微粒制造装置以及微粒制造方法与流程

本发明涉及例如在锂离子电池的电极材料、催化剂材料、向食品包装的薄膜材料等的涂层材料、或者电子设备布线等中使用的墨液原料等中利用的微粒制造装置以及微粒制造方法。

背景技术：

近年来，关于纳米级的微粒，在各种器件中研究了应用。例如，镍的金属微粒当前被使用于陶瓷电容器，对于下一代的陶瓷电容器，研究了粒径为200纳米以下且分散性良好的微粒的使用。

进而，氧的含有率比二氧化硅低的一氧化硅(siox：x＝1～1.6)的微粒，作为光学透镜的反射防止膜或者食品包装用的阻气薄膜的蒸镀材料被广泛使用。最近，期待向锂离子二次电池的负极材料等的应用。

作为这些纳米级的微粒的一般制造方法，有将成为原料的块状材料与陶瓷或者氧化锆等的珠子一起导入并通过机械粉碎将材料微粒化的方法、或者使材料熔融以及蒸发后向空气或者水喷射来获得微粒的方法、或者进行电解或还原等以化学方式获得微粒的方法等。其中，有利用高频放电、直流或者交流电弧放电等的热等离子体(约10000℃)在气相中制作微粒的方法。利用该热等离子体在气相中制作微粒的方法，从杂质(污染物)少、生产的微粒的分散性优异、以及由多种材料构成的复合微粒的合成容易等的观点出发，是非常有用的。

在图4中示出利用了现有例1的热等离子体的、微粒的制造装置的从与铅垂方向垂直的方向观察到的概略剖视图。另外，为了方便起见，将水平面内的一方向设为x方向，将铅垂上方设为z方向。

在反应室101中构成为具备：材料供给装置110、生成电弧放电的多根电极104、对生成的微粒118进行回收的微粒回收部103、向反应室101供给气体的气体供给管(未图示)、调整压力的阀以及排出气体的泵113。从气体供给管向反应室101导入氩气并调整了压力之后，从多个交流电源105向多根电极104施加交流电力，由此生成作为热等离子体的电弧放电116。从铅垂下方向将材料供给装置110内的材料粒子117连同载体气体一起导入至生成的电弧放电116。导入的材料粒子117通过电弧放电116而蒸发以及气化，在反应室101的上部进行快速冷却以及凝固，从而生成微粒118。生成的微粒118承载在反应室101内的气体流中导入至微粒回收部103，被微粒回收部103内的过滤器回收。

在先技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2004-263257号公报

图5的(a)～(c)是按照由高速度摄像机观测现有例1中使用的多相交流电弧等离子体的某瞬间来示意性表示放电情形的图。图5的(a)～(c)是关于被图4的电极104包围且产生了电弧放电116的地方而从+z方向观察到的剖视图(x-y平面)。图5的(a)～(c)所示的黑色三角标记“▲”表示现有例1的图4中示出的电极104的前端部120，电极104以60°间隔呈辐射状配置有6根。向电极104即电极e1至电极e6以使其相位各错开60°的方式分别施加交流电力，从而能够在平面方向生成电弧放电116。关于图5的(a)～(c)所示的某瞬间的电弧放电区域121，基于分光分析的气体温度计测的结果，表现出5000℃以上的高温区域。如图5的(a)所示，在某瞬间，从电极e1的前端部120产生电弧放电d1，从电极e4的前端部120产生电弧放电d4。在下一瞬间(参照图5的(b))，从电极e2产生电弧放电d2，从电极e5产生电弧放电d5。进而，在下一瞬间(参照图5的(c))，从电极e3产生电弧放电d3，从电极e6产生电弧放电d6。这样，如图5的(a)至图5的(c)所示那样，从电极e1起按顺时针方向至电极e6依次产生电弧放电d1～d6，然后再到电极e1这样反复产生放电。此时，电弧放电d1自身也相对于电极104而从左侧摇晃至右侧，并且与来自其他电极104的放电重叠，从而电弧放电区域121变大，在下一瞬间消失。从该电极e1至电极e6的放电，以作为交流电力的商用频率的60hz进行驱动，1周期为16.7ms，反复产生电弧放电。

然而，若只是从电极e1至电极e6的放电，会生成完全未被处理的(未处理)材料或者温度不足以蒸发而以熔融结束了处理的材料，存在处理效率低的课题。认为这是由于，在时间上不存在电弧放电的区域122存在着，材料会穿过此处的缘故。

技术实现要素：

发明要解决的课题

本发明考虑上述的现有课题，其目的在于，提供一种能够提高材料粒子的处理效率且增加微粒的生产量的微粒制造装置以及微粒制造方法。

用于解决课题的手段

为了实现上述目的，本发明所涉及的微粒制造装置具备：反应室，沿着铅垂方向从下方朝向上方延伸；材料供给装置，与所述反应室内的铅垂下方的一端侧的中央部连接，从材料供给口朝向铅垂上方将材料粒子供给到所述反应室内；第1电极配置区域，在比所述材料供给装置更靠铅垂上方的所述反应室内的内周壁，具有向朝内的半径方向突出配置且被施加交流电力的多个下部电极；第2电极配置区域，在比所述第1电极配置区域更靠铅垂上方的所述反应室内的内周壁，具有向朝内的半径方向突出配置且被施加交流电力的多个上部电极；回收部，与所述反应室内的铅垂上方的另一端侧连接，对微粒进行回收；电源，能够变更向所述第1电极配置区域中包含的所述下部电极和所述第2电极配置区域中包含的所述上部电极当中的至少一方的电极施加的交流电力的频率；和控制部，将向所述下部电极施加的交流电力的频率设定为在向所述上部电极施加的交流电力的频率以上的频率，通过所述下部电极和所述上部电极产生电弧放电，从而在所述反应室内产生等离子体，由所述材料粒子生成微粒。

