是正极层的情况下，从层叠方向观察，在所述全固体电池中，所述正极层的侧面与所述正极层的下层的所述第2集电体层的接触部、以及所述正极层的侧面与所述正极层的上层的所述固体电解质层的接触部这两者，也可以比所述负极层的侧面与所述负极层的下层的所述固体电解质层的接触部、以及所述负极层的侧面与所述负极层的上层的所述第1集电体层的接触部这两者更位于内侧。

由此，正极层的侧面与紧接在正极层的上层的接触部、以及正极层的侧面与紧接在正极层的下层的接触部更位于内侧。因此，在正极层的上方以及下方中的任一者配置负极层的情况下，都会成为正极层与负极层更不易接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，例如，从层叠方向观察，在所述全固体电池中，所述正极层的侧面中的最外部也可以比所述负极层的侧面中的最外部更位于内侧。

由此，接受金属离子的负极层的体积容易变得比正极层更大，正极层中所含的金属离子在负极层上不易作为金属析出，能够抑制由析出的金属引起的短路。

此外，例如，所述全固体电池也可以满足δ＞90°。

由此，由于δ＞90°，负极层的侧面的上侧向内侧倾斜。因此，特别是在负极层的上方配置正极层的情况下，成为负极层不易与正极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，例如，从层叠方向观察，在所述全固体电池中，也可以是所述第1集电体层的侧面、所述第2集电体层的侧面、以及构造体的侧面中的最外部位于重叠的位置，所述构造体具有所述第1电极层、所述第2电极层以及所述固体电解质层层叠而成的构造。

由此，由于俯视时的各层的位置重叠，因此在将全固体电池收纳于壳体等的情况下，不易形成不作为电池发挥功能的区域，能够提供体积能量密度高的全固体电池。

此外，例如，在所述全固体电池中，所述第1电极层可以是所述正极层，所述第2电极层可以是所述负极层。

由此，由于在正极层的下方配置负极层，因此成为正极层不易与负极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，例如，在所述全固体电池中，所述第1电极层可以是所述负极层，所述第2电极层可以是所述正极层。

由此，在层叠全固体电池的情况下，由于在正极层的下方配置负极层，因此成为正极层不易与负极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，本公开的一方式中的全固体电池的制造方法包括：层叠体形成工序，形成从上方起依次层叠第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层以及第2集电体层而成的层叠构造体；以及激光切断工序，使用激光将所述层叠构造体切断为规定的大小以及形状，所述第1电极层以及所述第2电极层中的一方是正极层、另一方是负极层，在所述激光切断工序中，将所述正极层的侧面与所述正极层的下层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与所述负极层的下层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为β的情况下，切断所述层叠构造体，使得满足α＞90°、β＞90°且α＞β。

由此，由于使用激光对层叠构造体进行切削加工，因此能够加工成一般的机械切断中困难的形状。此外，由于加工形状为α＞β，因此接受金属离子的负极层的体积容易大于正极层，正极层中所含的金属离子在负极层上不易作为金属析出，能够制作能够抑制由析出的金属引起的短路的全固体电池。此外，由于加工形状为α＞90°，因此正极层的侧面的下侧向内侧倾斜。因此，在正极层的下方配置负极层的情况下，成为正极层不易与负极层接触的构造，可制造能够抑制为了降低不发挥功能区域而产生的正极层与负极层的短路的全固体电池。因此，即使可靠性优异，也能够降低不发挥功能区域，能够高效地制造体积能量密度高的全固体电池。进而，由于加工形状是β＞90°，因此负极层的侧面的下侧向内侧倾斜。因此，在负极层的下方配置正极层的情况下，成为负极层不易与正极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，本公开的一方式中的全固体电池的制造方法包括：层叠体形成工序，形成从上方起依次层叠第1集电体层、第1电极层、固体电解质层、第2电极层以及第2集电体层而成的层叠构造体；以及激光切断工序，使用激光将所述层叠构造体切断为规定的大小以及形状，所述第1电极层以及所述第2电极层中的一方是正极层、另一方是负极层，在所述激光切断工序中，将所述正极层的侧面与所述正极层的下层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为α、将所述负极层的侧面与所述负极层的下层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为β、将所述正极层的侧面与所述正极层的上层的和所述正极层相接的面所成的在所述正极层内的角设为γ、将所述负极层的侧面与所述负极层的上层的和所述负极层相接的面所成的在所述负极层内的角设为δ的情况下，切断所述层叠构造体，使得满足α＞90°、β＞90°、γ＞90°、δ≥90°且α+γ＞β+δ。进而，由于加工形状是β＞90°，因此负极层的侧面的下侧向内侧倾斜。因此，在负极层的下方配置正极层的情况下，成为负极层不易与正极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

由此，由于使用激光对层叠结构体进行切削加工，因此能够加工成对于一般的机械切断而言困难的形状。此外，由于加工形状是α+γ＞β+δ，因此接受金属离子的负极层的体积容易变得比正极层大，正极层中所含的金属离子在负极层上不易作为金属析出，可制造能够抑制由析出的金属引起的短路的全固体电池。此外，由于加工形状是α＞90°、γ＞90°，因此正极层的侧面的上侧以及下侧向内侧倾斜。因此，在正极层的上方以及下方的至少任一者配置负极层的情况下，成为正极层不易与负极层接触的构造，可制造能够抑制为了降低不发挥功能区域而产生的正极层与负极层的短路的全固体电池。因此，能够高效地制造可靠性优异且能够降低不发挥功能区域而体积能量密度高的全固体电池。进而，由于加工形状是β＞90°，因此负极层的侧面的下侧向内侧倾斜。因此，在负极层的下方配置正极层的情况下，成为负极层不易与正极层接触的构造，能够抑制正极层与负极层的短路。

