本发明属于环保技术，尤其是一种环保监测技术。
背景技术：
：：随着工业化、城市化的快速发展，大气污染，尤其是近年来的雾霾，即pm2.5对人类社会的影响越来越大，对人民的生活生产带来了严重的威胁。因此公众对环境空气质量的关注日益增加。基于空气污染的严峻形势，环保部要求各地开展空气污染来源解析、空气质量预报业务和能力建设。同时在重污染发生时，急需对于大气污染进行来源解析，分析识别污染贡献重点区，为污染控制提供依据。这时，一种稳定、快速的空气质量溯源预报模型，不仅能为人民的日常生活和生产活动提供指导，还能为政府部门制定相应的环保措施提供基础性的数据和依据。现有技术通过固定人为源排放量的方法进行数值模拟，能够给出气象条件对中国重点区域，包括区域京津冀、山东以及长三角地区pm2.5浓度变化的贡献；并通过与pm2.5观测浓度对比，侧面给出了排放变化对pm2.5浓度的影响。但是该方法的局限性在于，无法明确给出排放活动和气象条件变化发生的具体区域，也就是说对于一个地区而言，前文的结果无法给出是由于本地排放/气象条件的变化，还是由于外地排放/气象条件的改变导致了pm2.5浓度发生变化，进而导致对本地的输送贡献发生变化。技术实现要素：发明目的：为解决现有技术存在的上述问题，提供一种区分不同区域排放变化和气象条件变化对pm2.5浓度影响的方法。技术方案：一种区分不同区域排放变化和气象条件变化对pm2.5浓度影响的方法，包括如下步骤：步骤1、采集预定时间内的wrf模拟气象数据；步骤2、基于上述wrf模拟气象数据和分区标记信息，通过lpdm模型计算气团足迹，并建立传输矩阵；步骤3、计算传输矩阵的逆矩阵，并根据预定时间内的观测数据，计算区域排放量；步骤4、采用反演的pm2.5排放和模拟的pm2.5排放验证所述区域排放量的准确度；步骤5、采用验证后的区域排放量矩阵和传输矩阵，计算不同时刻的pm2.5浓度矩阵，并计算排放变化对浓度变化的影响量和传输变化对浓度变化的影响量。根据本发明的一个方面，所述步骤2包括：通过后向轨迹模拟获得粒子到达释放点之前经过的路径；将研究区域划分为不同的子区域，并对来自不同区域的空气粒子进行标记，可以得到每个区域对释放点的贡献，从而建立所有区域的贡献矩阵，即传输矩阵。根据本发明的一个方面，所述区域排放量e＝c×m-1，其中c为观测的pm2.5浓度向量；m为传输矩阵；上述公式展开为：e1，e2…en为每个区域的排放量；c1，c2…cn为每个区域的pm2.5观测浓度；mij为贡献矩阵，对于第1个区域来说，m11,m12…m1n分别表示：第1个区域对自身浓度的贡献，第2个区域对第1个区域浓度的贡献，以及第n个区域对第1个区域浓度的贡献。根据本发明的一个方面，步骤5中，所述计算排放变化对浓度变化的影响量和传输变化对浓度变化的影响量的具体为：c＝m×e；ct1＝mt1×et1，ct2＝mt2×et2δc＝(mt2×et2-mt2×et1)+(mt2×et1-mt1×et1)，ct1和ct2表示t1和t2时刻的不同区域的pm2.5观测平均浓度，mt1和mt2表示t1和t2时刻的单位排放的传输矩阵，et1和et2表示t1和t2时刻的不同区域的pm2.5一次排放量。根据本发明的一个方面，所述传输矩阵的计算过程为：利用hysplit对若干个城市分别计算研究时段内、逐三小时的120小时后向气团足迹；在每次模拟中，使用三维粒子方法计算每个粒子每小时所处的空间位置；然后估算空气颗粒在距离地面100m高度、每个0.1°×0.1°网格内停留的时间，以此获得了每个城市的空气的足迹；再加入分区标记信息，通过每个城市的气团足迹求出每个区域的气团足迹，建立传输矩阵。根据本发明的一个方面，步骤4包括：计算反演清单inve和meic清单值的变化幅值；△r＝rm-ri；inve和meic分别表示相应年度的反演清单和meic清单值。