此外，本发明所涉及的微粒制造方法，从反应室内的铅垂下方朝向上方地从材料供给口供给材料粒子，所述反应室沿着铅垂方向从下方朝向上方延伸，向在比所述材料供给口更靠铅垂上方的第1电极配置区域配置的多个下部电极施加交流电力来产生电弧放电，从而在所述反应室内产生等离子体，由所述材料粒子的至少一部分生成微粒，向在比所述第1电极配置区域更靠铅垂上方的第2电极配置区域配置的多个上部电极施加交流电力来产生电弧放电，从而在所述反应室内产生等离子体，由所述材料粒子的至少一部分生成微粒，在比所述第2电极配置区域更靠铅垂上方，对所述微粒进行回收。

发明效果

根据本发明的上述形态，将电极设为多根配置且多级的电极结构，使得向作为材料粒子供给口侧的第1电极配置区域的下部电极施加的交流电力的频率高于商用频率。由此，向第1电极配置区域的中央部供给的材料粒子被处理的概率增加，能够减少未处理材料。其结果，材料粒子的蒸发效率变高，能够大量地处理材料粒子，因此能够提供一种能够提高微粒的生成量且低成本地生产的微粒制造装置以及微粒制造方法。

附图说明

图1是第1实施方式所涉及的微粒制造装置的从与铅垂方向垂直的方向观察到的概略剖视图。

图2a是第1实施方式的微粒制造装置的上部电极附近的第2电极配置区域中的从+z方向观察到的概略局部剖视图(x-y平面图)。

图2b是第1实施方式的微粒制造装置的下部电极附近的第1电极配置区域中的从+z方向观察到的概略局部剖视图(x-y平面图)。

图3的(a)～(c)是经由带通滤波器而由高速度摄像机计测的多相交流电弧等离子体一周期的电弧放电的存在概率分布的示意图。

图4是现有例1的微粒制造装置的从与铅垂方向垂直的方向观察到的概略剖视图。

图5的(a)～(c)是关于被图4的电极包围且产生电弧放电的地方而从+z方向观察到的剖视图(x-y平面图)，是按照多相交流电弧等离子体的某瞬间的放电情形的示意图。

符号说明

1、101反应室；

2隔热构件；

3、103微粒回收部；

4a上部电极；

4b下部电极；

5a、5b、105交流电源；

6压力调整阀；

7、113排气泵；

8电极驱动装置；

10、110材料供给装置；

11材料供给管；

12材料供给口；

13覆盖件；

14放电气体供给管；

15冷却气体供给管；

16、116电弧放电；

17、117材料粒子；

18、118微粒；

20微粒制造装置；

40、41逆变器；

80配管；

81下部电极配置区域；

82上部电极配置区域；

86未处理材料贮藏部；

100控制装置；

104电极；

120电极前端；

121电弧放电的区域(高温区域)；

122不产生电弧放电的区域。

具体实施方式

第1形态所涉及的微粒制造装置具备：反应室，沿着铅垂方向从下方朝向上方延伸；材料供给装置，与所述反应室内的铅垂下方的一端侧的中央部连接，从材料供给口朝向铅垂上方将材料粒子供给到所述反应室内；第1电极配置区域，在比所述材料供给装置更靠铅垂上方的所述反应室内的内周壁，具有向朝内的半径方向突出配置且被施加交流电力的多个下部电极；第2电极配置区域，在比所述第1电极配置区域更靠铅垂上方的所述反应室内的内周壁，具有向朝内的半径方向突出配置且被施加交流电力的多个上部电极；回收部，与所述反应室内的铅垂上方的另一端侧连接，对微粒进行回收；电源，能够变更向所述第1电极配置区域中包含的所述下部电极和所述第2电极配置区域中包含的所述上部电极当中的至少一方的电极施加的交流电力的频率；和控制部，将向所述下部电极施加的交流电力的频率设定为在向所述上部电极施加的交流电力的频率以上的频率，通过所述下部电极和所述上部电极产生电弧放电，从而在所述反应室内产生等离子体，由所述材料粒子生成微粒。

第2形态所涉及的微粒制造装置在上述第1形态中，也可以是，配置所述下部电极以及所述上部电极，使得由所述第1电极配置区域中包含的所述下部电极的前端彼此形成的圆的直径在由所述第2电极配置区域中包含的所述上部电极的前端彼此形成的圆的直径以下。

第3形态所涉及的微粒制造装置在上述第1或者第2形态中，也可以是，所述第1电极配置区域中包含的所述下部电极和所述第2电极配置区域中包含的所述上部电极配置为：在从所述材料粒子流动的铅垂下方观察铅垂上方时，所述下部电极和所述上部电极相互不重叠。

