利用示踪粒子的关联扩散计算液体表面漂移运动方法
【技术领域】
[0001] 本发明属于主要在软物质、生物物理技术领域，具体及涉及各类液面上存在的表 面流的测量计算方法。
【背景技术】
[0002] 各类液面体系在科研工业领域中普遍存在[1-3]。表面流的性质往往影响了整个 体系的特征表现。通过示踪粒子的位置观察可以计算表面流的特征参数。一般都是以胶体 粒子作为示踪粒子。在胶体体系中，在没有外场力的情况下，胶体颗粒在白噪声的驱动下做 布朗运动[1](如图1所示的二维胶体系统所对应的图片），但在很多体系中由于表面流的存 在，示踪颗粒存在布朗运动和漂移运动。因此，要计算出样品体系中存在的表面流，去除体 系中表面流的漂移运动。传统方法是：（1)计算所有示踪颗粒的位移的平均值 Δ?_ :(Δ?_ = ?:(τ) 为t = 0时刻颗粒的初始位置，:?(f)为t = T时颗粒的位置。示踪粒子在 做布朗运动和漂移运动的情况下，在一定扩散时间τ内，其位移Δ? = + (Δ&:布朗 运动引起的位移，Δ?β:漂移运动引起的位移），理想状态下，噪声的平均值为零，即$ = 0， 胶体颗粒的平均位移及=&。但这种方法需要对胶体颗粒位移做大量的统计，才能使胶 体颗粒布朗运动位移@ =0〇这种方法计算精度误差与统计样本数目Ν平方根的倒数 (1/VI)成正比，若样品中的统计胶体颗粒数较少，误差较大，则^ 土 0，涵=. 因此，这种方法计算表面流速度不是很准确；（2)根据单个示踪粒子的平均平方位移 Δ尹2( Ti_).(MSD:mean square displacement)，计算胶体颗粒的漂移速率。j根据统计理论及 实验数据，当实验样品中颗粒密度(area fraction)较小且经过足够的扩散时间τ时，若样 品中不存在漂移运动时，颗粒的MSD即兩（τ )随τ线性变化[1]:
[0004]其中η:空间维度，D:颗粒扩散系数，τ :扩散时间。当样品系统中存在漂移运动(漂 移流恒稳)时，
[0006] 漂移速度。根据τ )拟合的二次项系数，可计算出漂移运动的速度。但是，当 实验样品中颗粒密度较大时，此方法不适用。因为此时颗粒由于近邻粒子的囚笼效应，单个 颗粒做布朗运动的平均平方位移与扩散时间τ不再呈线性关系[1]，则从(2)式中 τ )的拟合参数中，不能从二次项的拟合参数计算出漂移运动的速度。
【发明内容】
[0007] 本发明的目的在于提供一种普适性更好而且计算精度更高的利用示踪粒子的扩 散关联计算液体表面漂移运动方法。
[0008] 本发明提供的利用示踪粒子的扩散关联计算液体表面漂移运动方法，是通过相距 一定距离s的颗粒间的关联扩散位移随扩散时间T的关系，计算颗粒的漂移运动速度。
[0009] 在示踪粒子系统中（如图1所示），颗粒间的关联扩散系数?ΦΦ、〇θθ(Φ :平行于颗粒 质心连线方向，Θ:垂直于颗粒质心连线方向）随颗粒间距s的关系[4-10]为：
[0011] rl、r2表征了 ΟφφΑθθ随颗粒间距s衰减快慢程度。故随着s的增大，0ΦΦ(〇θθ)衰减， 当s较大时，?ΦΦ(〇θθ)衰减到很弱的程度。?ΦΦ(〇θθ)表征了胶体中颗粒间流体力学相互作用 [4-11]。为了计算样品中示踪粒子的漂移运动位移，本发明计算图片的x、y轴方向上的颗粒
[0012] 若示踪粒子系统中存在漂移运动，则颗粒的位移（Δ?)由无规运动产生的位移 (Δ&』与漂移运动产生的位移(Δ&)两部分组成，即Δ? = Δ&+Δ^，当两颗粒间距s-定时， 在扩散时间τ内，X、y轴方向上两颗粒间的关联扩散位移、Δ/?；；为：
[0014] 其中，x、y是图片的x、y轴，颗粒i、j，颗粒i布朗运动位移在X轴方向的位移， :颗粒i布朗运动位移在y轴方向的位移，颗粒i漂移运动位移在X轴方向的位移， Δγ&:颗粒i漂移运动位移在y轴方向的位移。对上式两边取平均有：