有益效果：本方法能够快速区分出不同区域排放变化和气象条件变化对pm2.5浓度变化的影响，与其他方法相比，计算量小，耗时短，模拟效果较好，在区域尺度上能够优化pm2.5排放清单，能够为决策者和研究人员制定合理、有效的pm2.5控制对策提供科学依据。附图说明图1是本发明的流程图。图2是本发明的逐月meic清单(2010、2016年)及反演清单(2013、2017年)对比图。图3是本方法与现有方法模拟的2017年10–12月pm2.5浓度对比图。图4是观测数据、本方法与现有技术模拟的2013年10–12月平均pm2.5浓度对比图。图5是2013、2017年10–12月不同区域pm2.5反演排放对比图。图6是不同区域由于排放变化引起的pm2.5浓度变化示意图。具体实施方式在下文详细描述本发明的技术细节。污染物在空气中随着大气运动输送、扩散、沉降的过程，会对其经过的区域的污染物浓度产生影响，假定在此过程中，污染物没有发生化学变化和二次转化过程(此假设适用于化学寿命相对较长的气体和颗粒物)，那么对于某个地区来说，某时刻的污染物浓度可以认为是各个区域的排放量与各个区域对某地单位排放量传输贡献的乘积。由于中国地区的pm2.5浓度较背景浓度要高出很多很多，所以，背景浓度贡献忽略，同时假定中国各区域观测的pm2.5浓度都来自中国地区污染源排放的贡献。除此之外，误差项被省略，认为观测和传输的计算都无误差。用公式表示为：c＝m×e(5-1)上式中，c为观测的pm2.5浓度向量，m为传输矩阵，e为区域排放向量。因此，每个地区的排放量可以通过公式5–2求得：e＝c×m-1(5-2)将公式5–2进一步展开得到如下的矩阵公式：上式中，e1，e2…en为每个区域的排放量。c1，c2…cn为每个区域的pm2.5观测浓度。mij为贡献矩阵，对于第1个区域来说，m11,m12…m1n分别表示：第1个区域对自身浓度的贡献，第2个区域对第1个区域浓度的贡献，以此类推，第n个区域对第1个区域浓度的贡献。通常情况下，某地区的pm2.5实际观测浓度c是较容易获得的，那么求解公式5–3得到区域排放量e的关键点在于如何计算传输矩阵m。在本申请中，传输矩阵m由lpdm模型计算得到，该模型已经在第二章进行介绍，这里不再重复。根据lpdm的原理，空气粒子在大气中运动，对其移动轨迹中所经过区域的浓度贡献大小与空气粒子数和停留时间有关，空气粒子数越多，停留时间越长，则对该地区的浓度贡献越大。通过后向轨迹模拟，可以获得粒子到达释放点之前经过的路径。将研究区域划分为不同的子区域，并对来自不同区域的空气粒子进行标记，可以得到每个区域对释放点的贡献，从而建立所有区域的贡献矩阵。针对不同时刻t1和t2，根据公式5–1，t1和t2时刻的pm2.5浓度可以表示为如下公式5–4、5–5，则t1到t2时刻的浓度变化可以表示为公式5–6，进一步改写成公式5–7，该式中前半部表示排放变化对浓度变化的影响，后半部分表示传输(即气象条件)变化对浓度变化的影响，由此，我们可以将气象变化和排放变化对pm2.5浓度的变化进行分离。ct1和ct2表示t1和t2时刻的不同区域的pm2.5观测平均浓度，mt1和mt2表示t1和t2时刻的单位排放的传输矩阵，et1和et2表示t1和t2时刻的不同区域的pm2.5一次排放量。ct1＝mt1×et1(5-4)ct2＝mt2×et2(5-5)δc＝mt2×et2-mt1×et1(5-6)δc＝(mt2×et2-mt2×et1)+(mt2×et1-mt1×et1)(5-7)实施例1)研究时段：2013年10-12月和2017年的10-12月，研究范围为中国中东部地区(北纬18°-54°，东经92°-136°)。2)研究区域划分：首先将中国地区(未考虑港、澳、台地区)分为4个大区：重点区域，北方地区(nor)，南方地区(sou)以及青藏高原地区和新疆自治区。