第4形态所涉及的微粒制造装置在上述第3形态中，也可以是，所述下部电极和所述上部电极配置为在从铅垂上方观察时相对错开30°。

第5形态所涉及的微粒制造装置在上述第1至第4形态的任一个形态中，也可以是，在包含从所述材料粒子流动的铅垂下方朝向铅垂上方的方向在内的平面上投影了所述下部电极以及所述上部电极时，所述上部电极以及所述下部电极在同一方向上倾斜，所述上部电极设置为水平、或者相对于水平面的角度比所述下部电极相对于水平面的角度小。

第6形态所涉及的微粒制造方法，从反应室内的铅垂下方朝向上方地从材料供给口供给材料粒子，所述反应室沿着铅垂方向从下方朝向上方延伸，向在比所述材料供给口更靠铅垂上方的第1电极配置区域配置的多个下部电极施加交流电力来产生电弧放电，从而在所述反应室内产生等离子体，由所述材料粒子的至少一部分生成微粒，向在比所述第1电极配置区域更靠铅垂上方的第2电极配置区域配置的多个上部电极施加交流电力来产生电弧放电，从而在所述反应室内产生等离子体，由所述材料粒子的至少一部分生成微粒，在比所述第2电极配置区域更靠铅垂上方，对所述微粒进行回收。

第7形态所涉及的微粒制造方法在上述第6形态中，也可以是，将向所述下部电极施加的交流电力的频率设定为在向所述上部电极施加的交流电力的频率以上的频率。优选设定为50hz以上且1000hz以下的频率。

以下，边参照附图边详细说明实施方式所涉及的微粒制造装置。另外，在附图中，对于实质上相同的构件赋予相同的符号。

(第1实施方式)

图1表示第1实施方式所涉及的微粒制造装置20的从与铅垂方向垂直的方向观察到的概略剖视图。图2a是在第1实施方式所涉及的微粒制造装置中上部电极附近的第2电极配置区域中的从+z方向观察到的概略局部剖视图(x-y平面图)。图2b是下部电极附近的第1电极配置区域中的从+z方向观察到的概略局部剖视图(x-y平面图)。另外，为了方便起见，将水平面内的一方向设为x方向，将铅垂上方设为z方向。利用图1、图2a以及图2b，作为一例而说明制造硅的纳米级的微粒的例子。

第1实施方式所涉及的微粒制造装置20至少具备：作为反应室的一例的反应室1、材料供给装置10、生成电弧放电16的多根上部电极4a以及下部电极4b、和作为对生成的微粒18进行回收的回收部的一例的微粒回收部3。能够通过该微粒制造装置20在反应室1内产生电弧放电16，由材料粒子17制造微粒18。

进而，在第1实施方式所涉及的微粒制造装置20中，除了上述结构之外，还设置有材料供给管11、对材料粒子17以及材料气化后的原料气体的流动进行控制的放电气体供给管14、和对气化后的原料气体进行冷却的冷却气体供给管15。此外，在微粒回收部3的后级构成为经由配管80来设置压力调整阀6和排气泵7从而能够调整反应室1内的压力。

以下，对该微粒制造装置20的结构进行详细说明。

<材料供给装置>

材料供给装置10配置在反应室1的底部下方，从材料供给管11的上端的材料供给口12通过载体气体将材料粒子17朝上供给到反应室1内。

在反应室1的侧壁具有未图示的水冷机构。进而，反应室1的侧壁的内面为了保持电弧放电16的热而成为被由碳材料构成的圆筒状的隔热构件2覆盖的构造。作为隔热构件2的具体的一个实施例，能够使用碳系材料作为隔热构件2的材料，但根据制作的微粒的种类或者使用的器件的种类，也可以使用不易进入杂质的材料(例如陶瓷系材料等)。

<放电气体供给管>

放电气体供给管14是反应室1的下侧的多个放电气体供给管，在隔热构件2的下侧，以能够向反应室1的中央方向供给放电气体的方式绕着反应室1的中心轴每隔给定间隔呈辐射状配置。具体而言，各放电气体供给管14在比材料供给口12更靠反应室1的下部侧配置有开口，从气体供给装置30经由气体流量调整器31而供给放电气体。例如，放电气体供给管14成为下述构造，即，在从水平面(x-y平面)铅垂朝上30°且如图2b所示从水平面内的半径方向(朝内方向)倾斜45°的方向上喷出，从而能够将气体作为回旋流来供给。如此，放电气体供给管14在铅垂朝上30°且从水平面内的半径方向倾斜45°的方向上供给气体，但并不限于此，只要在上部电极4a与下部电极4b之间的区域中由放电气体供给管14生成朝向中心部的气体流即可。

<冷却气体供给管>

冷却气体供给管15是反应室1的上侧的多个冷却气体供给管，在隔热构件2的上侧，以能够向反应室1的中央供给冷却气体的方式绕着反应室1的中心轴每隔给定间隔呈辐射状配置。具体而言，冷却气体供给管15在比上部电极4a更靠反应室1的上部侧配置有开口，从气体供给装置30经由气体流量调整器31而供给冷却气体。例如，冷却气体供给管15从水平面(x-y平面)铅垂朝上30°且如图2a所示在水平面内向半径方向(朝内方向)喷出冷却气体。由此，能够将通过电弧放电16而蒸发以及气化后的气体效率良好地冷却，从而控制制作的微粒18的粒径。

