一种钚气溶胶单微粒的密度测量方法与流程

文档序号：12822250阅读：928来源：国知局

本发明属于钚气溶胶分析测量的技术领域，具体涉及一种钚气溶胶单微粒的密度测量方法。

背景技术：

钚气溶胶是一种严重威胁人体健康和环境安全的有毒物质，其来源主要在核科学研究、核电站事故与核恐怖袭击三个方面。为了真实预测钚气溶胶辐射影响的后果，提高区域长期辐射影响的评估水平，必须得到钚气溶胶准确的参数测量结果。这些参数包括粒度参数与范围、粒径及分布、化学组分、同位素构成、粒子形状与结构等。在这些参数中，粒度与形状是非常重要的，因为它们在很大程度上决定了悬浮在空气中的粒子行为特征。粒度范围不同，行为也不同，甚至遵循不同的物理定律。在粒子运动的公式中经常加入一个形状因子，用于表示粒子形状，当使用一维参数描述不规则粒子的复杂形状时，加入的这种因子可以计算出想要的参数，这是因为粒子的形状与结构可以为粒子的形成与经历提供线索。

钚气溶胶粒子的粒度与形状是非常复杂的，可能是一种凝聚体，粒子内部可能有空的结构。描述这种粒子的性质和行为时，用到两个参数：空气动力学直径和重力沉降速度。这两个参数的共同特点是直接与粒子的密度相关。无论是球形粒子还是非球形粒子，粒子的密度决定了物理直径一定下的空气动力学直径。而粒子的重力沉降速度与粒子密度、物理直径及坎宁安滑流修正系数成比例关系。因此，粒子的密度测量就显得十分重要。

由于钚气溶胶的放射性、源项获取困难、毒性、形成机理未知等自身特点，加上可利用的钚粒子标准很少，直接获取钚气溶胶微粒的密度数据是十分困难的。目前美国的国家实验室虽然有标准特征化优异的钚粒子作为参照材料，例如crm137是一种粉末硫酸盐形式的钚标准材料。然而，在核设施环境和相关的核防卫与核取证中，钚粒子最普通的化学形式主要为puo2。他们发布的一套在铝硅酸盐基材上包含钚的粒子同位素标准，未采用镅分离的表征，只能利用拉曼扫描电镜（mr-sem）和能量散射谱仪（edx）估算粒子的直径，受粒子展平程度（flatteningdegree）的影响，不确定度非常大。为了描述钚气溶胶的单微粒动力学行为，亟需发展钚气溶胶单微粒的密度测量方法。

技术实现要素：

本发明所要解决的技术问题是提供一种钚气溶胶单微粒的密度测量方法。

本发明的钚气溶胶单微粒的密度测量方法，其特点是，该方法包括以下步骤：

a.测量钚气溶胶单微粒的物理直径dp

利用激光拉曼扫描电镜观察钚气溶胶单微粒的粒子轮廓，测量钚气溶胶单微粒的物理直径dp；

b.测量钚气溶胶单微粒的空气动力学直径da

利用空气动力学粒径谱仪测量钚气溶胶单微粒的空气动力学直径da；

c.判定坎安宁滑流修正系数比值ccm

根据步骤a获得的钚气溶胶单微粒的物理直径dp来判定坎安宁滑流修正系数比值ccm，若dp>1μm，则ccm=1，粒子表面的气体相对速率为0；若dp<1μm，则ccm=1.1~30，粒子表面的气体相对速率不为0；

d.计算钚气溶胶粒子真实密度

根据计算钚气溶胶粒子的真实密度，为粒子标准密度，取值为1.0g/cm³。

步骤a的具体方法如下：将每个钚气溶胶单微粒放在单独的硅晶片上，多个硅晶片同时放置在激光拉曼扫描电镜下扫描，测量每个钚气溶胶单微粒的物理直径dp；所述的激光拉曼扫描电镜的激发波长范围为500-550nm，能量为100mw。

