介电加热粘接膜、及使用了介电加热粘接膜的粘接方法与流程

本发明涉及介电加热粘接膜、及使用了介电加热粘接膜的粘接方法。

背景技术：

近年来，作为将一般而言难以进行粘接的被粘物彼此间粘接的方法，已提出了例如使在给定树脂中配合发热材料而成的粘接剂存在于被粘物之间而进行介电加热处理、感应加热处理、超声波焊接处理、或激光焊接处理等的方法。

例如，在专利文献1及专利文献2中，记载了在聚烯烃类树脂中混合强介电体、和碳化合物或导电物质等而得到的介电损耗角正切(tanδ)为0.03以上的粘接剂。进一步，在专利文献1及专利文献2中记载了使这样的粘接剂存在于多个被粘物之间，并通过频率40mhz的介电加热处理而使多个被粘物粘接的粘接方法。

另外，例如在专利文献3中记载了一种介电加热粘接用粘接剂组合物，其是在对待粘接的多个被粘物(母材)具有亲和性的粘接剂中填充介电加热介质而成的粘接剂组合物。进一步，在专利文献3中记载了下述内容：在将相对介电常数设为ε’、将介电损耗角正切设为tanδ、将要粘接的母材的合计厚度设为d(mm)时，使介电加热粘接性的粘接层组合物的系数c在78～85的范围，并使其满足c×{(tanδ)/ε’}1/2≥d。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2003-238745号公报

专利文献2：日本特开2003-193009号公报

专利文献3：日本特开2014-37489号公报

技术实现要素：

发明要解决的问题

专利文献1、专利文献2及专利文献3中分别记载了介电加热用粘接剂，但存在高频的施加时间长这样的课题。

本发明的目的在于提供可缩短高频的施加时间、且即使通过短时间的施加也能够使粘接强度提高的介电加热粘接膜、以及提供使用了该介电加热粘接膜的粘接方法。

解决问题的方法

根据本发明的一个实施方式，可提供一种介电加热粘接膜，其用于通过介电加热处理将由相同材料或不同材料形成的多个被粘物粘接，其中，该介电加热粘接膜含有作为a成分的热塑性树脂、和作为b成分的介电填料，上述a成分包含具有极性部位的聚烯烃类树脂，上述b成分以3体积％以上且40体积％以下的比例包含在介电加热粘接膜中。

在本发明的一个实施方式涉及的介电加热粘接膜中，上述b成分优选为选自氧化锌及钛酸钡中的一种以上化合物。

在本发明的一个实施方式涉及的介电加热粘接膜中，上述b成分优选通过施加1khz以上且300mhz以下的高频而发热。

在本发明的一个实施方式涉及的介电加热粘接膜中，基于jisz8819-2(2001)测定的上述作为b成分的介电填料的平均粒径优选为0.1μm以上且30μm以下。

在本发明的一个实施方式涉及的介电加热粘接膜中，上述a成分中的源自烯烃的结构单元优选为源自乙烯或丙烯的结构单元。

在本发明的一个实施方式涉及的介电加热粘接膜中，上述极性部位优选为羧基或酸酐结构。

根据本发明的一个实施方式，可提供使用了介电加热粘接膜的粘接方法，其用于通过介电加热处理将由相同材料或不同材料形成的多个被粘物粘接，其中，上述介电加热粘接膜是上述本发明的一个实施方式涉及的介电加热粘接膜，所述粘接方法包括：将上述介电加热粘接膜夹持在上述多个被粘物之间的工序；和使用介电加热装置，在高频输出功率0.01kw以上且20kw以下、及高频施加时间1秒钟以上且40秒钟以下的条件下，对夹持在上述多个被粘物之间的上述介电加热粘接膜进行介电加热处理的工序。

在本发明的一个实施方式涉及的使用了介电加热粘接膜的粘接方法中，在上述进行介电加热处理的工序中施加的高频的频率优选为1khz以上且300mhz以下。

根据本发明的一个实施方式，可提供可缩短高频的施加时间、且即使通过短时间的施加也能够使粘接强度提高的介电加热粘接膜。

附图说明

[图1]用于对使用介电加热装置而实施的介电加热处理进行说明的图。

符号说明

10：介电加热粘接装置

12：第1被粘物

13：介电加热粘接膜

14：第2被粘物

16：第1高频施加电极(同时用作加压装置)

18：第2高频施加电极(同时用作加压装置)

20：高频电源

具体实施方式

[第1实施方式]

第1实施方式的介电加热粘接膜是用于通过介电加热处理将由相同材料或不同材料形成的多个被粘物粘接的介电加热粘接膜，其中，该介电加热粘接膜含有作为a成分的热塑性树脂、和作为b成分的介电填料，上述a成分包含具有极性部位的聚烯烃类树脂，上述b成分以3体积％以上且40体积％以下的比例包含在介电加热粘接膜中。

以下，针对第1实施方式中的介电加热粘接膜的配合成分及形态等进行具体说明。

[介电加热粘接膜]

1.介电加热粘接膜的配合成分

(1)a成分(热塑性树脂)

作为粘接剂成分的a成分(热塑性树脂)包含具有极性部位的聚烯烃类树脂。以下，有时也将这样的具有极性部位的聚烯烃类树脂称为a1成分。

作为a1成分的聚烯烃类树脂的极性部位只要是能够对聚烯烃类树脂赋予极性的部位则没有特殊限定。

a1成分可以是烯烃类单体与具有极性部位的单体的共聚物。另外，a1成分也可以是通过加成反应等改性向由烯烃类单体经聚合而得到的烯烃类聚合物中导入极性部位而成的树脂。

关于构成a1成分的烯烃类单体的种类，没有特殊限制。作为烯烃类单体，可列举例如：乙烯、丙烯、丁烯、己烯、辛烯、及4-甲基-1-戊烯等。烯烃类单体可以使用这些中的单独一种，也可以将两种以上组合使用。