北方地区和南方地区按照省界划分；青藏高原地区和新疆自治区人为排放量小，且测站稀少，因此不考虑该区域的排放对我国其他地区的浓度贡献。针对本研究关注的中国重点地区，将其划分为8个区域，自北向南分别为：r1，京津冀北部，包括张家口、承德、秦皇岛、北京、天津、唐山；r2，京津冀南部，包括保定、沧州、石家庄、衡水、邢台、邯郸；r3，鲁西，包括德州、滨州、聊城、济南、淄博、泰安、莱芜、菏泽、济宁、枣庄、临沂；r4，鲁东，包括东营、烟台、威海、潍坊、青岛、日照；r5，苏北，包括徐州、连云港、宿迁、淮安、盐城；r6，沿江及上海，包括扬州、泰州、南通、南京、镇江、常州、无锡、苏州、上海；r7，浙北，包括湖州、嘉兴、杭州、绍兴、宁波、舟山；r8，浙南，包括衢州、金华、台州、丽水、温州。3)pm2.5浓度数据除乌鲁木齐、拉萨外，中国地区共112个城市2013年10–12月和2017年10–12月日平均pm2.5观测数据。4)先验排放清单本申请采用的排放清单为2010和2016年的meic清单，空间分辨率为0.25°×0.25°，将其分别重采样为0.1°×0.1°，与模拟分区网格一致。这里同时考虑了pm2.5、bc和oc的排放清单，将三者之和作为pm2.5的排放量。分别对这两个年份的排放清单针对每个区域进行归一化处理，得到每个网格的排放贡献系数，将此代表2013年和2017年实际排放的空间分布，得到先验排放清单。5)传输矩阵计算传输矩阵采用hysplitv4.9模式进行计算。模型气象驱动数据来自现有技术中36km×36km网格的wrf模式的模拟结果。利用hysplit的concentration模块对112个城市分别计算研究时段内、逐三小时的120小时后向气团足迹。在每次模拟中，论文使用三维粒子方法计算每个粒子每小时所处的空间位置；然后估算了空气颗粒在距离地面100m高度、每个0.1°×0.1°网格内停留的时间，以此获得了每个城市(释放点)的空气的“足迹”。加入分区标记信息，通过每个城市的气团足迹求出每个区域的气团足迹，建立传输矩阵。从反演的pm2.5排放和模拟的pm2.5浓度两个方面验证本方法的结果。如图1所示，受到清单数据的限制，本申请并没有获得2013年和2017年的实际排放数据，只能以年份较为接近的2010年和2013年meic清单分别制作先验清单，然后通过本实施例提出的方法反演得到2013年和2017年的pm2.5排放。这里，将反演的2013年和2017年pm2.5排放结果分别与2010年和2016年meic排放清单进行对比，参加图1。在京津冀北部和南部、鲁西以及沿江和上海地区，2013年10–12月的反演结果比2010年的meic排放清单有所减少，在以上几个地区，2017年的反演排放也少于2016年的meic排放。在鲁东地区，2013年10–12月的反演结果比2010年的meic排放清单有所减少，但是2017年11月和12月的反演排放与2016年同期的meic排放相比基本持平或略有增加。苏北地区，2013年和2017年10月份的反演排放均高于2010年2016年同期的meic排放清单；2013年11月份的反演排放略低于2010年11月的meic排放清单，而2017年11月份的反演排放略高于2013年11月的meic排放清单；12月份则与11月份的变化规律相反。对于浙北和浙南两个地区来说，2013年和2017年的反演排放均高于同期的meic排放清单结果，说明meic清单对该地区的pm2.5实际排放可能存在低估。为了更直观的分析反演清单和meic清单的变化幅度情况，利用公式5–8和5–9进行了如下计算。上面两个公式中，inve和meic分别表示反演清单和meic清单值。