专利名称：Mg2mm＇o6+x(m=y,稀土金属；m＇=sn,sb,zr,hf和ta)化合物及其制备方法
技术领域：
本发明涉及新的一组复合陶瓷氧化物及其制备方法。本发明特别涉及通式为Mg2MM’O6+X的新复合陶瓷氧化物以及制备该复合陶瓷氧化物的固态反应方法，其中M为稀土金属离子或Y，M’为Sn、Sb、Zr、Hf、Ta和Nb，该复合陶瓷氧化物具有不完善的烧绿石结构。本发明中的复合陶瓷粉末可用于有源和无源的电子器件；可用于对温度稳定、低损耗、高电容率的绝缘器件(dielectric application)；可用于对温度稳定和温度补偿性的电介质、微波电介质和作为共发射的微波组件(co-fired component)；可用于燃料电池的电极；可作为催化剂(固体光催化剂、氧化催化剂)；可作为气体监测传感器；可作为放射性垃圾的可能主体(host)和荧光中心的主体。
近年来，对制备及表征通式为A2MM’O6+X的复合陶瓷氧化物的关注在日益增加，其中A＝Ba、Sr和Ca，M＝Y和稀土族，M’＝Sb、Sn、Nb、Zr、Hf和Ta。通式为Ba2MM’O6+X的化合物的以钙钛矿结构结晶。一些化学式为Sr2MM’O6+X的化合物也有报道。它们也具有钙钛矿结构。在这些体系中已有报道的一些化合物包括Sr2GaNbO6、Sr2GaTaO6、Sr2AlNbO6、Sr2AlTaO6、Ca2GaNbO6、Ca2GaTaO6、Ca2AlNbO6、Ca2AlTaO6、Ba2DySnO5.5、Ba2EuNbO6、Ba2ErSbO6、YBa2DySbO6、Ba2PrHfO5.5(J Koshy，K S Kumar，J Kurian，Y P Yadava和A D Damodaran；Rare-earth barium StannatesSynthesis，characterization and potential use as substrate for YBa2Cu3O7-0；Journal of American Ceramic Society；78[11]5088-92(1995)；以及C DBradle和V J Fratello；preparation of perovskite oxides for high Tcsuperconductor substrates；Journal of Materials Research，第5卷，第10期，2160-2164页，1990年)。这些化合物是以传统的固态反应技术或者以在Bradle和V J Fratello；preparation of perovskite oxides fbr high Tcsuperconductor substrates；Journal of Materials Research，第5卷，第10期，2160-2164页，1990年)。这些化合物是以传统的固态反应技术或者以在较低温度下聚合物前体的放热燃烧进行制备(J Koshy，J Kurian，R Jose，AM John，P K Sajith，J James，S P Pai和R Pinto；Bulletin of Material Science，第22卷，第3期，1999年5月，243-249页；A M John，R Jose和J Koshy；Synthesis and rapid densification of nanoparticles of Barium PraseodymiumHafnium Oxide；a complex perovskite；Journal of Nanoparticle research，第3卷，2001年，413-417页)。不过对于化合物Ca2MM’O6+x，除了钙钛矿结构以外，亚稳态的烧绿石结构的一些情况也见诸报道。这些亚稳态的烧绿石结构在大约650～700℃转变为钙钛矿结构(J Koshy，J Kurian，R Jose，Asha M John，P K Sajith，J James，S P Pai和R Pinto″Novel ceramic substratefor high Tc superconductors″Bulletin of Material Science，第22卷，243-249页(1999)；S Ya Istomin，O G D′yachenko和E V Antipov，Synthesis andcharacterization of reduced niobates CaLnNb2O7，Ln＝Y Nd with pyrochlorestructure；Materials Research Bulletin，第32卷，第4期，421-30页，(1997)；JKoshy，J Kurian，P K Sajith，K S Kumar，R Jose，Asha M John和A DDamodaran；Novel ceramic substrate for Bi-cuperate superconductors；美国专利5,741,747，日期为1998年4月21日)。已报道的可能用于电子陶瓷器件的含镁陶瓷氧化物有Sr2MgMoO6、La2MgTiO6、Gd2MgTiO6、Gd2MgZrO6和La2MgGeO6(C D Bradle和V J Fratello，preparation ofperovskite oxides for high Tc superconductor substrates；Journal of MaterialsResearch，第5卷，第10期，2160-2164页，1990年)。上述化合物的大部分具有钙钛矿结构。然而，已报道的一些含镁化合物有Ba(Mg1/3Ta2/3)O3、PbMg1/3Nb2/3O3和Bi2M’2/3M”4/3O7，其中M’＝Zn、Mg、Ni、Sc、In和Cu，M”＝Nb和Ta(M valant和P K Davis；Synthesis and dielectric properties ofpyrochlore solid solutions in the Bi2O3-ZnO-Nb2O5-TiO2system，Journal ofMaterila Science 34(1999)5437-5442)。其中一些含镁化合物具有烧绿石结构。然而，还没有报道具有钙钛矿结构或烧绿石结构的Mg2MM’O6+x型化合物。
