基于小波核支持向量机的聚丙烯腈产物浓度在线测量方法与流程

本发明属于化工生产过程软测量建模和应用领域，特别涉及一种丙烯腈聚合过程产物浓度软测量建模和在线检测方法。

背景技术：

聚丙烯腈是腈纶生产的基本原料。聚丙烯腈是三元共聚反应，实质上也是一个自由基聚合反应。其反应过程可分为四步：链引发、链增长、链终止和链转移。经自由基聚合反应，把每个小分子丙烯腈分子连成一个大分子链，变成一个大分子，即聚丙烯腈pan。

聚合装置是腈纶纤维的重要组成部分。它将丙烯腈(an)和丙稀酸甲脂(ma)以及甲基丙稀磺酸纳(ai)进行三元共聚，然后用硫氰酸纳溶解，制成适合纺丝的原液供纺丝。首先将丙烯酸甲脂(ma)、丙烯腈(an)、回收单体、氧化剂氯酸纳(a2)、还原剂焦亚硫酸氰纳(a3)、甲基丙稀磺酸纳(ai)、β羟基乙硫醇(a4)和纯水8种物料按一定比例加入到反应釜中，在55-56℃，ph＝1.95的条件下发生聚合反应，生成丙烯腈聚合物。从聚合釜溢流出来的水和聚合物，在终止罐加入2.5％-3％的氢氧化纳溶液使反应终止，进入下一工序脱单塔。

在实际的生产过程中，聚合物的平均分子量是聚合过程中一个重要的指标，但是由于传感器技术等的限制，该指标的测量很困难，目前常用的方法是通过实验室离线测量得到。相比在线的实时测量方法，聚丙烯腈的数均分子量的离线测量往往需要花费更多的时间，这对于聚丙烯腈聚合过程的质量控制来说是非常不利的。为了提高聚丙烯腈聚合过程的自动化程度和产品质量，通常需要对聚丙烯腈的数均分子量进行在线测量。

由于聚丙烯腈聚合过程的产品分析周期长，样本数据采集困难，而传统的“黑箱”建模方法如线性和非线性回归、人工神经网络等忽略了这一特点，将其作为无穷样本、适定问题求解，从而导致了数据建模中的“过拟合”和泛化性差等问题，在实际应用中常常得不到理想的效果。支持向量机(svm)是根据统计学习理论提出的一种新型机器学习方法，是建立在vc维理论和结构风险最小原理基础上的，能较好地解决小样本、非线性、高维数和局部极小点等实际问题。

支持向量机的非线性处理能力都是通过“核映射”的方法实现的。已有的如径向基(rbf)函数就是一种普遍使用的核函数，它在模式识别和回归分析中都表现出了良好的映像性能。但应用中发现，对于目前已有的核函数，支持向量机不可能逼近某一平方可积子空间上的任意函数，因为已有的核函数通过平移不可能生成该子空间上的一组完备的基。这种基的不完备性导致了回归支持向量机不能逼近任意的目标函数。基于以上考虑，利用morlet小波的多尺度分辨特性和稀疏变化特性,这种核函数仅通过平移伸缩便能生成l2(r)空间上的一组完备的基，可以提高迭代的收敛速度和模型精度，而且还适用于突变信号的检测和信号的局部分析。

技术实现要素：

1、本发明的目的。

本发明的目的在于寻求一种聚丙烯腈聚数均分子量的在线软测量方法，以精确控制聚丙烯腈生产过程中的有关参数，从而提高产品的质量。

2、本发明所采用的技术方案。

(1)采用数据接口技术和位号映射技术建立集散控制系统和上位机软件系统的数据通道，收集聚丙烯腈生产过程各个关键变量的数据，分别将这些数据存入历史数据库，作为建模的样本。

(2)通过实验室化学分析获取建模样本所对应的聚丙烯腈数均分子量，作为软测量模型的输出变量。

(3)根据信号和噪声在不同尺度的小波变换下呈现出不同的特性，将原始数据通过小波变换将信号分解成不同频带和时段内的成分，通过对信号重构进行信号去噪，构成软件计算的动态、实时数据库，同时也是软件系统计算结果数据存贮库。

