极性流体门控场效应器件的制作方法

本申请要求2016年6月30日提交的名称为“detectionofionicconcentrationinfluidusingnanoscalematerialsviaacapacitiveresponse”的美国临时专利申请号为62/356,729，以及2016年6月30日提交的名称为“lactate-oxidase-functionalizedgraphenepolymercompositesforlabel-freedetectionoflactateinsweatandotherbodilyfluids”的美国临时专利申请号为62/356,742的优先权，其中的每个申请均通过引用整体并入本文。

本文公开的发明总体上涉及由极性流体(polarfluid)门控的纳米级场效应晶体管(nfet)(特别是石墨烯场效应晶体管(gfet))的设计、制造和应用。本公开还总体上涉及使用场效应晶体管的化学和生物感测，更具体地涉及使用具有涉及石墨烯的生化敏感通道的场效应晶体管的生化感测。

背景技术：

场效应晶体管(fet)是使用电场来控制器件的电气行为的晶体管。通常，fet具有三个端子(例如，源极、漏极和栅极)和有源通道。电荷载流子(电子或空穴)通过例如由半导体材料形成的有源通道，从源极流到漏极。

源极(s)是载流子进入通道的地方。漏极(d)是载流子离开通道的地方。漏-源电压为vds，源-漏电流为ids。栅极(g)通过施加栅极电压(vg)来调节通道电导率，以控制源极和漏极之间的电流。

诸如石墨烯场效应晶体管(gfet)的纳米级场效应晶体管(nfet)广泛用于许多应用中，例如生物探针、植入物等。

本领域需要的是更好的fet设计和使用它们的新方法。

技术实现要素：

在一个方面，本文公开了一种场效应晶体管。该场效应晶体管包括：漏极电极；漏极电极；源极电极；电绝缘衬底；布置在衬底上的纳米级材料层，该纳米级材料层部分地限定导电且化学敏感的通道，该纳米级材料层和通道在漏极电极和源极电极之间延伸并且电连接到漏极电极和源极电极；极化流体感应的栅极端子由暴露于纳米级材料层的极性流体产生。在一些实施方式中，极性流体包括目标分析物。在进一步的实施方式中，极性流体具有足以感应极性流体栅极电压的电荷浓度，该极性流体栅极电压响应于目标分析物而根据(versus)场效应晶体管的通道电流特性来优化栅极电压。

在一些实施方式中，在源极电极和漏极电极之间施加由恒定电流源提供的恒定电流或恒定电压源提供的恒定电压。

在一些实施方式中，纳米级材料包括石墨烯、cnt、mos2、氮化硼、金属二硫化物、磷烯、纳米颗粒、量子点、富勒烯、2d纳米级材料、3d纳米级材料、0d纳米级材料、1d纳米级材料或其任何组合。

在一些实施方式中，其中极性流体包括具有极性分子的溶液、具有极性分子的气体、目标感测分析物或其组合。

在一些实施方式中，极性流体包括汗液、气息、唾液、耳垢、尿液、精液、血浆、生物流体、化学流体、空气样品、气体样品或其组合

在一些实施方式中，目标分析物包括电解质、葡萄糖、乳酸、il6、细胞因子、her2、皮质醇、zag、胆固醇、维生素、蛋白质、药物分子、代谢物、多肽、氨基酸、dna、rna、适体、酶、生物分子、化学分子、合成分子或其组合。

在一些实施方式中，场效应晶体管还包括：沉积在纳米级材料层上的受体层，其中受体层包括靶向目标分析物的受体。

在一些实施方式中，受体包括芘硼酸(pba)、芘n-羟基琥珀酰亚胺酯(芘-nhs)、有机化学品、芳香分子、环状分子、酶、蛋白质、抗体、病毒、单链dna(ssdna)、适体、无机材料、合成分子、生物分子。

在一些实施方式中，场效应晶体管还包括：在纳米级材料层下面的背聚合物层，以提供对额外的机械、电学、化学、生物功能性或其组合的支持。

在一些实施方式中，背聚合物层包括：碳聚合物、生物聚合物、pmma、pdms、柔性玻璃、纳米级材料、硅胶、硅氧烷、油墨、印刷聚合物或其任何组合。

在一个方面，本文公开了一种用于感测极性流体中的目标分析物的方法。该方法包括：将极性流体样品暴露于场效应晶体管，其中场效应晶体管包括：漏极电极；源极电极；电绝缘衬底；布置在衬底上的纳米级材料层，该纳米级材料层至少部分地限定导电和化学敏感通道，纳米级材料层和通道在漏极电极和源极电极之间延伸并且电连接到漏极电极和源极电极；由暴露于纳米级材料层的极性流体产生的极性流体感应的栅极端子，其中极性流体包括目标分析物并且具有足以感应极性流体栅极电压的电荷浓度，该极性流体栅极电压为了检测分析物而根据场效应晶体管的通道电流特性来优化栅极电压；在第一时间点测量第一源-漏电压并且在第二和随后的时间点测量第二源-漏电压；基于第一和第二源-漏电压，确定极性流体中的目标分析物的浓度。

在一些实施方式中，纳米级材料包括石墨烯、cnt、mos2、氮化硼、金属二硫化物、磷烯、纳米颗粒、量子点、富勒烯、2d纳米级材料、3d纳米级材料、0d纳米级材料、1d纳米级材料或其任何组合。

在一些实施方式中，场效应晶体管用沉积在纳米级材料层上的受体层功能化，并且其中受体层包括靶向目标分析物的受体。

在一些实施方式中，受体包括芘硼酸(pba)、芘n-羟基琥珀酰亚胺酯(芘-nhs)、有机化学品、芳香分子、环状分子、酶、蛋白质、抗体、病毒、单链dna(ssdna)、适体、无机材料、合成分子、生物分子。

在一些实施方式中，目标分析物包括电解质、葡萄糖、乳酸、il6、细胞因子、her2、皮质醇、zag、胆固醇、维生素、蛋白质、药物分子、代谢物、多肽、氨基酸、dna、rna、适体、酶、生物分子、化学分子、合成分子或其组合。