此外，例如，在所述全固体电池的制造方法中，所述激光可以是从一个激光分支为多个而得到的激光。

由此，在激光切断工序中，能够一并加工层叠构造体，因此能够更高效地制造全固体电池。

以下，参照附图，对本公开的实施方式进行说明。

对全固体电池以及构成全固体电池的固体电解质层、正极层、负极层进行详细地说明。另外，以下说明的实施方式均表示总括性或具体的例子。以下的实施方式所示的数值、形状、材料、结构要素、结构要素的配置位置及连接方式、以及工序等是一个例子，并非旨在限定本公开。此外，关于以下的实施方式中的结构要素中的未记载在表示最上位概念的独立权利要求中的结构要素，作为任意的结构要素进行说明。

此外，各图是为了表示本公开而适当进行强调、省略或者比率的调整的示意图，并不一定是严格图示的图，有时与实际的形状、位置关系以及比率不同。在各图中，对实质上相同的结构标注相同的符号，有时省略或简化重复的说明。

此外，在本说明书中，表示平行等要素间的关系性的用语及表示矩形等要素的形状的用语以及数值范围，不是仅表示严格的意思的表现，而是意味着还包含实质上等同的范围例如几％程度的差异的表现，“相同的面积”是指处于±5％的范围内的表现。

此外，在本说明书中，“内侧”和“最外部”等中的“内”以及“外”是指沿着全固体电池的层叠方向观察全固体电池的情况下的内以及外。

此外，在本说明书中，“侧面”是沿着全固体电池的层叠方向观察全固体电池的情况下的侧面。

此外，在本说明书中，全固体电池的结构中的“上”以及“下”这样的用语不是指绝对的空间识别中的向上方向(铅垂上方)以及向下方向(铅垂下方)，而是作为根据层叠结构中的层叠顺序而由相对的位置关系规定的用语来使用。此外，“上方”以及“下方”这样的用语不仅适用于2个结构要素相互空出间隔而配置的2个结构要素之间存在其他的结构要素的情况，电适用于2个结构要素相互密接配置而2个结构要素相接的情况。

此外，在本说明书中，“俯视”是指沿着全固体电池的层叠方向观察全固体电池的情况。

(实施方式1)

[a.全固体电池]

对本实施方式所涉及的全固体电池进行说明。图1是本实施方式中的全固体电池100的示意图。图1的(a)是全固体电池100的俯视图，图1的(b)是表示图1的(a)所示的c-c线处的全固体电池100的截面的剖视图。

如图1的(b)所示，本实施方式中的全固体电池100从上方起依次层叠有第1集电体层1、正极层2、固体电解质层5、负极层4以及第2集电体层3。在本实施方式中，正极层2是第1电极层，负极层4是第2电极层。换言之，本实施方式中的全固体电池100由金属箔等所构成的第1集电体层1、形成于第1集电体层1上且包含正极活性物质的正极层2、金属箔等所构成的第2集电体层3、形成于第2集电体层3上且包含负极活性物质的负极层4、配置于正极层2与负极层4之间且至少包含具有离子传导性的固体电解质的固体电解质层5构成。在本实施方式中，第1集电体层1是成为正极层2的集电体的正极集电体，第2集电体层3是成为负极层4的集电体的负极集电体。

从层叠方向观察，在全固体电池100中，第1集电体层1的侧面、第2集电体层3的侧面、构造体的侧面中的最外部位于重叠的位置，所述构造体具有层叠了正极层2、负极层4以及固体电解质层5的构造。如图1所示，在俯视时，由第1集电体层1、正极层2、固体电解质层5、负极层4以及第2集电体层3各自的最外部构成的区域具有相同的面积，层叠于重叠的位置。正极层2的侧面2a与第1集电体层1的接触部2c成为俯视时的正极层2的最外部。负极层4的侧面4a与固体电解质层5的接触部4c成为俯视时的负极层4的最外部。

在全固体电池100中，也可以包含使正极活性物质与第1集电体层1、正极活性物质与固体电解质层5、正极活性物质彼此(构成正极活性物质的粒子彼此)、负极活性物质与第2集电体层3、负极活性物质与固体电解质层5、负极活性物质彼此(构成负极活性物质的粒子彼此)、以及固体电解质层5彼此(构成固体电解质的粒子彼此)的至少任一个密接的微量的粘合剂。

如图1的(b)所示，正极层2的侧面2a倾斜，使得从层叠方向观察正极层2的侧面2a与固体电解质层5的接触部2b比固体电解质层5以及第1集电体层1的侧面更靠内侧。负极层4的侧面4a倾斜，使得从层叠方向观察负极层4的侧面4a与第2集电体层3的接触部4b比固体电解质层5以及第2集电体层3的侧面更靠内侧。另外，负极层4的侧面4a也可以与固体电解质层5以及第2集电体层3垂直。在图1的(b)中，在层叠方向的截面中，正极层2以及负极层4具有下侧变窄的锥形形状。全固体电池100在层叠方向的截面中，将正极层2的侧面2a倾斜的正极层2侧的角度、即正极层2的侧面2a与作为紧接在正极层2的下层的固体电解质层5的上表面所成的在正极层2内的角设为α，将负极层4的侧面4a倾斜的负极层4侧的角度、即负极层4的侧面4a与第2集电体层3的上表面所成的在负极层4内的角设为β的情况下，满足α＞90°、β≥90°且α＞β。此外，全固体电池100也满足β＞90°。

从层叠方向观察，在全固体电池100中，正极层2的侧面2a与作为紧接在正极层2的下层的固体电解质层5的接触部2b，比负极层4的侧面4a与作为紧接在负极层4的下层的第2集电体层3的接触部4b更位于内侧。从层叠方向观察，在将从正极层2的侧面2a与固体电解质层5的接触部2b到固体电解质层5的侧面的距离设为a、将从负极层4的侧面4a与第2集电体层3的接触部4b到第2集电体层3的侧面的距离设为b时，a＞b。