<第1电极配置区域以及第2电极配置区域>

上部电极4a和下部电极4b以空出给定间隔地配置成上下两级的方式，分别配置在隔热构件2的上部和下部。具体而言，在材料供给口侧的第1电极配置区域(下部电极配置区域)81配置有下部电极4b。此外，在从第1电极配置区域81向微粒回收部侧远离的第2电极配置区域(上部电极配置区域)82配置有上部电极4a。第1电极配置区域81和第2电极配置区域82在从材料供给口12的附近到微粒回收部3之间相对于材料粒子17流动的方向(例如从下朝上的方向)而分别交叉(例如正交)。各区域81、82例如也可由一个平面构成，在平面内空出给定角度间隔地多根电极4b、4a分别沿面配置，或者相对于面而倾斜给定角度地配置。

作为一例，生成电弧放电16的金属制的上部电极4a以及下部电极4b如图1、图2a、图2b所示那样能够在上下配置为两级。具体而言，例如，上部电极4a相对于水平方向而铅垂朝上倾斜5°，并且向朝内的半径方向突出配置。此外，上部电极4a在反应室1的圆筒状的内周壁以60°间隔呈辐射状并列配置有6根。下部电极4b相对于水平方向而铅垂朝上倾斜30°并且向朝内的半径方向突出配置。此外，下部电极4b在反应室1的圆筒状的内周壁以60°间隔呈辐射状并列配置有6根。进而，如图2a以及图2b所示，配置为在从材料粒子17流动的方向(例如，从铅垂下方朝上的方向)观察时，上部电极4a和下部电极4b不重叠。也就是说，在从反应室1的铅垂上方或者下方观察时，上部电极4a和下部电极4b关于z轴相对错开30°地配置。

此外，通过使上部电极4a以及下部电极4b相对于材料粒子17流动的方向水平或者倾斜，从而能够在不被粘性高的热等离子体推开的情况下将材料粒子导入等离子体。进而，通过使上部电极4a和下部电极4b在同一方向上倾斜，并且在材料粒子流动的方向上使下部电极4b的设置角度比上部电极4a的设置角度大，从而能够使材料承载在中央的上升气流中，能够抑制材料的扩散。鉴于这些内容，能够提升材料处理效率。

此外，设为由下部电极4b的前端彼此形成的圆的直径比由上部电极4a的前端彼此形成的圆的直径小的电极配置。这是由于下部电极4b位于非常靠近材料供给口12的位置，因此从材料供给口12导入的材料粒子17导入由下部电极4b产生的电弧放电(高温区域)16的概率高。此外，放电面积小的情况由于电力密度高且成为高温，因此由下部电极4b的前端彼此形成的圆的直径窄为宜。反之，上部电极4a与材料供给口12相距的距离远，由于复杂的气体流动，因此认为包含被基于下部电极4b的电弧放电16处理过的材料以及/或者从材料供给口12流出的未处理材料在内的材料粒子17的分布变得非常大。因而，认为由上部电极4a的前端彼此形成的圆的直径宽的情况被基于上部电极4a的电弧放电16处理的效率变高。

上部电极4a以及下部电极4b分别由金属电极构成，为了金属材料不作为制作的微粒18的杂质而混入，使水冷以及冷却气体流过，从而降低了金属电极的蒸发导致的消耗。此外，作为上部以及下部电极4a、4b的材料的一例，能够使用在作为高熔点金属的钨电极中混有几％程度的氧化镧(氧化镧)的材料，但是取而代之也可以使用钨、钽等其他高熔点金属、钨中混有几％的钍、铈、钇等的电极材料或者碳材料所构成的电极。

作为一例，在实施例中，将6根上部电极4a和6根下部电极4b呈两级的辐射状配置，但并不限于此。例如，电极数只要是6的倍数即可，也可以增加电极根数。此外，也可以将12根电极配置在同一平面，或者设为6根下部电极和12根上部电极的两级构造、三级以上的更多级化的电极配置。作为通过这种结构的电极而产生的等离子体的例子的多相交流电弧等离子体，与其他产生热等离子体的方法相比，电极配置的自由度高。因而，能够自由地设计使材料粒子17蒸发的电弧放电(热等离子体)16的大小或者形状。因而，作为多相交流电弧等离子体，能够设为纵长放电，或者设为在平面上面积大的放电，或者设为与处理相匹配的任意的放电形状，从而能够提高处理效率或者增大处理量。

在上部以及下部电极4a、4b，分别连接有n个(n为2以上的整数。例如，在各电极为6根的情况下n＝6。)上侧以及下侧的交流电源5a、5b。具体而言，上侧的第1交流电源5a-1、上侧的第2交流电源5a-2、上侧的第3交流电源5a-3、…、上侧的第n交流电源5a-n与逆变器40连接。此外，下侧的第1交流电源5b-1、下侧的第2交流电源5b-2、下侧的第3交流电源5b-3、…、下侧的第n交流电源5b-n与逆变器41连接。通过逆变器40以及逆变器41，从交流电源5a、5b向多个上部电极4a和多个下部电极4b分别施加使相位错开的交流电力，生成作为热等离子体的电弧放电16。

