一种原位测量材料微结构演变的设备及方法

1.本发明涉及核技术领域，特别涉及一种原位测量材料微结构演变的设备及方法。


背景技术：

2.材料学的进步能够大力的推动多方面工业技术的发展。一种高性能新材料的发现，对于前沿科学的促进作用十分巨大。然而，新型材料的开发难度也很大。如何从微观出发，研究材料微结构影响其宏观性能的机理对新型材料的开发显得越来越重要。
3.相关技术中，金属作为使用非常广泛、机制比较基础的材料其本身微观机理的研究的手段是非常丰富的。但是，常规实验手段一般是采用高温高压或者危险化学品的方式对金属材料进行微观机理的研究，这些方式容易产生污染、且造成能源浪费、危险系数比较高。
4.因此，有必要设计一种新的原位测量材料微结构演变的设备及方法，以克服上述问题。


技术实现要素：

5.本发明实施例提供一种原位测量材料微结构演变的设备及方法，以解决相关技术中常规实验手段难以得到金属材料的微观机理的问题。
6.第一方面，提供了一种原位测量材料微结构演变的设备，其包括：脉冲电源，所述脉冲电源的正负极分别用于电连接待测产品的正负极；放射源，所述放射源用于向所述待测产品射出正电子；以及探测分析单元，所述探测分析单元用于探测所述放射源向所述待测产品射出正电子过程中产生的光子信息，并分析生成待测产品的正电子寿命谱或者多普勒展宽谱。
7.一些实施例中，所述脉冲电源的正负极均固设有金属夹具，所述金属夹具分别通过导线与所述脉冲电源的正负极电连接，所述金属夹具用于固定所述待测产品和所述放射源。
8.一些实施例中，所述放射源的邻侧还设置有温度传感器，所述温度传感器位于两个所述金属夹具之间。
9.一些实施例中，所述探测分析单元包括：起始探测器和终止探测器，所述起始探测器连接有第一恒比定时甄别器，用于甄别所述正电子产生时的γ光子作为起始信号，所述终止探测器连接有第二恒比定时甄别器，用于甄别所述正电子湮没时的γ光子作为终止信号；时间幅度转换器，所述时间幅度转换器连接所述第一恒比定时甄别器和所述第二恒比定时甄别器，且所述时间幅度转换器用于判定起始信号和终止信号是否属于同一事件，并计算同一事件的起始信号与终止信号之间的时间差；以及多道分析器，所述多道分析器与所述时间幅度转换器连接，所述多道分析器用于接收多个事件的时间差，并统计出正电子寿命谱。
10.一些实施例中，所述时间幅度转换器与所述第二恒比定时甄别器之间连接有延时
器。
11.一些实施例中，所述探测分析单元包括：第一探测器和第二探测器，所述第一探测器和所述第二探测器分别用于探测所述正电子湮没时产生的两个方向相反的γ光子；符合器，所述符合器用于判断所述第一探测器和所述第二探测器探测的γ光子是否属于同一正电子湮没产生的，并输出门信号；以及互相连接的模数转换器和多道分析器，所述模数转换器与所述符合器连接，所述模数转换器用于接收所述门信号，并输出信号至所述多道分析器，所述多道分析器用于统计出多普勒展宽谱。
12.第二方面，提供了一种原位测量材料微结构演变的方法，其包括以下步骤：对设置于脉冲电源的正负极之间的待测产品施加电脉冲，并使用放射源向所述待测产品射出正电子；探测所述放射源向所述待测产品射出正电子过程中产生的光子信息，并分析生成待测产品的正电子寿命谱或者多普勒展宽谱。
13.一些实施例中，所述对设置于脉冲电源的正负极之间的待测产品施加电脉冲，并使用放射源向所述待测产品射出正电子，包括：控制所述脉冲电源在施加电脉冲的同时所述放射源射出正电子，且所述脉冲电源的脉冲电流密度为10a/mm2以下。
14.一些实施例中，所述对设置于脉冲电源的正负极之间的待测产品施加电脉冲，并使用放射源向所述待测产品射出正电子，包括：先控制所述脉冲电源对所述待测产品施加电脉冲，且所述脉冲电源的脉冲电流密度为30a/mm2以上；然后关闭所述脉冲电源并控制所述放射源向所述待测产品射出正电子。