图2的(a)是后述的激光切断工序前、即冲压工序后的全固体电池200的俯视图。图2的(b)是表示图2的(a)所示的d-d线处的全固体电池200的截面的剖视图。

如图2的(a)所示，激光切断工序前的构成全固体电池200的各层的俯视时的面积为第1集电体层1＝第2集电体层3≥固体电解质层5＞负极层4＞正极层2。构成全固体电池200的各层的俯视时的面积优选为第1集电体层1＝第2集电体层3≥固体电解质层5＞负极层4＞正极层2，或者固体电解质层5≥第1集电体层1＝第2集电体层3＞负极层4＞正极层2的关系。在俯视时，第1集电体层1、第2集电体层3以及固体电解质层5的面积比负极层4以及正极层2的面积越大，则第1集电体层1、第2集电体层3以及固体电解质层5的侧面越成为伸出的形态，从而可抑制正极层2与负极层4的短路。

在此，对上述的α以及β的关系进行说明。如图1所示，关于在俯视时由正极层2的最外部形成的面以及在俯视时由负极层4的最外部形成的面，将两个短边设为a，以及将两个长边设为b，将正极层2的厚度设为tp，将负极层4的厚度设为tn。而且，将正极层2的侧面2a不倾斜而固体电解质层5与正极层2的侧面2a垂直地层叠了正极层2的情况下的体积设为vp，则体积vp＝a×b×tp。此外，将负极层4的侧面4a不倾斜而第2集电体层3与负极层4的侧面4a垂直地层叠了负极层4的情况下的体积设为vn，则体积vn＝a×b×tn。

设为上述各个体积以及上述各个厚度相等，即vp＝vn且tp＝tn＝t。

设为α’＝180-α

β’＝180-β。

从正极层所包含的金属离子不易从负极层作为金属析出的观点出发，全固体电池100的负极层4的体积比正极层2的体积大为好。为了在正极层2和负极层4设置体积差，将因正极层2的侧面2a倾斜而减少的正极层2的体积设为除去量c，将因负极层4的侧面4a倾斜而减少的负极层4体积设为除去量d。计算设除去量c为vp的2％(体积％)、除去量d为vn的1％(体积％)的情况下的α、β的关系。在该情况下，成为

c＝0.02×a×b×t＝t/tan(α’)×b×t

d＝0.01×a×b×t＝t/tan(β’)×b×t

2×tan(α’)＝tan(β’)。

因此，可以说α’＜β’。

由于180-α＜180-β，

从而成为α＞β。

即，在上述的条件的情况下，通过设α＞β，从而使全固体电池100的负极层4的体积大于正极层2的体积。

接下来，在实际的全固体电池中，有时在正极层2和负极层4中电容量密度不同，因此有时通过以电容量密度比为基础改变体积比来使正极层2与负极层4的电容量相同。在此，将正极层2与负极层4的体积比设为vn/vp。虽然根据材料的选定以及进化而变化，但为了使电容量相同，大多使vn/vp≥1，因此如上所述，不是vp＝vn，而是将电容量相同的情况的体积比设为vn/vp＝1.2。若在俯视时正极层2以及负极层4为相同的面积，则为了形成上述体积比，厚度的关系为1.2×tp＝tn。

从正极层所含的金属离子不易从负极层作为金属析出的观点出发，全固体电池100的负极层4的电容量比正极层2的电容量大为好。在vn/vp＝1.2的情况下，为了在正极层2与负极层4之间设置电容量差，计算设除去量a为vp的2％(体积％)、除去量b为vn的1％(体积％)的情况下的α、β的关系。在该情况下，成为

a＝0.02×a×b×t＝tp/tan(α’)×b×t

b＝0.01×a×b×t＝tn/tan(β’)×b×t

＝1.2tp/tan(β’)×b×t

2.4×tan(α’)＝tan(β’)

α’＜β’

180-α＜180-β

α＞β。

换句话说，在上述的条件的情况下，通过设α＞β，从而使全固体电池100的负极层4的电容量大于正极层2的电容量。

在此，若将正极层2与负极层4的厚度比设为n(n＝负极层厚度/正极层厚度＞1.0)，将除去量比设为s(s＝正极层除去量/负极层除去量＞1.0)，则成为

s×n×tan(α’)＝tan(β’)

tan(β’)/tan(α’)＝s×n

tan(180-β)/tan(180-α)＝s×n

tan(β)/tan(α)＝s×n((s×n)＞1.0)。

因此，可知厚度比n、除去量比s越大，α与β的差也越大。

如图2所示，在激光切断工序前的全固体电池200中，在俯视时，在成为第1集电体层1以及第2集电体层3的最外部的端部31与成为正极层2的最外部的端部32之间，产生不作为电池发挥功能的区域w。

在通过以往的机械切断而得到的全固体电池中，以图2所示的形态安装端子并收纳于壳体，因此在壳体内具有不作为电池发挥功能的区域w。另一方面，根据本实施方式，预先将切断前的全固体电池200制作得比收纳于壳体的尺寸稍大，通过对全固体电池200的外周部周边进行激光切断，能够将区域w削减为0.1mm以下。

将全固体电池100的尺寸设为200×100mm，在将区域w从2.5mm削减为0.1mm的情况下，能够使作为电池发挥功能的体积、即电池的容量增加约7.6％。

因此，通过设为α＞β，容易设为正极层的电容量＜负极层的电容量，通过使α＞90°并且β＞90°，能够抑制正极层2与负极层4的短路，并且直至全固体电池100的端部都能够作为电池发挥功能，从而能够使电池容量增加，成为体积能量密度高的全固体电池。

[b.固体电解质层]

首先，对本实施方式中的固体电解质层5进行说明。本实施方式中的固体电解质层5虽未图示，但包含固体电解质以及粘合剂。作为粘合剂，例如使用导入了提高密接强度的官能团的热可塑性弹性体、聚偏二氟乙烯等粘结用粘合剂。作为粘合剂，采用具有通过与固体电解质反应以及结合来提高密接强度的官能团而实现固体电解质彼此的高密接强度的粘合剂为好。另外，固体电解质层5也可以不包含粘合剂。

[b-1.固体电解质]

对本实施方式中的固体电解质进行说明。固体电解质能够大致分为硫化物系固体电解质和氧化物系固体电解质。作为固体电解质，可以使用硫化物系固体电解质，也可使用氧化物系固体电解质。