上部以及下部电极4a、4b构成为可动式，通过由电动机等构成的电极驱动装置8，分别独立地相对于反应室1的中心而在辐射线方向上前后移动。作为电极驱动装置8，作为一例，通过电动机使滚珠丝杠正反旋转，从而使得与滚珠丝杠螺合的螺母构件上连结的电极4a、4b在轴向上进退。

<微粒回收部>

微粒回收部3配置为与反应室1的上端连接，通过配管80而由排气泵7排气，将在反应室1生成的微粒18进行回收。多根电极4a、4b在反应室1的中间部的侧部空出给定间隔呈上下两级地配置为前端向内部突出，在反应室1内产生热等离子体(即电弧放电)16，通过产生的热等离子体16，由从材料供给装置10供给的材料粒子17来制造微粒18。

另外，控制装置100分别与材料供给装置10、微粒回收部3、压力调整阀6、排气泵7、气体供给装置30、各气体流量调整器31、交流电源5a、5b和各电极驱动装置8连接。通过该控制装置100能够控制各部件的动作。

利用上述结构的装置来说明使用于产生电弧放电，从而产生等离子体的交流电力的频率发生了变化的情况下的结果。图3的(a)～(c)是表示经由带通滤波器而由高速度摄像机计测的多相交流电弧等离子体的一周期的电弧放电的存在概率分布的示意图。在图1所示的第2电极配置区域(上部电极配置区域)82的上部电极4a所施加的交流电源5a-n的前级经由逆变器40，由此使从交流电源5a-n输出的电力的频率变化为60hz(图3的(a))、120hz(图3的(b))、180hz(图3的(c))。通过电弧放电产生的等离子体光由氩(ar)的原子性发光的二波长的带通滤波器(675±1.5nm、794±1.5nm)分光之后的光利用高速度摄像机进行了观测。图3的(a)表示等离子体的驱动频率为通常的60hz时，外周的黑色三角标记“▲”表示上部电极4a的6根的前端部。附有灰色至黑色的颜色的部分表示基于分光分析的气体温度计测的结果为7000℃以上的高温区域的一周期(16.8ms)间的电弧放电存在的概率分布。也就是说，浓淡对应于电弧放电的存在概率的高低，随着变浓，即，接近黑色，电弧放电的存在概率变高。可知，在图3的(a)中，与图3的(b)、图3的(c)的驱动频率高时相比，电弧放电存在的区域大。这如上所述表示电弧放电在60hz的频率下左右大幅摇晃。此外，中央部的颜色浓的部分表示概率0.7，表示一周期中的70％的时间为7000℃以上。若提高驱动等离子体的频率至图3的(b)、(c)，则等离子体的存在概率分布集中于中央部分。在驱动频率为180hz的图3的(c)中，电弧放电的电极附近的扩散比图3的(a)的情况小，但在第2电极配置区域(上部电极配置区域)82的中央部，电弧放电的存在概率成为1.0，表示7000℃以上的电弧放电在一周期中不断地出现。

基于图3的结果，通过采用设置与材料供给口侧的第1电极配置区域(下部电极配置区域)81的下部电极4b连接的逆变器41的结构，由此从交流电源5b-n输出的交流电力能够施加比作为商用频率的60hz高的频率。这次，作为商用频率而使用了60hz，但也可以为50hz。此外，优选设定为50hz以上且1000hz以下的频率。在超过300hz的频率下，如图3的(c)所示那样集中于中央，放电分布几乎没有变化。因而，尤其是，选择为50hz以上且300hz以下的频率为宜。通过采用该结构，由此能够将在材料供给口12附近不扩散的材料粒子17效率良好地导入至电弧放电，能够提高处理效率。此外，即便是如导入许多材料的情况，电弧放电也始终出现于中央部，因此能够极端降低不碰撞电弧放电地穿过的粒子的比例，能够提高处理效率。此外，采用设置与微粒回收部侧的第2电极配置区域(上部电极配置区域)82的上部电极4a连接的逆变器40的结构。如此一来，从交流电源5a-n输出的交流电力能够设定为，通过与第1电极配置区域(下部电极配置区域)81的下部电极4b连接的逆变器41由交流电源5b-n输出的交流电力的频率以下的频率。在微粒回收部侧的第2电极配置区域(上部电极配置区域)82中，与材料供给口12相距得较远，而且通过第1电极配置区域(下部电极配置区域)81。因而，材料粒子17、处理中途的材料与第1电极配置区域(下部电极配置区域)81相比大幅扩散。

因此，通过控制部100将向第2电极配置区域(上部电极配置区域)82的上部电极4a施加的交流电力的频率，设为向第1电极配置区域(下部电极配置区域)81的下部电极4b施加的交流电力的频率以下的频率。由此，能够扩大第2电极配置区域(上部电极配置区域)82的上部电极4a引起的电弧放电的面积，从而提高材料粒子的处理效率。

此外，在本实施方式中，设置逆变器40、41而使交流电源5a-n、5b-n的输出频率比作为商用频率的60hz高，但也可以使用在交流电源5a-n、5b-n具备能够使频率可变的功能的交流电源。