在一些实施方式中，极性流体包括具有极性分子的溶液、具有极性分子的气体、目标感测分析物或其组合。

在一些实施方式中，该方法还包括计算第一源-漏电压和第二源-漏电压之间的微小变化。

在一些实施方式中，该方法还包括：在场效应晶体管的源极电极和漏极电极之间施加恒定电流。

在一些实施方式中，该方法还包括：在场效应晶体管的源极电极和漏极电极之间施加恒定电压。

在一些实施方式中，极性流体包括汗液、气息、唾液、耳垢、尿液、精液、血浆、生物流体、化学流体、空气样品、气体样品或其组合

在一些实施方式中，该方法还包括：在纳米级材料层下面的背聚合物层，以提供对额外的机械、电学、化学、生物学功能或其组合的支持。

在一些实施方式中，背聚合物层包括：碳聚合物、生物聚合物、pmma、pdms、柔性玻璃、纳米级材料、硅胶、硅氧烷、油墨、印刷聚合物或其任何组合。

在一个方面，本文公开了一种系统，包括：场效应晶体管；和

与场效应晶体管电连接的恒定电流源或恒定电压源。场效应晶体管包括：漏极电极；源极电极；电绝缘衬底；布置在衬底上的纳米级材料层，该纳米级材料层部分地限定导电且化学敏感的通道，纳米级材料层和通道在漏极电极和源极电极之间延伸并且电连接到漏极电极和源极电极；极化流体感应的栅极端子由暴露于纳米级材料层的极性流体产生。在一些实施方式中，极性流体包括目标分析物。在一些实施方式中，极性流体具有足以感应极性流体栅极电压的电荷浓度，该极性流体栅极电压响应于目标分析物而根据场效应晶体管的通道电流特性来优化栅极电压。

在一些实施方式中，恒定电流源保持通过场效应晶体管的恒定电流。

在一些实施方式中，恒定电压源保持在场效应晶体管上的恒定电压。

在一些实施方式中，电压输出或电流输出通过有线或无线传输传送到数字平台。

在一些实施方式中，数字平台包括智能电话、平板计算机、智能手表、车载娱乐系统、笔记本计算机、台式计算机、计算机终端、电视系统、电子书阅读器、可穿戴设备、或处理数字输入的任何其他类型的计算设备。

如本领域技术人员已知的，本文公开的任何实施方式可以单独地或与其他实施方式组合来与本发明的任何方面结合使用。

附图说明

本领域技术人员将理解，下面描述的附图仅用于说明目的。附图不旨在以任何方式限制本教导的范围。

图1a描绘了现有技术的实施方式，示出了石墨烯场效应晶体管(gfet)。

图1b描绘了现有技术的实施方式，展示了由栅极电压控制的源极和漏极之间的电流。

图2a描绘了示例性实施方式，展示了无栅极石墨烯场效应(g-gfet)。

图2b描绘了示例性实施方式，展示了g-gfet。

图2c描绘了示例性实施方式，展示了g-gfet。

图2d描绘了示例性实施方式，展示了g-gfet。

图3a描绘了示例性实施方式，展示了极性流体栅极端子(pfgt)，其中极性流体没有运动。

图3b描绘了示例性实施方式，展示了极性流体栅极端子，其中极性流体沿第一方向流动。

图3c描绘了示例性实施方式，展示了极性流体栅极端子，其中极性流体沿第二方向流动。

图4a描绘了示例性实施方式，展示了如图2a-图2d所示具有电介质和栅极金属的基础器件。在栅极金属和地之间测量栅极电势。

图4b描绘了示例性实施方式，展示了如图2a-图2d所示在pfgt中具有添加的金属电极的基础器件。在金属电极和地之间测量栅极电势。

图4c描绘了示例性实施方式，展示了如图2a-图2d所示增强有电介质和栅极金属以及pfgt中的金属电极的基础器件。如图所示测量两个栅极电势。

图5a描绘了示例性实施方式，展示了与恒定电流源结合使用的gfet。

图5b描绘了示例性实施方式，展示了与恒定电压源结合使用的gfet。

图6示出了示例性实施方式，展示了di(去离子)水中nacl响应的选择性测量。

图7示出了示例性实施方式，展示了di水中nacl响应的灵敏度测量。

图8示出了示例性实施方式，展示了汗液中的氯化物响应。

图9示出了示例性实施方式，展示了di水中葡萄糖响应的选择性测量。

图10示出了示例性实施方式，展示了nacl中的葡萄糖响应与di水中的葡萄糖响应。

图11示出了示例性实施方式，展示了nacl水中葡萄糖响应的选择性测量。

图12示出了示例性实施方式，展示了di水中d-葡萄糖响应的灵敏度测量。

图13示出了示例性实施方式，展示了通过gfet制造可视化的功能化步骤。

图14示出了示例性实施方式，展示了汗液中的d-葡萄糖响应。

图15示出了示例性实施方式，展示了血液中的d-葡萄糖响应。

图16示出了示例性实施方式，展示了血液葡萄糖和汗液葡萄糖之间的测量相关性。

图17示出了示例性实施方式，展示了di水中乳酸响应的选择性测量。

图18示出了示例性实施方式，展示了各种溶液中乳酸响应的选择性测量。

图19示出了示例性实施方式，展示了nacl中的乳酸响应与di水中的乳酸响应。

图20示出了示例性实施方式，展示了通过gfet制造可视化的乳酸功能化步骤。

图21示出了示例性实施方式，展示了传感器与汗液钠浓度相关的模型。

图22示出了示例性实施方式，展示了传感器与汗液葡萄糖浓度的相关性的模型。

图23示出了示例性实施方式，展示了pft的跨导曲线。

具体实施方式

本文公开了纳米级场效应晶体管及其制造和使用方法。

石墨烯场效应晶体管综述

石墨烯具有显著的机械阻力；这使得单层或双层的厚度能够承受相当大的机械应力而不会失去其主要的电性能。这种机械强度使得石墨烯成为替代由氧化铟锡(ito)引导的当代透明导电氧化物(tco)的理想候选。与石墨烯不同，ito易碎并易受机械应力影响；然而，它的低薄层电阻和高透明度足以抵消其高昂的材料成本。另一方面，大面积和低薄层电阻石墨烯片的生产是使用化学气相沉积(cvd)的相对简单且可扩展的工艺，在适当处理后，产生很少透明度高于90％且薄层电阻低于100的原子层。

如图1a所示，石墨烯fet通常在覆盖有sio2层的si晶片上制造，并且石墨烯形成晶体管通道。石墨烯晶体管由三个端子组成：与石墨烯通道接触的源极金属电极和漏极金属电极以及由掺杂的si衬底实现的全局背栅极。这些特征有利于grat-fet中石墨烯的特性双极传输行为，当在衬底以适当的栅极电压偏置时实现n型和p型两者传输。可以应用任何适用的方法来制造gfet，包括例如国际专利公开号为wo2015/164,552中公开的信息，该专利的全部内容通过引用并入本文。

图1b示出了由栅极电压控制的源极和漏极之间的电流。通过改变栅极电压的方向和幅度，得到电流流过源极和漏极的曲线呈“v”形。在v形曲线的尖端处，栅极电压的微小变化导致通道电流(ids)的显著且可检测的变化，并且倾向于在v形曲线的两端处平稳。

