一种电芬顿与电催化协同方法及其应用

本发明涉及废水处理，尤其涉及一种电芬顿与电催化协同方法及其应用。

背景技术：

1、生产废水的成分复杂，含有大量的酚类、芳烃类、杂环类、染料等有机污染物和氨氮、硫化物、氰化物等无机污染物，其污染浓度高，含有大量的有毒物质，通过传统的单一水处理技术难以达到高效降解。电芬顿法及电催化法是当前高级氧化技术中处理废水的有效方法，电芬顿可以产生高效的强氧化自由基羟基自由基(·oh)，有效降解废水中的有机物。电催化氧化法可以产生羟基自由基降解污染物，也可以在阳极上直接降解污染物。两种方法在同一体系的协同使用，将会提高污染物的降解效率。

2、目前，电芬顿与电催化协同降解主要采用的是板/网状阴阳极配合的“传统型”协同降解。“传统型”协同降解中，污染物在一侧电极发生降解，随后降解产物运动至另一侧电极继续进行降解，该协同降解过程可在两极间循环发生。受板/网状电极结构和形状特征的限制，该过程主要发生在相邻的阴阳两极间。经研究发现，电芬顿及电催化协同降解污染物过程中，当阴阳两极的间距减小时，利于污染物在阴阳两极间传递，进而利于污染物在阴阳两极间发生“传统型”协同降解，同时也利于获得更低的运行电压。但研究还发现，在传统板/网状阴阳极协同时，随着电极间距的减小，进入阴阳两极间液体的传质阻力迅速上升，不利于废水进入阴阳两极之间发生降解反应，这会不利于污染物的处理。

3、中国专利文献cn116119781a采用了“传统型”的板/网状阴极和板/网状阳极进行协同降解污染物，取得了一定的降解效果，但仍然存在以下问题：一方面，协同降解主要是相邻阴阳两极间的“传统型”协同降解；另一方面，随着电极间距的减小，进入阴阳两极间液体的传质阻力迅速上升，不利于废水进入阴阳两极间发生协同降解反应，进而不利于反应器内污染物的高效降解。

4、因此，研究得到一种降低传质阻力增大幅度，提高协同降解反应效率、降低能耗的电芬顿与电催化协同方法，具有重要的意义。

技术实现思路

1、本发明的目的在于为了克服现有技术的不足而提供一种电芬顿与电催化协同方法及其应用。

2、为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：

3、本发明提供了一种电芬顿与电催化协同方法，电芬顿与电催化协同方法中采用电芬顿与电催化协同装置，电芬顿与电催化协同装置包含n个电芬顿与电催化协同单元，其中，n≥1；

4、电芬顿与电催化协同单元包含一个板/网状阴极和两个梳/栅状阳极或电芬顿与电催化协同单元包含一个板/网状阳极和两个梳/栅状阴极；

5、阴极为均相电芬顿阴极或非均相电芬顿阴极；

6、阳极为贵金属阳极、dsa阳极或碳阳极。

7、作为优选，梳/栅状阳极和梳/栅状阴极中，梳齿/栅条的截面为圆形、半圆形、椭圆形、正方形、矩形、平行四边形、拱形、菱形、梯形、三角形、五边形、六边形、波浪形、v型、半v型、u型、半u型和x型中的一种或多种。

8、作为优选，栅状电极的横向肋条为导电材料或不导电材料，横向肋条的间距为1～500mm。

9、作为优选，梳齿/栅条的长度与对应的板/网状电极的纵向长度之比为0.05～1：1，梳齿/栅条的间隙为1～50mm，梳齿/栅条的宽度为1～50mm。

10、作为优选，均相电芬顿阴极为金属材料电极或碳材料电极；非均相电芬顿阴极为铁氧化物、铁氯氧化物、铁铜氧化物或过渡金属负载到均相电芬顿材料上所得到的电极，均相电芬顿材料为金属材料或碳材料；

11、所述金属材料包含铁、镍、铜、锰、钴、银、铂、金、锌和镉中的一种或多种；碳材料包含金刚石、石墨、无定形碳或改性碳；

12、所述无定形碳包含木质活性炭、果壳类活性炭、煤质活性炭、再生炭、氧基氯化铁改性活性炭或石油型活性炭；所述改性碳为杂原子改性碳，杂原子包含氟、氮、磷和硫中的一种或多种；

13、所述铁氧化物为fe2o3、fe3o4或feooh；所述铁氯氧化物为feocl；所述过渡金属包含铁、镍、铜、锰、钴、银、铂、金、锌和镉中的一种或多种。

14、作为优选，贵金属包含金、银、铂、钌、铑、钯、锇和铱中的一种或多种；碳阳极包含焦炭阳极、石墨阳极或金刚石阳极；dsa阳极包含钛基钌铱电极、钛基铱钽电极、钛基二氧化铅电极或钛基锡锑电极。