微粒回收部3配置为与反应室1的上端连接，通过配管80而由排气泵7排气，将在反应室1生成的微粒18进行回收。多根电极4a、4b在反应室1的中间部的侧部空出给定间隔呈上下两级地配置为前端向内部突出。通过该上部电极4a以及下部电极4b在反应室1内产生热等离子体(即，电弧放电)16，通过产生的热等离子体16，由从材料供给装置10供给的材料粒子17来制造微粒18。

<微粒制造方法>

使用上述结构所涉及的微粒制造装置的微粒制造方法至少由下述三个步骤构成，即，

通过电弧放电来生成热等离子体16；

向热等离子体16供给材料粒子17；

生成微粒18。这些动作能够通过控制装置100进行动作控制来自动地实施。

首先，在反应室1内，向在材料粒子17流动的方向上排列配置为两级以上的上部电极4a以及下部电极4b分别施加交流电力。由此，由上部电极4a以及下部电极4b分别产生电弧放电，朝向材料粒子17流动的方向(即，铅垂下方至铅垂上方，z方向)生成纵长的热等离子体16。

接下来，从材料供给装置10的材料供给口12向热等离子体16的区域内供给材料粒子17。

接下来，材料粒子17通过热等离子体16的区域中的时候，蒸发或者气化而成为材料气体，进而材料气体从热等离子体16的区域穿出的瞬间，材料气体被急剧冷却，从而生成微粒18。

以下，关于该微粒制造方法，沿着实际进行的过程来详细说明。

首先，通过排气泵7将反应室1、微粒回收部3和材料供给装置10排气至几十pa，由此来降低大气的氧的影响。

其次，从气体供给装置30经由气体流量调整器31向材料供给装置10、放电气体供给管14和冷却气体供给管15分别供给气体，通过在排气泵7的前级安装的压力调整阀6来调整反应室1内的压力。从反应室1的下侧的放电气体供给管14，并且从多个供给口供给气体，在从水平面铅垂朝上30°且如图2b所示那样从水平面内的朝内半径方向倾斜45°的方向上喷出。由此，能够将气体作为回旋流来供给。

反应室1的上侧的冷却气体供给管15从多个供给口向反应室1内供给气体，从水平面(x-y平面)铅垂朝上30°且如图2a所示那样在水平面内向朝内半径方向喷出冷却气体。由此，能够将通过电弧放电16蒸发以及气化后的气体效率良好地进行冷却，控制制作的微粒18的粒径。

作为一例，在该第1实施方式的一个实施例中，为了制造硅的微粒，从气体供给装置30经由放电气体供给管14和冷却气体供给管15分别向反应室1内供给氩。具体而言，将反应室1内维持在氩的惰性气体气氛的0.3大气压以上且1.2大气压以下的期望的压力，进行以下的微粒制造工序。在此，作为放电气体以及冷却气体而使用惰性气体，但例如两种气体均可以使用氩。为了促进材料的还原，也可以从气体供给装置30经由放电气体供给管14和冷却气体供给管15向反应室1内混合导入微量的氢气以及微量的碳化系气体。此外，同样，为使材料氧化、氮化、或者碳化，或者进行碳膜涂敷，也可以混合微量的氧气、氮气、或者碳化系气体。

接下来，产生电弧放电16，生成热等离子体。作为一例，生成电弧放电16的金属制的上部电极4a以及下部电极4b如图1、图2a、图2b所示那样上下配置为两级。具体而言，例如，上部电极4a配置为水平，或者相对于水平方向铅垂朝上5°地向朝内的半径方向突出配置。此外，上部电极4a在反应室1的圆筒状的内周壁以60°间隔呈辐射状并列配置有6根。下部电极4b在与上部电极4a相同的方向上相对于水平方向铅垂朝上30°地向朝内的半径方向突出配置。此外，下部电极4b在反应室1的圆筒状的内周壁以60°间隔呈辐射状并列配置有6根。进而，如图2a以及图2b所示，配置为在从材料粒子17流动的方向(例如，从铅垂下方朝上的方向)观察时，上部电极4a与下部电极4b不重叠。也就是说，在从反应室1的铅垂上方或者下方观察时，上部电极4a和下部电极4b关于z轴相互错开30°地配置。

对于这些上部以及下部电极4a、4b的相邻的各个电极，从上侧以及下侧的交流电源5a、5b施加交流电力。作为一例，对于6根上部电极4a和6根下部电极4b，各从6个交流电源5a、5b分别施加使相位各错开60°的60hz的交流电力，生成作为约10000℃的热等离子体的纵长的电弧放电16。作为一例，在上部电极4a为6根以及下部电极4b为6根的情况下，能够分别施加使相位各错开60°的交流电力，但也可以对将上部电极4a以及下部电极4b合起来的12根施加使相位各错开30°的60hz的交流电力。由此，上下的电弧放电16容易相连，在铅垂方向上形成进一步纵长的电弧放电16，面内分布也得到改善。

在所述交流电力施加后使电弧放电16点火时，通过电极驱动装置8使任意的各2根或者各3根的上部以及下部电极4a、4b向反应室1的中心侧移动。在电弧放电16点火后，分别调整施加于上部以及下部电极4a、4b的电流以成为恒定，通过电极驱动装置8分别使上部以及下部电极4a、4b在辐射线方向(从由呈辐射状配置的各个上部以及下部电极4a、4b的前端彼此形成的圆的中心位置朝向外侧的方向)上移动，使上部以及下部电极4a、4b分别为期望的位置。

