本发明涉及二甲脲合成，具体涉及一种二甲脲塔式合成方法。
背景技术：
1、二甲脲又称1,3-二甲基脲，它是生产紫脲酸必不可少的中间体，紫脲酸又是咖啡因生产必不可少的中间体；目前，制备咖啡因的方法主要是通过二甲脲法，具体为：由尿素和一甲胺缩合成二甲基脲，再与氰乙酸缩合为1,3-二甲基乙酰脲，然后经环合、亚硝化、还原、甲酰化、环合、甲基化，得到咖啡因，所以二甲脲在咖啡因的生产中具有非常重要的作用。
2、工业上一般采用熔融的尿素与一甲胺进行缩合反应生产二甲脲，在生产中，采用多级反应釜串联，分级控制反应温度的方法，先将尿素投入第一级反应釜中进行熔融，并向第一级反应釜中通入一甲胺，当第一级反应釜中一甲胺的通入量达到一定数值后将第一级反应釜中的物料转移至第二级反应釜中继续通一甲胺，当第二级反应釜中一甲胺的通入量达到一定数值后再转移至第三级反应釜，如此反复，直至制备的二甲脲产品合格，由于二甲脲合成反应料液对一甲胺的吸收率较低，因此，在通入一甲胺时，采用与物料流向相逆的方式，将一甲胺气体通过直管式气体分布器深入每级反应釜的釜底与尿素反应。
3、尿素与一甲胺生产二甲脲的反应共分两步，其中，第一步反应的反应式为：
4、h2nconh2+ch3nh2→ch3nhconh2+nh3；
5、第二步反应的反应式为：
6、ch3nhconh2+ch3nh2→ch3nhconhch3+nh3；
7、总反应式为：
8、h2nconh2+2ch3nh2→ch3nhconhch3+2nh3。
9、但是上述生产方法存在以下问题：随着反应的进行，一甲胺在二甲脲合成反应料液中的吸收率会逐渐降低，导致一甲胺的反应转化率低，部分未被吸收的一甲胺会进入尾气系统，导致尾气系统发生堵塞；尿素在高温下易发生自缩合反应生成缩二脲，因此一般将第一级反应釜内温度控制在140℃以内，在第一级反应釜中发生第一步反应，从而将尿素转化为第一步反应产物n-甲基脲，从第二级反应釜开始升温，升温至150℃以上进行第二步反应，但是在现实生产中，第一级反应釜中存在尿素与一甲胺之间的接触面小，未进行完全反应的情况，未反应的尿素在进入第二级反应釜时仍会发生自缩合，导致二甲脲的纯度降低，虽然可以通过将第二级反应釜的温度也控制至140℃以内的方式保证尿素能够完全反应，但是会增加反应级数和反应时间，从而导致设备成分增加。
10、针对上述问题，目前常用的方法为将生产设备改为多级填料塔进行串联的方式，通过填料的使用，能够提高一甲胺与尿素的接触面积，从而提高反应速度和反应转化率，但是熔融的尿素和一甲胺在填料塔内的停留时间短，导致对反应中的进料速度要求高，如果进料速度大，则存在反应不彻底和液体分布不均的情况，从而影响了二甲胺的产量。
技术实现思路
1、针对现有技术存在的不足，本发明提供了一种二甲脲塔式合成方法，能够提高一甲胺的转化率和二甲脲的纯度，降低反应级数，产量大。
2、为解决以上技术问题，本发明采取的技术方案如下：
3、一种二甲脲塔式合成方法，由以下步骤组成：制备改性填料、合成反应；
4、所述制备改性填料，由以下步骤组成：制备改性硅溶胶，制备前驱体处理液，制备处理液，浸泡处理；
5、所述制备改性硅溶胶，将金属硅粉、去离子水加入反应釜中，将反应釜的温度控制至45-55℃，搅拌速度控制至100-300rpm，搅拌20-30min，将反应釜升温至60-65℃，缓慢加入第一次氢氧化钠水溶液，加入结束后继续搅拌30-40min，然后将反应釜升温至85-90℃，搅拌3.5-4h，加入第二次氢氧化钠水溶液、硝酸镍水溶液、硝酸铜水溶液，继续搅拌4-4.5h，得到改性硅溶胶；
6、所述制备改性硅溶胶中，金属硅粉、去离子水、第一次氢氧化钠水溶液、第二次氢氧化钠水溶液、硝酸镍水溶液、硝酸铜水溶液的质量比为680-700:3800-4000:640-660:900-950:900-950:200-210；
7、所述第一次氢氧化钠水溶液的质量分数为1.8-2%；
