本发明涉及核辐射安全领域，特别涉及一种压水堆核电厂失水事故放射性源项评估方法。
背景技术：
核电厂事故中放射性源项是评估公众所受辐照剂量的重要输入数据，是核电厂安全分析和环境影响评价中重点关注的内容。压水堆核电厂发生失水事故(loca)后，燃料棒和一回路冷却剂中的放射性核素进入安全壳气空间，经过自身衰变、沉积、喷淋去除等一系列过程后，放射性核素通过安全壳泄漏到环境中，给公众和生物造成辐射危害。loca事故中放射性核素迁移与释放过程如图1所示。
目前在计算核电厂loca安全壳内放射性核素活度时，通常采用一种简化的计算模型，如公式(1)所示。然而，由于不同的反应堆堆型，堆芯释放类型、释放时间、核素的去除机制等各不相同，以及核素自身的衰变类型不同，导致公式(1)并不适用于不同堆型的核电厂以及所有类型的放射性核素活度计算。
其中，ai(t)为loca事故期间任一时间段安全壳气空间中核素i的放射性活度，bq；λi为放射性核素i的衰变常数，s-1；λti为安全壳内核素i的总去除常数，包括专设去除、自然去除、泄漏等，s-1。
在核电厂安全分析中，往往采用一些假设简化计算，例如在计算loca事故源项时，不考虑母核衰变对子核源项的贡献；对于安全壳喷淋系统作为专设安全设施的核电厂，安全壳内元素碘的喷淋去除按照瞬时去除考虑，而实际核电厂loca中安全壳喷淋系统的去除作用并不是无限制的，不可能将散布在安全壳内的气载裂变产物，尤其是碘，瞬时达到设定的去除效率，而是需要一个有效的去除过程。
由于核电厂在设计和审评中要求保守性，事故情况下放射性源项设计值应该能包络运行中可能出现的最不利情况。结合国家相关法规导则及审管当局的要求，针对压水堆核电厂设计特征，亟需提出一套改进的压水堆核电厂失水事故放射性源项评估方法来计算事故后不同时间释放到安全壳和环境的各类核素放射性活度，以满足核电厂辐射安全审评及核电自主研发设计的需求。
技术实现要素：
本发明的目的是提供一种压水堆核电厂失水事故放射性源项评估方法，以解决现有技术存在的通用性和保守性问题。
本发明的技术方案如下：一种压水堆核电厂失水事故放射性源项评估方法，包括以下步骤：
(1)基于反应堆平衡循环寿期末堆芯积存量及放射性核素从堆芯到安全壳大气的释放份额，计算反应堆堆芯释放到安全壳大气的核素初始放射性活度；
(2)根据安全壳大气中放射性核素的初始值及放射性核素在安全壳迁移、释放过程中的产生项与消减项，计算安全壳大气中不同时间情况下核素的放射性活度；
(3)根据安全壳泄漏率和步骤(2)得到的安全壳大气中放射性核素活度，积分计算释放到环境中的核素放射性活度。
进一步，步骤(1)中，堆芯燃料棒包壳释放按照时间无关过程来评估事故后放射性活度，即考虑堆芯燃料芯块与包壳间隙内的放射性核素瞬间释放到安全壳并均匀混合。从堆芯释放到安全壳的放射性核素活度计算基于平衡循环寿期末反应堆堆芯积存量乘以各个核素的释放份额，对于碘，还需根据碘的形态分布，乘以分子碘、有机碘和粒子碘对应的形态百分比。
进一步，步骤(2)中，安全壳大气中放射性核素的初始值来源包括一回路冷却剂释放和堆芯燃料棒包壳释放，其中，一回路冷却剂中的放射性核素活度与堆芯燃料棒中的放射性活度相比，小了几个数量级，在计算时可忽略。安全壳内放射性核素的产生项为母核衰变，消减项因核素而异，对于碘，消减项包括核素自身衰变、沉积、安全壳喷淋、泄漏等；对于惰性气体，消减项包括核素自身衰变和安全壳泄漏。在计算核素放射性活度时，由于考虑衰变链中母核衰变对子核的贡献，因此按照核素的衰变类型，将核素分为三类，分别建立微分方程，如下：
●简单衰变
其中，
ai(tn)为事故后tn时安全壳内核素i的放射性活度，bq；
λi为放射性核素i的衰变常数，s-1；
λdi为事故后(tn-1，tn)时间段内安全壳内放射性核素i的去除常数，s-1，对于惰性气体，λdi＝0；