接下来，开始处理的材料的供给。作为一例，成为微粒18的原料的材料粒子17使用约16微米的硅粉末设置在材料供给装置10内。在第1实施例中，使用了16微米的粒子，但也依赖于等离子体的条件，如果是100微米以下的粒径，则能够通过热等离子体16蒸发，制造纳米级的微粒18。若使用比100微米大的粒径的材料，则无法使材料完全蒸发，生成的微粒有时会大至微米级。

材料供给装置10作为一例能够使用局部流动式粉末供给装置。在该局部流动式粉末供给装置中，根据载体气体的流量和导入材料的器具的转速来控制材料的供给量，从而能够将粉末材料以一定的比例送至材料供给管11。作为材料供给装置10的其他例，有利用激光器等来控制粉末材料的表面和喷嘴的距离的表面仿形式粉末供给器、或者、从料斗等向沟槽供给定量的粉末材料并进行吸引的定量式粉末供给器等。可以使用任何方式的粉末材料供给装置，但通过供给的粉末材料的量或者粉末材料的种类或者粒径来区分使用粉末材料供给装置的方式。

如图1所示，材料粒子17从材料供给装置10送至材料供给管11，从材料供给口12导入至反应室1内。导入至反应室1内的材料粒子17在通过电弧放电16中的时候蒸发以及气化，从而材料粒子17气体化。

基于图3的结果，通过与材料供给口侧的第1电极配置区域(下部电极配置区域)81的下部电极4b连接的逆变器41，从交流电源5b-n输出的交流电力最好施加比作为商用频率的50hz或60hz高的频率。尤其是，优选设定为50hz以上且1000hz以下的频率。这是因为，第1电极配置区域靠近材料供给口12，材料粒子17不扩散，因此材料集中于第1电极配置区域81的中央部。尤其是，通过将交流电源5b-n的频率设为50hz以上且300hz以下，从而使电弧放电的7000℃以上的高温区域始终存在于中央部，由此能够增加处理效率。此外，即便是如导入许多材料的情况，由于电弧放电始终存在于中央部，因此也能够提升处理效率。若超过300hz，则放电分布不会大幅变化，因此即便变更，处理效率也不变。作为一例，在这里，通过与下部电极4b连接的逆变器41而将交流电源5b-n的频率设为180hz。

此外，通过与微粒回收部侧的第2电极配置区域(上部电极配置区域)82的上部电极4a连接的逆变器40从交流电源5a-n输出的交流电力，优选为通过与第1电极配置区域(下部电极配置区域)81的下部电极4b连接的逆变器41由交流电源5b-n输出的交流电力的频率以下的频率。在微粒回收部侧的第2电极配置区域(上部电极配置区域)82中，与材料供给口12相距得较远。进而，由于通过第1电极配置区域(下部电极配置区域)81，因此材料粒子17、处理中途的材料与第1电极配置区域(下部电极配置区域)81相比而大幅扩散。因此，如图3的(a)所示，通过降低从交流电源5a-n输出的交流电力的频率，从而能够扩大电弧放电区域，提高处理效率。作为一例，在这里，通过与上部电极4a连接的逆变器40将交流电源5a-n的频率设为60hz。

一般，供给材料的场所的电弧放电(热等离子体)在材料粒子17的蒸发中会剥夺等离子体的热，因此使材料蒸发的场所的等离子体的温度会下降。以往，在一般的感应耦合型等离子体(icp)枪等将1khz以上的高频以连续放电的方式连续地投入材料的情况下，由于材料的蒸发而等离子体的温度会下降，无法使材料完全蒸发，会生成比较大的微粒，粒径分布会恶化。此外，为了制造期望的粒径的微粒，或者使制造的微粒的粒径分布良化，只有限制材料的投入量，处理量会下降。

与之相对，在第1实施例中利用的上部以及下部电极4a、4b所生成的电弧放电(多相交流电弧等离子体)16，通过向上部电极4a和下部电极4b分别施加相位相互不同的交流电力，由此来生成。因而，电弧放电成为脉冲状，能够始终生成高温的热等离子体。

电弧放电16或者icp枪等的热等离子体由于为粘性气体，因此若不是具有某速度的材料粒子17，则不会导入电弧放电16中，从而不会被处理。因而，若预先使上部电极4a或者下部电极4b在气体或者材料粒子17流动的方向上倾斜，则由于气体或者放电的流动而容易将材料粒子17导入电弧放电16，能够提升处理效率。

材料供给装置10以及材料供给口12配置在电弧放电16的铅垂方向(z方向)的下侧。在本微粒制造装置中，从电弧放电16的铅垂方向的下侧供给材料粒子17。因此，被电弧放电16推开的未处理的材料粒子由于重力而落至铅垂方向的下侧，能够分离位于电弧放电16的上方且被处理的微粒18。这些未处理的材料粒子贮藏在反应室1的底部且材料供给口12的下侧由覆盖件13隔开的未处理材料贮藏部86。贮藏至该未处理材料贮藏部86的材料也能够返给材料供给装置10进行再利用，从而能够提升材料利用效率。