无栅极场效应晶体管

在一个方面，本文公开了一种不具有物理栅极的新型场效应晶体管(fet)。

图2a至图2d描绘了不具有物理栅极的fet的各种实施方式。图2a描绘了示例性基于石墨烯的fet210，其包括衬底1、源极电极2、漏极电极3、受体4、石墨烯层5和背聚合物6。如本文所公开的，衬底1可以是聚酰胺、pet、pdms、pmma、其他塑料、二氧化硅、硅、玻璃、氧化铝、蓝宝石、锗、砷化镓、磷化铟、硅和锗的合金、织物、纺织品、丝、纸、纤维素衬底料、绝缘体、金属、半导体，可以是刚性的、柔性的或其任何组合。在一些实施方式中，衬底1可以是碳化硅衬底，并且石墨烯层5可以直接通过硅从碳化硅衬底升华而在碳化硅衬底上外延生长(图2b)。

源极电极2是场效应晶体管中的电极区域，多数载流子从该电极区域流入电极间电导通道。可以被用作源极电极的示例性材料包括但不限于银、金、碳、石墨油墨、导电织物、导电纺织品、金属、导电材料、导电聚合物、导电凝胶、离子凝胶、导电油墨、非金属导电材料。

漏极电极3是与源极电极2相对侧的电极。可以被用作源极电极的示例性材料包括但不限于银、金、碳、石墨油墨、导电织物、导电纺织品、金属、导电材料、导电聚合物、导电凝胶、离子凝胶、导电油墨、非金属导电材料。

在一些实施方式中，石墨烯层5可具有均匀的厚度，优选地预定厚度的一个或多个石墨烯单层。由于厚度影响电特性，例如带隙、载流子浓度等，均匀且优选预定的厚度提供了对感测特性的控制，并使得能够形成在各个传感器之间具有低可变性的可再现器件。

在一些实施方式中，石墨烯层5可以是外延层，并且石墨烯层衬底可以是在其上外延生长石墨烯层的衬底。通过使石墨烯层保留在生长的衬底上，通常不必处理纳米级石墨烯层和结构。此外，当石墨烯层可以保留在衬底上时，还减少了在制造晶体管期间损坏薄石墨烯层的风险。

在一些实施方式中，石墨烯层5可以用受体4进行表面处理以获得选择性，使得仅选定类型的分析物被石墨烯层检测。示例性受体4包括但不限于芘硼酸(pba)、n-羟基琥珀酰亚胺酯(芘-nhs)、有机化学品、芳香分子、环状分子、酶、蛋白质、抗体、病毒、单链dna(ssdna)、适体、无机材料、合成分子、生物分子。

在一些实施方式中，石墨烯层5和/或某些类型的化学物质被防止到达化学敏感通道。表面处理可包括金属颗粒和/或聚合物的沉积。

背聚合物6用于为石墨烯提供机械支撑。并且在掺杂时，可以为感测响应添加新的模态。例如，后聚合物可以掺杂有生物分子，该生物分子也可以结合特定的目标并有助于晶体管通道的电阻变化。

器件220、器件230和器件240是器件210的变体。在器件220中，省略了背聚合物层6。在器件230中，省略了受体层4。在器件240中，省略了背聚合物层6和受体层4。

如本文所公开的，器件或基础器件可以是器件210、器件220、器件230和器件240中的任何器件。

极性流体栅极端子(pfgt)

石墨烯是二维原子级六方晶格形式的碳的同素异形体，其中一个原子形成每个顶点。石墨烯是其他同素异形体的基本结构元素，包括石墨、木炭、碳纳米管和富勒烯。石墨烯可以被认为是一种无限大的芳香族分子，是扁平多环芳烃族的极限情况。在一些实施方式中，石墨烯是单层碳原子。石墨烯中的每个碳原子具有四个电子。通过这些电子中的三个，碳原子与三个最近的相邻碳原子结合形成六方晶格。对于每个原子，第四电子在整个石墨烯层上离域，这允许电子电流的传导。

当极性流体沉积在石墨烯层上时，石墨烯的特殊电子特性将导致极性流体中的电荷重新组织并形成液体感应的栅极电压，其可以调节源极电极和漏极电极之间的电流。

图3a描绘了示例性实施方式，展示了极性流体栅极端子，其中极性流体没有运动。如图所示，极性或离子组分的电荷在极性流体中重新分布，以产生极性流体栅极端子(pfgt)和感应的流体栅极电压(vfg)。该电压可导致v形电流与流体栅极电压曲线中的x轴(电压)的偏移。如上所述，在v形曲线的尖端处，栅极电压的微小变化可导致通道电流(ids)的显著且可检测的变化，并且倾向于在v形曲线的两端处平稳。朝向v形曲线的尖端的移位可以导致增强的灵敏度：可以检测到响应于电流变化的非常小的电压变化。类似地，还可以检测响应于电压变化的非常小的电流变化。

如上所述，朝向v形曲线的尖端的移位可以导致更好的灵敏度。这种偏移可以由极性液体感应的栅极电压所引起。在一些实施方式中，极性液体感应的栅极电压与极性流体内的带电粒子的浓度相关。在一些实施方式中，浓度可以反映所有带负电粒子或所有带正电粒子的总量。v形曲线的变化可以与宽范围的带电粒子浓度相关联。在一些实施方式中，偏移与低至1毫微微克/升(例如，nacl)的带电粒子浓度相关。在一些实施方式中，偏移与高达300克/升(例如，nacl)的带电粒子浓度相关。结果表明，电流感测系统具有弹性，可以承受宽范围的电荷浓度。

图3b描绘了示例性实施方式，展示了极性流体栅极端子，其中极性流体沿第一方向流动。栅极电势(vfg)的幅度将与极性流体的流速成正比。vfg的符号或方向取决于极性流体的流动方向；例如，沿源漏端子和穿过源漏端子。例如，如果栅极电压沿源漏方向为正，则它在反向方向上为负，反之亦然。当极性流体流过源漏电压时，如果栅极电压沿y方向为正，则在-y方向上为负，反之亦然。当极性流体流动的方向改变时，栅极电压的方向也将改变。

图3c描绘了示例性实施方式，示出了极性流体栅极端子，其中极性流体在与第一方向相反的第二方向上流动。

检测极性流体栅极端子的栅极电压

图4a至图4c示出了通过其确定极性流体栅极端子(pfgt)处的栅极电压的设置。

图4a描绘了示例性实施方式，展示了具有电介质层7和栅极金属8的基础器件。这里，基础器件可以是图2a-图2d中描绘的任何器件，例如210、220、230和240。在栅极金属和地之间测量栅极电势。在基础器件的衬底(例如，如图2a至图2d所示的衬底1)下方添加电介质层7。在电介质层7下面添加栅极金属8。添加栅极金属8仅用以测量感应栅极电压，不会通过栅极金属8施加电压。在一些实施方式中，取决于pfgt器件特性和通道类型，vg1可以以非线性方式变化。例如，如果通道是石墨烯(双极)，则vg1可以遵循石墨烯器件典型的跨导响应。