从机械强度优异、可获得稳定的粘接特性的观点出发，烯烃类单体优选为乙烯及聚丙烯。

a1成分中的源自烯烃的结构单元优选为源自乙烯或丙烯的结构单元。

作为极性部位，可列举例如：羟基、羧基、乙酸乙烯酯结构、酸酐结构、及通过酸改性而导入聚烯烃类树脂中的酸改性结构等。

作为极性部位的酸改性结构是通过对聚烯烃类树脂进行酸改性而导入的部位。作为对聚烯烃类树脂进行接枝改性时使用的化合物，可列举：由不饱和羧酸、不饱和羧酸的酸酐及不饱和羧酸的酯中的任意化合物导入的不饱和羧酸衍生物成分。

作为不饱和羧酸，可列举例如：丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、富马酸、衣康酸、及柠康酸等。

作为不饱和羧酸的酸酐，可列举例如：马来酸酐、衣康酸酐、及柠康酸酐等不饱和羧酸的酸酐等。

作为不饱和羧酸的酯，可列举例如：丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、马来酸二甲酯、马来酸单甲酯、富马酸二甲酯、富马酸二乙酯、衣康酸二甲酯、衣康酸二乙酯、柠康酸二甲酯、柠康酸二乙酯、及四氢邻苯二甲酸二甲酯等不饱和羧酸的酯等。

作为a1成分的聚烯烃类树脂为烯烃类单体与具有极性部位的单体的共聚物的情况下，该共聚物优选包含源自具有极性部位的单体的结构单元2质量％以上、更优选包含4质量％以上、进一步优选包含5质量％以上、更进一步优选包含6质量％以上。另外，该共聚物优选包含源自具有极性部位的单体的结构单元30质量％以下、更优选包含25质量％以下、进一步优选包含20质量％以下、特别优选包含15质量％以下。

通过使该共聚物包含源自具有极性部位的单体的结构单元2质量％以上，介电加热粘接膜的粘接强度提高。另外，通过使该共聚物包含源自具有极性部位的单体的结构单元30质量％以下，可以抑制作为a1成分的热塑性树脂的粘性变得过强。其结果，可防止介电加热粘接膜的成型加工变得困难。

作为a1成分的聚烯烃类树脂具有酸改性结构的情况下，基于酸的改性率优选为0.01质量％以上、更优选为0.1质量％以上、进一步优选为0.2质量％以上。另外，a1成分中的基于酸的改性率优选为30质量％以下、更优选为20质量％以下、进一步优选为10质量％以下。

作为a1成分的聚烯烃类树脂具有酸改性结构的情况下，通过使基于酸的改性率为0.01质量％以上，介电加热粘接膜的粘接强度提高。另外，通过使改性率为30质量％以下，可以抑制作为a1成分的热塑性树脂的粘性变得过强。其结果，可以防止介电加热粘接膜的成型加工变得困难。

在本说明书中，改性率是源自酸的部分的质量相对于酸改性聚烯烃的总质量的百分率。

本实施方式的a1成分还优选为包含源自烯烃的结构单元、和源自乙酸乙烯酯的结构单元的共聚物。

另外，本实施方式的a1成分优选为具有羧基及酸酐结构中的至少任意部位作为极性部位的聚烯烃类树脂。酸酐结构优选为利用马来酸酐对聚烯烃类树脂进行改性时所导入的结构。

本实施方式的a1成分优选为选自烯烃-乙酸乙烯酯共聚物、及马来酸酐改性聚烯烃中的一种以上树脂。

·烯烃-乙酸乙烯酯共聚物

作为a1成分的烯烃-乙酸乙烯酯共聚物优选包含源自乙酸乙烯酯的结构单元2质量％以上、更优选包含4质量％以上、进一步优选包含5质量％以上、更进一步优选包含6质量％以上。另外，作为a1成分的烯烃-乙酸乙烯酯共聚物优选包含源自乙酸乙烯酯的结构单元30质量％以下、更优选包含25质量％以下、进一步优选包含20质量％以下、特别优选包含15质量％以下。

通过使烯烃-乙酸乙烯酯共聚物包含源自乙酸乙烯酯的结构单元2质量％以上，介电加热粘接膜的粘接强度提高。另外，通过使烯烃-乙酸乙烯酯共聚物包含源自乙酸乙烯酯的结构单元30质量％以下，可以抑制作为a1成分的热塑性树脂的粘性变得过强。其结果，可以防止介电加热粘接膜的成型加工变得困难。

·马来酸酐改性聚烯烃

在作为a1成分的马来酸酐改性聚烯烃中，基于马来酸酐的改性率优选为0.1质量％以上、更优选为0.2质量％以上、进一步优选为0.5质量％以上。另外，在a1成分中，基于马来酸酐的改性率优选为30质量％以下、更优选为20质量％以下、进一步优选为10质量％以下。在本说明书中，改性率是源自马来酸酐的部分的质量相对于马来酸酐改性聚烯烃的总质量的百分率。