最后，如图1所示，通过电弧放电16而生成的微粒18，由于来自放电气体供给管14的气体的流动和电弧放电16的上升气流或者气体的排气引起的流动，被运回微粒回收部3。虽然未图示，但也可以在微粒回收部3安装例如能够分级任意的微粒径以上的微粒的旋风器和能够回收期望的微粒的袋式过滤器。此外，在将回收的微粒取出到大气时，有起火的顾虑，因此优选在含有1％程度的大气(含氧的气体)的气氛下放置几个小时，进行缓慢氧化处理，取出到大气中。由此，硅微粒的表面具有数纳米的表面氧化膜，因此能够安全取出。通过这些上述的工艺，能够从袋式过滤器回收10纳米以上且300纳米以下的硅微粒。

另外，在第1实施方式中，对制造硅(si)的纳米级的微粒的方法进行了说明，但生成的微粒不限于硅。例如，也可以将以富勒烯或者纳米管为代表的碳物质、或者镍(ni)、银(ag)、铜(cu)、铁(fe)等金属、或者玻璃(sio2)、氮化硅(sin)、碳化硅(sic)、氧化铝(al2o3)、或氮化硼(bn)等无机系的材料作为微粒生成用材料来生成微粒。此外，通过与导入至反应室1的气体反应，从而例如可以利用硅材料来生成一氧化硅(siox：x＝1～1.6)、氮化硅(sinx：x＝0.1～1.3)或者碳化硅(sicx：x＝0.1～1)的微粒。进而，也能够用于由如在内侧具有硅的核且在外侧由非晶质氧化硅、氧化铝、或者碳化硅等覆盖的多个材料构成的复合材料的生成。

此外，还能够使用于上述记载的材料、其他材料的球状化处理。通过提升材料的供给速度，或者增大材料粒子17的粒径，从而将材料粒子17的表面提升至熔点以上的温度，由于能够进行冷却，因此能够生成球状的粒子。

根据上述第1实施方式，在从材料供给口12的附近至回收部3之间，相对于材料粒子17流动的方向(从铅垂下方朝向铅垂上方的方向，z方向)，在反应室1的中间部具有材料供给口侧的下部电极配置区域81、和从下部电极配置区域81向回收部侧远离的上部电极配置区域82。下部电极配置区域81和上部电极配置区域82分别交叉。此外，在下部电极配置区域81配置多根下部电极4b，在上部电极配置区域82配置多根上部电极4a，从而构成为多级。进而，通过与材料供给口侧的第1电极配置区域(下部电极配置区域)81的下部电极4b连接的逆变器41，能够施加作为商用频率的50hz或60hz以上的频率的电力。尤其是，优选设定为50hz以上且1000hz以下的频率。此外，通过与第2电极配置区域(上部电极配置区域)82的上部电极4a连接的逆变器40，能够施加第1电极配置区域(下部电极配置区域)81的频率以下的频率。通过设为上述的结构，从而无论在下部电极配置区域81中还是在上部电极配置区域82中，均能够期待材料的处理效率上升，材料处理速度也大幅提高。

在本第1实施方式中利用的多相交流电弧等离子体也与图5所示的现有例1的多相交流电弧等离子体相同，采用复杂的放电方式，在时间上以及平面上，成为进行了放电的电弧放电区域121和未进行放电的区域122混合存在的放电方式。在图5中，为了易于理解，进行了放电的电弧放电区域121作为阴影区域来表示，未进行放电的区域122作为无阴影的区域来表示。由于是这种放电方式，因此从材料供给口12向基于下部电极4b的电弧放电16导入的材料粒子17，因有无电弧放电区域121或者复杂的上升气流而被推至隔热构件2的壁侧的情形存在得较多。即，由于多相交流电弧等离子体的放电复杂，因此基于电弧放电116的上升气流等导致的电弧放电区域121的附近的气体流也复杂，只是在材料粒子17通过的方向上仅多级产生电弧放电16，有时难以如设想的那样大幅提高处理效率以及处理速度。

因此，为了更可靠地提高处理效率以及处理速度，在本第1实施方式中，控制下部电极配置区域81和上部电极配置区域82中的电弧放电的驱动频率变得重要。

在本第1实施方式中，对于第1电极配置区域81的下部电极4b施加作为商用频率的60hz以上的频率的电力，对于第2电极配置区域82的上部电极4a施加第1电极配置区域81的频率以下的频率。通过如此构成，从而在考虑从材料供给口12导入的材料粒子17的扩散的情况下控制下部电极配置区域81和上部电极配置区域82的电弧放电的集中区域、电弧放电的扩散，由此材料粒子17或者材料粒子17蒸发后的气体导入至电弧放电的概率增加，能够提高材料的蒸发效率。

另外，通过适当组合上述各种实施方式或者变形例之中的任意的实施方式或者变形例，能够起到各自具有的效果。此外，能够实现实施方式彼此的组合或者实施例彼此的组合或者实施方式与实施例的组合，并且也能够实现不同的实施方式或者实施例中的特征彼此的组合。

产业上的可利用性

根据本发明所涉及的微粒制造装置以及微粒制造方法，能够提高材料粒子的处理效率且能够大量处理，从而能够低成本地生产微粒。因而，本发明所涉及的微粒制造装置以及微粒制造方法，作为在锂离子二次电池或者陶瓷电容器等期望大量生产的器件中使用的微粒制造装置以及微粒制造方法是有用的。