荧光体和发光装置的制作方法

文档序号:11528635阅读:147来源:国知局
本发明涉及一种荧光体和发光装置,特别是涉及一种硅酸盐系荧光体和使用了该硅酸盐系荧光体的发光装置。
背景技术
:以往,作为白色led,广泛利用双色混色型的白色led,其将发出蓝色光的半导体发光元件和黄色的荧光体组合从而通过蓝色与黄色的混色得到白色光。但是,该双色混色型的白色led所发出的白色光存在纯度低的问题。因此,最近进行了三色混色类的白色led的开发,其将发出紫外光(波长350~430nm)的半导体发光元件和蓝、绿、红三种荧光体组合,利用来自半导体发光元件的光激发各个荧光体,由此通过蓝、绿、红的混色得到白色光。以往,开发了各种组成的绿色荧光体。作为用于led等的绿色荧光体,例如专利文献1中记载了对应于(ba,sr)2sio4:eu的荧光体。该文献中记载了含有碱金属元素、碱土金属元素、zn、y、al、sc、p、n、稀土元素、卤素元素中的至少一种作为微量元素,上述微量元素的含量通常为1ppm~100ppm,但是没有记载添加有上述微量元素的实施例。此外,专利文献2中记载了一种利用铕将硅酸锶钡活化而成的硅酸盐绿色发光荧光体,其中,相对于硅的含量1摩尔,以0.15~0.90摩尔的量含有镁。现有技术文献专利文献专利文献1:日本特开2008-266410号公报(权利要求10、第0052、0053段等)专利文献2:日本特开2013-136697号公报(权利要求1)技术实现要素:发明要解决的课题专利文献1所记载的绿色荧光体存在如下问题:发光特性不充分,特别是内部量子效率和外部量子效率低。此外,专利文献2所记载的硅酸盐绿色发光荧光体的发光强度相对于热的稳定性高,但期待发光特性的进一步提高。本发明的目的在于提供一种发光特性、特别是外部量子效率优于以往的荧光体和使用有该荧光体的发光装置。用于解决课题的手段为了实现以上的目的,本发明人反复进行深入研究,结果发现,通过在利用铕将硅酸锶钡活化而成的荧光体中添加预定的第三族元素,能够使发光特性良好。即,本发明涉及一种荧光体,其特征在于,其以下述式(1)的组成表示。(sra,bab,cac,eux,m1d,m2e)siof·gmgo···式(1)(其中,m1为选自lu和sc的至少一种的第三族元素,m2为选自li、na和k的碱金属元素,0<a≤2、0<b≤2、0≤c≤2、0.0015≤d≤0.045、0≤e≤0.06、0<x≤0.1、3.7≤f≤4.1、0≤g≤1)。此外,本发明涉及一种发光装置,其特征在于,其具备上述荧光体和对该荧光体照射激发光而使其发光的光源。发明效果根据本发明,能够提供一种发光特性、特别是外部量子效率优异的荧光体和使用有该荧光体的发光装置。具体实施方式1.荧光体本发明的荧光体以下述式(1)的组成表示。(sra,bab,cac,eux,m1d,m2e)siof·gmgo···式(1)(其中,m1为选自lu和sc的至少一种的第三族元素,m2为选自li、na和k的碱金属元素,0<a≤2、0<b≤2、0≤c≤2、0.0015≤d≤0.045、0≤e≤0.06、0<x≤0.1、3.7≤f≤4.1、0≤g≤1)。换言之,本发明的荧光体是利用铕将碱土金属硅酸盐活化而成的硅酸盐绿色荧光体,其含有选自镥(lu)和钪(sc)的至少一种的第三族元素(m1)和进一步作为可选成分的镁(mg)。在式(1)中,m1为选自lu和sc的至少一种的第三族元素,可以单独含有lu和sc,也可以含有这些元素的两种以上。从内部量子效率和外部量子效率高的角度考虑,这些之中,lu是更优选的。m1相对于1摩尔si的摩尔比、即上述d的值在0.0015≤d≤0.045的范围内,优选在0.002≤d≤0.04的范围内,更优选在0.008≤d≤0.03的范围内。无论d的值低于0.0015还是高于0.045,内部量子效率和外部量子效率均会降低,发光特性容易劣化。需要说明的是,相对于荧光体总量,以质量基准计,m1的含量优选在1000~25000ppm的范围内,更优选在4000~15000ppm的范围内。无论m1的含量低于1000ppm还是高于25000ppm,内部量子效率和外部量子效率均会降低,发光特性容易劣化。m1的含量可以由原料的混合比例进行计算。锶相对于1摩尔si的摩尔比、即上述a的值在0<a≤2的范围内,优选在0.1≤a≤1.9的范围内,更优选在1≤a≤1.5的范围内,特别优选在0.96≤a≤1.2的范围内。a的值越接近0,则发光光谱的半峰宽越容易变得狭窄,若a的值为2以上,则发光强度容易降低。钡相对于1摩尔si的摩尔比、即上述b的值在0<b≤2的范围内,优选在0.1≤b≤1.9的范围内,更优选在0.5≤b≤0.98的范围内,特别优选在0.6≤b≤0.96的范围内。b的值越接近0,发光强度越容易降低,若b的值为1以上,则发光光谱的半峰宽容易变得狭窄。在本发明中,可以含有钙(ca)作为可选成分。