产生可见至近红外波段宽带可调谐的超连续激光的装置及非线性激光晶体制作方法与流程

本发明涉及激光技术领域，具体地说，本发明涉及一种产生可见至近红外波段宽带可调谐的超连续激光的装置及相应的非线性激光晶体的制作方法。

背景技术：

自激光产生依赖，其在国防、医疗、工业、通讯等领域有巨大的应用价值。近几十年来，激光技术获得了巨大的发展。但是，激光输出的频率受增益介质能级的限制，不能产生任意频率的输出。在寻找新的激光晶体材料之外，人们往往需要利用非线性频率转换技术(倍频、和频、差频、参量放大等)来获得所需频率的激光。

激光产生过程中，最核心的是解决非线性过程中的相位匹配问题，然而由于非线性材料中存在色散，相位匹配通常不能得到自动满足。在实际应用中，人们通常利用晶体的双折射特性对晶体的色散进行补偿，从而达到相位匹配的目的。然而，双折射匹配存在走离效应、非线性系数小等局限性，使得其实际应用受到限制。

为了解决这个难题，人们提出了非线性光子晶体(即非线性系数的符号具有周期性变化的人工微结构晶体材料)的概念，以此来实现准相位匹配。准相位匹配技术是通过周期性地改变晶体的自发极化方向来重新安排光波相位，从而补偿非线性过程中的相位失配，它大大增加了二阶非线性过程的灵活性和可控性，以崭新的思想方法开创了非线性频率转换技术革命性的新阶段，也大大推动了激光技术的发展。

非线性光子晶体的制备需要使用铁电晶体材料，常见的有铌酸锂、钽酸锂、磷酸氧钛钾晶体等。铁电极化方向代表着非线性系数的正负符号(分别对应于正畴和负畴)，铁电晶体的自发极化方向容易通过外加电场克服铁电晶体内部的矫顽场而发生倒转，施加外加电场将能够使得铁电晶体的非线性系数改变符号(例如从正到负)。当所施加的电场在空间上周期分布的时候，就能够周期性调控铁电非线性晶体内部的非线性系数的正负分布，从而构建出非线性光子晶体，进而实现准相位匹配。

自准相位匹配技术的概念被提出以来，人们设计制备了多种多样的周期、准周期或非周期的非线性光子晶体来应对多元化的非线性光学频率转换的应用需求，比如说利用单块非线性晶体同时实现两个或者多个波长的准相位匹配。由于现有的非线性光子晶体结构无法同时对不同波长成分的多种非线性过程中的相位匹配条件进行调控，这极大的限制了宽带激光的非线性转换过程的能量利用效率，也制约了非线性光学的技术向飞秒脉冲激光等超宽带激光技术的应用拓展。对于双折射匹配技术，双折射晶体能够提供的相位匹配的带宽更为有限的，一块双折射晶体只能对某个特定频率的连续激光或者窄带脉冲激光施加高效的非线性频率转换，因而无法获得宽带超连续的激光输出。

超连续激光光源具有亮度高、功率强、频率覆盖范围广等优点，在基础科学、信息、医疗、环境检测等领域有广泛的应用价值。目前，国际上产生超连续激光光源的方法主要是利用光子晶体光纤与高功率的超短脉冲激光相互作用，通过各种三阶非线性光学效应来拓宽泵浦激光的频率范围，然而该方案仍存在转换效率不高，其光谱展宽范围仅在可见光谱波段或在红外光谱波段，仍存在展宽不够大的确定。此外，该方案中的超连续激光光源不是完全相干的激光光源，也就是说，在特定的窄带里面辐射光是相干的激光，但是不同颜色的辐射光线之间没有良好的相干性，这就限制了该光源的应用范围。比如说，没法利用该超连续激光光源产生超短脉冲激光。

因此，当前迫切需要一种转换效率高、完全相干的、能够产生可见至近红外波段宽带可调谐的超连续激光的解决方案。

技术实现要素：

本发明的任务是提供一种转换效率高、完全相干的、能够产生可见至近红外波段宽带可调谐的超连续激光的解决方案。

根据本发明的一个方面，提供了一种产生可见至近红外波段宽带可调谐的超连续激光的装置，包括泵浦光源和非线性激光晶体，其特征在于，所述泵浦光源为近红外波段激光光源(近红外飞秒脉冲激光的光谱带宽约为百纳米，且该飞秒脉冲激光具有高峰值功率的特点，其峰值功率可以远远超过连续激光泵浦下的于晶体材料的光学损伤功率阈值，可到达gw/cm²的量级)；