作为本实施方式中的硫化物系固体电解质的种类，没有特别限定，但例如可举出li2s-sis2、lii-li2s-sis2、lii-li2s-p2s5、lii-li2s-p2o5、lii-li3po4-p2s5、li2s-p2s5等。特别是，由于锂的离子传导性优异，因此硫化物系固体电解质优选包含li、p以及s。硫化物系固体电解质可以使用1种，也可以组合使用2种以上。此外，包含p2s5的硫化物系固体电解质由于p2s5与粘合剂的反应性高，与粘合剂的结合性高，因此优选使用。另外，上述“li2s-p2s5”的记载是指使用包含li2s以及p2s5的原料组成而形成的硫化物系固体电解质，对于其它的记载也是同样的。

在本实施方式中，上述硫化物系固体电解质材料例如是包含li2s和p2s5的硫化物系玻璃陶瓷，li2s与p2s5的比例以摩尔换算而优选li2s∶p2s5在70∶30～80∶20的范围内，更优选在75∶25～80∶20的范围内。作为优选该范围内的li2s与p2s5的比例的理由，是为了在保持影响电池特性的li浓度的同时，成为离子传导性高的结晶构造。此外，作为其他理由，是为了确保用于与粘合剂反应并结合的p2s5的量。

接下来，对本实施方式中的氧化物系固体电解质进行说明。作为氧化物系固体电解质的种类，没有特别限定，例如可举出lipon、li3po4、li2sio2、li2sio4、li0.5la0.5tio3、li1.3al0.3ti0.7(po4)3、la0.51li0.34tio0.74、li1.5al0.5ge1.5(po4)3等。氧化物系固体电解质可以使用1种，也可以组合使用2种以上。

[b-2.粘合剂]

对本实施方式中的粘合剂进行说明。本实施方式中的粘合剂例如导入有提高密接强度的官能团，官能团与固体电解质反应，经由粘合剂将固体电解质彼此结合，制作固体电解质与固体电解质之间配置有粘合剂的构造，其结果是，固体电解质彼此的密接强度提高。

本实施方式中的粘合剂的添加量例如优选为0.001质量％以上且5质量％以下，更优选为0.01质量％以上且3质量％以下，进一步优选为0.01质量％以上且1质量％以下的范围内。通过使粘合剂的添加量为0.001质量％以上，容易发生经由粘合剂的结合，容易得到充分的密接强度。此外，通过使粘合剂的添加量为5质量％以下，不易引起充放电特性等电池特性的降低，进而，即使在例如低温区域中粘合剂的硬度、拉伸强度、拉伸伸长率等物理性质值发生变化，充放电特性也不易大幅降低。

[c.正极层]

对本实施方式中的正极层2进行说明。本实施方式中的正极层2包含固体电解质、正极活性物质以及粘合剂。另外，正极层2也可以不包含粘合剂。在正极层2包含粘合剂的情况下，例如正极活性物质与固体电解质、正极活性物质与第1集电体层1、固体电解质与第1集电体层1、正极活性物质彼此、以及固体电解质彼此经由导入了提高密接强度的官能团的粘合剂而密接。

固体电解质与正极活性物质的比例以重量换算而优选固体电解质：正极活性物质在50∶50～5∶95的范围内，更优选在30∶70～10∶90的范围内。作为优选在该范围内的理由，是为了容易确保正极层2中的锂离子传导路径和电子传导路径这两者。另外，也可以在正极层2中加入乙炔黑以及科琴黑等导电助剂。

作为正极层2的集电体的第1集电体层1由金属箔等构成，作为金属箔的金属，例如使用sus、铝、镍、钛、铜等。

[c-1.固体电解质]

由于与上述的固体电解质相同，因此省略说明。

[c-2.粘合剂]

由于与上述的粘合剂相同，因此省略说明。

[c-3.正极活性物质]

对本实施方式中的正极活性物质进行说明。本实施方式中的正极活性物质例如使用含锂过渡金属氧化物。作为含锂过渡金属氧化物，例如可举出licoo2、linio2、limn2o4、licopo4、linipo4、lifepo4、limnpo4，通过将这些化合物的过渡金属用1或2种异种元素置换而得到的化合物等。作为通过用1或2种异种元素置换上述化合物的过渡金属而得到的化合物，可以使用lini1/3co1/3mn1/3o2、lini0.8co0.15al0.05o2、lini0.5mn1.5o2等公知的材料。正极活性物质可以使用1种，或者也可以组合使用2种以上。

[d.负极层]

对本实施方式中的负极层4进行说明。本实施方式中的负极层4包含固体电解质、负极活性物质以及粘合剂。另外，负极层4也可以不包含粘合剂。在负极层4包含粘合剂的情况下，例如，负极活性物质与固体电解质、负极活性物质与第2集电体层3、固体电解质与第2集电体层3、负极活性物质彼此以及固体电解质彼此经由导入了提高密接强度的官能团的粘合剂而密接。

固体电解质与负极活性物质的比例以重量换算而优选固体电解质：负极活性物质在5∶95～60∶40的范围内，更优选在30∶70～50∶50的范围内。作为优选在该范围内的理由，是为了容易确保负极层4内的锂离子传导路径和电子传导路径这两者。另外，也可以在负极层4中加入乙炔黑和科琴黑等导电助剂。

作为负极层4的集电体的第2集电体层3由金属箔等构成，作为金属箔的金属，例如使用sus、铜、镍等。

[d-1.固体电解质]

由于与上述的固体电解质相同，因此省略说明。

[d-2.粘合剂]

由于与上述的粘合剂相同，因此省略说明。

[d-3.负极活性物质]

对本实施方式中的负极活性物质进行说明。作为本实施方式中的负极活性物质，例如可使用由锂、铟、锡、硅等与锂形成合金的金属构成的金属箔、硬碳、石墨等碳材料、或者li4ti5o12以及siox等氧化物活性物质等公知的材料。

[e.全固体电池的制造装置以及制造方法]