图4b描绘了示例性实施方式，展示了如图2a-图2d所示的基础器件，在pfgt中具有添加的金属电极。在金属电极和地之间测量栅极电势。vg2是由添加的金属电极和有源通道之间的双层电容形成的顶部栅极电压。取决于pfgt器件特性和通道类型，vg2可以以非线性方式变化。例如，如果通道是石墨烯(双极)，则vg2将遵循石墨烯器件典型的跨导响应(参见例如图23)。

图4c描绘了示例性实施方式，展示了如图2a-图2d所示的基础器件，其增强有电介质和栅极金属，以及pfgt中的金属电极。如图所示测量两个栅极电势。两个栅极电势(vg1和vg2)是使用源漏电流/电压和感应pfg调节的电输出。vg1和vg2的同时测量创建了三门控结构，该三门控结构可用于开发下一代微处理器、逻辑门、计算电路、射频(rf)器件、传感器等。

图4c描绘了示例性实施方式，展示了如图2a-图2d所示的基础器件，其增强有电介质和栅极金属，以及pfgt中的金属电极。两个栅极电压(例如，vg1和vg2)被提供给pfgt，以针对期望的应用调节pfgt器件的整体电特性。通过vg1和vg2的同时调节产生三门控结构，该三门控结构可用于使用最小能量以更受控制的方式将器件操作转变成期望的电性能。这种器件可用于开发下一代微处理器、逻辑门、计算电路、射频(rf)器件、传感器等。

图5a描绘了示例性实施方式，展示了用于经由极性流体石墨烯场效应晶体管(pfgfet)的传感器读出的电路。在图5a中，恒定电流(ic)被提供给pfgfet。使用分压器和限流电阻(r)从pfgfet两端读取输出电压(vout)。然后将电压输出校准到被感测的分析物的浓度。

图5b描绘了示例性实施方式，示出了用于经由pfgfet的传感器读出的另一电路。这里，恒定电压(vs)被提供给pfgfet。使用限流电阻(r)从pfgfet读取电流或电荷(iout)。然后将电流输出校准到被感测的分析物的浓度。

已经详细描述了本发明，容易理解的是，可以在不脱离所附权利要求书限定的本发明的范围的情况下，修改、变化和等同实施方式。此外，应当理解本发明中的所有实例均作为非限制性实例提供。

实施例

提供以下非限制性实施方式以进一步说明本文公开的本发明的实施方式。本领域技术人员应该理解，以下实施方式中公开的技术代表已经发现在本发明的实践中很好地起作用的方法，因此可以认为是构成其实践的模式的实例。然而，根据本公开内容，本领域技术人员应当理解，在不脱离本发明的精神和范围的情况下，可以对所公开的具体实施方式进行许多改变并仍然获得相同或相似的结果。

实施例1

纳米场效应晶体管的实验条件

用石墨烯制造器件作为双端子nfet的载流子通道而没有物理栅极端子。

将聚合物设置在厚度通常小于0.5mm的石墨烯上，然后将其与生长石墨烯的催化衬底分离。用于感测系统的柔性聚合物平台用于分级石墨烯聚合物复合材料和两个金属电触点。石墨烯聚合物复合物与柔性聚合物平台结合。将所需的连接基团分子的溶液沉积在石墨烯聚合物复合物上以进行孵育。从石墨烯聚合物复合材料中除去过量的连接基团分子溶液；以及两个金属电触点沉积在石墨烯聚合物复合材料的两个边缘上。

然后将石墨烯聚合物复合物置于聚合物衬底上，例如聚四氟乙烯、聚酰亚胺等，然后在80-150摄氏度下加热1-10分钟以除去任何杂质。

然后准备好使用gfet传感器。在一些情况下，特定分析物的受体沉积在石墨烯层上。

一种用于通过汗液进行分析物感测的传感器系统，其中传感器包括：

○由(聚酰亚胺)制成的柔性聚合物平台；

○石墨烯聚合物复合物与柔性聚合物平台结合；

○位于石墨烯聚合物复合材料层的相对边缘上的传感器配置中的源极电极和漏极电极也与柔性聚合物平台结合；

○每个源极电极和漏极电极由导电金属组成；

○石墨烯聚合物复合材料层用连接基团分子功能化，用于在两个电极之间进行所需的分析物生物感测；以及

○传感器系统紧靠原始汗液来源进行分析。

一种通过汗液确定分析物浓度的方法，包括以下步骤：

○将恒定偏置电压施加到具有导电通道的功能化石墨烯聚合物复合传感器上；

○测量传感器两端的第一源-漏电压；

○通过将传导通道靠近汗液源，将该传导通道暴露于原始汗液；

○分析物通过将电子通过连接基团释放到通道中而与连接基团分子结合，导致通道上的电势发生变化；

○测量传感器两端的第二源-漏电压；

○基于第一源-漏电压和第二源-漏电压之间的微小变化确定分析物的浓度。

在分析期间，固定电流或电压通过传感器。使用去离子(di)水中的分析物作为阴性对照(negativecontrol)，记录极性溶液中分析物的gfet传感器的电响应。还测量了功能化gfet上的di水响应。分析物包括nacl、d-葡萄糖和乳酸。

实施例2

nacl样品的分析

在这些示例中，固定电流或电压通过gfet。记录gfet传感器的电响应如下：di水中的nacl浓度，或功能化gfet上的di水响应。

选择性：在gfet上测量di水中各种nacl浓度的响应，以研究传感器对nacl的敏感性。制备具有不同浓度nacl的溶液，在di水中为0至1g/l。测试开始于在gfet上引入2ul最低浓度，然后在3分钟后引入下一个更高浓度，依此类推；例如，在图6所示的例子中，从0.05g/l变为0.1g/l。这一直持续到将所有浓度引入gfet。

图6展示了gfet对只是di水没有显著响应，而对di水中nacl浓度的增加具有线性响应。增加的浓度改变了通道上的电压，从而展示出对di水中的nacl的高选择性作为对照。

灵敏度：还在gfet上测量di水中各种nacl浓度的响应，以研究传感器对nacl的灵敏度范围。制备具有指数增加的nacl浓度的溶液，在di水中为0.1ng/dl至10mg/dl。测试开始于在gfet上引入2ul最低浓度，然后在3分钟后引入下一个更高浓度，依此类推。这里，浓度以对数方式增加，例如，从0.1ng/dl到lng/dl，然后是10ng/dl，然后是0.1ug/dl，依此类推。这一直持续到将所有浓度引入gfet。