钙相对于1摩尔si的摩尔比、即上述c的值在0≤c≤2的范围内,通常c=0。铕为活化剂,具有在荧光体中作为发光原子而发光的性质。铕相对于1摩尔si的摩尔比、即上述x的值在0<x≤0.1的范围内,优选在0.01≤x≤0.07的范围内,更优选在0.03≤x≤0.04的范围内。x的值越接近0,则发光原子越少,因此发光强度越容易变弱,若x的值为0.1以上,则发光原子为高浓度,彼此靠近而相互抵消发光,因此发光强度容易变弱。a+b+c+x+d+e优选为1.7≤a+b+c+x+d+e≤2.1,更优选为1.8≤a+b+c+x+d+e≤2.0,特别优选为a+b+c+x+d+e=1.9。在本发明中,镁为可选成分,但与不含有镁的情况相比,荧光体含有镁的情况下,荧光体的内部量子效率和外部量子效率更高,因此是优选的。镁相对于1摩尔si的摩尔比、即上述g的值在0≤g≤1的范围内,优选在0.15≤g≤0.90的范围内,更优选在0.20≤g≤0.80的范围内。g=0时是不含有镁的组成。需要说明的是,含有镁时的荧光体是含有以“(sra,bab,cac,m1d,m2e)siof:eux”表示的荧光体等不含有镁的硅酸盐荧光体或以“(sra-α,bab-β,cac-γ,m1d,mgα+β+γ)siof:eux(0≤α+β+γ≤0.2)”表示的荧光体和mgo等的混合物,例如在后述的制造方法中,按照以原料的摩尔比计锶元素:钡元素:钙元素:镁元素:m1元素:m2元素:硅元素:铕元素=a:b:c:g:d:e:1:x的方式进行烧制,从而可以得到含有镁的荧光体。在本发明中,可以进一步含有作为可选成分的碱金属元素(m2)。碱金属元素在荧光体中具有使作为第三族元素的m1增感而提高内部量子效率和外部量子效率的功能,因此优选在荧光体中含有碱金属元素。作为碱金属元素,优选选自锂(li)、钠(na)和钾(k)的一种以上。对于荧光体中所含有的碱金属元素的含量,将碱金属元素相对于1摩尔si的摩尔比设为e时,优选荧光体中含有与上述m1等摩尔(摩尔比为1:1、即e=d)的碱金属元素。含有碱金属(元素m2)的情况下,优选在0.001≤e≤0.06的范围内,更优选在0.0015≤e≤0.05的范围内,特别优选在0.0025≤e≤0.03的范围内。需要说明的是,e=0时是不含有碱金属元素的组成。需要说明的是,不含有碱金属元素(m2)的情况下,本发明的荧光体可以由以下的式(2)表示。(sra,bab,cac,eux,m1d)siof·gmgo···式(2)(其中,m1为选自lu和sc的至少一种的第三族元素,0<a≤2、0<b≤2、0≤c≤2、0.0015≤d≤0.045、0<x≤0.1、3.7≤f≤4.1、0≤g≤1)。在式(1)中,f在3.7≤f≤4.1的范围内,优选3.8≤f≤4.0,更优选f=3.9。若f低于3.7或高于4.1,则发光效率容易降低。在利用波长400nm的光进行激发时,本发明的荧光体发出峰值波长在510~530nm的范围内的绿色光。进一步优选本发明的荧光体发出上述绿色光的同时发出峰值波长在波长435~450nm的范围内的蓝色光。对于蓝色光的发光强度,将绿色光的发光强度设为1时,蓝色光的发光强度优选在0.0015~0.020的范围内,特别优选在0.005~0.010的范围内。如上所述,本发明的荧光体含有选自lu和sc的至少一种的第三族元素,且具有式(1)的组成,因此特别是以内部量子效率和外部量子效率表示的发光特性优于现有的荧光体。内部量子效率是指相对于所吸收的激发光子数的产生光子数。另一方面,外部量子效率是指相对于所照射的光子数的外部产生光子数,可以利用“内部量子效率×吸收率”的公式进行计算。外部量子效率是指相对于从激发源照射的光子数的发光量,因此特别是在如白色led那样的发光装置中,外部量子效率是比内部量子效率重要的参数。与现有的荧光体相比,本发明的荧光体利用390~420nm的光进行激发时的外部量子效率优异,具体地说,可以使利用波长400nm的激发光激发时的外部量子效率为65.8%以上、优选为67%以上、更优选为68%以上。此处,外部量子效率可以利用后述的实施例所记载的方法进行计算。2.荧光体的制造方法本发明的荧光体可以利用例如下述方法进行制造:将锶化合物粉末、钡化合物粉末、钙化合物粉末、硅化合物粉末、含m1的化合物粉末以及铕化合物粉末和根据需要的镁化合物粉末和/或含m2的化合物粉末混合,并对所得到的粉末混合物进行烧制。锶化合物粉末、钡化合物粉末、钙化合物粉末、硅化合物粉末、含m1的化合物粉末、铕化合物粉末、含m2的化合物粉末和镁化合物粉末的各原料粉末分别可以为氧化物粉末,也可以为氢氧化物、卤化物、碳酸盐(包括碱性碳酸盐)、硝酸盐、草酸盐等加热下生成氧化物的化合物的粉末。作为锶化合物粉末的具体例,没有特别限定,可以使用例如选自由碳酸锶(srco3)、氢氧化锶(sr(oh)2)、氟化锶(srf2)、溴化锶(srbr2)、氯化锶(srcl2)、碘化锶(sri2)组成的组中的一种以上。