15.一些实施例中，所述探测所述放射源向所述待测产品射出正电子过程中产生的光子信息，并分析生成正电子寿命谱或者多普勒展宽谱，包括：分别甄别所述正电子产生时的γ光子作为起始信号和所述正电子湮没时的γ光子作为终止信号；判定起始信号和终止信号是否属于同一事件，并计算同一事件的起始信号与终止信号之间的时间差；统计多个事件的时间差形成正电子寿命谱。
16.本发明提供的技术方案带来的有益效果包括：
17.本发明实施例提供了一种原位测量材料微结构演变的设备及方法，由于脉冲电源可以对待测产品施加电脉冲使待测产品的性能发生一定程度的改变，而通过放射源向待测产品发出的正电子可以原位测量得到正电子寿命谱或者多普勒展宽谱，以对待测产品的微结构演变进行研究，因此，不需要使用高温高压或者危险化学品来进行处理，避免了环境污染，且相对更加节能、危险系数比较低。
附图说明
18.为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
19.图1为本发明实施例提供的一种原位测量材料微结构演变的设备测量正电子寿命谱的结构示意图；
20.图2为本发明实施例提供的一种原位测量材料微结构演变的设备测量多普勒展宽谱的结构示意图。
21.图中：
22.1、脉冲电源；2、待测产品；3、金属夹具；
23.4、探测分析单元；
24.411、起始探测器；412、终止探测器；413、第一恒比定时甄别器；414、第二恒比定时甄别器；415、时间幅度转换器；416、延时器；
25.421、第一探测器；422、第二探测器；423、符合器；424、模数转换器；425、前置放大器；426、谱放大器；427、单道分析器；
26.43、多道分析器；44、计算机系统；5、铅块。
具体实施方式
27.为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
28.正电子测量物质微结构信息的基本原理：射入固体中的正电子在经过一系列过程后，和物质中的电子发生双γ或三γ湮没(分别产生两个和三个γ光子)，用近代核谱学方法可精确测量湮没辐射的许多重要参数，从而得到有关物质微结构的重要信息。
29.其中最常用有正电子寿命、多普勒展宽等。正电子寿命的大小与正电子湮没处的电子密度相关，缺陷中电子密度比体态电子密度低，故缺陷中正电子寿命比体态正电子寿命长，并且寿命长度与缺陷大小成正相关。通过此原理，正电子寿命谱技术可以分析固体中缺陷的密度和尺寸信息。由于电子和正电子对具有一定的动量，导致湮没后的γ光子对的动量和不为0，这会导致γ光子的多普勒频移，物质中参与湮没的电子动量越高，湮没后γ光子的多普勒频移越强。由于缺陷中低动量的价电子密度高于高动量的芯电子，便可以通过探测器多普勒频移信息表征物质的缺陷信息。
30.经过数十年的发展，正电子谱学技术在理论和实验上逐渐完善，并且广泛应用于更多领域。其存在三大特点：1.对凝聚态物质纳米缺陷极其敏感。正电子湮没率正比于湮没处的电子密度，故他对电子密度的分布极为敏感，除了可以研究样品正电子可到达深度整体的缺陷信息外，使用能量可变的慢正电子束，可得到不同深度的缺陷信息。根据实验，正电子探测深度最高可到10mm,缺陷尺寸范围在0.1～1nm范围，对缺陷浓度灵敏度达到10-6
。2.正电子是无损检测。它不需要特殊的样品制备技术，能进行原位测量。并且在测量过程中还可以改变样品温度等条件。3.应用广泛：正电子可广泛用于研究金属、半导体、聚合物、纳米材料，甚至液态和气态对象。对物理、化学、生物、材料科学等多学科研究都有帮助。