所述非线性激光晶体包括一系列的元胞，所述一系列元胞在光传播方向上的长度沿着光传播方向按照连续的啁啾变化而改变。

其中，所述非线性激光晶体根据公式λ(z)＝λ0/[1+(dgλ0z/2π)]，用以确定每个所述元胞在z方向上的长度，其中z表示某一个元胞所对应的z方向上的位置坐标，z方向为所述光传播方向，其中λ0为所述飞秒脉冲激光的中心波长所对应的倍频过程所需要的极化周期，dg为啁啾度。

其中，所述的元胞对应的z方向上的位置坐标为该元胞的起始处的坐标。

其中，所述极化周期λ0、啁啾度dg的数值组合使所述非线性激光晶体的倒格矢呈现为分布在不同位置的若干个倒格矢带。

其中，所述的若干个倒格矢带分别对应于不同波段的宽带超连续激光参与的非线性频率转换过程，且每个倒格矢带有效地补偿具有连续频谱分布的宽带超连续激光参与的非线性频率转换过程。

其中，所述的若干个倒格矢带分别对应于泵浦光波段的二次及三次谐波的非线性频率转换，为这些非线性频率转换提供有效的相位补偿。由于设计的倒格矢带很宽，能够实现输出激光在很宽的频谱内调谐。由于三阶非线性效应，二次和三次谐波的光谱还将展宽，组合后能够覆盖可见至近红外波段。

其中，所述非线性激光晶体采用铁电晶体材料制作，所述铁电晶体材料为铌酸锂晶体材料、掺镁铌酸锂晶体或者钽酸锂晶体材料。

根据本发明的另一方面，还提供了一种非线性激光晶体的制作方法，包括下列步骤：

1)制备具有特定图案的掩模板，该掩膜版上的图案对应于所述非线性激光晶体的一系列元胞；所述一系列元胞的在光传播方向上的长度沿着光传播方向按照连续的啁啾变化而改变；

2)在非线性激光晶体的表面旋涂光刻胶，将掩模板的图案转移并固化在光刻胶上；

3)将非线性激光晶体两面分别与导电介质接触，然后通过导电介质在晶体上下表面加上大于晶体矫顽场的电场，使得所述非线性激光晶体上没有涂覆光刻胶的区域内部极化方向逆转，而保留有光刻胶的区域仍然保持原有的极化方向。

其中，所述步骤1)还包括：尝试不同的极化周期λ0、啁啾度dg和长度l的数值组合，依据公式λ(z)＝λ0/[1+(dgλ0z/2π)]，确定对应于各种参数数值组合的元胞的极化周期序列，然后模拟出这些元胞极化周期序列所对应的倒格矢带组合，进而模拟出最终输出的激光的波段并优选出参数数值组合，根据该参数数值组合所对应的元胞极化周期序列确定掩膜版上的图案。

其中，所述步骤1)还包括：分析每种倒格矢带组合所提供的非线性过程的相位补偿，进而模拟出最终输出的激光的波段，如果所模拟出的最终输出的激光的波段连续且能够覆盖可见至近红外光谱波段，则判定对应的参数数值组合符合要求，根据该参数数值组合所对应的元胞极化周期序列确定掩膜版上的图案。

与现有技术相比，本发明具有下列技术效果：

1、本发明能够产生可见至近红外波段宽带可调谐的超连续激光。

2、本发明的晶体具有结构可控、易于制备、设计灵活的优点。

3、本发明的激光产生装置的能量转化效率高、激光光谱超宽带和超连续。

4、本发明的超连续激光产生装置的器件尺寸小。

附图说明

以下，结合附图来详细说明本发明的实施例，其中：

图1示出了本发明一个实施例中的泵浦近红外飞秒脉冲激光的光谱分布图，泵浦光中心波长可由1200nm调制1500nm，平均功率均约为40-69mw；

图2示出了现有技术中的一种周期非线性光子晶体的分立倒格矢分布图；

图3示出了本发明一个实施例中的啁啾非线性光子晶体的设计示意图；

图4示出了本发明一个实施例中的非线性光子晶体的倒格矢带分布图；其中纵坐标为有效的非线性系数，横坐标为倒格矢的数值；

图5-图11示出了本发明一个实施例的非线性光子晶体输出激光的可见至近红外的光谱分布图，插图分别对应本发明实施例的啁啾铌酸锂非线性光子晶体输出的激光光束照片；为满足专利文件的形式要求，需说明的是，该照片已转换为黑白照片，其原图是彩色图片；