在步骤b所述的空气动力学粒径谱仪前端增加多孔管道稀释器，在多孔管道稀释器中通入25l/min的空气，稀释钚气溶胶单微粒的浓度。

由于钚气溶胶微粒是放射性物质，上述所有测量工作必须在全封闭的手套箱中进行。

激光拉曼扫描电镜是测量气溶胶粒度和粒子形状的一种仪器，在测量中要将从源收集的钚气溶胶粒子放在合适位置的平面上进行测量，与观察区的标准尺寸粒子进行比较而获得物理直径等参数。硅晶片是最合适的平面物质，可以将复杂形状的钚气溶胶单微粒置于片上，测量参数可以是宽度、长度或直径，通过图像分析系统能分析出钚气溶胶单微粒的粒子形状特征。收集此类信息的目的是减少每个粒子特征参数数据的采集量，用最少的数据恰当地描述粒子性质。在激光拉曼扫描电镜的实际测量中，在消除背景干扰后，设置的测量参数为：激发波长500-550nm，能量100mw，能量衰减率0.5%，照射时间110s。发现粒子的近似球形物理直径在1.4-2.0μm之间，波段范围在474-477cm^-1之间，波段宽度在23-29cm^-1之间，积分峰面积范围是9000-17000个计数单位，这些数据可以证实钚气溶胶单微粒的化学成分为puo2。

空气动力学直径测量方法不同于微粒物的物理直径测量。空气动力学粒径谱仪（aps）的基本原理是在粒子加速喷嘴和激光检测系统的基础上发展起来的，通过测定加速喷嘴中的粒子速度以对粒子进行分级，并与校准曲线进行比较，校准曲线即为单分散球形粒子的速度曲线。在加速喷嘴的出口处，每个粒子通过两个光束，粒子的散射产生两个脉冲，由光电倍增管检测，两个脉冲的时间间隔代表粒子在两个光束之间的飞行时间，飞行时间被记录下来，由于大粒子在感应区没有加速到空气流速，因此其飞行时间较长。因此，空气动力学直径的测量结果实际上是飞行时间的测量数据。在钚气溶胶单微粒的空气动力学直径测量中，为了便于粒子的收集和提高粒径效率，空气动力学粒径谱仪增加了多孔管道稀释器，用25l/min的空气稀释，目的是减小滞留水的分压和增加总流量。设置的测量参数为：检测时间可调1-18秒，分辨率52通道数，钚气溶胶单微粒具有的粒径效率大于99%。

较大的气溶胶粒子通常被各个方向的气体分子高速撞击，当dp<1μm时，粒子的空间位置受单个气体分子撞击的影响，粒子运动不再是由连续流体决定而是由气体的运动决定。如果粒子远小于气体分子平均自由程（克努森数远小于1），由于气体分子不能阻碍粒子运动，因此粒子可以绕过障碍物。如果粒子较大（克努森数远大于1），大量气体分子将撞击粒子表面，从而使粒子减速。克努森数为1时，障碍物可能使粒子滑动，当粒度处于滑流区内时，为了方便起见假设粒子仍在连续气流中运动，引入坎安宁滑流修正系数，是气溶胶粒子物理直径的函数，表明悬浮空气不是连续流体而是由离散的分子组成。根据获得的钚气溶胶单微粒的物理直径dp在1.4-2.0μm之间，判定滑流修正系数比值ccm=1。

本发明的钚气溶胶单微粒的密度测量方法通过分别测量钚气溶胶单微粒的物理直径dp和空气动力学直径da，在已知粒子标准密度和滑流修正系数比值ccm的前提下，根据间接获得钚气溶胶粒子的真实密度。由于实验困难，测量值与理论值之间有很大的分歧，不确定度甚至会超过20%。只有当puo2粒子成长为一个规则的puo2晶体时，puo2粒子密度的实际值才接近理论值。

本发明的钚气溶胶单微粒的密度测量方法是一种针对单个钚气溶胶粒子密度的间接测量方法，该测量方法取钚气溶胶单微粒在激光拉曼扫描电镜和空气动力学粒径谱仪上进行分析定位，达到了将钚气溶胶单微粒的初始状态的改变降到最低的目的。该测量方法充分考虑了气溶胶单微粒运动与气体分子流之间的影响，引入坎安宁滑流修正系数，使钚气溶胶单微粒具有较大的粒径效率，与现有的钚气溶胶整体密度测量方法相比，该测量方法统计后得到的钚气溶胶微粒密度的平均值与理论参考值更为接近。

具体实施方式

下面结合实施例对本发明的内容作进一步详细的说明。