(4)分别对预处理后获取的关键变量和输出变量进行标度变换，实现归一化，使得各个过程关键变量和产物浓度值落在区间[-1，1]之内，得到新的数据矩阵集。

(5)采用主元分析的方法对输入数据进行降维处理，以去除样本数据中的冗余信息，根据数据变化的方差大小来确定变化方向的主次地位，按主次顺序得到各主元变量。

(6)基于归一化之后的主要输入变量和输出变量数据，建立基于morlet小波核函数支持向量机的聚丙烯腈产物浓度的在线软测量模型，将该测量模型参数存入数据库中。支持向量机的非线性处理能力都是通过“核映射”的方法实现的，它在模式识别和回归分析中都表现出了良好的映像性能。将morlet小波的多尺度分辨特性和稀疏变化特性与支持向量机结合提出基于morlet小波核函数支持向量机方法,这种方法可以提高迭代的收敛速度和模型精度，而且还适用于突变信号的检测和信号的局部分析。下面给出构造小波核函数的定理证明。

设为有限尺度集上的morlet小波集，定义在紧域ω上，构成l²(r)内的一个再生核hilbert空间基，那么在l²(r)上的morlet小波再生核k(ui,u)，k(ui,u)只要满足mercer定理就可以成为svm的核函数，证明如下：

验证k(ui,u)的再生性:

综上所述，可得定理成立。

根据上述定理可构造一维小波核：多维的情况可根据张量积理论，由一维推广得到：

(7)在线采集聚丙烯腈聚合过程各个关键变量的新数据，并对其进行预处理和归一化。

(8)将归一化之后的新数据直接输入到在线软测量模型中，对模型输出值进行反归一化，获得该实时数据对应的数均分子量。

3、本发明的有益效果。

(1)本发明通过对聚丙烯腈工业生产过程的关键变量和数均分子量之间的非线性关系运用基于morlet小波核函数支持向量机算法建模，该核函数利用小波的多尺度分辨特性和稀疏变化特性，不仅提高了迭代的收敛速度和模型的精度，而且还适用于突变信号的检测和信号的局部分析，从而在提高支持向量机(svm)泛化能力的同时，提高了辨识效果和减少了计算量，充分利用该聚合过程中辅助变量对产物浓度进行在线测量，实现聚丙烯腈聚合过程数均分子量的在线估计。研究基于morlet小波核函数的支持向量机方法，并提出基于小波核支持向量机的聚丙烯腈产物浓度在线测量方法。

(2)本发明基于小波核支持向量机相对于标准的支持向量机的结构的核函数不同，使得本发明的morlet小波支持向量机的平均预测误差为1.25﹪，而径向基(rbf)支持向量机训练的平均预测误差1.64﹪。结果说明本发明聚丙烯腈工业生产过程的关键变量和数均分子量之间的非线性关系的预测精度要优于径向基支持向量机。

附图说明

图1为本发明技术框图。如图所示，本发明包括8个模块，其中模块6为该发明与常规技术不同之处。

图2是针对聚丙烯腈聚合过程实例，基于morlet小波核支持向量机方法和传统的径向基(rbf)支持向量机的聚丙烯腈数均分子量仿真结果。

具体实施方式

实施例如图1所示，本发明针对聚丙烯腈聚合过程数均分子量预测问题，通过对过程的关键变量和数均分子量之间的非线性关系运用基于morlet小波核函数支持向量机算法建模，充分利用该聚合过程中容易测量的变量对较难测量的产物浓度进行在线测量，实现聚丙烯腈聚合过程数均分子量的在线估计。

本发明基于morlet小波核函数支持向量机算法的聚丙烯腈聚产物浓度进行在线软测量，其主要步骤分别如下:

第一步采用数据接口技术和位号映射技术建立集散控制系统和上位机软件系统的数据通道，收集聚丙烯腈生产过程各个变量的数据u＝{ui(k)},i＝1,2,3…。其中，k为样本数，ui(k)为聚丙烯腈聚合过程的输入变量：丙烯酸甲脂(ma)、丙烯腈(an)、回收单体，氧化剂氯酸纳(a2)、还原剂亚硫酸氢纳(a3)、甲基丙烯磺酸纳(a1)、β羟基乙硫醇(a4)、纯水(dw)、反应温度tc、物料停留时间τ，引发剂初始浓度[i]0。分别将这些数据存入历史数据库，作为建模的样本。

第二步通过实验室化学分析获取建模样本所对应的聚丙烯腈数均分子量，作为软测量模型的输出变量:y(k)，k为样本数。

第三步根据信号和噪声在不同尺度的小波变换下呈现出不同的特性，通过小波变换将信号分解成不同频带和时段内的成分，将噪声所对应的小波系数按阈值进行处理，通过对信号重构进行信号去噪，构成软件计算的动态、实时数据库，同时也是软件系统计算结果数据存贮库。此方法可通过以下2个步骤实现：