烧绿石结构具有通式为A2B2O7的结构，其中A原子和B原子分别与另外的氧原子形成8配位和6配位。近年来合成了许多具有更复杂组成(AA’)2(BB)2O7的烧绿石化合物。对于任何烧绿石化合物存在的可能性，有两个标准(1)在A位上的与在B位上的阳离子的离子半径之比必须在1.46至1.80之间；(2)不同离子的化合价必须使化合物为中性。(Y Xuan，R Liu和Y Q Jia；Synthesis of a new series of compounds RE2Co2/3Nb4/3O7andstability diagram of RE2B2/3′B4/3″O7 pyrochlore compounds；MaterialsChemistry and Physics，第53卷，256-261页(1998))。由于其特定的性能以及因而在技术上的应用，烧绿石化合物在过去得到了广泛的研究。这组化合物的成员中的一些很重要的性能为低温电导性、高熔点、高热膨胀系数和高稳定性。它们可作为隔热涂层用于汽轮机和内燃机。一些烧绿石化合物具有高离子电导率，可用作燃料电池的电极，比如Gd2TiMoO7+x；Gd2TiO7+x(P Holtappels，F W Poulsen和M Mogensen；Electricalconductivities and chemical stabilities of mixed conducting pyrochlores forSolid oxide fuel cell applications；Solid State Ionics，第135卷，675-679页(2000))。烧绿石氧化物还具有催化性能，从而可用作固体光催化剂(例如Bi2MNbO7，M＝Al、Ga、In)(Zhigang Zou，Jinhua Ye和Hironori Arakawa，Preparation，structural and optical properties of a new class of compounds，Bi2MNbO7(M＝Al，Ga In)；Materials Science and Engineering B79卷，83-85页(2001))、氧化催化剂和气体监测传感器。它们具有容纳缺陷的能力，从而可作为放射性废弃物的可能主体，也可作为荧光中心的主体。一些烧绿石材料也表现出超导性和磁性，包括巨磁阻抗行为(Colossal Magnetoresistant behavior)，比如Sm2Ti2O7、La2Zr2O7、Nd2Zr2O7和La0.7Ba0.3MnO3(L Li，Y W Song，H Xiong，Y Q Jia，N Matsushita和Y Xuan；Synthesis，crystal structure and magnetic properties of Sm2-xCoxTi2-yNbyO7(x＝0，0.2，0.4)；Materials Chemistry ad Physics，9273卷，1-7页(2002)；K KoteswaraRao，Taqveem Banu，M Vital，G Y S K Swamy和K Ravi Kumar；Preparationand characterization of bulk and nanoparticles of La2Zr2O7and Nd2Zr2O7bysol-gel method；Materials letters；54卷，205-210页(2002))。
烧绿石材料已被用于有源和无源的电子器件。近来认识到它们可作为以下应用的潜在的候选物对温度稳定的、低损耗、高电容率的绝缘器件；对温度稳定的和温度补偿性的电介质；微波介质和作为共发射微波组件(PHoltappels，F W Poulsen和M Mogensen；Electrical conductivities andchemical stabilities of mixed conducting pyrochlores for SOFC applications，；Solid State Ionics，135卷，675-679页(2000))。
然而，迄今为止还没有报道化学式为Mg2MM’O6+x(其中-0.5＜x＜+0.5，M＝钇、镧或任意一种稀土金属离子，M’＝Sb、Sn、Zr和Ta)的化合物。
发明内容
本发明的主要目的是提供新的镁基类复合陶瓷氧化物，该氧化物可用于(i)有源和无源的电子器件；(ii)对温度稳定的、低损耗、高电容率的绝缘器件；(iii)对温度稳定的和温度补偿性的电介质、微波介质和作为共发射微波组件；(iv)燃料电池的电极；(v)作为催化剂(固体光催化剂、氧化催化剂)；(vi)作为气体监测传感器；(vii)作为放射性废弃物的可能主体以及(viii)作为荧光中心的主体。
本发明的另一个目的是制备一类化学式为Mg2MM’O6+x、具有不完善的烧绿石结构的新复合陶瓷氧化物，其中M＝Y、La和稀土金属离子，M’＝Sb、Sn、Zr和Ta。
本发明的另一个目的是提供制备一类新的具有上述化学、结构和用途的含镁复合陶瓷氧化物的方法。
具体实施例方式
我们已经制备了一类新的通式为Mg2MM’O6+x(M＝Y、La和稀土金属离子，M’＝Sb、Sn、Zr和Ta)的含镁化合物，该化合物具有不完善的烧绿石结构。由此本发明提供了制备上述该类化合物的过程，该方法包括(i)按照形成通式为Mg2MM’O6+X的化合物所要求的摩尔比Mg∶M∶M’＝2∶1∶1来混合镁、M和M’的化合物(其中M可以为钇或任意稀土元素；M’为锑、锡、锆或钽)。对于需求相态的组成(formation)而言，任一金属离子的微小组成变化高达8％是容许的。
(ii)在步骤(i)中使用的化合物可以从它们的以下化合物中选择氧化物、碳酸盐、氯化物、烷氧化物、硝酸盐和硫酸盐等，所用的盐优选氧化物或碳酸盐。
(iii)步骤(i)中得到的混合物可以采用球磨或者加润湿介质混合。润湿介质可以是水、醇、酮或其它任意有机溶剂。所得球磨浆状物干燥，除去液体，得到干粉。
(iv)所得混合物在1000～1450℃的温度范围内根据需要加热3～50小时的不同加热时间，加热可以一步完成，或者在加热几小时后把反应物取出，检查相态形式，并且如果有必要，研磨后再次加热。最多可以需要5次中间研磨。
本发明的复合陶瓷粉末可用于(i)有源和无源的电子器件；(ii)对温度稳定、低损耗、高电容率的绝缘器件；(iii)对温度稳定的和温度补偿性的电介质、微波介质和作为共发射的微波组件；(iv)燃料电池的电极；(v)催化剂(固体光催化、氧化催化剂)；(vi)作为气体监测传感器；(vii)作为放射性废弃物的可能主体；和(viii)荧光中心的主体。