图12示出了本发明一个实施例的啁啾铌酸锂非线性光子晶体输出的激光光束的色域范围，xxxnm代表对应的泵浦光源的中心波长；为满足专利文件的形式要求，需说明的是，该照片已转换为黑白照片，其原图是彩色图片；

图13示出了在非线性激光晶体的表面旋涂光刻胶，将掩模板的图案转移并固化在光刻胶上的示意图；

图14示出了通过导电介质在晶体上下表面加上大于晶体矫顽场的电场，形成正负畴的交替分布的结构的示意图；

图15示出了基于上述实施例的方法制备的啁啾非线性光子晶体的在光学显微镜下的表面形貌图；

图16示出了图15的啁啾非线性光子晶体的表面形貌的局部放大图。

具体实施方式

根据本发明的一个实施例，提供了一种产生可见至近红外宽带可调谐的超连续激光的装置，该装置包括近红外飞秒脉冲激光光源和啁啾非线性光子晶体。其中，近红外飞秒脉冲激光光源作为泵浦光源，该泵浦光源所提供的飞秒脉冲激光的光谱有近百纳米带宽，该飞秒脉冲激光具有高峰值功率的特点。本实施例中，泵浦光的中心波长范围为1200-1500nm连续可调，谱宽约为100nm、单脉冲能量约50uj，脉冲宽度的傅里叶极限约50fs，脉冲重复频率为1khz，对应的平均功率约为50mw。该脉冲激光是一个完全相干的宽带的泵浦光。图1示出了本实施例中的泵浦近红外飞秒脉冲激光的光谱分布图。本发明中，作为泵浦光的近红外飞秒脉冲激光的单脉冲能量、脉冲长度、脉冲重复频率、平均功率等参数，也可以根据实际情况调整。

本实施例中，采用啁啾非线性光子晶体作为接收泵浦光并输出可见至近红外波段宽带可调谐的超连续激光的非线性光子晶体。本文中，非线性激光晶体指具有激光变频功能的非线性超晶格晶体。啁啾非线性光子晶体是在周期非线性光子晶体的基础上，对极化周期施加合适的变化规则，即将极化周期的长度沿着光传播方向施加连续的啁啾变化而形成的光子晶体。为便于理解，首先介绍周期非线性光子晶体。

传统的周期非线性光子晶体由一系列的元胞周期性排列而成。每个元胞包含一个正畴和一个负畴。各个元胞在光传播方向上的长度相等，例如各个元胞在光传播方向上的长度均等于非线性光子晶体的晶格周期。周期非线性光子晶体的倒格矢为一系列周期间隔的分立线条，因此只能为某一个波长的激光的非线性频率转换提供有效的相位补偿，分别称为一阶、二阶、三阶等等准相位匹配。而准周期非线性光子晶体由两个元胞按照特定的准周期方式排列而成，其倒格矢为两套互相独立的一系列分立线条，图2示出了一种典型的周期非线性光子晶体的分立倒格矢分布图。这种倒格矢分布只能同时为某两个特定波长的激光的非线性频率转换提供有效的相位补偿，所以准周期非线性光子晶体不能应用于宽带激光(如飞秒脉冲激光)的非线性频率转换过程。

本实施例的啁啾非线性光子晶体是在周期非线性光子晶体的基础上，对极化周期施加合适的变化规则，即将极化周期的长度沿着光传播方向施加连续的啁啾变化。本实施例中，啁啾非线性光子晶体由一系列的元胞构成，其中各个元胞的负畴和正畴的长度同时变化使得所述一系列的元胞的长度满足啁啾变化的规则。图3示出了本实施例中的啁啾非线性光子晶体的设计示意图。参考图3，建立坐标系，以光子晶体的最左端(即泵浦光输入端)激光的传输方向为图3中所示z方向。所述的极化周期的长度就是光子晶体的元胞在z方向上的长度(也可称为宽度)，一系列元胞在z方向上的长度沿着z方向按照连续的啁啾变化的规律而改变，此处“连续的啁啾变化”是光子晶体中的一系列元胞在z方向上的长度由小到大或由大到小地沿着啁啾变化的函数曲线取值。

从实际需求出发，先选定合适的泵浦光的中心波长所对应的倍频过程所需要的极化周期λ0、啁啾度dg和样品长度l(即光子晶体长度)，然后根据λ(z)＝λ0/[1+(dgλ0z/2π)]，确定每个元胞在z方向上的长度，其中z表示某一个元胞所对应的z方向上的位置坐标。本实施例中，一个元胞对应的z方向上的位置坐标为该元胞的起始处的坐标，例如第一个元胞的位置坐标为0，第二个元胞的位置坐标为λ(0)，即第一个元胞与第二个元胞的分界线处的坐标。

