一种基于机器学习的高容量储氢合金设计方法与流程

本发明涉及一种固态储氢，尤其涉及一种基于机器学习的高容量储氢合金设计方法。

背景技术：

1、固态储氢技术具有储氢压力低、储氢密度高等特点，被认为是一种安全高效的储氢技术，日益目前国内外氢能领域关注的热点。固态储氢材料主要包含lani5系、tife系、timn2系、钛钒固溶体系、镁基等类型，现阶段已实现商业应用的lani5、tife、timn2等系列合金可在室温附近快速吸放氢，并在燃料电池特种车辆、分布式发电等领域表现出极佳的应用前景，但此类材料具有储氢质量密度低(＜1.8wt％)的不足，从而制约了固态储氢技术的应用推广。因此，进一步提升lani5系、tife系、timn2系等合金储氢容量，同时研制开发可在室温附近可逆吸放氢的更高容量的钛钒固溶体(理论最大储氢量3.7wt％)、镁基储氢材料(理论最大储氢量7.6wt％)至关重要。

2、现有的储氢合金设计方法主要是基于经验准则，如大的晶胞参数、大的金属-氢电负性差等，但经验性的设计方法准确率低，研制效率低，仍需要通过实验的方法不断试错获得性能良好的合金成分。也有采用线性拟合的方法进行合金设计，但性能预测精度偏低。因此亟需开发一种高效准确的储氢材料性能预测模型，提升高容量储氢材料的开发效率。

技术实现思路

1、针对目前储氢合金设计采用的经验准则法效率低、成本高，线性拟合模型预测精度低等问题，本发明采用机器学习方法，对储氢合金进行最大储氢量的准确快速预测，并进一步使用遗传算法，对具有较高最大储氢量的合金成分进行优化和实验验证，显著提升高容量储氢材料的研制效率，降低研发成本。

2、本发明提供的高容量储氢合金设计方法，具体包括下列步骤：

3、1)获取数据：获取m种储氢合金的储氢量及其合金成分的数据，每一种储氢合金的合金成分、储氢量为一组原始数据，m种储氢合金的m组原始数据构成原始数据集。

4、2)数据预处理：根据步骤1)所获取的储氢合金的储氢量及其合金成分，计算所述储氢合金的原子半径、电负性、价电子个数的平均值和方差，以及体积模量的平均值；将dmean、dvar、xmean、xvar、emean、evar、gmean、bmean进行标准化处理后，与对应合金的储氢量组成标准数据集；

5、其中，计算公式如下所示：

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14、其中，ci和wi代表合金中第i种组元的原子百分比和质量百分比，n为合金组元数，di、xi、ei、gi分别代表第i种组元的原子半径，电负性，价电子个数和体积模量，dmean、dvar、xmean、xvar、emean、evar、gmean、bmean分别代表原子半径的平均值、原子半径的方差、电负性的平均值、电负性的方差，价电子数的平均值，价电子数的方差，体积模量关于原子百分比的加权平均，体积模量关于质量百分比的加权平均。

15、3)数据集的划分：使用留一法对步骤2)中获得的数据集进行训练集和测试集的划分，依次将数据集中的一个样本作为测试集，并将剩余样本作为训练集，如此重复直至每一个样本均被遍历。

16、4)建立预测模型：利用多个机器学习算法，输入机器学习算法的参数，使用网格筛选对步骤3)获得的所述训练集和所述测试集分别进行训练和测试，相应地建立多个预测模型。

17、5)确定最优预测模型：对步骤4)获得的多个预测模型的预测值和实际值进行对比，计算两者的相对误差，相对误差最小的预测模型即确定为最优预测模型。

18、6)合金成分设计：将步骤5)确定的最优预测模型设定为适应度函数，利用遗传算法对具有步骤1)中所述储氢合金的储氢量的合金成分进行优化，以实现对储氢合金成分进行快速准确设计。

19、其中，步骤1)中，所述储氢合金储氢量及其合金成分的数据来源包括现有技术文献、实验结果或工具手册。

20、其中，步骤1)中，在获取数据时，应保证储氢量的测试温度在常温附近，以排除温度对于储氢量的影响，将收集的数据作为后续建模使用的原始数据集。

21、其中，步骤1)中，所述储氢合金包括稀土ab5型、钛系ab型、ab2型、钒系固溶体型、镁基储氢合金。

22、其中，步骤4)中，所述机器学习算法包括线性回归、支持向量机、随机森林、xgboost。

23、其中，步骤4)中，线性回归算法的参数包括惩罚项alpha；支持向量机的参数包括正则项c，核函数名称kernel，间隔宽度epsilon，核函数参数degree；随机森林的参数包括最大深度max_depth,决策树数量n_estimators；xgboost算法的参数为最大深度max_depth,节点进行分支所需的损失减少的最小值gamma，正则化系数,决策树数量n_estimators。

