利用圆偏振激光实现半导体纳米晶中单激子增益的方法

1.本发明涉及激光技术领域，具体涉及一种利用圆偏振激光实现半导体纳米晶中单激子增益的方法。


背景技术：

2.激光技术在通信、医疗、科研等领域有着广泛的应用，具有极大的市场需求。激光阈值是激光领域研究的核心问题之一，如何降低激光阈值以及寻找低阈值的新材料，是激光技术重点关注的课题。
3.目前，对激光原理的研究已经趋向成熟，对激光阈值的了解也逐步深入。激光产生的基础在于发生放大自发辐射。处于激发态的电子跃迁回价带，通过自发辐射产生光子，这些光子进一步诱导激发态电子产生受激辐射，从而达到光放大的目的。当受激辐射产生的光子大于受激吸收时，剩下的光子将会以激光的形式发射出来。刚好满足激光出射条件时的入射光光强即为阈值。
4.近年来，半导体纳米晶由于具有波长连续可调、窄带发射以及高光致发光量子产率等优异的发光性能，成为了光学增益材料的研究热点。然而，在半导体纳米晶中，处于激发态的电子将会与价带空穴结合形成激子，激子间的相互作用使其结合形成多激子，由于俄歇复合的存在，多激子的能量会以热能的形式损耗，导致受激辐射效率低下，阈值难以降低。