8、所述第二次氢氧化钠水溶液的质量分数为0.9-1.1%；
9、所述硝酸镍水溶液的质量分数为18-20%；
10、所述硝酸铜水溶液的质量分数为9-10%；
11、所述第一次氢氧化钠水溶液的加入速度为20-25g/min；
12、所述金属硅粉的粒径为200-325目；
13、所述制备前驱体处理液，将偏铝酸钠、氢氧化钠、去离子水加入反应釜中，将反应釜的温度控制至25-40℃，搅拌速度控制至100-300rpm，搅拌10-20min后，加入改性硅溶胶，搅拌1-1.5h，得到前驱体处理液；
14、所述制备前驱体处理液中，偏铝酸钠、氢氧化钠、去离子水、改性硅溶胶的质量比为15-16:330-340:630-650:2800-2900；
15、所述制备处理液，将聚乙二醇、去离子水加入反应釜中，将反应釜的温度控制至30-50℃，搅拌速度控制在100-300rpm，搅拌3-4h后，加入前驱体处理液，继续搅拌2-3h，得到处理液；
16、所述制备处理液中，聚乙二醇、去离子水、前驱体处理液的质量比为50-55:550-600:5800-6000；
17、所述聚乙二醇的分子量为4000-6000；
18、所述浸泡处理，将处理液加入密闭反应釜中，将mellapak 250y规整填料完全浸泡于处理液中，然后密闭反应釜，将反应釜的温度控制至100-110℃，静置150-160h，然后打开密闭反应釜，取出mellapak 250y规整填料，使用去离子水清洗2-3次，置于320-350℃下高温处理1-1.5h，得到改性填料；
19、所述合成反应为连续化反应，将固体尿素加入液化罐中，控制液化罐的温度为135-140℃，在液化罐中加热至熔融状态，然后泵送至第一填料塔的顶端，通过液体分布器将熔融的尿素均匀分散至填料上，同时，将液态的一甲胺加入汽化器中进行汽化，控制汽化的温度为32-35℃，汽化结束后将一半的一甲胺气体与氢气混合，将混合后的一甲胺气体与氢气通入第一填料塔的底部，通过气体分布器充填填料塔，在第一填料塔的改性填料中与尿素进行第一步反应，控制第一填料塔的温度为130-135℃，压力为2bar，将氨气与氢气的混合气体从第一填料塔采出，生成的一甲脲通过加热器加热至155-160℃后，从第二填料塔的顶端加入，通过液体分布器均匀分散至填料上，然后将另一半一甲胺气体加热至150-155℃后，通入第二填料塔的底部，通过气体分布器充填填料塔，在第二填料塔的改性填料中与一甲脲进行第二步反应，控制第二填料塔的温度为160-165℃，压力为2bar，将氨气从第二填料塔采出，二甲脲进入冷却器降温，然后进入干燥器中降温结晶，得到产品二甲脲；
20、所述合成反应中，通入第一填料塔中的固体尿素、一甲胺、氢气的流量比为1000-1050:517-543:8-10；
21、通入第二填料塔中的一甲脲与一甲胺的流量比为1233-1295:517-543；
22、所述第一填料塔和第二填料塔中的填料均为改性填料；
23、所述第一填料塔和第二填料塔的塔径均为1000mm，改性填料高度均为3000mm；
24、所述第一填料塔的底部出料口与第二填料塔的顶端进料口连接。
25、与现有技术相比，本发明的有益效果为：
26、（1）本发明的二甲脲塔式合成方法，通过对使用的mellapak 250y规整填料进行改性，以及在第一步反应中将氢气与一甲胺混合后通入，能够提高一甲胺的总转化率，将一甲胺的总转化率提高至99.7-99.8%；
27、（2）本发明的二甲脲塔式合成方法，通过对使用的mellapak 250y规整填料进行改性，以及在第一步反应中将氢气与一甲胺混合后通入，能够提高合成的产品二甲脲的纯度，将产品二甲脲的纯度提高至99.6-99.7%；
28、（3）本发明的二甲脲塔式合成方法，能够降低反应级数，将反应级数降低至二级；
29、（4）本发明的二甲脲塔式合成方法，能够提高反应速度，提高进料速度，从而提高产量，本发明中二甲脲的产出量能够达到1467-1540kg/h。