λ0为事故后(tn-1，tn)时间段内安全壳泄漏率，s-1。
该类核素包括131i、132i、133i、134i、135i、85mkr、87kr、88kr、138xe、134cs、136cs等。
●连续衰变
aj(tn)为事故后tn时安全壳内核素j的放射性活度，bq；
λj为放射性核素j的衰变常数，s-1；
λdj为事故后(tn-1，tn)时间段内安全壳内放射性核素j的去除常数，s-1，对于惰性气体，λdj＝0；
ξi1为放射性核素i衰变为核素j的分支比。
该类核素包括85kr，131mxe、133mxe、135mxe等。对于母核为碘的核素，如131mxe，由于碘分为元素碘、有机碘、粒子碘三种形态，需要根据母核的形态分别计算其对该核素的衰变贡献，最终核素的放射性活度为以下四部分之和：
①从堆芯释放的核素j放射性活度；
②由元素碘衰变产生的核素j放射性活度；
③由有机碘衰变产生的核素j放射性活度；
④由粒子碘衰变产生的核素j放射性活度。
●复杂衰变
其中，
ak(tn)为事故后tn时安全壳内核素k的放射性活度，bq；
λk为放射性核素k的衰变常数，s-1；
λdk为事故后(tn-1，tn)时间段内安全壳内放射性核素k的去除常数，s-1，对于惰性气体，λdk＝0；
ξi2为放射性核素i衰变为核素k的分支比；
ξj为放射性核素j衰变为核素k的分支比。
该类核素包括133xe、135xe等。安全壳内的133xe、135xe包括堆芯释放的133xe、135xe放射性活度、133mxe、135mxe衰变成133xe、135xe的放射性活度、堆芯释放的133i、135i衰变成133xe、135xe的放射性活度等，其中碘分为元素碘、有机碘和粒子碘，因此安全壳内133xe、135xe的放射性活度为以下五部分之和：
①从堆芯释放的核素k放射性活度；
②从堆芯释放的核素j衰变产生的核素k放射性活度(aj→ak)；
③由元素碘衰变产生的核素k放射性活度(ai→ak)和由元素碘衰变成核素j再衰变成核素k的放射性活度(ai→aj→ak)；
④由有机碘衰变产生的核素k放射性活度(ai→ak)和由有机碘衰变成核素j再衰变成核素k的放射性活度(ai→aj→ak)；
⑤由粒子碘衰变产生的核素k放射性活度(ai→ak)和由粒子碘衰变成核素j再衰变成核素k的放射性活度(ai→aj→ak)。
在计算安全壳内碘的放射性活度时，无论是专设安全设施对碘的去除作用，还是碘的自然去除过程，均需要先确定元素碘的有效去除时间。基于元素碘的去除常数及最大去污因子，安全壳内元素碘的有效去除时间计算公式为：
其中，
t为元素碘的有效去除时间；
df为元素碘的最大去污因子；
λd为元素碘的去除常数。
进一步，步骤(3)中，释放到环境中的放射性核素来自于安全壳的泄漏，一旦核素释放到环境中，在计算放射性核素活度时将不再考虑核素自身的衰变和沉积。根据安全壳泄漏率和步骤(2)计算的安全壳内核素的放射性活度，释放到环境中的核素放射性活度计算方程如公式(6)所示，该方程均适用于上述三种衰变类型的核素。
其中，
ai(tn)为事故后tn时安全壳内核素i的放射性活度，bq。
将各个时间段内释放到环境中的核素放射性活度加和，即得到事故后释放到环境中的核素累积放射性活度。
本发明的有益效果如下：
1)基于完整的核素衰变链，考虑事故后母核衰变对子核放射性活度的贡献，分类计算衰变链中各核素的活度，计算结果更加合理。
2)首次提出专设安全设施(喷淋系统)去除元素碘的过程特征，确定了元素碘的有效去除时间计算方法，而不是按照瞬间去除，比较符合实际情况；
3)提出安全壳大气中放射性核素的初始活度计算时，燃料芯块与包壳间隙内的放射性核素考虑为瞬间进入安全壳大气并均匀混合。