15、作为优选，阴极和阳极的间距为1～50mm。

16、作为优选，电流密度为1～70ma/cm2。

17、作为优选，当污染物为含苯环化合物时，电芬顿与电催化协同单元为一个板/网状阴极和两个梳/栅状阳极，当污染物为含链状烷烃化合物时，电芬顿与电催化协同单元为一个板/网状阳极和两个梳/栅状阴极。

18、本发明还提供了所述的电芬顿与电催化协同方法在水处理中的应用。

19、本发明的有益效果包括：

20、1)通过梳/栅状电极和板/网状电极配合使用，在传统板/网状阴阳极间所发生的“传统型”协同降解的基础上，实现“增强型”协同降解；在获得更小的电极间距的同时，降低因阴阳两极间距变近所引起的进入阴阳两极间液体的传质阻力增大的幅度，进而利于废水进入阴阳两极间发生协同降解反应，还可以对体系运行进行精细调控，进而获得适用于不同废水的更好的处理效果和传质效果、更低的运行电压和处理能耗。

21、2)本发明的电极组由一个或若干个电芬顿与电催化协同单元组成，易于维护，操作方便，反应条件温和，适于多种污染物的高效处理；所述的梳/栅状结构巧妙地利用了电场分布规律和流体力学规律，获得更优的电场和流场条件，并通过精细调控使体系获得更高的协同处理效率，更低的运行能耗和更低的处理成本。

技术特征：

1.一种电芬顿与电催化协同方法，其特征在于，电芬顿与电催化协同方法中采用电芬顿与电催化协同装置，电芬顿与电催化协同装置包含n个电芬顿与电催化协同单元，其中，n≥1；

2.根据权利要求1所述的电芬顿与电催化协同方法，其特征在于，梳/栅状阳极和梳/栅状阴极中，梳齿/栅条的截面为圆形、半圆形、椭圆形、正方形、矩形、平行四边形、拱形、菱形、梯形、三角形、五边形、六边形、波浪形、v型、半v型、u型、半u型和x型中的一种或多种。

3.根据权利要求2所述的电芬顿与电催化协同方法，其特征在于，栅状电极的横向肋条为导电材料或不导电材料，横向肋条的间距为1～500mm。

4.根据权利要求2所述的电芬顿与电催化协同方法，其特征在于，梳齿/栅条的长度与对应的板/网状电极的纵向长度之比为0.05～1：1，梳齿/栅条的间隙为1～50mm，梳齿/栅条的宽度为1～50mm。

5.根据权利要求1～4任一项所述的电芬顿与电催化协同方法，其特征在于，均相电芬顿阴极为金属材料电极或碳材料电极；非均相电芬顿阴极为铁氧化物、铁氯氧化物、铁铜氧化物或过渡金属负载到均相电芬顿材料上所得到的电极，均相电芬顿材料为金属材料或碳材料；

6.根据权利要求5所述的电芬顿与电催化协同方法，其特征在于，贵金属包含金、银、铂、钌、铑、钯、锇和铱中的一种或多种；碳阳极包含焦炭阳极、石墨阳极或金刚石阳极；dsa阳极包含钛基钌铱电极、钛基铱钽电极、钛基二氧化铅电极或钛基锡锑电极。

7.根据权利要求5所述的电芬顿与电催化协同方法，其特征在于，阴极和阳极的间距为1～50mm。

8.根据权利要求7所述的电芬顿与电催化协同方法，其特征在于，电流密度为1～70ma/cm2。

9.根据权利要求1或7所述的电芬顿与电催化协同方法，其特征在于，当污染物为含苯环化合物时，电芬顿与电催化协同单元为一个板/网状阴极和两个梳/栅状阳极，当污染物为含链状烷烃化合物时，电芬顿与电催化协同单元为一个板/网状阳极和两个梳/栅状阴极。

10.权利要求1～9任一项所述的电芬顿与电催化协同方法在水处理中的应用。

技术总结
本发明属于废水处理技术领域，本发明提供了一种电芬顿与电催化协同方法及其应用。电芬顿与电催化协同方法中采用电芬顿与电催化协同装置，电芬顿与电催化协同装置包含n个电芬顿与电催化协同单元，电芬顿与电催化协同单元包含一个板/网状阴极和两个梳/栅状阳极或包含一个板/网状阳极和两个梳/栅状阴极；阴极为均相电芬顿阴极或非均相电芬顿阴极；阳极为贵金属阳极、DSA阳极或碳阳极。通过梳/栅状电极和板/网状电极配合使用，实现“增强型”协同降解；在获得更小的电极间距的同时，降低因阴阳两极间距变近所引起的进入阴阳两极间液体的传质阻力增大的幅度，进而利于废水进入阴阳两极间发生协同降解反应。

技术研发人员：杨海明,李佳骏,张晋宇,许欢欢,祝钱,李博士,刘雨凡,丁洁
受保护的技术使用者：辽宁科技大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/25