在马来酸酐改性聚烯烃中，通过使基于马来酸酐的改性率为0.1质量％以上，介电加热粘接膜的粘接强度提高。另外，在马来酸酐改性聚烯烃中，通过使基于马来酸酐的改性率为30质量％以下，可以抑制作为a1成分的热塑性树脂的粘性变得过强。其结果，可以防止介电加热粘接膜的成型加工变得困难。

烯烃-乙酸乙烯酯共聚物及马来酸酐改性聚烯烃中的源自烯烃的结构单元优选为源自乙烯或丙烯的结构单元。

因此，本实施方式中的作为a成分的热塑性树脂优选包含选自乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、丙烯-乙酸乙烯酯共聚物、马来酸酐改性聚乙烯及马来酸酐改性聚丙烯中的至少一种。

(熔点)

a1成分的熔点优选为50℃以上、更优选为60℃以上、进一步优选为75℃以上。另外，a1成分的熔点优选为200℃以下、更优选为190℃以下、进一步优选为150℃以下。

即，a1成分为结晶性树脂的情况下，作为结晶部分发生熔融的温度，通过将利用差示扫描量热仪(differentialscanningcalorimetry、dsc)等测定的熔点规定为给定范围内的值，能够谋求使用环境等中的耐热性、与介电加热处理中的焊接性之间的良好平衡。

更具体而言，可以使用差示扫描量热仪，在使测定试样(a1成分涉及的树脂)5mg升温至250℃之后，以20℃/分的降温速度冷却至-50℃而使其发生结晶化，再次以20℃/分的升温速度进行加热而使其熔解，将此时在dsc曲线图(熔解曲线)上观察到的熔解峰的峰值温度作为测定试样的熔点。

如果a1成分的熔点为50℃以上，则可以防止耐热性变得不充分、介电加热粘接膜的使用用途过度受限、以及机械强度显著降低。

另一方面，如果a1成分的熔点为200℃以下，则可以防止介电加热处理中的焊接需要过长时间、以及粘接力过度降低。

(平均分子量)

a1成分涉及的树脂的平均分子量(重均分子量)通常优选为5000以上、更优选为1万以上、进一步优选为2万以上。另外，a1成分涉及的树脂的平均分子量(重均分子量)优选为30万以下、更优选为20万以下、进一步优选为10万以下。

a1成分涉及的树脂的重均分子量为5000以上时，可以防止耐热性及粘接力显著降低。

a1成分涉及的树脂的重均分子量为30万以下时，可以防止实施介电加热处理时的焊接性等显著降低。

a1成分涉及的树脂的重均分子量例如可基于jisk7367-3(1999)、通过特性粘度法进行测定。

(熔体流动速率)

就a1成分涉及的树脂的熔体流动速率(meltflowrate、mfr)而言，通常，基于jisk7210-1(2014)而测定的值优选在如下所示的范围。

a1成分涉及的树脂的mfr优选在后文叙述的条件下为0.5g/10min以上、更为1g/10min以上、进一步优选为2g/10min以上。另外，a1成分涉及的树脂的mfr优选在后文叙述的条件下为30g/10min以下、更优选为15g/10min以下、进一步优选为10g/10min以下。

a1成分涉及的树脂的mfr为0.5g/10min以上时，可保持流动性、容易获得膜厚精度。

a1成分涉及的树脂的mfr为30g/10min以下时，容易获得成膜性。

需要说明的是，a1成分涉及的树脂的mfr的值可以基于jisk7210-1(2014)、在给定的试验温度、2.16kg负载的条件下进行测定。

试验温度基于jisk7210-1(2014)。例如，在源自烯烃的结构单元为聚乙烯的情况下，试验温度为190℃，为聚丙烯的情况下，试验温度为230℃。

作为本实施方式的介电加热粘接膜的一个实施方式，还优选例如：作为a成分的热塑性树脂实质上仅由a1成分构成。需要说明的是，所述的实质上是指，除了不可避免地混入到作为a成分的热塑性树脂中的微量杂质以外，热塑性树脂仅由a1成分构成。

作为本实施方式的介电加热粘接膜的一个实施方式，可列举例如：作为a成分的热塑性树脂进一步包含与a1成分不同的热塑性树脂的介电加热粘接膜。在本说明书中，也将与a1成分不同的热塑性树脂称为a2成分。

作为a2成分的热塑性树脂的种类没有特殊限制。

例如，从容易发生熔解、具有给定的耐热性的观点等出发，作为a2成分的热塑性树脂优选为选自下组中的至少一种：聚烯烃类树脂、烯烃类热塑性弹性体、苯乙烯类热塑性弹性体、聚酰胺树脂、聚乙酸乙烯酯树脂、聚缩醛树脂、聚碳酸酯类树脂、聚丙烯酸类树脂、聚酰胺类树脂、聚酰亚胺类树脂、聚乙酸乙烯酯类树脂、苯氧基类树脂、及聚酯类树脂。聚酯类树脂例如为结晶性聚酯、或为非结晶性聚酯、或为结晶性聚酯及非结晶性聚酯的混合物。

作为a2成分的聚烯烃类树脂优选为聚丙烯树脂。如果是聚丙烯树脂，则介电加热粘接膜的熔点或软化点的调整容易、且廉价、机械强度及成型性优异。需要说明的是，通常，聚丙烯树脂的介电常数(ε/1mhz)为2.2以上且2.6以下、介质损耗因数(tanδ/1mhz)为0.0005以上0.0018以下、损耗因子为0.0047左右。

作为a2成分的热塑性树脂的熔点、平均分子量及mfr优选为与a1成分同样的范围。

(配合比)