31.电脉冲处理的基本原理：金属作为高强高导电性的材料，被广泛用作导体。而将电流用作金属材料处理手段的研究已经有相当长的一段时间了。科学家们陆陆续续观察到电迁移、电致塑性等现象，并随着科学技术的进步对其产生机制和新的现象等进行了广泛的研究。
32.电迁移早在十九世纪中叶就被发现，其是指金属中的原子在电流的作用下发生定向运动的现象，许多金属材料在熔融状态下通电后凝固，在两级会有不同程度的偏聚。其本质是金属原子在静电场和自由电子复合作用下产生定向迁移。正价的金属原子在静电场的
作用下受到向阴极的力而向阴极迁移，而定向移动的电子又会给金属原子一个沿着电子运动方向的力，使其向阳极迁移。一般情况下，电子对原子产生的作用(电子风)要远大于静电场的作用，所以原子呈现向阳极迁移的趋势。半导体行业兴起后，电迁移导致的失效现象逐渐增加，许多科学家对集成电路中的电迁移进行了研究。
33.电致塑性是指金属材料在电的作用下，变形抗力降低而塑性提高的一种现象。主要是由于金属间隙原子和位错在电流或者电场作用下，扩散速度显著提高，提高了塑性变形能力，使得原本塑性较差的材料具备较好的塑性。
34.电流处理技术主要由电流的热效应和非热效应作为理论基础。
35.热效应是电流通过有电阻的导体，电能一部分会转化为焦耳热使得导体升温。对材料的晶体结构与缺陷产生影响。
36.非热效应有电子风力、磁效应。电子风力是指定向移动的电子给金属原子一个沿着电子运动方向的力；磁效应是指加载电流、特别是高频脉冲电流时激发的感生磁场对材料的影响。磁场可能会引起材料内电场、温度等的非均匀分布，也会产生径向压力。
37.不同表现形式的电流形式会对处理金属的性能产生不同的影响，比如改变塑性、细化晶粒、消除缺陷、非晶晶化等。有实验结果表明，参数合适的脉冲电流相对于传统退火恢复老化金属材料性能的方法具有节约能源、高效快速、可原位等优势。
38.具体到实际的研究生产中，与已经得到广泛运用的传统高温退火延寿的方法比较，电脉冲退火据信有处理时间更短，效果更好，能耗更低，不需移动结构而在原位处理的特点，具有经济高效的优势。但作为反应堆安全息息相关的新手段，目前的电脉冲处理其微观机理和实际效果仍然需要更加深入的研究。
39.本发明实施例提供了一种原位测量材料微结构演变的设备及方法，其能解决相关技术中常规实验手段难以得到金属材料的微观机理的问题。
40.本发明实施例可以通过对进行了形变、辐照、热时效等处理后产生空位型缺陷的反应堆材料样品进行电脉冲处理并原位测量其缺陷的演变，探究低温节能的空位型缺陷恢复。依赖对电脉冲处理过程中正电子参数的原位动态探测对电脉冲修复的微观机理进行深入研究，能对延寿结果的实际效果进行微观尺度上的确认。
41.参见图1和图2所示，为本发明实施例提供的一种原位测量材料微结构演变的设备，其可以包括：脉冲电源1，所述脉冲电源1的正负极分别用于电连接待测产品2的正负极，本实施例中的脉冲电源1优选高压电源，且待测产品2可以与脉冲电源1的正负极直接连接也可以间接连接，使得脉冲电源1可以对待测产品2施加电脉冲，使待测产品2的性能发生改变；放射源，所述放射源可以用于向所述待测产品2射出正电子，且正电子可以在待测产品2中发生湮没，其中，放射源可以是
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na放射源；以及探测分析单元4，所述探测分析单元4用于探测所述放射源向所述待测产品2射出正电子过程中产生的光子信息，并分析生成待测产品2的正电子寿命谱或者多普勒展宽谱。
42.其中，正电子谱技术可以用于研究材料纳米尺度的结构变化与缺陷，而脉冲电流处理材料的变化也是微观原子尺度的，通过正电子谱技术能很好地对材料电脉冲处理性能恢复的微观机理，如电迁移导致的空洞和聚集、空位的恢复等进行研究；并且正电子谱对缺陷变化十分敏感，即使某种规格的电脉冲处理产生的微观改变十分微小，正电子谱技术也能准确地对其进行表征，对相应的机理研究有很大帮助。
