本发明涉及地聚物固化放射性核素处理,尤其是一种凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法。
背景技术:
1、核电站是指通过适当的装置将核能转变成电能的设施,核电站以核反应堆来代替火电站的锅炉,以核燃料在核反应堆中发生特殊形式的“燃烧”产生热量,使核能转变成热能来加热水产生蒸汽。然而,核电站及其后处理厂在运行过程中会产生高盐高碱中低放射性废液。
2、针对含有大量碱以及核素137cs、90sr的中低放射性废液,目前普遍使用水泥基材料桶装固化。但水泥基材料在大体积浇筑固化过程中,大量释放的水化热将会产生温度应力导致固化体开裂,最终固化体滞留核素的能力将急剧下降。采取粉煤灰基地聚物固化基材处置,可以完全避免温度应力造成的先天缺陷。同时,粉煤灰基地聚物在不同盐、碱与温度环境下,地聚物将会产生对核素具有良好滞留能力的沸石相(包括na-p1型沸石、菱沸石、八面沸石、钙霞石等)。而且中低放射性废液中大量的碱金属与碱土金属离子,可以帮助粉煤灰由无定形玻璃态转变成为n(c)-a-s-h凝胶。同时凝胶相可以提高固化体的强度,这也为固化体长时间储存提供了保障基础。但是现有方法制备的粉煤灰基地聚物的孔隙结构中孔隙内部难以形成沸石,或者形成及少量的沸石,这直接影响粉煤灰基地聚物对核素的滞留能力。如果能够在孔隙内部也能生成较多沸石,将会大大提升地聚物对核素的滞留能力。因此,目前存在的问题是如何提升粉煤灰基地聚物的孔隙内部沸石分布量。
技术实现思路
1、针对当前存在的如何提升粉煤灰基地聚物的孔隙内部沸石分布量的问题,本发明提供一种凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法。该地聚物固化体用于固化高盐高碱废液中的放射性核素。
2、本发明提供的凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法,步骤如下:
3、s1、将粒径60-100目的粉煤灰漂珠加入碱性溶液中,负重加压使粉煤灰漂珠浸没于碱性溶液中浸泡1.5-2.5h,然后固液分离,浸泡后的粉煤灰漂珠表面均匀喷洒阴离子表面活性剂,得到预处理的粉煤灰漂珠。所述碱性溶液为氢氧化钠水溶液或氢氧化钠和硝酸钠的混合水溶液。氢氧化钠浓度为0.6-6mol/l。硝酸钠浓度为100-500g/l。
4、将粉煤灰漂珠浸没于碱性溶液中浸泡,主要目的是促使漂珠内部吸入碱性溶液;漂珠内部的碱性溶液的量不能太少,所以需要通过浸泡时间来控制漂珠内部的碱性溶液的量,保证固液分离出的粉煤灰漂珠重量增加量与浸泡前漂珠重量之比大于等于60%。
5、所述阴离子表面活性剂是将硬脂酸钠溶于热的乙醇与水混合溶剂中形成,或者将硬脂酸钠溶于体积分数75%的乙醇溶液中得到。
6、s2、取部分步骤s1固液分离出的碱性溶液,向其中加入粉煤灰和纤维素醚,搅拌混合均匀,再加入预处理后的粉煤灰漂珠,搅拌数分钟,得到浆料。
7、步骤s2中,加入粉煤灰和纤维素醚的同时还可以加入适量的水玻璃,水玻璃模数为1.1-1.5。
8、s3、将浆料浇筑于铁模具中振动并覆膜,在高温蒸养环境下养护数小时,然后随高温设备冷却并拆模取出固化体;将固化体养护至不同龄期得到凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体。
9、优选的是,所述碱性溶液中氢氧化钠浓度为2-3mol/l,硝酸钠浓度为300g/l。
10、优选的是,所述阴离子表面活性剂为硬脂酸钠。
11、优选的是,步骤s2中,预处理后的粉煤灰漂珠的用量重量占粉煤灰重量的10%。
12、与现有技术相比,本发明的有益之处在于:
13、本发明利用粉煤灰漂珠预先吸取碱性溶液,漂珠内部储存的碱性溶液在固化体硬化后形成由漂珠包裹溶液的内养护微孔,从而促进凝胶沸石壳结构形成。
14、本发明研究出的凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体能够固化处理含有大量碱以及核素137cs、90sr的中低放射性废液。
15、本发明的其它优点、目标和特征将部分通过下面的说明体现,部分还将通过对本发明的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。
1.一种凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法,其特征在于,步骤如下:
2.如权利要求1所述的凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法,其特征在于,所述粉煤灰漂珠的粒径为60-100目。
3.如权利要求1所述的凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法,其特征在于,所述碱性溶液中氢氧化钠浓度为0.6-6mol/l。
4.如权利要求1所述的凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法,其特征在于,所述碱性溶液中硝酸钠浓度为100-500g/l。
5.如权利要求1所述的凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法,其特征在于,步骤s1中,粉煤灰漂珠浸没于碱性溶液中浸泡1.5-2.5h,使固液分离出的粉煤灰漂珠重量增加量与浸泡前漂珠重量之比大于等于60%。
6.如权利要求5所述的凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法,其特征在于,所述阴离子表面活性剂为硬脂酸钠。
7.如权利要求1所述的凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法,其特征在于,步骤s2中,预处理后的粉煤灰漂珠的用量重量占粉煤灰重量的10%。
8.如权利要求1所述的凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体的制备方法,其特征在于,步骤s2中,在加入粉煤灰和纤维素醚的同时加入水玻璃,水玻璃模数为1.1-1.5。
9.一种如权利要求1-8任意一项所述制备方法制得的凝胶-沸石壳结构粉煤灰基地聚物固化体,其特征在于,用于固化高盐高碱废液中的放射性核素。