本实施方式的介电加热粘接膜包含a1成分及a2成分的情况下，a1成分：a2成分的质量份基准的配合比优选在70:30～95:5的范围内。

以质量份基准的配合比计，a1成分的比例为70以上时，容易获得a1成分的配合效果，同时还容易获得a2成分的配合效果，能够适用的被粘物的种类增多。

因此，以质量份基准的配合比计，a1成分的比例更优选为80以上、进一步优选为90以上。

(2)b成分

(种类)

作为b成分的介电填料优选会通过施加1khz以上且300mhz以下的高频而发热。进一步，介电填料例如优选为具有可通过施加频率28mhz或40mhz等高频而发热的高介质损耗因数的高频吸收性填充剂。

作为b成分的介电填料优选为氧化锌、碳化硅(sic)、锐钛矿型氧化钛、钛酸钡、锆钛酸钡、钛酸铅、铌酸钾、金红石型氧化钛、水合硅酸铝、碱金属的水合硅铝酸盐等具有结晶水的无机材料、或碱土金属的水合硅铝酸盐等具有结晶水的无机材料等中的单独一种或两种以上的组合。

作为b成分的介电填料优选为选自氧化锌及钛酸钡中的一种以上化合物。

本实施方式的介电加热粘接膜更优选包含氧化锌及钛酸钡中的至少任一种作为b成分。通过使用氧化锌及钛酸钡中的至少任一种作为b成分，其种类丰富、可以从各种形状及尺寸中选择、并且可根据用途而对介电加热粘接膜的粘接特性及机械特性加以改良。

作为介电填料的氧化锌及钛酸钡容易均匀地配合在作为粘接剂成分的a成分(例如，单独的a1成分的热塑性树脂、或a1成分及a2成分的混合物)中。因此，即便介电加热粘接膜中的氧化锌及钛酸钡的配合量是较少量的，在给定的介电加热处理中，与配合了其它介电填料的介电加热粘接膜相比，也能够发挥出优异的发热效果。

因此，介电加热粘接膜通过包含氧化锌及钛酸钡中的至少任一种作为b成分，在介电加热处理中，可获得优异的焊接性。

本实施方式的介电加热粘接膜优选不含有碳或以碳为主成分的碳化合物(例如，炭黑等)、及金属等导电性物质。更具体而言，以介电加热粘接膜的总量为基准计，导电性物质的含量优选为5质量％以下、更优选为0质量％。介电加热粘接膜中的导电性物质的含量为5质量％以下时，可以防止在进行了介电加热处理时发生电气绝缘击穿而引发粘接部及被粘物的碳化这样的不良情况。

(含有比例)

b成分以3体积％以上且40体积％以下的比例包含在介电加热粘接膜中。b成分优选以5体积％以上的比例包含在介电加热粘接膜中、更优选以13体积％以上的比例包在介电加热粘接膜中。另外，b成分优选以35体积％以下的比例包含在介电加热粘接膜中、更优选以25体积％以下的比例包含在介电加热粘接膜中。

b成分的含有比例为3体积％以上时，可以防止在介电加热处理时变得缺乏发热性。其结果，可以防止作为a成分的热塑性树脂的熔融性过度降低而无法获得强固的粘接力这样的不良情况。

b成分的含有比例为40体积％以下时，可以防止在介电加热处理时介电加热粘接膜的流动性降低、或施加高频时在电极间流通电流。另外，b成分的含有比例为40体积％以下时，可以防止成膜性、柔性及韧性下降。

需要说明的是，由于在本实施方式的介电加热粘接膜中包含着a成分及b成分，因此，相对于a成分及b成分的总体积，优选以3体积％以上的比例包含b成分、更优选以5体积％以上的比例包含b成分、进一步优选以13体积％以上的比例包含b成分。另外，相对于a成分及b成分的总体积，优选以40体积％以下的比例包含b成分、更优选以35体积％以下的比例包含b成分、进一步优选以25体积％以下的比例包含b成分。

(平均粒径)

作为b成分的介电填料的平均粒径(中值粒径、d50)优选为0.1μm以上、更优选为1μm以上、进一步优选为2μm以上、更进一步优选为3μm以上。另外，作为b成分的介电填料的平均粒径(中值粒径、d50)优选为30μm以下、更优选为25μm以下、进一步优选为20μm以下。b成分的平均粒径(中值粒径、d50)是基于jisz8819-2(2001)而测定的值。

如果b成分的平均粒径过小，则在进行高频施加时的反转运动降低，因此有时会导致介电加热粘接性过度下降、难以实现被粘物间的强固的粘接。

另一方面，随着b成分的平均粒径增大，在填料内部可极化的距离变大。因此，极化的程度变大，进行高频施加时的反转运动变得剧烈，介电加热粘接性提高。

因此，作为b成分的介电填料的平均粒径如果为0.1μm以上，则虽然也依赖于填料的种类，但在填料内部可极化的距离不会变得过小，可防止极化的程度变小。

如果b成分的平均粒径过大，则与周围的介电填料之间的距离短，因此有时会受到其电荷的影响而导致进行高频施加时的反转运动降低、介电加热粘接性过度下降，或难以实现被粘物彼此间的强固的粘接。