4)根据事故中核素的迁移和释放过程，分别量化安全壳和环境中核素的产生项和消减项，并将事故后的时间划分为若干个时间段，逐步迭代计算，提供一种通用的压水堆失水事故放射性源项计算方法。
附图说明
此处所说明的附图用来提供对本发明的进一步理解，构成本发明的一部分。在附图中：
图1为本发明压水堆失水事故放射性核素的迁移与释放过程示意图；
图2为本发明具体实施方式中核素简单衰变过程图；
图3为本发明具体实施方式中核素连续衰变过程图；
图4为本发明具体实施方式中核素复杂衰变过程图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步描述。
本发明提供的一种压水堆核电厂失水事故放射性源项评估方法主要包括以下步骤：
(1)堆芯释放到安全壳大气中的核素初始放射性活度计算
考虑堆芯燃料芯块与包壳间隙内的放射性核素瞬间释放到安全壳并均匀混合。采用反应堆平衡循环寿期末堆芯积存量乘以各个核素从堆芯到安全壳大气的释放份额，得到从堆芯释放到安全壳的放射性核素活度初始值，对于碘，需根据碘的形态分布，乘以分子碘、有机碘和粒子碘对应的形态百分比。其中，反应堆平衡循环寿期末堆芯积存量由scale程序计算得到，与核电厂其他设计参数一样，属于事故后放射性核素活度计算的上游输入参数。
(2)事故后不同时间安全壳内核素放射性活度计算
根据安全壳大气中核素的放射性活度初始值及核素在安全壳迁移、释放过程中的产生项与消减项，计算事故后不同时间安全壳大气中核素的放射性活度。
安全壳大气中放射性核素的初始值来源包括一回路冷却剂释放和堆芯燃料棒包壳释放，其中，一回路冷却剂中的放射性核素活度与堆芯燃料棒中的放射性活度相比，小了几个数量级，在计算时可忽略。安全壳内放射性核素的产生项主要为衰变链中母核的衰变，消减项因核素而异，对于碘，消减项包括核素自身衰变、沉积、安全壳喷淋、泄漏等；对于惰性气体，消减项包括核素自身衰变和安全壳泄漏。
计算核素活度时，将时间分成若干个时间段(tn-1，tn)，各个时间段内的核素放射性活度进行迭代计算。划分的时间步长，综合考虑气溶胶去除常数随时间的变化、元素碘的去除时间、核素放射性活度输出结果的时间节点等因素。由于考虑衰变链中母核衰变对子核的贡献，因此需要按照核素的衰变类型，将核素分为简单衰变、连续衰变、复杂衰变三类，分别建立微分方程，如下：
●简单衰变
对于简单衰变的核素，其衰变过程如图2所示。该类核素从堆芯释放到安全壳后，经过自身衰变消减、安全壳内专设安全设施去除或自然去除(惰性气体除外)、安全壳泄漏等过程，释放到环境中。该类核素包括131i、132i、133i、134i、135i、85mkr、87kr、88kr、138xe、134cs、136cs等。对安全壳内该类核素放射性活度构建微分方程，如公式(7)所示，对公式(7)求解得到公式(8)。
其中，
ai(tn)为事故后tn时安全壳内核素i的放射性活度，bq；
ai(tn-1)为事故后tn-1时安全壳内核素i的放射性活度，bq；
λi为放射性核素i的衰变常数，s-1；
λdi为事故后(tn-1，tn)时间段内安全壳内放射性核素i的去除常数，s-1，对于惰性气体，λdi＝0；
λ0为事故后(tn-1，tn)时间段内安全壳泄漏率，s-1。
●连续衰变
对于连续衰变的核素，其衰变过程如图3所示。该类核素从堆芯释放到安全壳后，产生项来自衰变链中母核的衰变，消减项包括自身衰变、安全壳内专设安全设施去除或自然去除(惰性气体除外)、安全壳泄漏等。该类核素包括85kr，131mxe、133mxe、135mxe等。对安全壳内该类核素放射性活度构建微分方程，如公式(9)所示，对公式(9)求解得到公式(10)。
其中，
aj(tn)为事故后tn时安全壳内核素j的放射性活度，bq；