通过以上计算，可以对比研究区以及各个分区内的、单位面积上的反演清单和meic清单的变化幅度情况，结果如表5–1所示。除了鲁东、沿江和上海两个分区外，其他地区反演清单和meic清单的变化幅度的差值都在0.1以内；整个研究区反演清单和meic清单的平均变化幅度均为-0.36，变化的一致性较好，说明本方法反演的排放结果具有比较高的可靠性。表5–12013、2017年反演清单与2010、2016年meic清单变化幅度对比table.5–1.thechangeratioofmeicandinversioninventoryfordifferentregions.pm2.5浓度模拟效果验证本实施例重点讨论了利用本申请提出的方法模拟的pm2.5浓度与利用空气质量模型wrf-cmaq的模拟结果之间的验证。主要从以下两个层面展开：1)，仅考虑气象条件变化影响下，利用本方法模拟得到的pm2.5浓度与现有技术利用wrf-cmaq模式模拟的pm2.5浓度进行对比。现有技术使用的pm2.5人为源排放来自2010年meic清单；本实施例反演了2013年pm2.5实际排放。在气象输入数据方面，两种方法使用了相同的wrf模式生成的气象场。利用2017年的贡献矩阵与2013年的反演清单模拟了2017年的pm2.5浓度，将之与现有技术wrf-cmaq模式的模拟浓度比较，结果如图2所示。从结果中可以看出，本实施例模拟结果基本都略高于wrf-cmaq的模拟结果。在京津冀南部、鲁西，以及沿江和上海地区，两者结果更为接近，10–12月间逐月的偏差基本都在10μgm-3以内。就10–12月的平均值来看，除了京津冀北部地区以外，其他8个地区两种方法的模拟结果差距都在10μgm-3以内。模拟结果比较接近，如图2所示。将本申请反演的2013年10–12月pm2.5排放清单作为人为源排放输入数据，而其他人为源排放、气象场以及自然源排放保持不变，即只改变pm2.5、bc、oc的排放部分，利用wrf-cmaq模式重新模拟了2013年10–12月的pm2.5浓度(模式相关设置与现有技术一致)，并将此模拟结果与现有技术的结果以及同时期的实际观测浓度进行对比。结果如下图所示：在浙北地区，两种pm2.5排放数据的模拟结果和实测值相比，模拟效果都比较好；在鲁西、鲁东、苏北，以及沿江和上海地区，本方法的模拟结果与实际观测数据更为接近，误差在5.4–17.9μgm-3之间，其次是在浙南地区，反演清单与meic清单的模拟结果与实测浓度分别相差19和15μgm-3；在整个京津冀地区，反演清单的模拟结果与实测浓度偏差较大。出现较大偏差的原因主要是：一是本方法没有考虑污染物的二次转化过程，只考虑了一次排放过程，反演的污染物物种也只涉及到pm2.5、bc和oc三种；二是在本方法的计算过程中，每一个初始时刻的pm2.5浓度都从0开始累加，并没有考虑前一个时刻的污染物浓度积累。但是总体来说，本方法反演的pm2.5排放对meic清单起到了一些优化作用。如图3所示。如图4所示，展示了本方法反演的2013、2017年中国重点区域的pm2.5实际排放情况。在大部分地区和大部分月份，2017年的反演排放比2013年反演结果有所降低，整体而言pm2.5排放趋于减少。平均而言，8个区域2017年排放相比2013年减少值在6.1–17.4kt之间。对大部分来说，12月份的排放减少最为明显，减少约7.4–28.1kt。由公式5–4计算得到了2017年10–12月间由于排放活动变化造成的不同区域pm2.5浓度变化，图5所示为10–12月的月平均变化情况。以图5中京津冀北部地区(r1)为例，本地减排对pm2.5浓度降低的贡献为16.5μgm-3；其他地区，例如京津冀南部(r2)、鲁西(r3)、鲁东(r4)、苏北(r5)、北方(nor)和南方(sou)地区对京津冀北部地pm2.5浓度降低的贡献分别为4.7、1.1、0.2、0.1、1.4和0.2μgm-3；由于排放减少对该地区贡献总和为24.3μgm-3。