接下来，对本实施方式所涉及的全固体电池的制造方法进行说明。图1所示的全固体电池100的制造方法包括：层叠体形成工序(未图示)，形成从上方起依次层叠第1集电体层1、正极层2、固体电解质层5、负极层4以及第2集电体层3而成的层叠构造体；以及激光切断工序，使用激光将该层叠构造体切断为规定的大小以及形状。此外，全固体电池100的制造方法也可以包括：层叠体形成工序(未图示)，通过涂覆工序等的成膜等从上方起依次层叠第1集电体层1、正极层2、固体电解质层5、负极层4以及第2集电体层3而形成的层叠构造体；冲压工序(未图示)，为了将在层叠体形成工序中形成的固体电解质层5、正极层2以及负极层4调整为各层规定的填充率，对该层叠构造体进行压缩；以及激光切断工序，将压缩后的层叠构造体切断为规定的大小以及形状。

在层叠体形成工序中，分别形成在由金属箔等构成的第1集电体层1上形成的包含正极活性物质的正极层2、在由金属箔等构成的第2集电体层3上形成的包含负极活性物质的负极层4、以及配置在正极层2与负极层4之间的包含具有离子传导性的固体电解质的固体电解质层5并进行层叠，由此得到层叠构造体。作为得到层叠构造体的方法，使用通过将浆料化的材料涂敷于基材等来成膜而形成各层并层叠成膜后的各层的方法等公知的方法。特别是，在通过涂敷形成各层的情况下，涂敷时的尺寸精度低，因此容易形成上述的不发挥功能区域。

在冲压工序中，从第1集电体层1以及第2集电体层3的外侧对在层叠体形成工序中形成的层叠体进行加压，得到作为被压缩的层叠构造体的激光切断工序前的全固体电池200。由此，固体电解质层5、正极层2以及负极层4中的至少一层的填充率成为60％以上且小于100％，在固体电解质层5内、正极层2内以及负极层4内的至少一层内，空隙变少，因此锂离子传导性以及电子传导性提高，能够得到良好的充放电特性。另外，填充率是指各层的总体积中除了空隙以外的材料所占的体积的比例。

在激光切断工序中，将正极层2的侧面2a与作为紧接在正极层2的下层的固体电解质层5的上表面所成的在正极层2内的角设为α、将负极层4的侧面4a与作为紧接在负极层4的下层的第2集电体层3的上表面所成的在负极层4内的角设为β的情况下，切断上述层叠构造体，使得满足α＞90°、β＞90°且α＞β。在激光切断工序中，使用激光，对上述层叠构造体的大小以及形状进行加工、切断。

图3是在本实施方式的全固体电池的制造方法中使用的切断装置400的示意图。图3中示出了在切断装置400中固定有激光切断工序前的全固体电池200的状态。

切断装置400具备固定工作台6、驱动平台7、射出激光9的激光振荡器8、反射镜10以及透镜11。

固定工作台6例如通过真空吸附将全固体电池200固定在固定工作台6上。对于固定工作台6，使用不会产生基于后述的驱动平台7的驱动的全固体电池200的位置偏移的固定工作台。

驱动平台7能够使设置在驱动平台7上的固定工作台6向xyz的3轴方向驱动，控制激光相对于固定在固定工作台6的全固体电池200的相对位置。

激光振荡器8是全固体电池200具有10％以上的吸收率的波长例如波长1064nm、脉冲宽度50ps以下、最大输出100w的皮秒激光器，能够射出最大重复频率1mhz的激光。在第1集电体层1、第2集电体层3、正极层2、负极层4以及固体电解质层5的切断中，为了抑制切断时的热所致的变质以及加工形状的恶化，激光振荡器8优选使用脉冲宽度为50ps以下的超短脉冲激光器。此外，激光振荡器8通过与驱动平台7的控制信号的交换，能够进行激光的开/关控制。

激光9是从激光振荡器8射出的激光，是直线偏振光的激光。

反射镜10是能够使从激光振荡器8射出的激光9反射90％以上并向全固体电池200的加工位置传输的反射镜，能够调整激光9相对于全固体电池200的照射角θ。作为本实施方式中的反射镜10，例如，使用反射波长1064nm的电介质多层膜反射镜。

透镜11是使平行的激光9聚光，并且使激光9在全固体电池200的加工位置集中地聚光的透镜。作为本实施方式中的透镜11，例如使用使波长1064nm透过50％以上、焦距为40mm的透镜。

接下来，使用图4说明本实施方式中的切断装置400的动作。图4是表示激光切断工序前的全固体电池200的利用激光加工的切断方法的一例的示意图。图4仅表示全固体电池200的截面及激光9，是省略了切断装置400的其他结构要素的图。激光9由波长1064nm、脉冲宽度50ps、频率1mhz的固体激光器射出，由焦距40mm的透镜聚光。

首先，对除去第1集电体层1以及正极层2的工序进行说明。

通过使激光9的焦点对准第1集电体层1的最上表面，沿与纸面垂直的方向(y轴方向)扫描激光9，在第1集电体层1形成y轴方向的直线状的槽12a(图4的(a))。接下来，通过反复使激光9的焦点在x轴方向上移动、沿与纸面垂直的方向(y轴方向)上扫描激光9，从而使y轴方向的直线状的槽在x轴方向上连结的同时进行除去加工。由此，在第1集电体层1上形成在y轴方向上细长的面状的除去部12b，成为正极层2以及固体电解质层5的一部分露出的状态(图4的(b))。接下来，使激光9的焦点对准露出的正极层2，沿与纸面垂直的方向(y轴方向)扫描激光9，由此在正极层2形成y轴方向的直线状的槽13a(图4的(c))。之后，通过反复使激光9的焦点在x轴方向上移动，沿与纸面垂直的方向(y轴方向)上扫描激光9，从而使y轴方向的直线状的槽在x轴方向上连结的同时进行除去加工。由此，在正极层2和固体电解质层5上形成在y轴方向细长的面状的除去部13b(图4的(d))。进而，一边沿深度方向移动激光9的焦点位置一边进行上述除去加工，使在y轴方向细长的面状的除去部13c重叠(图4的(e))。由此，形成遍及正极层2的厚度方向整个区域(正极层2的下表面)的除去部13d(图4的(f))。