43.进一步，正电子谱检测是无损的，并且由于正电子湮没率仅与湮没处电子密度呈正相关，于是对待测产品2的条件有很大的自由度，如在温度不会损坏放射源封装时或使用一次性放射源，可以在脉冲电流处理中对其进行原位的动态测量、或同一个待测产品2进行数次电脉冲处理之间进行寿命谱的测量，作为“准原位”测量。
44.本实施例中，由于脉冲电源1可以对待测产品2施加电脉冲使待测产品2的性能发生一定程度的改变，而通过放射源向待测产品2发出的正电子可以探测出射出正电子过程中产生的光子信息，进而原位测量得到正电子寿命谱或者多普勒展宽谱，以对待测产品2的微结构演变进行研究。不需要使用高温高压或者危险化学品来进行处理，避免了环境污染，且相对更加节能、危险系数比较低。
45.在一些实施例中，参见图1所示，所述脉冲电源1的正负极均固设有金属夹具3，所述金属夹具3分别通过导线与所述脉冲电源1的正负极电连接，也即正极和负极均设置有一个金属夹具3，一个金属夹具3通过导线与脉冲电源1的正极连接，一个金属夹具3通过导线与脉冲电源1的负极连接，所述金属夹具3用于固定所述待测产品2和所述放射源，其中，待测产品2可以设置有两片，且两片待测产品2均与脉冲电源1的正极电连接，且均与脉冲电源1的负极电连接，放射源可以放置于两片待测产品2之间，用金属夹具3固定放射源的两端，放置放射源掉落，且脉冲电源1可以通过两个金属夹具3给待测产品2施加电脉冲。本实施例中，金属夹具3优选铜夹具，当然，在其他实施例中也可以选择其他的导电金属。
46.进一步，在一些可选的实施例中，参见图1所示，所述放射源的邻侧还可以设置有温度传感器，所述温度传感器位于两个所述金属夹具3之间，所述温度传感器可以设置有报警阈值，比如400k，温度传感器可以监控待测产品2的温度。使用封装的正电子放射源时，脉冲电流处理的效应如升温等，可能损伤正电子放射源，而通过设置温度传感器可以对温度进行实时监控，有一定的保险作用。
47.参见图1所示，在一些实施例中，所述探测分析单元4可以包括：起始探测器411和终止探测器412，测量时，起始探测器411和终止探测器412置于待测产品2与放射源旁，所述起始探测器411连接有第一恒比定时甄别器413，用于甄别所述正电子产生时的γ光子作为起始信号，其中，放射源在射出正电子时会同步放出一个γ光子，
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na放射源在射出正电子时会同步放出一个1.28mev的γ光子，正电子双γ湮没后产生能量为0.511mev的γ光子，所述终止探测器412连接有第二恒比定时甄别器414，用于甄别所述正电子湮没时的γ光子作为终止信号；时间幅度转换器415，所述时间幅度转换器415连接所述第一恒比定时甄别器413和所述第二恒比定时甄别器414，且所述时间幅度转换器415用于判定起始信号和终止信号是否属于同一事件，此处的同一事件可以理解为起始信号和终止信号甄别的γ光子是不是跟随同一个正电子产生的，并计算同一事件的起始信号与终止信号之间的时间差，将该时间差作为此次湮没的正电子寿命；以及多道分析器43，所述多道分析器43与所述时间幅度转换器415连接，所述多道分析器43用于接收多个事件(比如可以测量约106)的时间差，并统计得到正电子寿命谱，设置多道分析器43每100万个结果输出一个寿命谱，连续测量直至脉冲处理结束，可以连续测量三个寿命谱。多道分析器43还可以连接计算机系统44，将统计结构输入计算机系统44。