图7展示了gfet对只是di水没有显著响应，而从di水中nacl的最低浓度到最高浓度开始呈指数响应。浓度的增加改变了通道上的电压，从而展示出对di水中nacl在大约250毫微微克/升的高灵敏度作为对照。

汗液中的氯化物响应：用人类受试者测量人汗液中的氯化物浓度。该测试要求受试者进行身体活动，例如跑步，并不时取水进行保湿。

gfet被人类受试者戴在前臂和下背部(外分泌汗腺)上。由于汗液中的氯化物浓度引起的电响应被连续传输和记录(每500毫秒)，同时受试者进行剧烈的身体活动(如跑步)。观察到汗液中氯离子浓度的变化由电压的微小变化表示，如图8所示。

图8展示了使用附着在皮肤上的pfgfet的两个人类受试者的汗液重量摩尔渗透压浓度的实时浓度。汗液中的重量摩尔渗透压浓度与个体的身体表现直接相关。对象1是短跑选手，对象2是慢跑者。与慢跑者(对象2和跑步2)相比，短跑选手(对象1)以更快的速度(跑步1)跑了相同的距离。观察到受试者的身体活动越强烈，测得的身体重量摩尔渗透压浓度越高。在最强烈的身体活动期间观察到身体重量摩尔渗透压浓度的峰值。还观察到在强烈的身体活动期间身体重量摩尔渗透压浓度降低。这是在受试者摄入过多水而没有充分补充盐的情况下引起的。在数据中，当曲线的斜率趋于0时，它表示低钠血症在此期间，身体试图保留尽可能多的盐(以维持离子平衡)，因此整体渗透压浓度变化非常缓慢。

观察到以下新颖结果和/或特征。

高选择性：由pfgt调节的gfet(nfet)对不同对照流体中的nacl浓度产生高选择性响应(>97％)。

高灵敏度：用pba功能化的gfet对nacl具有高灵敏度，检测限(lod)为250毫微微克/升。gfet传感器具有高信噪比，具有高选择性，并且由于用于键合的高表面积，表面和分子之间存在更高的键合。所有这些因素都起着巨大的差异作用，使gfet高度敏感。

由极性分子引起的栅极调节：在极性流体(如水，盐等)中，观察到极性分子(如离子等)在nfet上形成极性流体栅极端子(pfgt)。石墨烯表面附近的极性分子感应电介质效应，从而产生电荷转移通道。pfgt的门控强度取决于流体中极性分子的电荷和浓度两者。这种第三极性流体栅极端子(pfgt)调节极性流体中nacl浓度的电响应。

持续监测：由于来自感应的极性流体栅极端子的nfet通道电流的调节，在流体中连续测量离子的浓度。一旦离子溶液从nfet的表面移除，极性流体门控nfet的电响应就回到裸值或初始值。

极化流体在nfet表面上的感应运动：据观察，由于nfet表面和极性流体之间的疏水性增加，极性流体(如di水中的nacl)将试图立即排斥或脱离nfet表面。流体中极性分子(例如nacl)的浓度越高，pfgt的强度越大，因此排斥效果越大。这种排斥效应与nfet上的nacl分子对pfgt引起的电响应的调节相结合，允许高灵敏度、选择性和持续监测电解质系统。

人体汗液中的实时连续氯化物监测：例如，人类受试者在前臂和下背(外分泌汗腺)上佩戴gfet。汗液是稀释和超滤的血液。由于汗液中的氯化物浓度导致的电响应被连续传输和记录(每500毫秒)，同时受试者正在进行a)强烈的身体活动(锻炼)b)没有强烈的身体活动(如坐在办公桌前和进食)。观察到汗液(主要是nacl)中的背景离子浓度在两个末端gfet器件上形成pfgt。由cl^-离子引起的gfet上感应的pfgt的门控强度的变化允许连续非侵入性的监测人汗液中的cl离子分子。据观察，汗液是一种非常好的极性流体，可以连续测量氯化物浓度，因为它非常稀释和超滤。

实施例3

d-葡萄糖样品的分析

在这些示例中，固定电流或电压通过gfet。

gfet/pba传感器的电响应记录如下：

○di水中的d-葡萄糖浓度

○人工汗液(di+nacl+乳酸)中的d-葡萄糖浓度

○非功能化gfet上di水中的d-葡萄糖浓度

○功能化器件上的di水中的乳糖浓度(对照1)

○功能化器件上的人工汗液浓度(对照2)

○功能化gfet上的di水响应

○人体汗液葡萄糖测量：使用可穿戴gfet/pba传感器在人汗液中进行葡萄糖浓度的实时连续监测。使用市售的血糖仪将实时连续汗液葡萄糖响应与血液葡萄糖测量相关联

功能化：例如，石墨烯fet用连接基团分子(锁定)功能化，其专门结合流体中的葡萄糖分子。例如，gfet用芘硼酸(pba)功能化。芘硼酸使用pi-pi键与石墨烯表面键合。pba与d-葡萄糖形成可逆的硼-阴离子复合物。制作步骤如下：

○将聚合物置于厚度通常小于0.5mm的石墨烯上，然后将其与该石墨烯生长的催化衬底分离。

○然后将石墨烯聚合物复合物置于聚合物衬底上，例如聚四氟乙烯，聚酰亚胺等，并在80-150摄氏度下加热1-10分钟以除去任何杂质。

○然后将石墨烯聚合物引入pba溶液中5-20分钟，以在室温下功能化。

○在功能化步骤之后，传感器准备好使用。

在gfet上测量di水中各种d-葡萄糖浓度的响应，以研究功能化传感器对d-葡萄糖的敏感性。

制备具有不同浓度(di水中为0.1至100mg/dl)的d-葡萄糖的溶液，并且在di水中制备不同浓度的乳糖。测试开始于在gfet上引入5ul最低浓度，然后在3分钟后引入下一个最高浓度，依此类推。这一直持续到将所有浓度引入gfet。

图9展示了gfet对di水或乳糖溶液没有显著响应，而对di水中d-葡萄糖浓度增加呈指数响应。增加的浓度改变了通道上的电压，从而展示出对di水作为对照的对d-葡萄糖的高选择性。

nacl中的葡萄糖响应对比di水中的葡萄糖响应：在gfet上测量di水和nacl溶液中各种d-葡萄糖浓度的响应，以研究功能化传感器对di水中d-葡萄糖与nacl中d-葡萄糖的敏感性，并理解nacl溶液的效果。

分别在di水和nacl中制备具有0.1至100mg/dl的不同浓度的d-葡萄糖的溶液。测试开始于在gfet上引入5ul最低浓度，然后在3分钟后引入下一个更高浓度，依此类推。在这里，浓度以对数方式增加。这一直持续到将所有浓度引入gfet。