在此，如图4的(f)所示，各除去部12b、13b、13c、13d的x轴方向的宽度要确保到达正极层2底部(正极层2的下表面)的激光9不被遮光的宽度。例如，在本实施方式中，加工深度：除去部宽度是1：1。

接下来，对除去固体电解质层5、负极层4以及第2集电体层3的工序进行说明。

与除去正极层2的工序同样地，除去在第1集电体层1以及正极层2中使激光9透过的区域。首先，反复进行如下动作：使激光9的焦点对准第1集电体层1的最上表面，沿与纸面垂直的方向(y轴方向)扫描激光9，进而使激光9的焦点在x轴方向上移动，沿与纸面垂直的方向(y轴方向)扫描激光9。由此，一边使y轴方向的直线状的槽在x轴方向上连结一边进行除去加工，使除去部在深度方向上重叠。图4的(g)表示固体电解质层5中的除去部14a被除去的状态。图4的(h)表示负极层4中的除去部14b被形成、在负极层4的厚度方向整个区域(负极层4的下表面)被除去的状态。图4的(i)表示在第2集电体层3形成除去部15，直至第2集电体层3为止被除去，是各层的厚度方向的切断完成的状态。

在上述说明中，在除去正极层2、固体电解质层5以及负极层4的各层时，确保了在各层的除去中激光9不被遮光的宽度，但也可以确保激光9不被遮光的宽度，以使全部的层的除去加工一次完成。例如，在正极层2、固体电解质层5以及负极层4的全部层的除去加工时，最终需要除去图4的(g)所示的宽度的第1集电体层1。因此，在图4(b)的阶段，也可以除去图4(g)所示的宽度的第1集电体层1。

在图4中，示出了仅使用激光9进行除去加工的例子，但作为用于除去加工的激光，也可以组合使用不同种类的激光。图5是组合使用不同种类的激光的情况下的加工方法的示意图。

在图5的(a)中示出了激光切断工序前的全固体电池200以及激光18。激光18是与激光9不同种类的激光，由波长355nm、脉冲宽度40ps、频率500khz的固体激光器射出，由焦距100mm的透镜聚光。激光18的脉冲宽度比激光9长，因此与激光9相比除去量大，但具有尺寸精度低、对各层的热影响也大的特征。区域16是被激光18除去的区域，区域17是被激光9除去的区域。首先，为了使激光9在除去加工时不被遮光，使用激光18除去由于远离作为电池发挥功能的部分而除去加工的热等不易影响电池特性的区域16(图5的(a))。之后，通过激光9除去与作为电池发挥功能的部分的边界即区域17(图5的(b))。由此，能够抑制电池特性的降低，并且能够进行高效的加工。

此外，如图5的(c)所示，激光切断工序中的激光也可以是从一个激光分支为多个而得到的激光9a。具体而言，在利用激光进行加工时，配置在xyz轴方向上多分支的激光9a，对区域17进行一并加工来除去，使得由激光产生的除去部连续，由此能够进行更高效的加工。在该情况下，例如，作为激光9a，可使用以10μm间隔使激光分支的多分支激光。

激光9a通过使用分束器及衍射光学元件等光学元件对激光9进行分支而实现，但是，在使用分束器的情况下，分支的激光9a的间隔变大，因此需要根据分支间隔进行选定，在本实施方式中，优选使用衍射光学元件。通过采用使用衍射光学元件来分支的激光9a，分支激光间的距离由光学系统决定，不受由扫描引起的偏差的影响，因此能够得到精度良好的切断部形状。

另外，在图4中，从第1集电体层1侧(上方侧)照射激光9，但也可以从第2集电体层3侧(下方侧)照射激光9。在从下方侧照射激光的情况下，由于从下方侧进行加工，即使在因激光的热而蒸发的各层的材料附着于上方的层的情况下，也能够在上方的层的加工时除去，能够抑制蒸发的材料附着于全固体电池的侧面。

通过上述的激光切断工序对层叠构造体进行加工，从而得到例如图1所示的形状的全固体电池100。所得到的全固体电池100被安装端子并收纳于壳体。作为全固体电池100的壳体，例如使用铝层压袋、sus、铁、铝或树脂制的壳体等。

图6是层叠多个全固体电池200而同时使用激光切断多个全固体电池200的情况的示意图。

如图6的(a)所示，对于层叠有多个全固体电池200的电池层叠体300，可以使用激光9而将各全固态电池200按每1层除去来切断。此外，如图6的(b)所示，电池层叠体300也可以使用多分支的激光9a，一次性除去多个层而被切断。通过一次切断多个层，能够减少从电池层叠体300的上表面到下表面的层叠时的位置偏移，能够形成尺寸精度高的电池层叠体300。

(实施方式1的变形例)

以下，利用图7来说明实施方式1的变形例。在以下的变形例的说明中，以与实施方式1的不同点为中心进行说明，省略或简化共通点的说明。

图7是实施方式1的变形例中的全固体电池110的示意图。图7的(a)表示全固体电池110的俯视图，图7的(b)是表示图7的(a)所示的c2-c2线处的全固体电池110的截面的剖视图。

实施方式1的变形例中的全固体电池110如图7的(b)所示，从上方起依次层叠第1集电体层1、负极层4、固体电解质层5、正极层2以及第2集电体层3。在实施方式1的变形例中，负极层4为第1电极层，正极层2为第2电极层。此外，第1集电体层1是成为负极层4的集电体的负极集电体，第2集电体层3是成为正极层2的集电体的正极集电体。

如图7的(b)所示，正极层2的侧面2a倾斜，使得从层叠方向观察正极层2的侧面2a与第2集电体层3的接触部比固体电解质层5以及第2集电体层3的侧面更靠内侧。负极层4的侧面4a倾斜，使得从层叠方向观察负极层4的侧面4a与固体电解质层5的接触部比固体电解质层5以及第1集电体层1的侧面更靠内侧。另外，负极层4的侧面4a也可以与固体电解质层5以及第1集电体层1垂直。全固体电池110在层叠方向的截面中，在将正极层2的侧面2a倾斜的正极层2侧的角度、即正极层2的侧面2a与紧接在正极层2的下层的第2集电体层3的上表面所成的在正极层2内的角设为α，将负极层4的侧面4a倾斜的负极层4侧的角度、即负极层4的侧面4a与固体电解质层5的上表面所成的在负极层4内的角设为β的情况下，满足α＞90°、β＞90°且α＞β。