aj(tn-1)为事故后tn-1时安全壳内核素j的放射性活度，bq；
λj为放射性核素j的衰变常数，s-1；
λdj为事故后(tn-1，tn)时间段内安全壳内放射性核素j的去除常数，s-1，对于惰性气体，λdj＝0；
ξi1为放射性核素i衰变为核素j的分支比。
对于母核为碘的核素，如131mxe，因为母核碘分为元素碘、有机碘、粒子碘三种形态，需要根据母核的形态分别计算其对该核素的衰变贡献，最终核素的放射性活度包括以下四部分，根据公式(10)分别计算后求和：
①从堆芯释放的核素j放射性活度；
②由元素碘衰变产生的核素j放射性活度；
③由有机碘衰变产生的核素j放射性活度；
④由粒子碘衰变产生的核素j放射性活度。
●复杂衰变
对于复杂衰变的核素，其衰变过程如图4所示。该类核素从堆芯释放到安全壳后，产生项来自衰变链中母核的衰变，消减项包括自身衰变、安全壳内专设安全设施去除或自然去除(惰性气体除外)、安全壳泄漏等。该类核素包括133xe、135xe等。对安全壳内该类核素放射性活度构建微分方程，如公式(11)所示，对公式(11)求解得到公式(12)。
其中，
ak(tn)为事故后tn时安全壳内核素k的放射性活度，bq；
ak(tn-1)为事故后tn-1时安全壳内核素k的放射性活度，bq；
λk为放射性核素k的衰变常数，s-1；
λdk为事故后(tn-1，tn)时间段内安全壳内放射性核素k的去除常数，s-1，对于惰性气体，λdk＝0；
ξi2为放射性核素i衰变为核素k的分支比；
ξj为放射性核素j衰变为核素k的分支比。
对于安全壳内的133xe、135xe，包括堆芯释放的133xe、135xe放射性活度、133mxe、135mxe衰变成133xe、135xe的放射性活度、堆芯释放的133i、135i衰变成133xe、135xe的放射性活度等，其中碘分为元素碘、有机碘和粒子碘，因此安全壳内133xe、135xe的放射性活度由以下五部分组成，根据公式(12)分别计算后求和：
①从堆芯释放的核素k放射性活度；
②从堆芯释放的核素j衰变产生的核素k放射性活度(aj→ak)；
③由元素碘衰变产生的核素k放射性活度(ai→ak)和由元素碘衰变成核素j再衰变成核素k的放射性活度(ai→aj→ak)；
④由有机碘衰变产生的核素k放射性活度(ai→ak)和由有机碘衰变成核素j再衰变成核素k的放射性活度(ai→aj→ak)；
⑤由粒子碘衰变产生的核素k放射性活度(ai→ak)和由粒子碘衰变成核素j再衰变成核素k的放射性活度(ai→aj→ak)。
对于安全壳内的放射性核素碘，无论是专设安全设施的去除作用，还是沉积等自然去除作用，元素碘的去除并非无限制的，设定了最大去污因子，因此在计算放射性活度时，首先需要确定元素碘的有效去除时间。基于元素碘的输运过程、去除常数及最大去污因子，安全壳内元素碘的有效去除时间计算如公式(13)所示。
其中，
t为元素碘的有效去除时间；
df为元素碘的最大去污因子；
λd为元素碘的去除常数。
(3)环境中核素放射性活度计算
环境中的放射性核素来自于安全壳的泄漏，一旦核素释放到环境中，在计算放射性活度时将不再考虑核素自身的衰变和沉积。基于安全壳泄漏率和安全壳内核素的放射性活度，构建环境中的核素放射性活度计算方程，如公式(14)所示，该方程均适用于三种衰变类型的核素。
其中，
ai(tn)为事故后tn时安全壳内核素i的放射性活度，bq。
对于母核为碘的放射性核素，同样需要根据堆芯释放和碘的形态分成几部分分别计算后求和得到
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。凡在本发明的精神和原则内，所作的任何修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。