图10展示了nacl中的d-葡萄糖响应比di水中的d-葡萄糖响应更加放大。在gfet上提供pfgt的极性溶液放大了通道上的电响应，从而提高了灵敏度并提供了可逆性。

nacl溶液中葡萄糖响应的选择性测量：在gfet上测量nacl中各种d-葡萄糖浓度的响应，以研究功能化传感器对d-葡萄糖的敏感性。

在nacl溶液中制备具有不同浓度的d-葡萄糖(0.1至100mg/dl)的溶液，以及在di水中制备不同浓度的nacl。测试开始于在gfet上引入5ul最低浓度，然后在3分钟后引入下一个更高浓度，依此类推。在这里，浓度以对数方式增加。这一直持续到将所有浓度引入gfet。

图11展示了gfet对只是nacl溶液没有显著响应，而对比增加nacl浓度的溶液对固定nacl浓度中增加的d-葡萄糖浓度的溶液呈现线性响应。浓度增加改变了通道上的电压，从而展示出对d-葡萄糖的高选择性。用pba功能化的gfet(nfet)对葡萄糖浓度产生高选择性响应(>95％)。

图11给出了功能化葡萄糖传感器对nacl不敏感的想法(因为橙色曲线相当平坦)，而葡萄糖曲线随着nacl溶液中存在的葡萄糖浓度的增加而增加。

di水中d-葡萄糖响应的灵敏度测量：在gfet上测量di中各种d-葡萄糖浓度的响应，以研究功能化传感器对d-葡萄糖的灵敏度范围。

制备具有指数增加的葡萄糖浓度(在di水中为250毫微微克/升至100毫微微克/升)的溶液。测试从每3分钟引入3轮5uldi水开始，然后在gfet上引入5ul最低浓度，然后在3分钟后引入下一个更高浓度，依此类推。在这里，浓度呈对数增加；例如，从0.25pg/l，然后是2.5pg/l，依此类推。这一直持续到将所有浓度引入gfet。

图12展示了gfet对只是di水没有显著响应，而从最低浓度到最高浓度开始呈现线性响应，随着浓度的增加，通道中的电流发生变化，从而展示出对于d-葡萄糖约250毫微微克/升(即1.38e^-12mmol/l)的高灵敏度。

功能化步骤：图13中所示的是石墨烯传感器在功能化之前，功能化之后和在传感器上引入葡萄糖之后的电流响应。这有助于理解gfet制造步骤的每个阶段以及在每个阶段之后gfet的电流响应如何变化。例如，在图13中所展示，与功能化(蓝色)之前相比，电流响应在功能化(橙色)之后增加，这是因为连接基团分子被pi-pi键结合并且石墨烯表面上的总电荷增加。连接基团分子通过使用这些电荷云吸引葡萄糖分子并与之结合，从而与其先前的状态相比减少了gfet上的电流。

汗液和血液中的d-葡萄糖响应：用人类受试者测量人汗液中的葡萄糖浓度。该测试要求受试者每隔几分钟使用血糖仪进行身体活动，例如跑步，并采集血液样本来测量血液葡萄糖。gfet被人类受试者佩戴在前臂和下背部(外分泌汗腺)上。由于汗液中的d-葡萄糖浓度引起的电响应被连续传输和记录(每500毫秒)，同时受试者进行剧烈的身体活动(如跑步)。

在这种特殊情况下，身体活动就是进食。随着受试者开始就座，他的葡萄糖将开始上升，这可以从汗液和血液葡萄糖中看出。在人完成进食后，葡萄糖水平将开始下降并稳定下来。

在跑步的情况下，当一个人开始跑步时，身体会使用葡萄糖并将其分解以获得运动能量。因此，你会看到葡萄糖的减少。然而，经过一段时间后，您的身体的胰岛素开始发挥作用，整体血液葡萄糖值将再次开始上升。

图14示出了汗液中d-葡萄糖浓度的变化，由电压的微小变化表示。

图15中的血液葡萄糖数据也在整个锻炼期间针对时间作图。汗液葡萄糖测量值与血液葡萄糖测量值相关。这里，将针对相应血液葡萄糖值的汗液葡萄糖值针对血液(血液对比汗液)作图，得到相关性r²，其提供了关于汗液葡萄糖与血液葡萄糖的匹配程度的想法。

图16还示出了血液葡萄糖和汗液葡萄糖之间的测量相关性。这里，3个不同的传感器同时用于同一个人。在整个研究期间，从10个人受试者中收集超过150条汗液曲线以及它们的血液葡萄糖，用于相关性。受试者进行身体活动(锻炼，跑步等)或不进行身体活动(坐在桌子上等)。对于这150条曲线，计算出的相关性在汗液和血液之间为r²＝84％，也显示在图中

观察到以下新颖结果和/或特征。

高选择性：用pba功能化的gfet(nfet)对不同对照流体中的葡萄糖浓度产生高选择性响应(>95％)。

高灵敏度：用pba功能化的gfet表现出对d-葡萄糖的高灵敏度，检测限(lod)为250毫微微克/升，即1.38e^-12mmol/l。现有的血糖仪的lod在0.3-1.1mmol/l之间。用pba功能化的gfet比现有的标准葡萄糖测量装置灵敏约1010倍。gfet传感器具有高信噪比，具有高选择性，并且由于用于键合的高表面积，表面和受体分子之间存在更高的键合。所有这些因素在使gfet高度敏感方面发挥着巨大的差异作用。

由极性分子引起的栅极调节：在极性流体(如水，盐等)中，观察到极性分子(例如离子)在nfet上形成极性流体栅极端子(pfgt)。石墨烯表面附近的极性分子感应电介质效应，从而产生电荷转移通道。pfgt的门控强度取决于流体中极性分子的电荷和浓度。这种第三极性流体栅极端子(pfgt)调节来自极性流体中葡萄糖浓度的电响应。

连续血液葡萄糖监测：由于在极性流体中形成的nfet上的极性流体栅极端子，电荷调节极大地增强了石墨烯表面上pba-葡萄糖键的可逆性。极性流体中极性分子(如离子等)的浓度越高，观察到pba-d-葡萄糖键的可逆性越大。一旦传感器上结合的葡萄糖浓度高于汗液中的葡萄糖浓度，由于其吉布斯(gibbs)自由能，葡萄糖分子从pba中脱离，观察到可逆性质，这在图14中记录的电响应中清楚地看到，因为葡萄糖的浓度瞬间下降。这允许对极性流体中的d-葡萄糖分子进行可重复使用的实时连续监测。