技术实现要素：

5.针对现有技术的上述不足，本发明提供了一种利用圆偏振激光实现半导体纳米晶中单激子增益的方法。
6.本发明提供了一种利用圆偏振激光实现半导体纳米晶中单激子增益的方法，包括以下步骤：采用半导体纳米晶制备薄膜样品，使样品分子紧密填充且位置固定；使用紫外-可见吸收光谱仪测量薄膜样品的吸光度；利用飞秒激光器与圆偏振片产生一束圆偏振光，作为泵浦光聚焦到薄膜样品上；改变泵浦光的光强，使用另一束圆偏振光作为探测光，探测薄膜样品的基态漂白信号强度；判断基态漂白信号强度是否等于吸光度，如果是，则确定泵浦光的临界光强即为单激子的增益阈值。
7.进一步地，半导体纳米晶为钙钛矿纳米晶材料，钙钛矿纳米晶材料包括cspbbr3、cspbi3、mapbi3或mapbbr3。
8.进一步地，制备薄膜样品的步骤包括：使用旋涂仪将溶液样品旋涂至玻璃片上，待溶剂挥发后样品分子紧密填充且位置得以固定。
9.进一步地，测量薄膜样品的吸光度，包括：
10.测量薄膜样品在400nm～600nm波长范围的吸光度，吸光度根据以下公式测量得出：
[0011][0012]
式中，α0表示薄膜样品在400nm～600nm波长范围的吸光度；i0表示白光的原始强度；i表示没有泵浦光激发情况下，白光透过薄膜样品后的强度。
[0013]
进一步地，泵浦光的波长范围为450nm～515nm。
[0014]
进一步地，探测光的波长范围为450nm～550nm。
[0015]
进一步地，基态漂白信号强度为在有泵浦光和无泵浦光激发的情况下，薄膜样品对探测光吸收的变化量；基态漂白信号强度根据以下公式测量得出：
[0016][0017]
式中，δα表示薄膜样品的基态漂白信号强度；i表示没有泵浦光激发情况下，探测光透过薄膜样品后的强度；i1表示有泵浦光激发情况下，探测光透过薄膜样品后的强度。
[0018]
进一步地，判断基态漂白信号强度是否大于或等于吸光度，包括：
[0019]
当α0+δα≤0时，受激辐射补偿了吸收，产生了光学增益，确定泵浦光的临界光强即为单激子的增益阈值，其中，泵浦光的临界光强为i1＝i时泵浦光的光强。
[0020]
与现有技术相比，本发明提供的利用圆偏振激光实现半导体纳米晶中单激子增益的方法，通过改变激发光偏振，探测激发后薄膜样品吸收与受激发射情况随入射功率的变化情况，与吸光度相比较后得出，圆偏振光激发时光学增益的阈值更低，表明其增益由单激子主导。
附图说明
[0021]
通过以下参照附图对本发明实施例的描述，本发明的上述以及其他目的、特征和优点将更为清楚，在附图中：
[0022]
图1示意性示出了利用圆偏振激光实现半导体纳米晶中单激子增益的方法的流程图；
[0023]
图2示意性示出了实现半导体纳米晶中单激子增益的方法的简化装置图；
[0024]
图3示意性示出了圆偏振光产生单激子增益的原理图；
[0025]
图4示意性示出了泵浦光和探测光具有相同/相反旋向的圆偏振时的测试结果图；
[0026]
图5示意性示出了圆偏振光/非圆偏振光激发下的增益阈值图。
具体实施方式
[0027]
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本发明进一步详细说明。显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
[0028]
在此使用的术语仅仅是为了描述具体实施例，而并非意在限制本发明。在此使用的术语“包括”、“包含”等表明了所述特征、步骤、操作和/或部件的存在，但是并不排除存在或添加一个或多个其他特征、步骤、操作或部件。
[0029]
在本发明中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”“连接”、“固定”等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成一体；可以是机械连接，也可以是电连接或可以互相通讯；可以是直接连接，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
[0030]
在此使用的所有术语(包括技术和科学术语)具有本领域技术人员通常所理解的含义，除非另外定义。应注意，这里使用的术语应解释为具有与本说明书的上下文相一致的含义，而不应以理想化或过于刻板的方式来解释。
[0031]
图1示意性示出了利用圆偏振激光实现半导体纳米晶中单激子增益的方法的流程图。如图1所示，本发明实施例提供的利用圆偏振激光实现半导体纳米晶中单激子增益的方法，包括以下步骤：
[0032]
步骤s1，采用半导体纳米晶制备薄膜样品，使样品分子紧密填充且位置固定；
[0033]
步骤s2，使用紫外-可见吸收光谱仪测量薄膜样品的吸光度；
[0034]
步骤s3，利用飞秒激光器与圆偏振片产生一束圆偏振光，作为泵浦光聚焦到薄膜样品上；
[0035]
步骤s4，改变泵浦光的光强，使用另一束圆偏振光作为探测光，探测薄膜样品的基态漂白信号强度；
[0036]
步骤s5，判断基态漂白信号强度是否等于吸光度，如果是，则确定泵浦光的临界光强即为单激子的增益阈值。
[0037]
经过试验得知，与非圆偏振光激发下由双激子主导的阈值相比，圆偏振光激发下的阈值明显较低，表明其增益由单激子主导。
[0038]
本发明实施例中，半导体纳米晶为钙钛矿纳米晶材料，钙钛矿纳米晶材料包括cspbbr3、cspbi3、mapbi3或mapbbr3。
[0039]
本发明实施例中，制备薄膜样品的步骤包括：使用旋涂仪将溶液样品旋涂至玻璃片上，待溶剂挥发后样品分子紧密填充且位置得以固定，以便产生沿特定方向出射的激光。
[0040]
本发明实施例中，测量薄膜样品的吸光度，包括：测量薄膜样品在400nm～600nm波长范围的吸光度，吸光度根据以下公式测量得出：
[0041][0042]
式中，α0表示薄膜样品在400nm～600nm波长范围的吸光度；i0表示白光的原始强度；i表示没有泵浦光激发情况下，白光透过薄膜样品后的强度。
[0043]
本发明实施例中，泵浦光的波长范围为450nm～515nm。
[0044]
本发明实施例中，探测光的波长范围为450nm～550nm。
[0045]
本发明实施例中，基态漂白信号强度为在有泵浦光和无泵浦光激发的情况下，薄膜样品对探测光吸收的变化量；基态漂白信号强度根据以下公式测量得出：
[0046][0047]