本实施例中，极化周期λ0＝2π/δk0，δk0＝4π[n2(λ0)-n1(λ0)]/λ0，λ0是宽带泵浦光波段的中心波长，n1(λ0)表示波长为λ0的基频光的折射率，n2(λ0)表示波长为λ0的光的倍频光的折射率。啁啾度dg为7.1，样品总长度为1.1cm。

具有上述结构和参数的啁啾非线性光子晶体的倒格矢分布为若干个倒格矢带，如图4所示。每个倒格矢带可有效地补偿具有连续频谱分布的宽带超连续激光(如飞秒脉冲激光)参与的非线性频率转换过程(如倍频、和频)。另外，若干个倒格矢带可分别对应于不同波段的宽带超连续激光参与的非线性频率转换过程(如倍频和和频)。

啁啾非线性光子晶体的所有倒格矢带联合作用，可满足宽带范围内的非线性频率上转换过程，使得非线性高次谐波(2、3次谐波等等)的产生成为可能。倒格矢数值小的带(即靠近坐标纵轴的b1带)支持低阶次(2次和部分3次)的谐波转换，而倒格矢数值大的带(b2带)支持3次的谐波转换。

由于上述光子晶体提供了多阶次谐波产生过程所需要的准相位匹配倒格矢带，所以在晶体内部经过级联的倍频和和频过程，比如基频激光经倍频过程产生2倍频的激光，基频激光与2倍频激光经和频过程产生3倍频，从晶体出射端口同时输出2-3次的谐波。

本实施例中，b1带为泵浦光(基频光)波段的倍频提供有效的相位补偿，从而得到倍频光波段的激光。b1和b2带为基频光与倍频光的和频提供有效的相位补偿，从而得到3次谐波的波段。同时由于三阶非线性效应，泵浦光在经过晶体的时候也发生展宽，使得2、3次谐波覆盖更大的频率范围。同时产生的2、3次谐波在通过晶体时也在展宽，使其覆盖400-900nm的波段。

由于设计的b1和b2带宽很宽，使得输出的超连续激光可以在很宽的光谱范围内调谐，从而可以调整输出激光的色域。

本实施例中，啁啾非线性光子晶体采用铌酸锂晶体材料制作。铌酸锂是一种综合性能优良的铁电非线性晶体材料，非线性系数大，透明范围为310-5000nm，涵盖紫外至中红外波长范围。在其他实施例中，啁啾非线性光子晶体还可以采用掺镁铌酸锂晶体或者钽酸锂晶体材料制作。

进一步地，图5至图11示出了本实施例的样品的输出的400-900nm波段激光的光谱，输出激光的波长可以完全覆盖400-900nm波段，通过调整泵浦光的中心波长，能够改变输出激光的色域。光束的颜色照片如图5-图11中的插图所示。啁啾非线性光子晶体所输出的脉冲激光为高性能的完全相干的可见至近红外波段宽带可调谐的超连续激光。

图12示出了输出激光的色域范围，输出宽带超连续激光的色域可通过改变泵浦光波长调节。

本实施例中，啁啾非线性光子晶体的输出的400-900nm波段的激光功率为8.38-18.92mw左右，单脉冲能量为8.38-18.92uj。考虑到晶体入射和出射端口的不完全透射效率(74％)，泵浦的近红外脉冲激光经过啁啾非线性光子晶体转换为可见至近红外的超连续激光的效率为20.7-30.4％，远高于其他的方案，比如光子晶体光纤超连续光源。

需要说明的是，目前流行的光子晶体光纤超连续光源，由于光纤长度为1米左右，而且光纤包含复杂的多孔微纳结构，沿光纤方向的几何结构存在较大的不均匀性(远大于铌酸锂晶体材料)，比如孔侧壁存在很多凹凸起伏的细微纳米结构，对光波有强烈的漫散射作用。在如此长距离的过程中发生的多种三阶非线性相互作用(自相位调制、四波混频、拉曼散射等等过程)，没有办法保持泵浦脉冲激光的相干性，使得所产生的超连续光源的相干性远差于泵浦脉冲激光的相干性，也远低于本实施例的泵浦脉冲激光与铌酸锂非线性晶体高次谐波相互作用所产生的超连续激光的相干性，此外，该方法对激光光谱的展宽能力有限，无法产生本实施例中宽谱超连续激光。因此该种超连续光源本质上是部分相干的激光光源，不是真正意义上的完全相干的激光光源。而本实施例中，仅利用单块非线性晶体就成功实现了高效的完全相干的可见至近外宽谱可调谐超连续激光。