整体来看，由于减排造成的各个地区的pm2.5浓度降低了14.8–45.0μgm-3，降低最显著的为京津冀、鲁西、浙北地区，分别下降了45.0、38.6和37.8μgm-3。本地排放减少对当地pm2.5浓度降低的贡献最为显著，8个地区本地减排的贡献在7.0–34.9μgm-3之间。其中，京津冀北部和南部、鲁西、浙北地区本地减排的贡献分别为68％、78％、67％和78％，浙南地区本地减排的贡献为59％，而鲁东、苏北、沿江和上海地区本地减排的贡献在47％–49％。也就是说2017年由于本地减排对当地pm2.5浓度降低的贡献基本都接近或超过了50％，最高达78％。从周边地区减排对当地pm2.5浓度降低的贡献来看，京津冀南部的减排对京津冀北部pm2.5浓度降低的贡献为4.7μgm-3，鲁西对鲁东的贡献为3.4μgm-3，鲁西对苏北对贡献为3.6μgm-3，浙北对浙南对贡献为9.7μgm-3，以上四个相邻地区的区域贡献最为明显，表明京津冀南部、鲁西和和浙北地区可以加强与周边地区排放管控措施的联动。气象条件变化及其对pm2.5浓度变化的影响表1展示了2017年10–12月相比2013年同期不同区域的气团来源变化情况。对于每个地区来说，气团来源变化明显的地区主要集中在本地区内部。相比较而言，京津冀南部、鲁西、鲁东、苏北、沿江及上海和浙北地区气团本地贡献减少明显，减少了约1.1e-10–6.4e-10hrm-3，说明在以上地区在2017年本地排放的气团贡献降低；而在京津冀北部和浙南这两个地区，气团变化幅度不太明显。对于外部气团对本地贡献来说，京津冀北部、沿江和上海、浙北、浙南地区，2017年相比2013年，外部气团增加明显，其中增幅最明显的是沿江和上海地区对浙北的贡献，增加了约5.5e-11hrm-3；而研究区内其他地区，外部气团的贡献略有减少。由公式5–5计算得到了2017年10–12月间由于气象条件变化造成的不同区域pm2.5浓度变化，图5为2017年10–12月和2013年同期pm2.5浓度变化的平均状况。京津冀、山东、江苏和上海地区pm2.5浓度受到气象条件变化的影响表现出明显的降低，尤其是京津冀南部、鲁西、以及沿江和上海下降幅度明显，本地贡献基本都超过了10μgm-3，最大为13.2μgm-3，出现在京津冀南部，总的气象条件贡献也都超过了20μgm-3，与前一小节中后向足迹的变化显著的地区比较一致，说明这一地区气象条件的变化有利于pm2.5浓度降低；而浙江地区本地气象条件变化贡献的pm2.5浓度降低值最小，在1μgm-3以内，甚至在浙南地区，受到气象条件影响，该地区的pm2.5浓度增加了5.1μgm-3，说明该地区pm2.5浓度受到本地气象扩散条件变化的影响较小，同时周边地区气象条件的变化不利于该地区pm2.5浓度降低。可以看出，排放减少对pm2.5浓度降低的贡献(14.8–45.0μgm-3)要明显大于气象条件变化的贡献(-5.1–21.6μgm-3)，不同区域气象和排放变化对pm2.5浓度变化的影响：京津冀南部、鲁西及浙北三个地区的本地变化贡献达到或超过了30.0μgm-3；京津冀北部、沿江和上海以及浙南三个地区本地变化贡献均超过了20.0μgm-3；鲁东和苏北两个地区的本地变化贡献最小，但是也超过了10.0μgm-3。对于研究区内偏北的京津冀和山东地区来说，位于本地盛行风向上风向地区(例如：西或西北风向)的减排活动或者有利的气象条件下，更容易达到pm2.5浓度降低的效果；但是对于偏南的江浙沪地区来说，周边地区的变化对本地的影响需要更多的关注，这可能与南、北部地形的差异，以及主要排放源类别有关。