48.本实施例中，起始探测器411和终止探测器412均优选baf2探测器。
49.进一步，计算机系统44还可以通过软件去除正电子在穿过放射源、待测产品2包裹
结构时产生的湮没造成的影响即源成分后，获得待测产品2的正电子寿命谱。
50.在一些实施例中，参见图1所示，所述时间幅度转换器415与所述第二恒比定时甄别器414之间可以连接有延时器416。延时器416可以消除设备产生的物理时间差，使得时间幅度转换器415后续计算出来的起始信号与终止信号之间的时间差更加精准。
51.进一步，起始探测器411与终止探测器412之间可以设置有铅块5。
52.在一些可选的实施例中，参见图2所示，所述探测分析单元4可以包括：第一探测器421和第二探测器422，所述第一探测器421和所述第二探测器422分别用于探测所述正电子湮没时产生的两个方向相反的γ光子，也即，第一探测器421和第二探测器422在使用时，可以呈180
°
放置于待测产品2的相反两侧；符合器423，所述符合器423用于判断所述第一探测器421和所述第二探测器422探测的γ光子是否属于同一正电子湮没产生的，确保第一探测器421和第二探测器422探测的是同一个正电子湮没产生的两个能量为0.511mev的γ光子，并输出门信号；以及互相连接的模数转换器424和多道分析器43，所述模数转换器424与所述符合器423连接，所述模数转换器424用于接收所述门信号并将其信号记录，所述模数转换器424还输出信号至所述多道分析器43，所述多道分析器43用于统计出多普勒展宽谱，本实施例中，所述多道分析器43为双通道的多道分析器43，模数转换器424输出信号分别送入双通道多道分析器43的两个通道，得到低本底的多普勒展宽谱，模数转换器424还可以连接计算机系统44，可以将多普勒展宽谱送入计算机系统44。在进行多普勒展宽谱的采集时，可以根据具体样本设置每一个展宽谱的采样时间，直到脉冲处理结束。
53.本实施例中，通过更换探测器并更改相应的系统与程序，本设备还可以原位测量待测产品2“低本底”的多普勒展宽谱。它所测得的是正电子湮没后所得γ光子的能谱，由于湮没的正负电子对有一定的动量，导致辐射的能量为0.511mev的γ射线能谱的增宽。由于缺陷处低动量电子密度高，导致能谱整体展宽减小。通过对能谱展宽的分析可获得待测产品2内部缺陷的信息。
54.本设备使用参数可设置的高能脉冲电源1系统，其主体是箱式脉冲电源1，能产生约1～2000a、脉冲宽度10μs～1mm，频率1000hz以内的单向高能脉冲。用铜导线将电源正负极与铜制的金属夹具3相连。金属夹具3因需要兼容较大自由度规格的待测产品2，设计为可夹持0-10mm厚度，宽度10cm，长度方向0-20cm可调的规格。脉冲电源1参数检测和控制系统接入计算机系统44。使得脉冲电流、正电子结果与温度检测数据统合。
55.进一步，所述第一探测器421可以选择nai探测器，所述第二探测器422可以选择高纯ge探测器，当然，在其他实施例中也可以选择其他能够实现类似功能的探测器。第一探测器421与第二探测器422均可以连接有前置放大器425、谱放大器426和单道分析器427，第一探测器421和第二探测器422测得的信号依次通过前置放大器425和谱放大器426放大后送至单道分析器427只选取0.511mev的湮没信号并送入符合器423中。
56.本实施例可以将两个独立的处理和测量系统进行结合，既实现正电子寿命谱的测量又实现多普勒展宽谱的测量，采用统一的计算机和配套的软件系统来增加综合实验的便利性和降低数据分析难度，并且使用封装的正电子放射源时，脉冲电流处理的效应如升温等，可能损伤正电子放射源，需要完备的监控和保险措施，比如设置温度传感器。
57.本发明实施例还提供了一种原位测量材料微结构演变的方法，其可以包括以下步骤：