[0022] f(T)为流体的流体力学引起的颗粒间的关联位移，F(t)为流体漂移引起的颗粒间 的关联位移。因为对于给定的恒定表面流，颗粒i、j的漂移运动速度相同，则有F(〇=C 2 ·
(表面流速率），f (τ) = B · τ (B是颗粒间i、j相距s时两颗粒间的流 体力学关联强度，C是漂移运动在x、y轴方向上对应的速率）[4_11]，F(t)不随颗粒间距而变 化。Μ(τ)= ￡(τ)+Ρ(τ)、<〇)= f(T)+:F(T)，随着颗粒间距s的增大，f⑴ 减弱，F(t)不随s的变化而变化。当颗粒间距s较大时（s>>d，d:颗粒直径），f(T)减到很弱 的程度，Ζ^(τ), Ζ^(τ)主要受F(t)影响(F⑴〉〉f(T))，如图2、4所示，此时可用多 项式y = B · τ+C2 · τ2拟合计算的数据τ )、<( τ )，根据二次项系数可计算颗粒漂 移速度在x、y方向上的分量vx、vy(如图6、8)。
[0023] 根据拟合的漂移运动速率，确定表面流速度：因为拟合出的漂移运动速率没有标 识速度方向，因此若要确定表面流的方向，就需要计算出所有的运动方向的可能性，然后从 中选择出需要的一组。x，y两个方向上所有的漂移速率的组合方式有四种：
[0024] (Vx，Vy)、（_Vx，Vy)、（Vx，_Vy)、（ _Vx，_Vy)
[0025] 从这四组漂移速度分别从颗粒it时刻原始位置(li) , 减去漂移运动Vx · τ、 Vy * T ：：
[0030]分别在这四组新的颗粒位置(rUt),ri.⑴）中，选定间距S的颗粒对，分别计算所对 应的关联扩散位移，&S：T.)、<〇)，从中选出Ζ??τ)、Ζ^(τ)与τ线性最好的一 组，其所对应的 Vx、Vy即是漂移运动的速率分量，Vx、Vy前面的符号即是漂移运动速度在x、y 轴上的方向。
[0031 ]本发明与传统方法相比，其优势在与：
[0032]( - )传统方法（1)需要对颗粒做大量的统计，若样品中统计量不足，则计算出的漂 移运动位移不准确；
[0033](二）传统方法（2 )根据拟合颗粒的平均平方位移（MSD : mean s quar e displacement)，计算胶体颗粒的漂移速率方法。在一定的扩散时间τ内，该方法中颗粒由布 朗运动引起的MSD(2 · η · D · τ)强于两颗粒间的关联扩散位移^( τ )、_<( τ 吏得 由漂移运动速度奋引起的关联位移(?!·τ:)2项相对较弱，相当于在一个较强的背景中提取一 个较弱的信号，从而计算出的漂移运动速率不准确。而本发明的方法中，利用颗粒间关联扩 散位移Δ/??( τ ) = f( τ ) +丨''(〇、=: f( τ ) +F( τ ),在相同的扩散时间τ内，f(T) 远小于布朗运动引起颗粒的MSD(2 · η · D · τ)项，相当于在一个很弱的背景中提取一个很 强信号，所以计算出的漂移运动速率较准确；
[0034](三）当样品中颗粒密度较大时，利用拟合颗粒的平均平方位移方法中，颗粒的 MSDfMSD(〇与扩散时间τ非线性，τ )=/ΜΛ3_+(^· ，因此不能从二次项中拟合出漂 移速度；
[0035](四）当样品中的颗粒数为N时，根据颗粒位移平均值方法和计算颗粒MSD方法中的 统计量都为N，而利用本发明计算颗粒间的关联扩散位移方法的统计量为N · (N-1)，因此， 本发明方法能够更有效地利用实验数据，增大计算结果的统计量，使计算出的漂移速度更 准确。
【附图说明】
[0036] 图1将直径为2.Ομπι silica颗粒置于油水界面附近，图为采集到的二维运动图片， 其面积分数m = 2 %，实验样品中颗粒层没有定向漂移运动。