作为钡化合物粉末的具体例,没有特别限定,可以使用例如选自由碳酸钡(baco3)、氢氧化钡(ba(oh)2)、氟化钡(baf2)、溴化钡(babr2)、氯化钡(bacl2)、碘化钡(bai2)组成的组中的一种以上。作为钙化合物粉末的具体例,没有特别限定,可以使用例如选自由碳酸钙(caco3)、氢氧化钙(ca(oh)2)、氟化钙(caf2)、溴化钙(cabr2)、氯化钙(cacl2)、碘化钙(cai2)组成的组中的一种以上。作为硅化合物粉末的具体例,没有特别限定,可以使用例如选自由二氧化硅(sio2)、正硅酸(h4sio4)、偏硅酸(h2sio3)、偏二硅酸(h2si2o5)组成的组中的一种以上。作为镁化合物粉末的具体例,没有特别限定,可以使用例如选自由氧化镁(mgo)、氢氧化镁(mg(oh)2)和碳酸镁(mgco3)组成的组中的一种以上。作为含m1的化合物粉末,可以选自镥化合物粉末、钪化合物粉末和它们中的两种以上的混合粉末。作为镥化合物粉末的具体例,没有特别限定,可以使用例如氧化镥(iii)(lu2o3)。作为钪化合物粉末的具体例,没有特别限定,可以使用例如氧化钪(iii)(sc2o3)。作为含m2的化合物粉末,可以选自锂化合物粉末、钠化合物粉末、钾化合物粉末和它们的两种以上的混合粉末。作为锂化合物粉末的具体例,没有特别限定,可以使用例如碳酸锂(li2co3)。作为铕化合物粉末的具体例,没有特别限定,可以使用例如选自由氧化铕(iii)(eu2o3)、氧化铕(ii)(euo)、氢氧化铕(iii)(eu(oh)3)组成的组中的一种以上。这些原料粉末可以分别单独使用一种,也可以合用两种以上。各原料粉末的纯度优选为99质量%以上。为了使上述原料粉末的混合比例大致为式(1)的组成比,调整混合比例使其为所期望的组成比例。即,混合锶化合物粉末使锶元素的摩尔数相对于原料粉末的1摩尔硅含量为a。对于其他的化合物粉末也同样进行。原料粉末的混合物中可以添加助熔剂。助熔剂优选为卤化物,特别优选为氯化合物。优选在原料粉末的一部分中使用氯化合物粉末作为助熔剂。特别优选使用锶的氯化合物粉末。对于助熔剂的添加量,将粉末混合物中的硅含量设为1摩尔时,优选为卤素量达到0.0001~0.5摩尔的范围的量,特别优选为卤素量达到0.01~0.5摩尔的范围的量。原料粉末的混合方法可以采用干式混合法和湿式混合法的任一种方法。利用湿式混合法将原料粉末进行混合的情况下,可以使用旋转球磨机、振动球磨机、行星式磨机、涂料混合器、摇摆式磨机、摇摆式混合机、珠磨机、搅拌机等。溶剂可以使用水;乙醇、异丙醇等低级醇。粉末混合物的烧制优选在还原性气体气氛下进行。作为还原性气体,可以使用0.5~5.0体积%的氢与99.5~95.0体积%的非活性气体的混合气体。作为非活性气体的示例,可以举出氩和/或氮。烧制温度通常在900~1300℃的范围内。烧制时间通常在0.5~100小时的范围内,优选在0.5~10小时的范围内。在原料粉末中使用因加热而生成氧化物的化合物的粉末的情况下,优选在还原性气体气氛下进行烧制前,将粉末混合物在大气气氛下以600~850℃的温度进行0.5~100小时的预烧。预烧时间特别优选在0.5~10小时的范围内。通过烧制得到的荧光体可以根据需要进行分级处理、基于盐酸或硝酸等无机酸的酸清洗处理、烘焙处理。3.发光装置本发明的荧光体可以用于各种发光装置。本发明的发光装置至少具备以上式(1)表示的荧光体和对该荧光体照射激发光而使其发光的光源。作为发光装置的具体例,可以举出白色发光二极管(led)、荧光灯、荧光显示管(vfd)、阴极射线管(crt)、等离子体显示器面板(pdp)、场发射显示器(fed)等。其中,白色led为下述发光装置,该发光装置具备本发明的荧光体(绿色荧光体)、红色荧光体、蓝色荧光体和发出例如波长350~430nm的紫外光的半导体发光元件,利用来自发光元件的紫外光激发这些荧光体,利用绿、红、蓝的混色得到白色。作为蓝色发光荧光体的示例,可以举出(ba,sr,ca)3mgsi2o8:eu、(ba,sr,ca)mgal10o17:eu、(ba,sr,mg、ca)10(po4)6(cl,f)2:eu等。作为红色发光荧光体的示例,可以举出(ba,sr,ca)3mgsi2o8:eu,mn、y2o2s:eu、la2o3s:eu、(ca,sr,ba)2si5n8:eu、caalsin3:eu、eu2w2o9、(ca,sr,ba)2si5n8:eu,mn、catio3:pr,bi、(la,eu)2w3o12。作为半导体发光元件,可以举出algan系半导体发光元件。对于发光装置的详细内容,可以参照专利文献2。实施例以下,基于实施例对本发明进行具体的说明,但这些实施例并不限定本发明的目的。1.荧光体的特性评价方法荧光体的各种特性的评价方法如下所述。