在下面给出的实施例中描述本发明的细节。这些实施例是只以说明的方式给出的，而不应当解释为对本发明范围的限制。
由此，本发明提供了通式为Mg2MM’O6+X并具有烧绿石结构的新颖化合物，其中，M为Y、La或稀土金属，M’为Sn、Sb、Zr、和Ta，-0.5＜x＜+0.5，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于形成所需相态是容许的，制备所述新颖化合物的方法为(i)按照形成通式为Mg2MM’O6+X的化合物所要求的摩尔比Mg∶M∶M’＝2∶1∶1来混合镁、M和M’的化合物(其中M为Y、La或稀土金属，M’为Sn、Sb、Zr和Ta)。对于需求相态的形成而言，任意金属离子的微小组成变化高达8％是可以接受的；(ii)对步骤(i)中所获得的混合物进行球磨或者加润湿介质进行混合。
(iii)干燥所得球磨浆状物以除去液体，从而得到干粉。
(iv)所得混合物在1000～1600℃的温度范围内根据需要加热3～50小时的不同加热时间，加热可以一步完成，或者在加热几小时后把反应物取出，检查其相态形式，并且如果有必要，研磨后再次加热。可以需要高达最多5次的中间研磨。
在本发明的一个实施方案中，本方法中使用的化合物是从它们的氧化物、碳酸盐、氯化物、烷氧化物、硝酸盐和硫酸盐等中选择，所用的盐最好选择氧化物或碳酸盐。
在本发明的另一实施方案中，本方法中所所用的润湿介质是从水、醇、酮或其它任意有机溶剂中选择。
在本发明的另一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2SmTaO6，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再另一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2NdTaO6，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再另一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2DyTaO6，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再另一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2PrTaO6，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再另一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2GdTaO6，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再另一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2EuTaO6，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的另一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2LaTaO6，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2DySbO6，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2SmZrO5.5，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2NdZrO5.5，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2DyZrO5.5，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2LaSnO5.5，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2GdZrO5.5，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2EuZrO5.5，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2LaZrO5.5，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
在本发明的再一实施方案中，所得到的新颖化合物作为纳米粒子具有化学式Mg2PrZrO5.5，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子的微小组成变化高达8％对于该相态的形成而言是容许的。
实施例1钽酸钐镁(Mg2SmTaO6)例如，钽酸钐镁(Mg2SmTaO6)是这样得到的(i)取4克分子量的碳酸镁(MgCO3)，1克分子量的氧化钐(Sm2O3)，1克分子量的氧化钽(Ta2O5)。
(ii)以水作为润湿介质球磨混合物24小时，使这三种反应物混合。
(iii)在烘箱中于120℃左右干燥球磨后的反应混合物(样品)。
(iv)把样品制成颗粒状，在1400℃加热10小时，经过三次中间研磨。
(v)此化合物的XRD衍射图谱如
图1所示。
(vi)考虑到所用金属的可能的最高氧化态(Mg-+2、Sm-+3、Ta-+5)，计算出化合物钽酸钐镁的化学式为Mg2SmTaO6。
(vii)化合物Mg2SmTaO6的介电常数和损耗系数的变化分别如图2和图3所示。这清晰地显示出，对于介电常数起关键作用的所有应用，该化合物适合用作电子陶瓷材料，例如超导体的衬底。
(viii)在加热到1300℃，该化合物没有显示出任何相转变。
实施例2锡酸镧镁(Mg2LaSnO5.5)例如，锡酸镧镁(Mg2LaSnO5.5)通过如下步骤得到(i)取4克分子量的碳酸镁(MgCO3)，1克分子量的氧化镧(La2O3)，1克分子量的氧化锡(SnO2)。
(ii)以水作为润湿介质球磨混合物12小时，使这三种反应物混合。
(iii)在烘箱中于120℃左右干燥球磨后的反应混合物(样品)。
(iv)把样品制成颗粒状，在1450℃加热10小时，经过一次中间研磨。
(v)此化合物的XRD衍射图谱如图4所示。
(vi)考虑到所用金属的可能的最高氧化态(Mg-+2、La-+3、Sn-+4)，计算出化合物锡酸镧镁的化学式为(Mg2LaSnO5.5)。