[0037] 图2在图1所示样品的原始实验数据中人为地加入已知的定向漂移运动，X轴方向 漂移运动速率vxQ = -0.27ym/s，y轴方向漂移运动速率vyQ = -0.34ym/s。图中不同颜色的数 据点是选定的不同颗粒间距s所对应的X轴方向上颗粒间关联扩散位移^：随扩散时间τ的 变化，图中 < Ai?:xx >= M~q
[0038]图3根据图6拟合出X轴方向的颗粒层漂移速率I vx I = Cx=0.26ym/s，按照本发明方 法减去X轴方向上所加的漂移速度后，选定不同的颗粒间距s的颗粒对计算其在X轴方向上 的关联扩散位移^随扩散时间τ的变化，与图2相对比，图中< Δ/?χχ
[0039] 图4在图1所示样品的原始实验数据中人为地加入已知的定向漂移运动，X轴方向 漂移运动速率vxQ = -0.27ym/s，y轴方向漂移运动速率vyQ = -0.34ym/s。图中不同颜色的数 据点是选定的不同颗粒间距s所对应的y轴方向上颗粒间关联扩散位移^；随扩散时间τ的 变化，图中 < Δ/iyy >= ARyr-
[0040] 图5根据图8拟合出y轴方向的颗粒层漂移速率| vy | =Cy = 0.34ym/s，按照本发明方 法减去y轴方向上所加的漂移速度后，选定不同的颗粒间距s的颗粒对计算其在y轴方向上 的关联扩散位移^随扩散时间τ的变化，与图4相对比，图中< Δ%?
[0041]图6在图2所示的结果中，选定颗粒间距s = 153ym的颗粒对所对应的x轴方向关联 扩散Μ:(τ)，图中黑色点为实验数据点，灰色线为y = B. τ +?^·τ2,拟合参数B = 0.013 ym2/s，Cx=0 · 26ym/s，图中 < .Δ??.χχ. >、= .Ai?xx:。
[0042]图7在图3所示的结果中，选定颗粒间距s = 153ym的颗粒对所对应的x轴方向关联 扩散^(1)，图中黑色点为实验数据点，灰色线为y = B· τ +Cx2.t2,拟合参数B = 0.013ym2/s，Cx=0.016ym/s，与图6对比可知，在实验误差范围内，减去了颗粒层的定向漂移 运动，图中<Δ/? ΧΧ
[0043]图8在如图4所示的结果中，选定颗粒间距s = 153μηι的颗粒对所对应的y轴方向关 联扩散Μ^(τ)，图中黑色点为实验数据点，灰色线为y = B_ τ +0·τ2,拟合参数B = 0.014ym2/s，Cy = 0.34ym/s,图中< A/?yy >= ARyy,
[0044] 图9在图5所示的结果中，选定颗粒间距s = 153ym的颗粒对所对应的y轴方向关联 扩散Ι?^(τ)，图中黑色点为实验数据点，灰色线为y = τ +C/*T2,拟合参数B = 0.013ym2/s，Cy=0.007ym/s，与图8对比可知，在实验误差范围内，减去了颗粒层的定向漂移 3S动，图中 < ARyy >= A尺yy
[0045] 图10图中空心点为根据原始实验数据(未人为地添加漂移运动)计算的一定颗粒 间距s所对应的X轴方向上的颗粒对间关联扩散位移1?:随扩散时间τ的变化;实心点为按 照本发明方法去除人为添加的漂移运动的数据计算的一定颗粒间距s所对应的X轴方向上 的颗粒对间关联扩散位移11:随扩散时间τ的变化，图中< Δ/?χχ >=
[0046] 图11图中空心点为根据原始实验数据(未人为添加漂移运动)计算的一定颗粒间 距s所对应的y轴方向上的颗粒对间关联扩散位移1随扩散时间τ的变化;实心点为按照 本发明方法去除人为添加的漂移运动的数据计算的一定颗粒间距s所对应的y轴方向上的 颗粒对间关联扩散位移^随扩散时间τ的变化，图中< >二
【具体实施方式】
[0047]下面根据