京津冀北部和沿江及上海地区在2017年同比2013年pm2.5浓度分别降低了29.4和42.9μgm-3；本地贡献的浓度降低值与总降低值的比值分别为69％和52％。其中，本地减排贡献在这两个地区分别为16.5和10.1μgm-3，外地贡献分别为7.8和11.6μgm-3；本地的气象条件变化贡献分别为3.8和12.1μgm-3，外地贡献分别为1.3和9.0μgm-3。在施行减排控制时，京津冀地区本地排放的管控情况对本地pm2.5浓度变化影响更大；对于沿江及上海地区来说，周边排放的变化对本地的影响也很明显，因此更加需要注意本地与周边地区的联动。基于大气污染物浓度观测数据，建立了一种简化的计算区域排放变化的方法，针对中国中东部主要城市分别估算了2013年和2017年10–12月的气团来源，并且反演了pm2.5实际排放量，以此来定量解释气象条件的变化和排放量的变化对pm2.5浓度变化的影响，并且明确了如何确定影响本地污染的污染物来源，区分出不同地区的pm2.5浓度对本地污染的贡献比例。主要结论如下：(1)基于pm2.5浓度观测数据，论文提出了一种简化的、计算区域排放变化的方法，利用lpdm模型计算传输矩阵，模拟pm2.5浓度，反演pm2.5实际排放。模拟的pm2.5浓度与现有技术wrf-cmaq的浓度模拟结果较为接近；同时，利用该方法反演的pm2.5实际排放量与meic清单值进行比对，两者的变化具有较好的一致性，说明该方法可靠性高。(2)2017年10–12月同比2013年10–12月，中国重点区域的pm2.5实际排放减少显著，尤其是在12月份。2017年由于减排造成的各个地区的pm2.5浓度降低了14.8–45.0μgm-3。本地减排对当地pm2.5浓度降低的贡献基本都接近或超过了50％，最高达78％，出现在京津冀南部和浙北地区。受到本地气象条件变化的影响，京津冀南部、鲁西、以及沿江和上海地区pm2.5浓度下降幅度明显，基本都超过了10μgm-3；而浙江地区下降幅度很小，在1μgm-3以内。受到本地和区域间气象条件变化的共同影响，研究区内浙江以北地区，pm2.5浓度下降幅度都在5μgm-3以上，而浙江地区变化幅度小，甚至在浙南地区还有所升高。总体来看，对于中国重点地区，排放减少对pm2.5浓度降低的贡献(14.8–45.0μgm-3)要明显大于气象条件变化的贡献(-5.1–21.6μgm-3)。本发明提出了一种快速区分不同区域排放变化和气象条件变化对pm2.5浓度影响的方法，从而实现定量解析不同区域排放变化以及气象条件变化对pm2.5浓度的影响，并针对2013年10–12月和2017年10–12月同比的pm2.5浓度的变化开展了应用研究，明确了京津冀、山东、长三角等重点区域两个不同因子(气象条件和减排活动)对pm2.5浓度的不同贡献。以往拉格朗日模式在大气成分的分析中往往只能用于定性描述污染源区，对于传输贡献定量的描比较少，而在观测数据分析中较难给出详细的气团传输历史信息。本研究利用lpdm模式计算了气团传输矩阵，在现有meic清单的基础上，计算了pm2.5贡献矩阵，提出了一种快速区分不同区域排放变化和气象条件变化对pm2.5浓度影响的方法。首先，研究结果可以将不同区域的排放变化以及气象条件的变化进行区分，厘清了两者在不同区域对pm2.5浓度影响的贡献量；其次，研究结合现有人为源清单，利用pm2.5观测数据，反演了区域pm2.5人为源实际排放。运用上述方法，本研究给出了冬季中国重点区域不同区域排放变化和气象条件变化对pm2.5浓度变化影响的贡献量，未来可进一步运用于历史个例分析和预报应用中，为科学研究和政策制定提供科学依据。另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合。为了避免不必要的重复，本发明对各种可能的组合方式不再另行说明。当前第1页12当前第1页12