因此，在b成分的平均粒径为30μm以下时，可以防止介电加热粘接性过度下降、以及被粘物间的强固的粘接变得困难。

作为b成分的介电填料为氧化锌的情况下，b成分的平均粒径优选为10μm以上且20μm以下。

需要说明的是，b成分的平均粒径优选为小于介电加热粘接膜的厚度的值。

(3)添加剂

本实施方式的介电加热粘接膜既可以包含添加剂，也可以不包含添加剂。

本实施方式的介电加热粘接膜包含添加剂的情况下，作为添加剂，可列举例如：增粘剂、增塑剂、蜡、着色剂、抗氧剂、紫外线吸收剂、抗菌剂、偶联剂、粘度调整剂、有机填充剂、及无机填充剂等。作为添加剂的有机填充剂及无机填充剂与作为b成分的介电填料不同。

增粘剂及增塑剂可以对介电加热粘接膜的熔融特性及粘接特性加以改良。

作为增粘剂，可列举例如：松香衍生物、聚萜烯树脂、芳香族改性萜烯树脂、芳香族改性萜烯树脂的氢化物、萜烯酚醛树脂、香豆酮-茚树脂、脂肪族石油树脂、芳香族石油树脂、及芳香族石油树脂的氢化物。

作为增塑剂，可列举例如：石油系加工油、天然油、二元酸二烷基酯、及低分子量液态聚合物。作为石油系加工油，可列举例如：石蜡系加工油、环烷烃系加工油、及芳香族系加工油等。作为天然油，可列举例如：蓖麻油、及妥尔油等。作为二元酸二烷基酯，可列举例如：苯二甲酸二丁酯、苯二甲酸二辛酯、及己二酸二丁酯等。作为低分子量液态聚合物，可列举例如：液态聚丁烯、及液态聚异戊二烯等。

本实施方式的介电加热粘接膜包含添加剂的情况下，以介电加热粘接膜的总量为基准计，介电加热粘接膜中的添加剂的含有比率通常优选为0.01质量％以上、更优选为0.05质量％以上、进一步优选为0.1质量％以上。另外，介电加热粘接膜中的添加剂的含有比率优选为20质量％以下、更优选为15质量％以下、进一步优选为10质量％以下。

本实施方式的介电加热粘接膜可以将上述各成分预混，使用挤出机及热辊等公知的混炼装置进行混炼，并通过挤出成型、压延成型、注塑成型、及浇铸成型等公知的成型方法进行制造。

2.介电加热粘接膜的形态

(1)厚度

介电加热粘接膜的厚度通常优选为10μm以上、更优选为50μm以上、进一步优选为100μm以上。另外，介电加热粘接膜的厚度优选为2,000μm以下、更优选为1,000μm以下、进一步优选为600μm以下。

介电加热粘接膜的厚度为10μm以上时，可以防止被粘物彼此的粘接力急剧下降。另外，介电加热粘接膜的厚度为10μm以上时，在被粘物的粘接面具有凹凸的情况下，介电加热粘接膜能够追随该凹凸，容易表现出粘接强度。

介电加热粘接膜的厚度为2,000μm以下时，也可以以长条物形式卷成卷状、或适用于卷对卷(rolltoroll)方式。另外，在冲压加工等后续工序中介电加热粘接膜的操作变得容易。另外，由于介电加热粘接膜的厚度越大则粘接结构体整体的重量也增加，因此优选为不会引发使用上的问题的范围的厚度。

(2)介电特性(tanδ/ε’)

作为介电加热粘接膜的介电特性的介电损耗角正切(tanδ)、及介电常数(ε’)可以基于jisc2138:2007而进行测定，但也可以基于阻抗材料法(impedancematerialmethod)而实现简便且准确的测定。

介电加热粘接膜的介电特性(tanδ/ε’)优选为0.005以上、更优选为0.008以上、进一步优选为0.01以上。另外，介电加热粘接膜的介电特性(tanδ/ε’)优选为0.05以下、更优选为0.03以下。介电特性(tanδ/ε’)是用使用阻抗材料装置等测定的介电常数(ε’)除以使用阻抗材料装置等测定的介电损耗角正切(tanδ)而得到的值。

介电加热粘接膜的介电特性为0.005以上时，可以防止在进行了介电加热处理时不发生给定的发热、难以将被粘物彼此强固地粘接这样的不良情况。

但如果介电加热粘接膜的介电特性变得过大，则容易发生被粘物的损伤。

需要说明的是，介电加热粘接膜的介电特性的测定方法的详情如下所述。对于切割为给定大小的介电加热粘接膜，使用阻抗材料分析仪e4991(agilent公司制)，在23℃、频率40mhz的条件下分别测定介电常数(ε’)及介电损耗角正切(tanδ)，计算出介电特性(tanδ/ε’)的值。

(3)熔体流动速率

就介电加热粘接膜的熔体流动速率(meltflowrate、mfr)而言，通常，基于jisk7210-1(2014)而测定的值优选在如下所示的范围。

介电加热粘接膜的mfr优选在后文所述的条件下为0.5g/10min以上、更优选为1g/10min以上、进一步优选为2g/10min以上。另外，介电加热粘接膜的mfr优选在后文叙述的条件下为30g/10min以下、更优选为15g/10min以下、进一步优选为10g/10min以下。