(1)对带噪输入信号f(k)＝{ui(k),y(k)}作小波变换，得到一组小波系数wj,k；

(2)利用进行小波重构，得到估计信号即为去噪后的信号。

第四步对步骤3)获取的关键变量和输出变量进行标度变换，实现归一化，使得各个过程关键变量和产物浓度值落在区间[-1，1]之内，得到新的数据矩阵集。

在历史数据库对采集的过程数据进行小波滤波，剔除野值点和明显的粗糙误差数据，为了使得过程数据的尺度不会影响到监测的结果，对不同变量的数据分别进行归一化处理。这样，不同过程变量的数据就处在相同的尺度之下，既而不会影响到后续的建模效果。

第五步采用主元分析的方法对输入数据进行降维处理，以去除样本数据中的冗余信息，根据数据变化的方差大小来确定变化方向的主次地位，按主次顺序得到各主元变量。

(1)对归一化处理后的数据矩阵做主元分析分解选取累计方差贡献率大于85％的前m个主元。

(2)分析各个主元对应的组合系数，选取每组组合系数中绝对值最大的元素对应的变量作为辅助变量。

(3)按照上述步骤，首先对包含11个初始辅助变量的数据矩阵作主元分析分解，得到协方差矩阵x^tx的特征值，按从大到小的顺序排列选出反应温度tc、物料停留时间τ、引发剂初始浓度[i]0以及初始亚硫酸浓度[h2so3]0作为辅助变量。

第六步基于预处理后的主要输入变量和输出变量数据，建立基于morlet小波核函数支持向量机的聚丙烯腈产物浓度的在线软测量模型，将该测量模型参数存入数据库中。

基于morlet小波核支持向量机和标准的支持向量机的结构基本相同，其区别在于它们所用到的核函数不同。标准支持向量机常用的核函数有多项式核函数、径向基核函数和感知器核函数三种，morlet小波核预测函数的最终形式可表示为：

式中：为morlet小波核。

第七步在线采集聚丙烯腈聚合过程各个关键变量的新数据，并对其进行预处理和归一化。

第八步将归一化之后的新数据直接输入到在线软测量模型中，对模型输出值进行反归一化，获得该实时数据对应的数均分子量。

实验验证：

如图2所示，以下结合一个具体的聚丙烯腈生产过程实例来说明发明的有效性。该过程的数据来自聚丙烯腈生产所采集160组质量指标人工分析值和与之对应的现场数据作为样本数据集。接下来结合该具体过程对本发明的实施步骤进行详细的阐述:

1)通过dcs系统收集聚丙烯腈生产过程各个变量的数据u＝{ui(k)},i＝1,2,3…；

2)通过实验室化学分析获取聚丙烯腈数均分子量y(k)；

3)通过小波变换将信号分解成不同频带和时段内的成分，通过对信号重构进行信号去噪；

4)分别对160个建模样本中的变量和输出变量进行归一化，使得各个过程变量和产物浓度值落在区间[-1,1]之内，得到新的建模数据矩阵；

5)进行主元分析，选出反应温度tc、物料停留时间τ、引发剂初始浓度[i]0以及初始亚硫酸浓度[h2so3]0作为辅助变量；

6)基于morlet小波核的支持向量机进行软测量建模:将选取的四个过程关键变量组成的数据矩阵作为软测量模型的输入，表征产物浓度的数均分子量数据矩阵作为软测量模型的输出，训练基于morlet小波核函数支持向量机；

7)在线采集聚丙烯腈聚合过程各个关键变量的新数据，并对其进行预处理和归一化；

8)将归一化之后的新数据直接输入到基于morlet小波核函数支持向量机的聚丙烯腈产物浓度软测量模型中，对模型输出值进行反归一化，获得该实时数据对应的产物浓度值。

根据图2所示，基于morlet小波核支持向量机方法和传统的径向基(rbf)支持向量机的聚丙烯腈数均分子量仿真结果。morlet小波支持向量机的平均预测误差为1.25﹪，径向基(rbf)支持向量机训练的平均预测误差1.64﹪。结果说明morlet小波支持向量机的在解决聚丙烯腈工业生产过程的关键变量和数均分子量之间的非线性关系预测精度要优于径向基支持向量机。

以上是本发明的较佳实施例而己，说明书中的描述也只是说明本发明的原理，并非对本发明作任何形式上的限制，凡是依据本发明的技术实质对以上实施例所做的任何简单修改、等同变化与修饰，均属于发明技术方案的范围内。