<吸收率、内部量子效率、外部量子效率>使用jascoengineering株式会社制造的fp-8500,按照以下顺序进行测定。1)将标准白板安装在积分球的内侧底部。在该标准白板上,对其表面垂直地照射峰值波长400nm的紫外光。对经积分球壁散射的光的光谱进行测定,对波长380~410nm的光的峰面积(ll)进行测定。2)将硅酸盐荧光体试样填充至试样保持器中,并将试样保持器安装在积分球的内侧底部。在试样保持器的硅酸盐荧光体试样上,对其表面垂直地照射峰值波长400nm的紫外光。对经积分球壁散射的光的光谱进行测定,对波长380~410nm的光的峰面积(l2)和波长410~700nm的光的峰面积(e)进行测定。并且,由下式计算出硅酸盐荧光体试样的吸收率、内部量子效率、外部量子效率。吸收率(%)=100×(l1-l2)/l1(硅酸盐荧光体试样的)内部量子效率(%)=100×e/(l1-l2)(硅酸盐荧光体试样的)外部量子效率(%)=100×e/l12.实验例1:m1=lu(实施例1:sr1.013ba0.85eu0.035lu0.002sio3.901·0.3mgo)按照srco3:baco3:eu2o3:sio2:mgo:srf2:srbr2:lu2o3的摩尔比分别为0.993:0.85:0.0175:1:0.3:0.01:0.01:0.001的方式称量碳酸锶粉末(纯度:99.8质量%、平均粒径:2.73μm)、碳酸钡粉末(纯度:99.8质量%、平均粒径:1.26μm)、三氧化铕粉末(纯度:99.9质量%、平均粒径:2.71μm)、二氧化硅粉末(纯度:99.9质量%、平均粒径:3.87μm)、氧化镁粉末(利用气相法制造、纯度:99.98质量%、bet比表面积:8m2/g)、氟化锶粉末(纯度:99.9质量%)、溴化锶粉末(纯度:99.9质量%)、氧化镥(iii)(纯度:99.9质量%)(表1)。需要说明的是,各原料粉末的平均粒径均为利用激光衍射散射法测定的值。将称量的各原料粉末与纯水一起投入球磨机中,进行24小时的湿式混合,得到粉末混合物的浆料。利用喷雾干燥机对所得到的浆料进行喷雾干燥,得到平均粒径为40μm的粉末混合物。将所得到的粉末混合物加入氧化铝坩锅中,在大气气氛下以800℃的温度烧制3小时,接着,放置冷却至室温后,在2体积%氢-98体积%氩的混合气体气氛下以1200℃的温度烧制6小时,得到荧光体(sr1.013ba0.85eu0.035lu0.002sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。其结果,吸收率为81.2%、内部量子效率为81.0%、外部量子效率为65.8%。将这些结果列于表2。需要说明的是,各组成中的氧数是将sr、ba、eu、si、mg的价数设为二价、将m1的价数设为三价计算出的理论值。(实施例2:sr1.011ba0.85eu0.035lu0.004sio3.902·0.3mgo)将实施例1中的原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr1.011ba0.85eu0.035lu0.004sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。(实施例3:sr1.009ba0.85eu0.035lu0.006sio3.903·0.3mgo)将实施例1中的原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr1.009ba0.85eu0.035lu0.006sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。(实施例4:sr1.007ba0.85eu0.035lu0.008sio3.904·0.3mgo)将实施例1中的原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr1.007ba0.85eu0.035lu0.008sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。(实施例5:sr1.005ba0.85eu0.035lu0.01sio3.905·0.3mgo)将实施例1中的原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr1.005ba0.85eu0.035lu0.01sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。(实施例6:sr1.003ba0.85eu0.035lu0.012sio3.906·0.3mgo)将实施例1中的原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr1.003ba0.85eu0.035lu0.012sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。