介电加热粘接膜的mfr为0.5g/10min以上时，可保持流动性、容易获得膜厚精度。

介电加热粘接膜的mfr为30g/10min以下时，容易获得成膜性。

需要说明的是，介电加热粘接膜的mfr的值可以基于jisk7210-1(2014)、在给定的试验温度、2.16kg负载的条件下进行测定。

试验温度基于jisk7210-1(2014)。例如，在源自烯烃的结构单元为聚乙烯的情况下为190℃、为聚丙烯的情况下为230℃。

根据本实施方式的介电加热粘接膜，可缩短高频的施加时间、且即使通过短时间的施加也能够使粘接强度提高。

另外，根据本实施方式的介电加热粘接膜，即使被粘物为聚烯烃类树脂制被粘物，也显示出良好的粘接性。进一步，即使是对于可预期未来将会进一步扩大普及的纤维增强塑料(frp)、abs树脂及pc树脂等高性能热塑性树脂制的各种被粘物，也可以适用本实施方式的介电加热粘接膜。因此，本实施方式的介电加热粘接膜可以在下述技术中得到有效利用：轻质化得到发展的飞机、及汽车领域中的纤维增强塑料(frp)材料等的粘接技术、以及小型化、及复杂结构化得到发展的电子设备、及医疗用设备的领域中的粘接技术。

另外，根据本实施方式的介电加热粘接膜，可以适当控制介电加热粘接膜的厚度等。因此，还能够将本实施方式的介电加热粘接膜适用于卷对卷方式，并且可以通过冲压加工等而根据多个被粘物之间的粘接面积及形状将介电加热粘接膜加工成任意的面积及形状。因此，从制造工序的观点出发，本实施方式的介电加热粘接膜的优点也是显著的。

[第2实施方式]

第2实施方式是用于通过介电加热处理将由相同材料或不同材料形成的被粘物彼此粘接的使用了介电加热粘接膜的粘接方法。

就本实施方式的粘接方法而言，介电加热粘接膜含有作为a成分的热塑性树脂、和作为b成分的介电填料，a成分包含具有极性部位的聚烯烃类树脂，b成分以3体积％以上且40体积％以下的比例包含在介电加热粘接膜中，并且，本实施方式的粘接方法包括下述工序(1)及(2)。

(1)将介电加热粘接膜夹持在多个被粘物之间的工序

(2)使用介电加热装置，在高频输出功率0.01kw以上且20kw以下、及高频施加时间1秒钟以上且低于40秒钟的条件下，对夹持在多个被粘物之间的介电加热粘接膜进行介电加热处理的工序

在本实施方式的粘接方法中，可以使用在第1实施方式中记载的各种实施方式的介电加热粘接膜。

以下，针对第2实施方式中的介电加热粘接膜的粘接方法，以不同于第1实施方式的点为中心进行说明。

1.工序(1)

工序(1)是将介电加热粘接膜配置在给定部位的工序。具体而言，工序(1)是将介电加热粘接膜夹持在由相同材料或不同材料形成的多个被粘物之间的工序。

此时，通常优选将介电加热粘接膜切割为给定形状、并夹持在多个被粘物之间。

进一步而言，介电加热粘接膜也可以具有粘合部。通过具有粘合部，在将介电加热粘接膜夹持在多个被粘物之间时，可防止发生位置偏移从而配置在准确的位置。粘合部可以设置在介电加热粘接膜的一面，也可以设置在两面。另外，相对于介电加热粘接膜的面，可以在整个面上设置有粘合部，也可以局部地设置粘合部。

另外，可以在介电加热粘接膜的一部分设置临时固定用的孔或突起等。通过具有临时固定用的孔及突起等，在将介电加热粘接膜夹持在多个被粘物之间时，可防止发生位置偏移从而配置在准确的位置。

对于用于本实施方式的介电加热粘接膜的粘接方法的被粘物的材质没有特殊限制。被粘物的材质可以是有机材料及无机材料(包含金属材料等)中的任意材料，也可以是有机材料与无机材料的复合材料。

可用于本实施方式的介电加热粘接膜的粘接方法的被粘物的个数只要是多个则没有特殊限制。本实施方式的粘接方法例如可以使一对被粘物、即2个被粘物(第1被粘物及第2被粘物)粘接。另外，本实施方式的粘接方法也可以使3个以上的被粘物粘接。例如，使3个被粘物(第1被粘物、第2被粘物及第3被粘物)粘接的情况下，可以与第1被粘物相对地并排配置第2被粘物及第3被粘物，并将第1介电加热粘接膜夹持在第1被粘物与第2被粘物之间、将第2将介电加热粘接膜夹持在第1被粘物与第3被粘物之间。或者，也可以跨越第2被粘物及第3被粘物地配置一个介电加热粘接膜，并将该一个介电加热粘接膜夹持在第1被粘物、与第2被粘物及第3被粘物之间。另外，作为将多个被粘物粘接的情况，也包括例如将一个被粘物折曲而粘接的情况。该情况下，该被粘物的第1部分、和与该第1部分不同且叠合于该第1部分的第2部分相当于多个被粘物。

在本实施方式的粘接方法中，使用多个被粘物的情况下，多个被粘物相互为相同的材质、或者为不同的材质。

作为有机材料，可列举例如：塑料材料、及橡胶材料。作为塑料材料，可列举例如：聚丙烯树脂、聚乙烯树脂、聚氨酯树脂、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物树脂(abs树脂)、聚碳酸酯树脂(pc树脂)、聚酰胺树脂(尼龙6、及尼龙66等)、聚酯树脂(聚对苯二甲酸丁二醇酯树脂(pbt树脂)等)、聚缩醛树脂(pom树脂)、聚甲基丙烯酸甲酯树脂、及聚苯乙烯树脂等。作为橡胶材料，可列举：苯乙烯-丁二烯橡胶(sbr)、乙烯丙烯橡胶(epr)、及有机硅橡胶等。被粘物也可以是有机材料的发泡材料。

