用于无中微子双贝塔衰变探测的钼酸钇钠晶体的制备方法与流程

文档序号：16857221发布日期：2019-02-12 23:28阅读：301来源：国知局

本发明涉及一种晶体的制备方法，尤其是涉及一种用于无中微子双贝塔(0υββ)衰变探测的钼酸钇钠晶体的制备方法。

背景技术：

双贝塔(ββ)衰变是一种概率很小的二阶弱相互作用过程，这一过程中原子核中的一对中子转变为一对质子(或者相反的转变)，同时从原子核中释放出一对电子(或一对正电子)和一对反中微子(或者一对中微子)。中微子是一种不带电、质量极小、穿透力极强的基本粒子。太阳的热核反应会释放出大量的电子中微子，但是，由于电子中微子几乎不与任何物质发生作用，因此很难发现和探测。中微子研究是当前天体物理学领域的一大热点，美国科学家雷蒙德·戴维斯和日本科学家小柴昌俊，就是因为在探测宇宙中微子方面取得重大成就而获得了2002年诺贝尔物理学奖。探测双贝塔衰变闪烁晶体需要登记(registration)效率高、合适的能量分辨率及不同粒子的峰形甄别能力、性能稳定性及低成本等要求。含有mo元素的闪烁晶体通常可以用来探测无中微子双贝塔(0υββ)衰变。mo-100同位素在衰变过程中衰变能量(q值)及自然丰度较大，能使信号和环境放射性的本底分得更开。探测器越大，双贝塔同位素含量越高，探测衰变事例的统计量就越大。就目前来说，含有mo元素的钼酸钇钠的熔点为1124℃，其之前主要用于掺杂稀土离子作为激光晶体或者是荧光粉。我们首次在低温下发现其发光性能比钼酸锂(li2moo4)更佳，光输出高，是探测无中微子双贝塔衰变最有应用前景的候选材料，有望用于无中微子双贝塔(0υββ)衰变探测器中。

坩埚下降法又称垂直bridgman法，其通过坩埚在垂直方向上从温度高的地方移动到温度低的地方，从而熔体在坩埚中结晶。这是一种从熔体中生长出高质量单晶的主要方法，这种方法能够生长掺铊碘化铯、掺铊碘化钠、锗酸铋和掺铈溴化镧等闪烁晶体。坩埚下降法可以在封闭体系中进行生长，可有效防止moo3挥发，且生长设备简单、价格便宜、易于规模化生长，然而采用坩埚下降法生长钼酸钇钠晶体时，由于含有mo元素的钼酸钇钠的熔点为1124℃，且生长环境是相对封闭的，生长出来的单晶会因缺氧而着色严重。因此，有必要研究一种用于无中微子双贝塔衰变探测的钼酸钇钠晶体及其制备方法，以使制备得到的钼酸钇钠晶体无色透明，可用于无中微子双贝塔(0υββ)衰变探测器中。

技术实现要素：

本发明所要解决的技术问题是提供一种用于无中微子双贝塔衰变探测的钼酸钇钠晶体的制备方法，其制备得到的钼酸钇钠晶体无色透明，且尺寸大、光学质量高、生长成本低。

本发明解决上述技术问题所采用的技术方案为：一种用于无中微子双贝塔衰变探测的钼酸钇钠晶体的制备方法，其特征在于包括以下步骤：

步骤一：制备晶体生长原料；

步骤二：利用坩埚下降法使晶体生长原料在封闭环境中自发成核或晶种接种进行晶体生长，生长出深蓝色透明的钼酸钇钠单晶；

步骤三：将深蓝色透明的钼酸钇钠单晶在温度为850℃～900℃的氧气气氛下保温24～48小时进行退火处理，退火处理过程中升温速率与降温速率均为40～60℃/小时，退火后得到无色透明的钼酸钇钠晶体。

所述的步骤一的具体过程为：按照待制备的钼酸钇钠晶体的化学式nay(moo4)2，按配比称量各种原料；然后将各种原料混合后研磨成混合均匀的配料；再对混合均匀的配料进行两次固相烧结，得到晶体生长原料。

所述的原料包括na2co3、y2o3和moo3，其中，moo3的重量百分比为按照化学式nay(moo4)2中mo元素的化学计量比计算得到的重量百分比过量0.2～1％。在此，na2co3、y2o3和moo3的重量百分比均可按照化学式nay(moo4)2计算得到，而使moo3的重量百分比过量，是为了弥补在晶体生长过程中moo3的挥发，一般加入0.5％重量百分比。

所述的na2co3的纯度为99.99％，所述的y2o3的纯度为99.99％，所述的moo3的纯度为99.99％。

将各种原料混合后研磨成混合均匀的配料的研磨时间为1.5～2.5小时；对混合均匀的配料进行两次固相烧结的具体过程为：将混合均匀的配料放入刚玉坩埚中；将刚玉坩埚置于马弗炉中，升温至920～1000℃，烧结12～15小时；降至室温后取出，再研磨1.5～2.5小时；将再次研磨后的配料放入刚玉坩埚中；将刚玉坩埚置于马弗炉中，再次升温至920～1000℃，烧结12～15小时，完成两次固相烧结。