(实施例7:sr0.995ba0.85eu0.035lu0.02sio3.91·0.3mgo)将实施例1中的原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr0.995ba0.85eu0.035lu0.02sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。(实施例8:sr0.985ba0.85eu0.035lu0.03sio3.915·0.3mgo)将实施例1中的原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr0.985ba0.85eu0.035lu0.03sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。(实施例9:sr0.975ba0.85eu0.035lu0.04sio3.92·0.3mgo)将实施例1中的原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr0.975ba0.85eu0.035lu0.04sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。(比较例1:sr1.015ba0.85eu0.035sio3.9·0.3mgo)在实施例1中,不添加氧化镥(iii),将原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr1.015ba0.85eu0.035sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。(比较例2:sr1.014ba0.85eu0.035lu0.001sio3.9005·0.3mgo)将实施例1中的原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr1.014ba0.85eu0.035lu0.001sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。(比较例3:sr0.965ba0.85eu0.035lu0.05sio3.925·0.3mgo)将实施例1中的原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr0.965ba0.85eu0.035lu0.05sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。由以上结果可知,不含镥的比较例1或镥的含量为0.001(相对于1摩尔硅的摩尔比,以下相同)的比较例2与镥的含量为0.002以上的实施例1~9相比,内部量子效率、外部量子效率均是实施例1~9较优异。因此可知,镥的含量优选为0.0015以上、特别优选为0.002以上。另一方面,可知镥的含量为0.05的比较例3与实施例1~9相比,内部量子效率、外部量子效率也均是实施例1~9较优异。因此,镥的含量优选为0.045以下、特别优选为0.04以下。3.实验例2:m1=sc(实施例10:sr1.005ba0.85eu0.035sc0.01sio3.905·0.3mgo)使用氧化钪(iii)代替实施例5中的氧化镥(iii),将原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例5同样地进行,得到荧光体(sr1.005ba0.85eu0.035sc0.01sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。由以上结果可知,不含钪的比较例1与钪的含量为0.01的实施例10相比,外部量子效率是实施例1~9优异。因此可知,含有钪代替镥的情况下,荧光体的外部量子效率也优异。需要说明的是,由含有与实施例10的钪相同摩尔比的镥的实施例5的结果可知,与钪相比,镥的内部量子效率、外部量子效率均优异。4.实验例3:m1=各种金属元素(比较例4~11)将实施例5中的氧化镥(iii)变更为表1的比较例4~11所示的含有各种金属元素的氧化物,将原料粉末按照形成表1的混合比例的方式进行混合,除此之外,与实施例5同样地进行,得到荧光体。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表2。由以上结果可知,含有镥的实施例5或含有钪的实施例10与含有其他金属元素的比较例4~11相比,实施例5和实施例10的内部量子效率、外部量子效率均优异。