由于极性流体在传感器表面上的运动导致葡萄糖传感器的可重复使用性：观察到极性流体(如盐中的葡萄糖)在nfet上的运动增强了从连接基团分子中去除结合的葡萄糖分子。作为示例，当从gfet中的石墨烯表面去除葡萄糖溶液时，gfet的电响应返回到裸值。

极化流体在nfet表面上的感应运动：据观察，由于nfet表面和极性流体之间的疏水性增加，极性流体(如盐中的葡萄糖)将试图立即排斥或脱离nfet表面。流体中极性分子的浓度越高，pfgt的强度越大，因此排斥效果越大。这种排斥效应与结合的葡萄糖分子的去除(上文在e部分中描述)和由于nfet上的pfgt引起的电响应的调节相结合，允许高灵敏度、选择性和连续监测葡萄糖系统。

人体汗液中的实时连续血液葡萄糖监测：用pba功能化的gfet被人类受试者佩戴在前臂和下背部(外分泌汗腺)上。汗液是稀释和超滤的血液。由于汗液中的葡萄糖浓度导致的电响应被连续传输和记录(每500毫秒)，同时受试者正在执行：a)强烈的身体活动(锻炼)和b)没有强烈的身体活动(比如坐在办公桌前吃饭)。汗液葡萄糖响应与在活动长度(通常20分钟至超过6小时)内使用血糖仪每几分钟采集的血液葡萄糖读数相关。观察到汗液中的背景离子浓度(主要是nacl)在两个末端gfet/pba装置上形成pfgt。由于gfet上的pfgt、pba和d-葡萄糖键之间增强的可逆性允许连续非侵入性的监测人汗液中的葡萄糖分子。在血液葡萄糖和汗液葡萄糖测量值之间计算84％(r²)的相关性。计算在各种身体活动条件下从10名人类受试者收集的超过150个汗液葡萄糖响应的相关性。据观察，汗液是一种非常好的极性流体，可以连续测量葡萄糖，因为它非常稀释和超滤。

实施例4

乳酸样品的分析

在这些示例中，固定电流或电压通过gfet。

功能化：石墨烯fet用连接基团分子(锁定)功能化，其特异性结合流体中的乳酸分子。例如，使用中间体芘-nhs连接化学将gfet用乳酸氧化酶(lox)功能化到石墨烯表面。

○聚合物设置在厚度通常小于0.5mm的石墨烯上，然后将其与该石墨烯生长的催化衬底分离。

○然后将石墨烯聚合物复合物置于聚合物衬底上，例如聚四氟乙烯、聚酰亚胺等，并在80-150℃下加热1-10分钟以除去任何杂质。

○然后将石墨烯聚合物引入芘-nhs溶液中5-20分钟，以在室温下功能化。

○然后将石墨烯聚合物引入lox溶液中，在室温下结合520分钟。

○在功能化步骤之后，传感器准备好使用。

gfet/lox传感器的电响应记录如下：

○di水中的乳酸浓度

○人工汗液(di+nacl+葡萄糖)中的乳酸浓度

○在非功能化gfet上的nacl中的乳酸浓度

○在功能化gfet上的nacl中的乳酸浓度

○功能化器件上的人工汗液浓度(对照2)

○功能化gfet上的di水响应

di水中乳酸响应的选择性测量：在gfet上测量di中各种乳酸浓度的响应，以研究功能化传感器对乳酸的敏感性。在di水中制备具有0-25mm的不同浓度的乳酸的溶液。测试开始于在gfet上引入2ul最低浓度，然后在3分钟后引入下一个最高浓度，依此类推。这一直持续到将所有浓度引入gfet。

图17展示了gfet对只有di水没有显著响应，并且对di水中乳酸浓度增加的多项式响应，浓度增加改变了通道上的电压，从而展示出对di水中乳酸的高选择性，使用di水作为对照。

各种溶液中乳酸响应的选择性测量：在gfet上测量各种溶液中各种乳酸浓度的响应，以研究功能化传感器对乳酸的敏感性和对非功能化传感器的响应。在nacl和nacl-葡萄糖中制备具有0-25mm的不同浓度的乳酸的溶液。测试开始于在gfet上引入2ul最低浓度，然后在3分钟后引入下一个最高浓度，依此类推。这一直持续到将所有浓度引入gfet，对每种溶液分别进行。

图18展示了gfet对只有nacl或nacl-葡萄糖对照没有显著响应，而对nacl和nacl-葡萄糖溶液中增加的乳酸浓度呈现多项式响应。浓度增加改变了通道上的电压，从而展示出对乳酸的高选择性。非功能化传感器对乳酸nacl溶液没有显著响应，进一步强调了传感器对乳酸的选择性和灵敏度。

nacl中的乳酸响应对比di水中的乳酸响应：在gfet上测量di水和nacl溶液中各种乳酸浓度的响应，以研究功能化传感器对di水中乳酸与nacl中乳酸的敏感性，并理解nacl溶液的影响。分别在di水和nacl中制备不同浓度的乳酸(0.1至100mg/dl)的溶液。测试开始于在gfet上引入2ul最低浓度，然后在3分钟后引入下一个更高浓度，依此类推。这一直持续到将所有浓度引入gfet。

图19展示了nacl中的乳酸响应比di水中的乳酸响应更小放大。

通过gfet制造可视化的乳酸功能化步骤：图20中展示了在功能化之前，功能化之后和在将乳酸引入传感器之后，石墨烯传感器的电流响应。这有助于理解gfet制造步骤的每个阶段以及在每个阶段之后gfet的电流响应如何变化。例如，图20展示了与功能化(蓝色)之前相比，功能化(橙色)后电流响应降低。与其先前状态相比，连接基团分子吸引乳酸分子并与其结合，从而减少gfet上的电流。

观察到以下新颖结果和/或特征。

高选择性：用lox功能化的gfet(nfet)对不同对照流体中的乳酸浓度产生高选择性响应(>94％)。

高灵敏度：用芘nhs功能化的gfet对乳酸具有高灵敏度，检测限(lod)为250毫微微克/升；即2.78e^-12mmol/l。现有的乳酸计的lod在0.001-10mmol/l之间。用芘nhs功能化的gfet比现有的标准乳酸测量装置灵敏约108倍。gfet传感器具有高信噪比，具有高选择性，并且由于用于键合的高表面积，表面和受体分子之间存在更高的键合。所有这些因素在使gfet高度敏感方面发挥着巨大的差异作用。

由极性分子引起的栅极调节：在极性流体(如水，盐等)中，观察到极性分子(例如离子)在nfet上形成极性流体栅极端子(pfgt)。石墨烯表面附近的极性分子感应电介质效应，从而产生电荷转移通道。pfgt的门控强度取决于流体中极性分子的电荷和浓度。这种第三极性流体栅极端子(pfgt)调节来自极性流体中的乳酸浓度的电响应。