24、其中，步骤5)中，最优预测模型为xgboost，其最优的参数组合为{max-depth＝6,gamma＝0.5,alpha＝1,n_estimators＝200}。

25、其中，所述步骤还包括：

26、7)根据步骤6)设计获得的储氢合金成分，制备储氢合金样品，并测试其实际储氢量，与预测的储氢合金的储氢量进行对比，若不符合预设误差要求，则调整步骤4)中的模型参数，重复步骤4)-7)，直至符合预设误差要求。

27、相比于传统的以经验准则法进行储氢合金设计，本发明所使用的基于机器学习的高容量储氢合金设计方法，具备以下有益效果：

28、(1)本发明通过建立合适的预测模型，可以实现储氢合金储氢量的高精度预测，比传统的经验准则法和线性拟合法效率更高。

29、(2)本发明通过多种机器学习算法，对训练集和测试集分别进行训练和测试，相应地建立多个预测模型，并选取误差最小的预测模型作为最优预测模型，预测值和实际值之间的相对误差低至15％以内，相较于单一预测模型的合金成分设计方法，可以进一步提高储氢合金储氢量的高精度预测。

30、(3)本发明通过采用xgboost算法作为适应度函数，种群的平均和最大适应度函数值均得到收敛，经过合金的制备，得到的实际储氢量与预测储氢量之间的相对误差低至0.54％，即达到了高精度预测。

技术特征：

1.一种高容量储氢合金的设计方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：

2.如权利要求1所述的一种高容量储氢合金的设计方法，其特征在于，所述步骤1)中，所述储氢合金储氢量及其合金成分的数据来源包括现有技术文献、实验结果或工具手册。

3.如权利要求1所述的一种高容量储氢合金的设计方法，其特征在于，所述步骤1)中，在获取数据时，应保证储氢量的测试温度在常温附近，以排除温度对于储氢量的影响，将收集的数据作为后续建模使用的原始数据集。

4.如权利要求1所述的一种高容量储氢合金的设计方法，其特征在于，所述步骤1)中，所述储氢合金包括稀土ab5型、钛系ab型、ab2型、钒系固溶体型、镁基储氢合金。

5.如权利要求1所述的一种高容量储氢合金的设计方法，其特征在于，所述步骤4)中，所述机器学习算法包括线性回归、支持向量机、随机森林、xgboost。

6.如权利要求1所述的一种高容量储氢合金的设计方法，其特征在于，所述步骤4)中，线性回归算法的参数包括惩罚项alpha；支持向量机的参数包括正则项c，核函数名称kernel，间隔宽度epsilon，核函数参数degree；随机森林的参数包括最大深度max_depth,决策树数量n_estimators；xgboost算法的参数为最大深度max_depth,节点进行分支所需的损失减少的最小值gamma，正则化系数,决策树数量n_estimators。

7.如权利要求1所述的一种高容量储氢合金的设计方法，其特征在于，所述步骤5)中，最优预测模型为xgboost，其最优的参数组合为{max_depth＝6,gamma＝0.5,alpha＝1,n_estimators＝200}。

8.如权利要求1所述的一种高容量储氢合金的设计方法，其特征在于，所述方法还包括：

技术总结
一种高容量储氢合金的设计方法，具体方法包括获取数据、数据预处理、数据集的划分、建立预测模型、确定最优预测模型和合金成分设计。通过对比多种机器学习算法，选择并确定最优预测模型，相较于单一预测模型的合金成分设计方法，可以进一步提高储氢合金储氢量的高精度预测，比传统的经验准则法和线性拟合法效率更高。通过采用Xgboost算法作为适应度函数，种群的平均和最大适应度函数值均得到收敛，经过合金的制备，得到的实际储氢量与预测储氢量之间的相对误差低至0.54％，即达到了高精度预测。

技术研发人员：武媛方,陆子良,王建伟,肖伟,郭秀梅,李志念,蒋利军,罗熳,叶建华,王洪波,郝雷
受保护的技术使用者：有研工程技术研究院有限公司
技术研发日：
技术公布日：2024/1/12