所述的步骤一的具体过程为：将已制备的钼酸钇钠单晶磨碎成晶体粉末，晶体粉末即为晶体生长原料。若采用该方式获取晶体生长原料，则后续步骤二的晶体生长过程为晶体再次生长，晶体再次生长是为了除去制备钼酸钇钠单晶即第一次生长时的杂质层，获得质量更好的单晶；为了弥补在晶体生长过程中moo3的挥发，可以加入少量的moo3，但加入量一般不超过0.5％重量百分比。

所述的步骤二中，利用坩埚下降法使晶体生长原料在封闭环境中自发成核进行晶体生长的具体过程为：将晶体生长原料放入生长坩埚中；然后对生长坩埚进行密封处理以防止生长炉的炉膛内的杂质进入生长坩埚中；接着将生长坩埚置于生长炉中，并使生长炉的温度升高至钼酸钇钠晶体的熔点1124℃以上，保温10～20小时，使晶体生长原料充分熔融；之后调整生长坩埚的位置，使自发成核的温度在钼酸钇钠晶体的熔点1124℃附近，并缓慢下降生长坩埚；在晶体生长结束后，使生长炉的温度降至室温，从生长坩埚中取出深蓝色透明的钼酸钇钠单晶。在此，晶体生长周期由实际添加的晶体生长原料的量及生长坩埚的下降速率来决定。

所述的步骤二中，利用坩埚下降法使晶体生长原料在封闭环境中晶种接种进行晶体生长的具体过程为：将磨好的晶种置于生长坩埚的内底部，并将晶体生长原料放入生长坩埚中；然后对生长坩埚进行密封处理以防止生长炉的炉膛内的杂质进入生长坩埚中；接着将生长坩埚置于生长炉中，在确保生长坩埚内的晶种的温度不上升到高温区的前提下，使生长炉的温度升高至钼酸钇钠晶体的熔点1124℃以上，保温10～20小时，使晶体生长原料充分熔融；之后调整生长坩埚的位置，使晶种接种的温度在钼酸钇钠晶体的熔点1124℃附近，并缓慢下降生长坩埚；在晶体生长结束后，使生长炉的温度降至室温，从生长坩埚中取出深蓝色透明的钼酸钇钠单晶。在此，根据耔晶的长度及生长炉的炉膛的内部结构来计算生长坩埚的放置位置，这样就可确保晶种不上升到高温区(1124℃以上)；晶体生长周期由实际添加的晶体生长原料的量及生长坩埚的下降速率来决定；用晶种接种生长能获得更高质量的钼酸钇钠单晶。

所述的生长坩埚选用下部直径小而上部直径大的铂金坩埚；所述的对生长坩埚进行密封处理后在生长坩埚的顶部开设一个小孔，使晶体生长的气氛为空气，以防止晶体生长过程中严重缺氧；所述的生长炉选用坩埚下降炉。

所述的生长坩埚缓慢下降的下降速度为0.4～0.5毫米/小时；所述的生长炉的温度降至室温的降温速率为60～80℃/小时。

与现有技术相比，本发明的优点在于：

由于晶体生长原料在封闭环境中自发成核或晶种接种进行晶体生长，因此生长得到的透明的钼酸钇钠单晶呈深蓝色；而后在氧气气氛下退火处理可以有效消除透明的钼酸钇钠单晶的着色现象，并提高透明的钼酸钇钠单晶的光输出，得到的无色透明的钼酸钇钠单晶具有尺寸大、光学质量高、生长成本低等优点，可用于探测无中微子双贝塔衰变。

附图说明

图1为实施例一制备得到的无色透明的钼酸钇钠晶体的透过率。

图2为实施例一制备得到的无色透明的钼酸钇钠晶体与钼酸锂晶体在10k下的发射光谱图。

具体实施方式

以下结合附图实施例对本发明作进一步详细描述。

实施例一：

本实施例提出的一种用于无中微子双贝塔衰变探测的钼酸钇钠晶体的制备方法，其包括以下步骤：

步骤一：制备晶体生长原料，具体过程为：按照待制备的钼酸钇钠晶体的化学式nay(moo4)2，按配比称量na2co3原料26.5克、y2o3原料56.5克、moo3原料143.9克；然后将各种原料混合后置于研砵中研磨成混合均匀的配料，研磨时间为2小时；再对混合均匀的配料进行两次固相烧结，得到晶体生长原料，具体为：将混合均匀的配料放入刚玉坩埚中；将刚玉坩埚置于马弗炉中，升温至920℃，烧结15小时；降至室温后取出，再研磨2小时；将再次研磨后的配料放入刚玉坩埚中；将刚玉坩埚置于马弗炉中，再次升温至1000℃，烧结12小时，完成两次固相烧结。

在此，在称量moo3时，moo3的重量百分比为按照化学式nay(moo4)2中mo元素的化学计量比计算得到的重量百分比过量0.2～1％，使moo3的重量百分比过量，是为了弥补在晶体生长过程中moo3的挥发，一般加入0.5％重量百分比。