(vii)化合物Mg2LaSnO5.5的介电常数和损耗系数的变化分别如图5和图6所示。这清晰地显示出，对于介电常数和损耗系数起重要作用的所有应用，该化合物适合用作电子陶瓷材料，例如，作为超导体的衬底。
(viii)加热到1300℃，该化合物没有显示出任何相转变。
实施例3锑酸镝镁(Mg2DySbO6)例如，锑酸镝镁(Mg2DySbO6)由下面获得(i)取4克分子量的碳酸镁(MgCO3)，1克分子量的氧化镝(Dy2O3)，1克分子量的五氧化二锑(Sb2O5)。
(ii)以水作为润湿介质球磨混合物18小时，使这三种反应物混合。
(iii)在烘箱中于120℃左右干燥球磨后的反应混合物(样品)。
(iv)把样品制成颗粒状，在1550℃加热10小时，经过一次中间研磨。
(v)此化合物的XRD衍射图谱如图7所示。
(vi)考虑到所用金属的可能的最高氧化态(Mg-+2、Dy-+3、Sb-+5)，计算出化合物锑酸镝镁的化学式为(Mg2DySbO6)。
(vii)化合物Mg2DySbO6的介电常数和损耗系数的变化分别如图8和图9所示。这清晰地显示出，该化合物适合用于介电常数和损耗系数起重要作用的所有电子陶瓷应用中，例如，作为超导体的衬底。
(viii)加热到1300℃，该化合物没有显示出任何相转变。
实施例4锆酸钕镁(Mg2NdZrO6)例如，锆酸钕镁(Mg2NdZrO6)通过下面获得(i)取4克分子量的碳酸镁(MgCO3)，1克分子量的氧化钕(Nd2O3)，1克分子量的氧化锆(ZrO2)。
(ii)以水作为润湿介质球磨混合物15小时，使这三种反应物混合。
(iii)在烘箱中于120℃左右干燥球磨后的反应混合物(样品)。
(iv)把样品制成颗粒状，在1450℃加热8小时，经过一次中间研磨后继续加热。
(v)该化合物的XRD衍射图谱如图10所示。
(vi)考虑到所用金属的可能的最高氧化态(Mg-+2、Nd-+4、Zr-+4)，计算出化合物锆酸钕镁的化学式为(Mg2NdZrO6)。
(vii)化合物Mg2NdZrO6的介电常数和损耗系数的变化分别如图11和图12所示。这清晰地显示出，该化合物适合用于介电常数和损耗系数起重要作用的所有电子陶瓷应用中，例如，作为超导体的衬底。
(viii)加热到1300℃，该化合物没有显示出任何相转变。
权利要求
1.通式为Mg2MM’O6+x的新颖化合物，其中，M为Y、La或稀土金属，M’为Sn、Sb、Zr和Ta，0.5＜x＜0.5，该化合物具有烧绿石结构，任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
2.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2SmTaO6的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
3.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2NdTaO6的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
4.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2DyTaO6的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
5.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2PrTaO6的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
6.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2GdTaO6的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
7.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2EuTaO6的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
8.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2LaTaO6的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
9.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2DySbO6的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
10.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2SmZrO5.5的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
11.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2NdZrO5.5的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
12.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2DyZrO5.5的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
13.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2LaSnO5.5的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
14.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2GdZrO5.5的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
15.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2EuZrO5.5的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