极化流体在nfet表面上的感应运动：据观察，由于nfet表面和极性流体之间的疏水性增加，极性流体(如人工汗液中的乳酸)会试图立即排斥或脱离nfet表面。流体中极性分子的浓度越高，pfgt的强度越大，因此排斥效果越大。这种排斥效应与由nfet上的pfgt引起的电响应的调节相结合，允许高灵敏度、选择性和连续监测乳酸系统。

实施例5

其他分析

汗液盐浓度相关性：图21表示汗液传感器对相应的汗液钠浓度的响应。

每3分钟在石墨烯传感器上添加增加浓度的nacl(0.1mg/dl至100mg/dl)。试验开始时滴加2ul最低浓度(例如0.1mg/dl)，然后滴加下一个较高浓度(例如0.2mg/dl)，依此类推，间隔3分钟。测量相应的电压微小变化。对10个不同的传感器重复这一过程，观察到最大误差为15％。这作为汗液钠与相应电压变化之间相关性的模型。

汗液葡萄糖浓度相关性：图22表示汗液传感器对相应的汗液葡萄糖浓度的响应。

每3分钟在石墨烯传感器上添加增加浓度的葡萄糖(0.1mg/dl至100mg/dl)。测试开始于滴加5ul最低浓度(例如，0.1mg/dl)，然后是下一个更高浓度(例如，0.2mg/dl)，依此类推，间隔为3分钟，并测量相应的电压微小变化。对10个不同的传感器重复这一过程，观察到最大误差为5％。这充当了汗液葡萄糖和相应的电压变化之间的相关性的模型。

跨导曲线：图23表示pfgt器件的跨导曲线。

在传感器上每3分钟滴加浓度范围为0.1ng/dl至1mg/dl的nacl溶液。测试开始于滴加2ul最低浓度(例如0.1ng/dl)，然后降低下一个更高浓度(1ng/dl)，依此类推，间隔3分钟。

当引入极性流体时，在石墨烯传感器上形成德拜(debye)层并观察到门控效应，德拜长度和门控效应都是极性分子浓度的函数。对于nacl溶液的初始浓度，di更占优势，由此产生更多的空穴并且我们看到电压下降。然而，在几滴之后，当溶液中nacl浓度增加时，它变得更占优势并且在德拜层附近产生更多电子，从而展示出电压的增加。

这展示了用极性流体门控的石墨烯传感器的跨导特性。

上述各种方法和技术提供了许多实现本发明的方法。当然，应该理解，根据本文描述的任何特定实施方式，可以实现所描述的所有目标或优点。因此，例如，本领域技术人员将认识到，可以以实现或优化本文所教导的一个优点或一组优点的方式执行所述方法，而不必实现本文可能教导或建议的其他目的或优点。本文提到了各种有利和不利的替代方案。应当理解，一些优选实施方式具体包括一个、另一个或几个有利特征，而其他优选实施方式具体地排除一个、另一个或几个不利特征，而另一些优选实施方式通过包括一个特别地减轻现有的不利特征，另一个或几个有利的特征。

此外，技术人员将认识到来自不同实施方式的各种特征的适用性。类似地，本领域普通技术人员可以混合和匹配上面讨论的各种元件、特征和步骤，以及每个这样的元件、特征或步骤的其他已知等同物，以执行根据本文所述原理的方法。在各种元件、特征和步骤中，将特别包括一些，并且在不同实施方式中特别排除其他元件、特征和步骤。

尽管已经在某些实施方式和示例的上下文中公开了本发明，但是本领域技术人员将理解，本发明的实施方式超出了具体公开的实施方式，延伸到其他替换实施方式和/或其使用和修改及其等同物。

在本发明的实施方式中已经公开了许多变型和替代元件。更进一步的变化和替代元件对于本领域技术人员来说是容易理解的。

在一些实施方式中，用于描述和要求保护本发明某些实施方式的表示成分的量、性质如分子量、响应条件等的数字应理解为在某些情况下通过术语“约”。因此，在一些实施方式中，书面描述和所附权利要求书中列出的数值参数是近似值，其可以根据特定实施方式试图获得的所需性质而变化。在一些实施方式中，数值参数应根据报告的有效数字的数量并通过应用普通的舍入技术来解释。尽管阐述本发明的一些实施方式的宽范围的数值范围和参数是近似值，但具体实施方式中列出的数值尽可能精确地报告。在本发明的一些实施方式中呈现的数值可能包括必然由其各自的测试测量中发现的标准偏差引起的某些误差。

在一些实施方式中，在描述本发明的特定实施方式的上下文中使用的术语“一个”和“该”和类似的参考(特别是在某些下列权利要求书的上下文中)可以被解释为涵盖单数和复数。本文中对数值范围的描述仅旨在用作单独提及落入该范围内的每个单独值的简写方法。除非本文另有说明，否则每个单独的值被并入说明书中，如同其在本文中单独引用一样。除非本文另有说明或上下文明显矛盾，否则本文所述的所有方法均可以任何合适的顺序进行。关于本文的某些实施方式提供的任何和所有示例或示例性语言(例如“诸如”)的使用仅旨在更好地说明本发明，而不是对要求保护的本发明的范围构成限制。说明书中的任何语言都不应被解释为表示对于本发明的实践必不可少的任何未要求保护的要素。

本文公开的本发明的替代元件或实施方式的分组不应解释为限制。每个群组成员可以单独地或与群组中的其他成员或本文中找到的其他元素进行任何组合的参考和要求。出于方便和/或可专利性的原因，可以将一个或多个组成员包括在组中或从组中删除。当发生任何这样的包括或删除时，本说明书在此被认为包括经修改的组，从而实现所附权利要求书中使用的所有马库什组的书面描述。

本文描述了本发明的优选实施方式。在阅读前面的描述后，对那些优选实施方式的变化对于本领域普通技术人员来说将变得容易理解。预期技术人员可以适当地采用这些变化，并且本发明可以不同于本文具体描述的方式实施。因此，本发明的许多实施方式包括适用法律所允许的所附权利要求书中所述主题的所有修改和等同物。此外，除非本文另有说明或上下文明显矛盾，否则本发明涵盖上述元件的所有可能变型的任何组合。

此外，在整个说明书中已经对专利和印刷出版物进行了许多参考。上文引用的每篇参考文献和印刷出版物均通过引用整体并入本文。

最后，应该理解，这里公开的本发明的实施方式是对本发明原理的说明。可以采用的其他修改可以在本发明的范围内。因此，作为示例而非限制，可以根据本文的教导利用本发明的替代配置。因此，本发明的实施方式不限于精确地如所示和所述的那些。