作为无机材料，可列举：玻璃材料、水泥材料、陶瓷材料、及金属材料等。进一步，作为无机材料，还优选为作为玻璃纤维与上述塑料材料的复合材料的纤维增强树脂(fiberreinforcedplastics、frp)。

特别是，在被粘物的材质为聚丙烯及聚乙烯等的情况下，由于被粘物的表面为低极性，因此被粘物是难粘接性的。根据本实施方式的介电加热粘接方法，即使被粘物的材质为聚丙烯及聚乙烯等，也能够获得强固的粘接力。

2.工序(2)

工序(2)如图1所示，是使用介电加热粘接装置，例如在高频输出功率0.01kw以上且20kw以下、及施加时间1秒钟以上且低于40秒钟的条件下，对夹持在被粘物之间的介电加热粘接膜进行介电加热处理的工序。

以下，针对在工序(2)中使用的介电加热粘接装置、及其介电加热处理的条件进行说明。

(1)介电加热粘接装置

图1示出了介电加热粘接装置10的示意图。

介电加热粘接装置10具备：第1高频施加电极16、第2高频施加电极18、及高频电源20。

第1高频施加电极16与第2高频施加电极18相互对置地配置。第1高频施加电极16及第2高频施加电极18具有加压机构，在电极间对第1被粘物12及第2被粘物14、以及介电加热粘接膜13进行加压处理。

第1高频施加电极16及第2高频施加电极18分别具备例如用于施加频率28mhz或40mhz左右的高频的高频电源20。

介电加热粘接装置10如图1所示地，借助夹持在第1被粘物12及第2被粘物14之间的介电加热粘接膜13进行介电加热处理。进一步，介电加热粘接装置10通过基于第1高频施加电极16及第2高频施加电极18的加压处理而将第1被粘物12与第2被粘物14粘接。

在第1高频施加电极16及第2高频施加电极18之间施加高频电场时，在第1被粘物12及第2被粘物14的重合部分，介电加热粘接膜13中的均匀分散在粘接剂成分中的介电填料(未图示)会吸收高频能量。

进而，作为b成分的介电填料作为发热源而发挥作用，由于其发热，使介电加热粘接膜13的作为a成分的热塑性树脂成分熔融，即使是短时间处理，最终也能够将第1被粘物12与第2被粘物14强固地粘接。

因此，如图1所示，将同时用作加压装置的第1高频施加电极16及第2高频施加电极18的向着压缩方向的加压也一并考虑进去，通过介电加热粘接膜13的加热熔融，能够将第1被粘物12与第2被粘物14强固地粘接。

(2)介电加热粘接条件

介电加热粘接条件可以进行适当变更，但通常，高频输出功率优选为0.01kw以上、更优选为0.05kw以上、进一步优选为0.1kw以上。另外，高频输出功率优选为20kw以下、更优选为15kw以下、进一步优选为10kw以下。

高频的施加时间优选为1秒钟以上。另外，高频的施加时间优选少于40秒钟、更优选为20秒钟以下、进一步优选为10秒钟以下。

进一步，高频的频率优选为1khz以上、更优选为1mhz以上、进一步优选为5mhz以上、更进一步优选为10mhz以上。另外，高频的频率优选为300mhz以下、更优选为100mhz以下、进一步优选为80mhz以下、更进一步优选为50mhz以下。具体而言，由国际电信联盟分配的工业用频带13.56mhz、27.12mhz或40.68mhz也可被用于本实施方式的介电加热粘接方法。

根据本实施方式的使用了介电加热粘接膜的粘接方法，可缩短高频的施加时间、且即使通过短时间的施加也能够使粘接强度提高。

根据本实施方式的使用了介电加热粘接膜的粘接方法，可以利用介电加热装置从外部仅对给定部位进行局部性的加热。因此，即使在被粘物为大型且复杂的立体结构体、或厚度大且复杂的立体结构等、并且要求高尺寸精度的情况下，本实施方式的使用了介电加热粘接膜的粘接方法作为将这样的被粘物彼此粘接的方法也是非常有效的。

[实施方式的变形]

本发明并不限定于上述实施方式，在能够实现本发明的目的的范围内所作的变形及改良等包含在本发明中。

实施例

以下，结合实施例对本发明进行更为详细的说明。本发明完全不受这些实施例的限定。

[介电加热粘接膜的制作]

[实施例1]

分别在容器内称量了作为a成分的乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(东曹株式会社制、ultracene510、熔点：101℃、表1中记作a1-1)80.0体积％、和作为b成分的氧化锌(堺化学工业株式会社制、lpzinc11，平均粒径：11μm、表1中记作b-1)20.0体积％。表1中示出了各成分的配合比例。表1中，各成分的配合比例是以体积％表示的值。

将所称量的a成分及b成分在容器内进行了预混。将各成分预混之后，供给至30mmφ双螺杆挤出机的料斗，将料筒设定温度设定为180℃以上且200℃以下、将模头温度设定为200℃，进行了熔融混炼。然后，通过水冷来进行冷却，利用造粒机得到了粒状的粒料。

接着，将所得粒状的粒料投入设置有t型模头的单螺杆挤出机的料斗，设为料筒温度200℃、模头温度200℃的条件，从t型模头挤出膜状熔融混炼物，利用冷却辊进行冷却，由此制作了厚度400μm的介电加热粘接膜。

[实施例2]

在实施例2中，将a成分的种类变更为乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(dow-mitsuipolychemicals株式会社制、evaflexev560、熔点：88.8℃、表1中记作a1-2)，除此以外，与实施例1同样地制作了介电加热粘接膜。