因此可知,与表1的比较例4~11所示的含有其他金属元素的荧光体相比,含有镥或钪的荧光体的内部量子效率和外部量子效率优异。[表1][表2]组成吸收率内部外部比较例1sr1.015ba0.85eu0.035sio3.9·0.3mgo81.580.565.6比较例2sr1.014ba0.85eu0.035lu0.001sio3.9005·0.3mgo81.080.465.1实施例1sr1.013ba0.85eu0.035lu0.002sio3.901·0.3mgo81.281.065.8实施例2sr1.011ba0.85eu0.035lu0.004sio3.902·0.3mgo81.781.266.3实施例3sr1.009ba0.85eu0.035lu0.006sio3.903·0.3mgo82.880.766.8实施例4sr1.007ba0.85eu0.035lu0.008sio3.904·0.3mgo83.081.067.3实施例5sr1.005ba0.85eu0.035lu0.01sio3.905·0.3mgo82.381.767.2实施例6sr1.003ba0.85eu0.035lu0.012sio3.906·0.3mgo82.482.167.6实施例7sr0.995ba0.85eu0.035lu0.02sio3.91·0.3mgo82.782.768.5实施例8sr0.985ba0.85eu0.035lu0.03sio3.915·0.3mgo81.483.567.9实施例9sr0.975ba0.85eu0.085lu0.04sio3.92·0.3mgo81.281.766.3比较例3sr0.965ba0.85eu0.035lu0.05sio3.925·0.3mgo81.078.363.4实施例10sr1.005ba0.85eu0.035sc0.01sio3.905·0.3mgo83.179.866.3比较例4sr1.005ba0.85eu0.035nd0.01sio3.905·0.3mgo82.038.031.1比较例5sr1.005ba0.85eu0.035sm0.01sio3.905·0.3mgo80.324.019.3比较例6sr1.005ba0.85eu0.035dy0.01sio3.905·0.3mgo83.178.365.0比较例7sr1.005ba0.85eu0.035ho0.01sio3.905·0.3mgo81.172.358.6比较例8sr1.005ba0.85eu0.035er0.01sio3.905·0.3mgo83.069.257.5比较例9sr1.005ba0.85eu0.035tm0.01sio3.905·0.3mgo83.076.463.4比较例10sr1.005ba0.85eu0.035yb0.01sio3.905·0.3mgo82.670.558.3比较例11sr1.005ba0.85eu0.035pr0.01sio3.905·0.3mgo84.362.852.95.实验例4:添加li(实施例11:sr1.011ba0.85eu0.035lu0.004sio3.902·0.3mgo)使用碳酸锂粉末(纯度:99质量%)作为锂源,将实施例1中的原料粉末按照表3的混合比例进行混合,除此之外,与实施例1同样地进行,得到荧光体(sr1.005ba0.85eu0.025lu0.01li0.01sio3.9·0.3mgo)。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表4。(比较例12~16)将实施例11中的氧化镥(iii)变更为表3的比较例12~16所示的含有各种金属元素的氧化物,将原料粉末按照表3的混合比例进行混合,除此之外,与实施例11同样地进行,得到荧光体。对所得到的荧光体的吸收率、内部量子效率、外部量子效率进行测定、计算。将该结果列于表4。[表3][表4]组成吸收率内部实施例11sr1.005ba0.85eu0.025lu0.01li0.01sio3.9·0.3mgo82.382.668.0比较例12sr1.025ba0.85eu0.025sio3.9·0.3mgo81.480.465.4比较例13sr1.005ba0.85eu0.025ce0.01li0.01si03.9·0.3mgo83.275.562.8比较例14sr1.005ba0.85eu0.025la0.01li0.01sio3.9·0.3mgo83.177.464.3比较例15sr1.005ba0.85eu0.025w0.01li0.01sio3.9·0.3mgo82.052.843.3比较例16sr1.005ba0.85eu0.025gd0.01li0.01sio3.9·0.3mgo82.777.664.1当前第1页12
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