一种氮化碳光催化剂的制备方法与应用

本发明属于光催化材料，具体涉及一种氮化碳光催化剂的制备方法与应用。

背景技术：

1、在多种高级氧化技术中，以可见光驱动的光催化技术作为一种有效去除水中污染物的手段，具有可持续发展潜力。已报道的tio2、mos2和mofs等金属基材料虽对水中有机物具有良好的降解性能，但金属离子的浸出带来潜在二次污染风险。

2、石墨相氮化碳(g-c3n4)作为一种典型的有机非金属半导体光催化材料，具有制备成本低廉、合成方法简单、稳定性良好等诸多优点，因而备受关注。然而，较窄的可见光吸收范围和较高的载流子复合率等缺陷，限制了其性能和应用。以三聚氰胺与氰尿酸为原料，获取超分子中间体，再进行煅烧是常用的g-c3n4制备路径。然而，在煅烧过程中，通常需要通n2或h2等以维持惰性氛围进而保护超分子结构。

3、中国专利一种空心环状氮化碳光催化剂及其制备方法（授权公告号cn 112675894b）报道了以三聚氰胺与氰尿酸为前驱体，形成超分子后在h2/n2混合气体中煅烧的方法，所获含有结构缺陷的空心环状氮化碳具有良好光催化活性。总体上，惰性气氛煅烧条件，不仅增添了操作步骤并增加了制备成本，而且存在安全风险。此外，中国专利一种铜修饰的多孔空心球状石墨相氮化碳及其制法和应用（申请公布号cn 115400782 a）公开了在惰性气氛中热解初产物（由三聚氰胺、三聚氰酸与二价铜盐合成）负载铜的制备方法，最终获得铜修饰的多孔空心球状g-c3n4。然而，负载金属的方法通常具有由金属离子浸出所带来的二次污染风险。而且，原料需在二甲基亚砜中溶解以及初产物需在惰性气体氛围中热解，导致操作程序更繁琐、制备成本更高。

4、本发明人经过锐意研究发现：利用c、n、h、o四种轻元素组成的天然产物尿酸作为合成底物，加入三聚氰胺和氰尿酸中，可调控超分子中间体的结构，并可直接在空气中煅烧制取催化性能优良的氮化碳光催化剂。经过试验获得了本发明的性能优良方法简便的氮化碳光催化剂及其制备方法。

5、

技术实现思路

1、为了克服上述缺陷，本发明的目的是提供一种氮化碳光催化剂的制备方法，并将该氮化碳用于水中有机物的光催化降解。

2、本发明所采用的技术方案是，一种氮化碳光催化剂的制备方法，制备步骤包括：

3、步骤一：将尿酸、三聚氰胺、氰尿酸在水中混匀并加热，经冷却、过滤、干燥后获得抗氧化超分子中间体

4、步骤二：将抗氧化超分子中间体直接在空气中煅烧，即得氮化碳光催化剂，记作ucn。

5、进一步地，所述尿酸、氰尿酸与三聚氰胺的摩尔比为(0.01~0.25) :(0.75~1):1，三聚氰胺与水的摩尔比为(0.001~0.008):1。

6、进一步地，步骤一中所述加热温度为120~200℃。

7、进一步地，步骤一中所述加热时间为6~72 h。

8、进一步地，步骤二中所述直接在空气中煅烧温度为450~650℃。

9、进一步地，步骤二中所述直接在空气中煅烧时间为1~4 h。

10、本发明还提供所述氮化碳光催化剂(ucn)用于光催化降解水中有机物的应用。具体步骤为：将氮化碳光催化剂均匀分散于含有机物的水溶液中，在光照条件下实现有机物的催化降解。

11、技术效果 相比于现有技术，本发明的有益效果为：

12、（1）本发明氮化碳光催化剂的制备方法中，超分子中间体煅烧步骤无需维持惰性环境，直接在空气中即可诱导氮化碳的基团接枝与内部空位形成，进一步降低安全风险与制备成本。

13、（2）本发明制备得到的氮化碳光催化剂具有丰富的氮空位和羰基，其可见光吸收范围得以拓宽，且光生电子-空穴对的分离与转移能力得以增强，因而对水中多种有机物具有优异的光催化降解性能。

技术特征：

1.一种氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，其制备步骤包括：

2.根据权利要求1所述一种氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤一中所述尿酸、氰尿酸与三聚氰胺的摩尔比为(0.01~0.25) :(0.75~1):1，三聚氰胺与水的摩尔比为(0.001~0.008):1。

3.根据权利要求1所述一种氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤一中所述加热温度为120~200℃。

4.根据权利要求1所述一种氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤一中所述加热时间为6~72 h。

5.根据权利要求1所述一种氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤二中所述直接在空气中煅烧温度为450~650℃。

6.根据权利要求1所述一种氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤二中所述直接在空气中煅烧时间为1~4 h。

7.根据权利要求1所述一种氮化碳光催化剂的应用，用于水中有机物的光催化降解，其特征在于，将氮化碳光催化剂均匀分散于含有机物的水溶液中，在光照条件下实现有机物的催化降解。

技术总结
本发明公开了一种氮化碳光催化剂的制备方法与应用，其制备步骤包括：将尿酸、三聚氰胺、氰尿酸在水中混匀并加热，再经冷却、过滤、干燥后获得抗氧化超分子中间体；将抗氧化超分子中间体直接在空气中煅烧，即可制备氮化碳光催化剂。本发明制备方法简单，且在煅烧过程中无需维持惰性环境，在空气中煅烧可降低安全风险与高纯惰性气体的制备成本。通过尿酸处理，赋予氮化碳丰富的氮空位和羰基，从而改善了光吸收范围以及电荷分离转移能力，提升了水中有机物的光催化降解性能。

技术研发人员：刘福强,朱琳琳,岳彩良,孙楠,杜志玲,产慧芳,李爱民
受保护的技术使用者：南京大学
技术研发日：
技术公布日：2024/2/29