58.步骤1：对设置于脉冲电源1的正负极之间的待测产品2施加电脉冲，并使用放射源向所述待测产品2射出正电子。
59.步骤2：探测所述放射源向所述待测产品2射出正电子过程中产生的光子信息，并分析生成待测产品2的正电子寿命谱或者多普勒展宽谱。
60.进一步，所述对设置于脉冲电源1的正负极之间的待测产品2施加电脉冲，并使用放射源向所述待测产品2射出正电子，可以包括：控制所述脉冲电源1在施加电脉冲的同时所述放射源射出正电子，且所述脉冲电源1的脉冲电流密度为10a/mm2以下。也即，本实施例中，脉冲电流密度较小，不易损坏放射源，放射源可以与电脉冲同时施加在待测产品2上。电脉冲的其他参数可以选择脉冲宽度25μm，脉冲频率50hz，还可以在两个待测产品2之间放置温度传感器，并设置温度传感器的温度报警阈值为400k。
61.在一些实施例中，所述对设置于脉冲电源1的正负极之间的待测产品2施加电脉冲，并使用放射源向所述待测产品2射出正电子，可以包括：先控制所述脉冲电源1对所述待测产品2施加电脉冲，且所述脉冲电源1的脉冲电流密度为30a/mm2以上；然后关闭所述脉冲电源1并将所述放射源放置于工作位置，控制所述放射源向所述待测产品2射出正电子。也即，本实施例中，脉冲电流密度较大，容易损坏放射源，放射源可以与电脉冲不同时施加在待测产品2上，先施加电脉冲让待测产品2的性能改变然后再射出正电子。电脉冲的其他参数可以选择脉冲宽度25μm，脉冲频率200hz，并设置脉冲处理时间，脉冲处理结束后待待测产品2自然冷却。
62.在上述技术方案的基础上，所述探测所述放射源向所述待测产品2射出正电子过程中产生的光子信息，并分析生成正电子寿命谱或者多普勒展宽谱，可以包括：分别甄别所述正电子产生时的γ光子作为起始信号和所述正电子湮没时的γ光子作为终止信号；判定起始信号和终止信号是否属于同一事件，并计算同一事件的起始信号与终止信号之间的时间差；统计多个事件的时间差形成正电子寿命谱。
63.在进行多普勒展宽谱的测量时，可以控制脉冲电流密度10a/mm2以下，脉冲宽度25μm，脉冲频率50hz，设置传感器温度报警阈值400k，将nai探测器和高纯ge探测器180
°
分置于待测产品2的两端，用于探测同一个正负电子对湮没所产生的γ光子对，测得信号分别依次通过前置放大器425、谱放大器426放大后送至单道分析器427，只选取0.511mev的湮没信号并送入符合器423，保证两个信号确属同一个湮没后打开模数转换器424的门，使其接收符合器423的信号，输出信号分别送入双通道多道分析器43的两个通道，得到低本底的多普勒展宽谱，最后送入计算机系统44。
64.在本发明的描述中，需要说明的是，术语“上”、“下”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
65.需要说明的是，在本发明中，诸如“第一”和“第二”等之类的关系术语仅仅用来将一个实体或者操作与另一个实体或操作区分开来，而不一定要求或者暗示这些实体或操作
之间存在任何这种实际的关系或者顺序。而且，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。在没有更多限制的情况下，由语句“包括一个
……”
限定的要素，并不排除在包括所述要素的过程、方法、物品或者设备中还存在另外的相同要素。
66.以上所述仅是本发明的具体实施方式，使本领域技术人员能够理解或实现本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所申请的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。