如前文所述，在前述实施例中，啁啾非线性光子晶体由一系列的元胞构成，其中各个元胞的负畴和正畴的长度变化使得所述一系列的元胞的长度满足啁啾变化的规则。这种啁啾非线性光子晶体结构并不是唯一的。

另外，如前文所述，啁啾非线性光子晶体的倒格矢分布为若干个倒格矢带，这些倒格矢带的设计方案并不是唯一的，其中，带的宽度(即带宽)和带的中心位置，以及带-带间隔可根据需要灵活调节，只要这一系列的倒格矢带能够分别对应于泵浦光(即基频光)波段的二次及三次谐波的非线性频率转换(例如倍频、和频等)，为这些非线性频率转换提供有效的相位补偿，并且使得多次谐波的波段组合后能够覆盖整个可见至近红外400-900nm波段，即可获得完全相干的宽带超连续激光。

进一步地，根据上述的工作原理，本发明的一个实施例中还提供了一种利用外加电场极化方法制备啁啾非线性光子晶体的方法，其主要的过程如下：

(1)利用电子束刻蚀技术制备啁啾非线性光子晶体的图案掩模板。该掩膜版上的图案对应于一系列元胞，这些元胞在z方向上的长度能够形成连续啁啾变化。并且，这些元胞对应的多个倒格矢带能够分别对近红外波段的飞秒脉冲激光的多种非线性变化提供有效的相位补偿，使得通过多种非线性变化产生的2次和3次谐波的波段能够完全覆盖可见光至近红外波段。

在一个例子中，可以尝试不同的极化周期λ0、啁啾度dg(即光子晶体长度)等参数的组合，依据前述公式λ(z)＝λ0/[1+(dgλ0z/2π)]，确定对应于各种参数组合的元胞极化周期序列，然后模拟出这些元胞极化周期序列所对应的倒格矢带组合，分析这种倒格矢带组合所提供的非线性过程的相位补偿，进而模拟出最终输出的激光的波段。如果最终输出的波段连续，且能够覆盖可见光波段，则判定对应的参数组合符合要求，根据该参数组合所对应的元胞极化周期序列确定掩膜版上的图案。

(2)利用紫外曝光技术将掩模板的图案转移在覆盖铌酸锂晶片表面的绝缘光刻胶上。经过显影和定影的过程，图案固化在光刻胶上，然后在图案上面涂覆良导体，形成与啁啾非线性光子晶体图案相一致的电极。

实际操作如图13所示，首先在非线性晶体3(即非线性光子晶体)的一面旋涂一层光刻胶层2，光刻胶经过加热烘干后，再利用紫外曝光技术，用紫外光对放在样品上方的掩模板1进行照射，如果光刻胶2为正胶(或负胶)，则透光部分(或不透光部分)的光刻胶经过显影、定影后将会被去除，这样就能将掩模板上的图案转移到光刻胶层上。

(3)如图14所示，将非线性晶体3两面分别与导电介质4接触，然后通过导电介质4在晶体两面加上大于该非线性晶体材料矫顽场的电场，就会形成正负畴的交替分布，图中白色区域32表示正畴，黑色区域31表示负畴。其中，晶体上没有光刻胶21的区域能通过电流，外面施加的电压作用在晶体材料上，使得极化方向逆转。而保留有光刻胶21的区域在导电介质4与非线性晶体3间有作为绝缘层的光刻胶21隔离，无法积累电荷，没有电压作用在非线性晶体3上，故非线性晶体3对应的区域仍然保持原有的极化方向和非线性系数的符号。这样，就形成了正负畴的交替分布的结构。该结构中，每对正负畴组成一个元胞，一系列的元胞的长度满足啁啾变化的规则。

图15示出了基于上述实施例的方法制备的啁啾非线性光子晶体的在光学显微镜下的表面形貌图。图中的线条为光学显微镜下相邻正、负畴间的分界线。图16示出了图15的啁啾非线性光子晶体的表面形貌的局部放大图，其中l+和l-分别表示正畴和负畴在光传播方向上的长度。

最后应说明的是，以上实施例仅用以描述本发明的技术方案而不是对本技术方法进行限制，本发明在应用上可以延伸为其它的修改、变化、应用和实施例，并且因此认为所有这样的修改、变化、应用、实施例都在本发明的精神和教导范围内。