(实施方式2)

以下，对实施方式2进行说明。另外，在以下的说明中，以与上述的实施方式1以及实施方式1的变形例的不同点为中心进行说明，适当省略或简化共通点的说明。

[a.全固体电池]

图8是实施方式2中的全固体电池120的示意图。图8的(a)表示全固体电池120的俯视图，图8的(b)是表示图8的(a)所示的e-e线处的全固体电池120的截面的剖视图。

实施方式2中的全固体电池120如图8的(b)所示，从上方起依次层叠第1集电体层1、正极层2、固体电解质层5、负极层4以及第2集电体层3而成。在实施方式2中，正极层2为第1电极层，负极层4为第2电极层。此外，第1集电体层1是成为正极层2的集电体的正极集电体，第2集电体层3是成为负极层4的集电体的负极集电体。

在俯视时，由第1集电体层1、固体电解质层5以及第2集电体层3各自的最外部构成的区域为相同的面积，层叠于重叠的位置，此外，比由正极层2以及负极层4各自的最外部构成的区域更位于外侧。

正极层2以及负极层4的侧面是在集电体侧和固体电解质侧的两侧倾斜并相接的形状。如图8的(b)所示，正极层2的固体电解质层5侧的侧面2d倾斜，使得侧面2d与固体电解质层5的接触部2f从层叠方向观察比固体电解质层5以及第1集电体层1的侧面更靠内侧。正极层2的第1集电体层1侧的侧面2e倾斜，使得侧面2e与第1集电体层1的接触部2g从层叠方向观察比固体电解质层5以及第1集电体层1的侧面更靠内侧。

此外，负极层4的第2集电体层3侧的侧面4d倾斜，使得侧面4d与第2集电体层3的接触部4f从层叠方向观察比固体电解质层5以及第2集电体层3的侧面更靠内侧。负极层4的固体电解质层5侧的侧面4e倾斜，使得侧面4e与固体电解质层5的接触部4g从层叠方向观察比固体电解质层5以及第2集电体层3的侧面更靠内侧。另外，负极层4的第2集电体层3侧的侧面4d也可以与第2集电体层3垂直，负极层4的固体电解质层5侧的侧面4e也可以与固体电解质层5垂直。

在层叠方向的截面中，将正极层2的固体电解质层5侧的侧面2d与作为紧接在正极层2的下层的固体电解质层5的上表面所成的在正极层2内的角设为α，将负极层4的第2集电体层3侧的侧面4d与作为紧接在负极层4的下层的第2集电体层3的上表面所成的在负极层4内的角设为β。此外，在层叠方向的截面中，将正极层2的第1集电体层1侧的侧面2e与作为紧接在正极层2的上层的第1集电体层1的下表面所成的在正极层2内的角设为γ，将负极层4的固体电解质层5侧的侧面4e与作为紧接在负极层4的上层的固体电解质层5的下表面所成的在负极层4内的角设为δ。在将α、β、γ以及δ设为上述角度的情况下，全固体电池120满足α＞90°、β＞90°、γ＞90°并且δ≥90°，进而满足α＞β且γ＞δ、以及α+γ＞β+δ中的至少任一方。此外，全固体电池120也满足β＞90°、δ＞90°。

从层叠方向观察，在全固体电池120中，正极层2的侧面2e与作为紧接在正极层2的上层的第1集电体层1的接触部2g，比负极层4的侧面4e与作为紧接在负极层4的上层的固体电解质层5的接触部4g更位于内侧。进而，从层叠方向观察，在全固体电池120中，正极层2的侧面2d与作为紧接在正极层2的下层的固体电解质层5的接触部2f、以及正极层2的侧面2e与作为紧接在正极层2的上层的第1集电体层1的接触部2g，比负极层4的侧面4d与作为紧接在负极层4的下层的第2集电体层3的接触部4f、以及负极层4的侧面4e与作为紧接在负极层4的上层的固体电解质层5的接触部4g更位于内侧。

此外，全固体电池120从层叠方向观察，正极层2的侧面2d、2e中的最外部2h比负极层4的侧面4d、4e中的最外部4h更位于内侧。

在此，对上述的α、β、γ以及δ的关系进行说明。如图8所示，在俯视时，将从正极层2的第1集电体层1侧的侧面2e与第1集电体层1的接触部2g至第1集电体层1的侧面的距离设为a1，将从正极层2的固体电解质层5侧的侧面2d与固体电解质层5的接触部2f到固体电解质层5的侧面的距离设为a2。此外，在俯视时，将从负极层4的固体电解质层5侧的侧面4e与固体电解质层5的接触部4g到固体电解质层5的距离设为b1，将从负极层4的第2集电体层3侧的侧面4d与第2集电体层3的接触部4f至第2集电体层3的距离设为b2。在全固体电池120中，由于负极层4的体积比正极层2的体积大为好，因此若为了在正极层2和负极层4中设置电容差而设为满足

a1＞b1且a1＞b2

a2＞b1且a2＞b2，

则α、γ、β以及δ能够在上述条件下设定任意的角度，但如图8的(b)所示，在全固体电池120中，满足α＞β并且γ＞δ、以及α+γ＞β+δ＞180°。

此外，在将正极层2与负极层4的厚度比设为n(n＝负极层厚度tn/正极层厚度tp＞1.0)的情况下，随着负极层4的厚度变大，β+δ变小，因此α+γ＞β+δ＞180°的关系不变。

因此，通过将α、β、γ以及δ设为上述的关系，容易成为正极层的电容量＜负极层的电容量，能够在抑制正极层2与负极层4的短路的同时，通过直至全固体电池120的端部作为电池发挥功能而使电池容量增加，从而成为体积能量密度高的全固体电池。