16.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2LaZrO5.5的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
17.如权利要求1所述的新颖化合物，是化学式为Mg2PrZrO5.5的纳米粒子，所述化学物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
18.一种用于制备权利要求1～17中所述的新颖化合物的制备方法，所述方法包括(i)按照形成通式为Mg2MM’O6+x的化合物所要求的摩尔比Mg∶M∶M’＝2∶1∶1来混合镁、M和M’的化合物(其中M＝Y、La或稀土金属；M’＝Sn、Sb、Zr和Ta)。其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于所需相态的形成而言是可以接受的；(ii)对在步骤18(i)中得到的混合物进行球磨或者加润湿介质进行混合；(iii)干燥所得的球磨浆状物以除去液体，得到干粉；(iv)所得混合物在1000～1600℃的温度范围内根据需要加热3～50小时的不同加热时间，加热可以一步完成，或者在加热几小时后把反应物取出，检查其相态形式，并且如果有必要，研磨后再次加热，可以需要高达最多5次的中间研磨。
19.如权利要求18所述的方法，在步骤18(i)中使用的化合物是从它们的氧化物、碳酸盐、氯化物、烷氧化物、硝酸盐、硫酸盐等中选择的，并且所用的盐优选选自氧化物或碳酸盐。
20.如权利要求2所述的方法，其中在步骤18(ii)中所用的润湿介质是从水、醇、酮或其它任意有机溶剂中选择的。
21.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2SmTaO6的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
22.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2NdTaO6的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
23.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2DyTaO6的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
24.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2PrTaO6的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
25.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2GdTaO6的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
26.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2EuTaO6的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
27.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2LaTaO6的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
28.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2DySbO6的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
29.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2SmZrO5.5的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
30.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2NdZrO5.5的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
31.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2DyZrO5.5的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
32.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2LaSnO5.5的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
33.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2GdZrO5.5的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
34.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2EuZrO5.5的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
35.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2LaZrO5.5的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
36.如权利要求18所述的方法，用于制备作为纳米粒子的化学式为Mg2PrZrO5.5的新颖化合物，该化合物具有烧绿石结构，其中任意金属离子高达8％的微小组成变化对于形成所需相态是容许的。
全文摘要
本发明是涉及一组新的复合陶瓷氧化物及其制备方法。这组新颖复合陶瓷氧化物具有Mg
文档编号C04B35/01GK1759067SQ03826256
公开日2006年4月12日 申请日期2003年3月31日 优先权日2003年3月31日
发明者J·雅梅斯, S·桑迪库玛, K·V·P·O·娜拉 申请人:科学与工业研究委员会