[实施例3]

实施例3中，将a成分的种类变更为乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(dow-mitsuipolychemicals株式会社制、evaflexev260、熔点：69.4℃、表1中记作a1-3)，除此以外，与实施例1同样地制作了介电加热粘接膜。

[实施例4]

在实施例4中，使作为a成分的(a1-2)乙烯-乙酸乙烯酯共聚物的比例为95.0体积％、使作为b成分的(b-1)氧化锌的比例为5.0体积％，除此以外，与实施例2同样地制作了介电加热粘接膜。

[实施例5]

在实施例5中，使作为a成分的(a1-2)乙烯-乙酸乙烯酯共聚物的比例为70.0体积％、使作为b成分的(b-1)氧化锌的比例为30.0体积％，除此以外，与实施例2同样地制作了介电加热粘接膜。

[实施例6]

在实施例6中，将b成分的种类变更为钛酸钡(堺化学工业株式会社制、bt02，平均粒径：0.2μm、表1中记作b-2)，除此以外，与实施例2同样地制作了介电加热粘接膜。

[实施例7]

在实施例7中，将a成分的种类变更为马来酸酐改性聚乙烯(三菱化学株式会社制、modicm545、熔点：104℃、表1中记作a1-4)，除此以外，与实施例1同样地制作了介电加热粘接膜。

[实施例8]

在实施例8中，将a成分的种类变更为马来酸酐改性聚丙烯(三菱化学株式会社制、modicp565、熔点：108℃、表1中记作a1-5)，除此以外，与实施例1同样地制作了介电加热粘接膜。

[比较例1]

在比较例1中，将a成分的种类变更为低密度聚乙烯(住友化学株式会社制、sumikasenl705、表1中记作a2)，除此以外，与实施例1同样地制作了介电加热粘接膜。

[比较例2]

在比较例2中，使作为a成分的(a1-1)乙烯-乙酸乙烯酯共聚物的比例为100体积％、且未配合b成分，除此以外，与实施例1同样地制作了介电加热粘接膜。

[粘接所需要的施加时间]

将所制作的介电加热粘接膜切割为25mm×12.5mm的大小。将切割得到的介电加热粘接膜夹入一对作为被粘物的玻璃纤维增强聚丙烯板(25mm×100mm×1.5mm)之间，然后在固定于高频介电加热装置(yamamotovinita株式会社制、yrp-400t-a)的电极间的状态下，在频率40mhz、输出功率0.2kw的条件下分别施加2、3、4、5、6、7、8、9及10秒钟的高频，制作了评价用样品。使用万能拉伸试验机(instron公司制、instron5581)，在拉伸速度100mm/分的条件下对所制作的试验片进行拉伸直到断裂为止，对断裂面进行了目测确认。将发生了材料破坏或凝聚破坏的高频的施加时间(秒数)记载于表1。在发生材料破坏或凝聚破坏的施加时间为10秒钟以下的情况视为合格。在表1中表示为“＞10”的情况下，表示即使施加了10秒钟也未发生材料破坏或凝聚破坏。

[施加时间10秒后的粘接强度]

将所制作的介电加热粘接膜切割为25mm×12.5mm的大小。将切割得到的介电加热粘接膜夹入一对作为被粘物的玻璃纤维增强聚丙烯板(25mm×100mm×1.5mm)之间，然后在固定于高频介电加热装置(yamamotovinita株式会社制、yrp-400t-a)的电极间的状态下，在频率40mhz、输出功率0.2kw的条件下施加了高频10秒钟。使用万能拉伸试验机(instron公司制、instron5581)，在拉伸速度100mm/分的条件下对在高频粘接性的评价中制作的试验片测定了拉伸剪切力。将粘接强度为4mpa以上的情况视为合格。拉伸剪切力的测定基于jisk6850(1999)。

[熔体流动速率]

mfr的值基于jisk7210-1(2014)、在试验温度为190℃或230℃、负载为2.16kg的条件下进行了测定。

[介电填料粒径(平均粒径)]

基于jisz8819-2(2001)进行了测定。

[介电特性]

将所制作的介电加热粘接膜切割为30mm×30mm的大小。对于切割得到的介电加热粘接膜，使用阻抗材料分析仪e4991(agilent公司制)、在23℃且频率40mhz的条件下分别测定了介电常数(ε’)及介电损耗角正切(tanδ)。基于测定结果而计算出了介电特性(tanδ/ε’)的值。

如表1所示，实施例1～8的介电加热粘接膜含有具有给定的极性部位的聚烯烃类树脂(a1成分)及介电填料(b成分)，b成分以给定的比例(3体积％以上且40体积％以下)包含在介电加热粘接膜中，因此在粘接所需要的施加时间、及粘接强度的评价项目中为合格。

另一方面，比较例1的介电加热粘接膜由于热塑性树脂为低密度聚乙烯、不具有给定的极性部位，因此在粘接强度的评价项目中为不合格。比较例2的介电加热粘接膜尽管热塑性树脂为乙烯-乙酸乙烯酯共聚物，但不含有介电填料(b成分)，因此在粘接所需要的施加时间、及粘接强度的评价项目中为不合格。

像这样地，可知，如果是含有具有给定的极性部位的热塑性树脂(a1成分)及介电填料(b成分)的介电加热粘接膜，则作为用于通过介电加热处理而将由相同材料或不同材料形成的多个被粘物粘接的构件是有用的。