[b.固体电解质层]

由于与实施方式1相同，因此省略说明。

[c.正极层]

由于与实施方式1相同，因此省略说明。

[d.负极层]

由于与实施方式1相同，因此省略说明。

[e.全固体电池的制造装置以及制造方法]

下面，对实施方式2的全固体电池的制造方法进行说明。实施方式2的全固体电池的制造方法除了激光切断工序中的加工方法以外，与实施方式1相同，因此以激光切断工序为中心进行说明。

在实施方式2中的制造方法的激光切断工序中，将正极层2的侧面与作为紧接在正极层2的下层的固体电解质层5的上表面所成的在正极层2内的角设为α、将负极层4的侧面与作为紧接在负极层4的下层的第2集电体层3的上表面所成的在负极层4内的角设为β、将正极层2的侧面与作为紧接在正极层2的上层的第1集电体层1的下表面所成的在正极层2内的角设为γ、将负极层4的侧面与作为紧接在负极层4的上层的固体电解质层5的下表面所成的在负极层4内的角设为δ的情况下，切断所述层叠构造体，使得满足α＞90°、β＞90°、γ＞90°、δ≥90°且α+γ＞β+δ。

图9是表示在实施方式2的全固体电池的制造方法中使用的切断装置410的示意图。图9中示出了在切断装置410中固定有激光切断工序前的全固体电池200的状态。

切断装置410具备固定工作台6、驱动平台7、射出激光9的激光振荡器8、反射镜10、透镜11、半透半反镜19、折返镜20以及加工部22。

半透半反镜19将激光以1∶1的能量分配分割为向正极层2侧照射的激光9和向负极层4侧照射的激光21。

折返镜20具有90％以上的反射率，是能够决定激光21的传播路径的反射镜。激光21被折返镜20以及反射镜10反射，传输到全固体电池200的负极层4侧的加工位置。

加工部22是沿着全固体电池的加工预定形状设置在固定工作台6以及驱动平台7的孔，使得激光21通过固定工作台6以及驱动平台7，并且加工部22形成为激光21不被遮光的形状。

在切断装置410中，由于对全固体电池200照射激光9及激光21，因此在切断装置410上分别具备两个反射镜10及透镜11。

接下来，使用图10对实施方式2中的切断装置410的动作进行说明。图10是表示通过来自第1集电体层1侧的激光照射而被切断的全固体电池210的基于激光加工的切断方法的示意图。图10仅表示全固体电池210的截面以及激光21，是省略了切断装置410的其他结构要素的图。

在图10的(a)中示出以与实施方式1同样的方法通过来自第一集电体层1侧的激光照射而被切断的全固体电池210的截面。如图10的(b)和图10的(c)所示，从第2集电体侧(下方侧)倾斜照射激光21，与实施方式1同样地层状地进行除去，由此得到图8所示的形状的全固体电池120。

在实施方式2中的制造方法中，由于也从下方侧进行加工，因此如上所述，即使在因激光的热而蒸发的各层的材料附着于上方的层的情况下，也能够在上方的层的加工时除去，能够抑制蒸发的材料附着于全固体电池的侧面。

在实施方式2中，虽然未图示，但作为用于除去加工的激光，也可以组合与激光9以及激光21不同种类的激光例如实施方式1所述的激光18，也可以为了进行一并除去加工而使用通过衍射光学元件等多分支得到的激光。

(实施方式2的变形例)

在实施方式2的变形例中，虽然未图示，但也可以与实施方式1的变形例中的全固体电池110同样地，全固体电池从上方起依次层叠第1集电体层、负极层、固体电解质层、正极层以及第2集电体层而成。

(其他实施方式)

以上，基于多个实施方式对本公开所涉及的全固体电池进行了说明，但本公开并不限定于这些实施方式。只要不脱离本公开的主旨，对实施方式进行本领域技术人员能想到的各种变形而得到的方式、将实施方式中的一部分的结构要素组合而构建的其他方式也包含在本公开的范围内。

例如，在实施方式1以及实施方式2中，使用了波长1064nm、脉冲宽度50ps以下的激光振荡器，但并不限定于此，激光振荡器也可以根据材料、加工形状而变更。此外，在实施方式1以及实施方式2中，使用了焦距40mm的透镜，但透镜也可以根据加工精度、焦点深度而变更，此外，与振镜扫描系统组合而使用fθ透镜也能够得到同样的效果。

此外，虽然未图示，但在实施方式1以及实施方式2的激光切断工序中，为了除去因激光的热而蒸发的材料而进行吹风，能够进行精度更好的加工。

此外，在实施方式1以及实施方式2中，使用激光将层叠构造体切断成规定的大小以及形状，但只要能够将层叠构造体切断为规定的大小以及形状，则也可以使用其他切断方法。例如，也可以使用刀刃、钻头以及超声波等进行切断。

此外，在实施方式1以及实施方式2中，正极层以及负极层的全部的侧面为向内侧倾斜的形状，但考虑到最终产品的形状以及识别的标签被附属于电池的情况下的位置等，也可以存在未向内侧倾斜的正极层以及负极层的侧面。

此外，在实施方式1中，正极层以及负极层的侧面在层叠方向的截面中成为直线状地向内侧倾斜，但正极层以及负极层的侧面也可以是至少下侧的一部分向内侧倾斜。例如，正极层以及负极层的侧面可以是上侧与紧接的上层垂直而从侧面的中央附近起下侧向内侧倾斜的形状。

此外，在实施方式1及实施方式2中，将激光切断工序前的全固体电池固定于切断装置，利用激光进行加工，但在激光切断工序中加工的方法并不限定于此，例如，也可以是以辊对辊方式进行加工。在辊对辊方式的加工中，既可以一边转动辊一边连续地利用激光进行加工，也可以是以一定的间隔使辊停止来利用激光进行加工。

产业上的可利用性

本公开所涉及的全固体电池期待应用于便携电子设备等的电源、车载用电池等各种电池。