式中，δα表示薄膜样品的基态漂白信号强度；i表示没有泵浦光激发情况下，探测
光透过薄膜样品后的强度；i1表示有泵浦光激发情况下，探测光透过薄膜样品后的强度。
[0048]
本发明实施例中，判断基态漂白信号强度是否大于或等于吸光度，包括：当α0+δα≤0时，受激辐射补偿了吸收，产生了光学增益，确定泵浦光的临界光强即为单激子的增益阈值，其中，泵浦光的临界光强为i1＝i时泵浦光的光强。
[0049]
通过本发明的实施例，采用吸收谱以及瞬态吸收光谱测量样品产生的增益。首先，使用紫外-可见吸收光谱仪测量样品在400nm～600nm范围的吸光度，即可得到白光原始强度与透过样品后的强度比例。然后通过瞬态吸收光谱的实验装置得到有泵浦光时透过样品的探测光强度。与非圆偏振激发时由双激子主导的情况相比，圆偏振光激发时的增益阈值显著降低，表明其增益由单激子主导。
[0050]
本发明采用吸收谱以及瞬态吸收光谱测量样品产生的增益，具体装置如下：由飞秒激光器产生的1030nm的飞秒脉冲通过分束镜后分为两束，其中一束经过光学参量放大器后波长连续可调，作为泵浦光。另一束经过bbo晶体(β相偏硼酸钡晶体，β-bab2o4)与蓝宝石晶体后波长范围扩大到450nm～550nm，作为探测光。通过改变泵浦光与探测光到达样品的时间差，可以得到泵浦光激发样品后，样品在一段时间内所发生的变化。泵浦光将部分电子激发到导带后，样品对探测光的吸收将会减少，同时，由于存在受激辐射，透过样品的探测光的强度将会大于没有泵浦光激发时透过样品的探测光强度，称为基态漂白信号。
[0051]
图2示意性示出了实现半导体纳米晶中单激子增益的方法的简化装置图。
[0052]
为了测量不同偏振激发下的增益阈值情况，采用了如图2所示的单激子增益测量的简化实验装置。泵浦光经过圆偏振片后产生一束左旋圆偏振光，以一定角度入射到样品上；然后，使用线偏振片与1/4波片产生另一束左旋圆偏振光聚焦到样品上，经过样品后收集透射光，从而探测样品的基态漂白信号强度。将该基态漂白信号强度与吸光度相结合，即可计算得出增益阈值。
[0053]
需要说明的是，图2中的被测样品的后方还设置有两片消色差棱镜和一个光纤收集器。可以理解的是，消色差棱镜主要用于色差校正与光线聚焦。光纤收集器主要用于对测试所需要的光线进行收集，有效提高光线的收集效率。
[0054]
基于上述公开内容，以下对圆偏振光实现单激子增益的原理进行详细说明。
[0055]
图3示意性示出了圆偏振光产生单激子增益的原理图。如图3所示，考虑双重简并的价带和导带，电子自旋可以取
±
1/2。当使用非极化光激发时，处于基态的纳米晶会产生吸收，使得透射光的强度降低，而处于单激子态的纳米晶不仅会吸收一部分光子，还会由于受激辐射产生一部分光子，由于吸收和产生的光子数相等，因此，当激发光透过纳米晶时光强不会发生变化，对于激发光而言，纳米晶是透明的。然而，当纳米晶处于双激子态时，导带布居已经被填满，实现了布居反转，所以纳米晶不会对激发光产生吸收，但是却会因为受激辐射额外发出光子，从而产生增益。在非极化光激发的情况下，当激发后产生的双激子态纳米晶数量大于处于基态的纳米晶数量时，即可发出光子。而在圆偏振光激发的情况下，只有满足跃迁选择定则的电子才可以被激发到导带。因此，只有当纳米晶处于基态时，才会对激发光有吸收。而当纳米晶处于单激子态时，就已经可以产生增益了。所以，在特定圆偏振光激发的情况下，增益的产生条件是单激子态纳米晶数目大于处于基态的纳米晶数目。与非极化光激发的情况相比，使用圆偏振光激发时，需满足的阈值条件较低，其增益主要由单激子主导。
[0056]
以下通过试验的方式，证明了应用圆偏振光激发可以实现单激子增益的效果。
[0057]
图4示意性示出了泵浦光和探测光具有相同/相反旋向的圆偏振时的测试结果图。图5示意性示出了圆偏振光/非圆偏振光激发下的增益阈值图。
[0058]
实施例一为自旋寿命测试，在左旋圆偏振光激发情况下，分别使用左旋和右旋圆偏振光探测样品的基态漂白信号，可以得到如图4所示的实验结果。当左旋圆偏振光激发样品后，使用左旋圆偏振光去探测到的信号迅速上升至最大值，而使用右旋圆偏振光探测到的信号上升较为缓慢，7ps以后两者重合，这说明泵浦光产生了角动量为-1/2的电子，由于跃迁选择定则，只有使用左旋圆偏振光才能探测到对应的基态漂白信号，随着电子自旋弛豫到1/2，右旋圆偏振光逐渐探测到信号，因此，通过两者信号的振幅差异，可以得到激发光产生的极化度为75％。这说明了在7ps以内，使用圆极化光激发可以实现电子的极化，降低能级简并度，只产生单激子，体现了单激子增益的可行性。
[0059]
由于入射光极化仅能保持在7ps，因此，主要探测激发后1.5ps的增益数据。调节入射光功率，记录基态漂白信号随功率的变化曲线，当α0+δα≤0时，即有增益产生。为了与双激子增益的情况相比较，图5展示了圆偏振光/非圆偏振光激发下基态漂白信号随功率的变化曲线图，可以看出，使用非圆偏振光激发时，即增益由双激子主导时，阈值为140μj/cm2，而使用圆偏振光激发时，阈值为90μj/cm2，显著小于非圆偏振激发的情况。因此，从实验上说明了使用圆偏振光可以实现单激子增益。
[0060]
综上所述，本发明实施例提供了一种利用圆偏振激光实现半导体纳米晶中单激子增益的方法，通过改变激发光偏振，探测激发后薄膜样品吸收与受激发射情况随入射功率的变化情况，与吸光度相比较后得出，圆偏振光激发时光学增益的阈值更低，表明其增益由单激子主导。
[0061]
还需要说明的是，除非特别描述或必须依序发生的步骤，上述步骤的顺序并无限制于以上所列，且可根据所需设计而变化或重新安排。并且上述实施例可基于设计及可靠度的考虑，彼此混合搭配使用或与其他实施例混合搭配使用，即不同实施例中的技术特征可以自由组合形成更多的实施例。
[0062]
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
[0063]
贯穿附图，相同的元素由相同或相近的附图标记来表示。可能导致本发明的理解造成混淆时，将省略常规结构或构造。并且图中各部件的形状、尺寸、位置关系不反映真实大小、比例和实际位置关系。此外，在本发明的描述中，“多个”的含义是至少两个，例如两个、三个等，除非另有明确具体的限定。
[0064]
以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。