RFeB系烧结磁体及其制造方法与流程

本发明涉及一种包含稀土元素(在下文中称作“r”)、铁(fe)和硼(b)作为主要构成元素的rfeb系烧结磁体。

背景技术：

rfeb系烧结磁体是在1982年由masatosagawa等人发现的，并且具有优异的特性，rfeb系烧结磁体的大部分磁特性如残余磁通密度远高于常规永久磁体的磁特性。因此，rfeb系烧结磁体已被用于多种产品中，例如，诸如混合动力汽车和电动汽车的汽车用马达以及工业机器用马达的各种马达、扬声器、耳机和使用永久磁体的磁共振诊断装置。

早期形式的rfeb系烧结磁体具有各种磁特性当中的矫顽力ihc相对较低的缺点。后期研究已经表明，在rfeb系烧结磁体的内部存在诸如dy或tb之类的重稀土元素r^h会改善矫顽力。矫顽力为当向磁体施加与磁化方向相反的外部磁场时抵抗外部磁场而不反向磁化的能力的量度。据认为，重稀土元素r^h具有通过抑制反向磁化而增强矫顽力的作用。然而，因为重稀土元素r^h昂贵并且稀有，而且还会造成残余磁通密度的降低，所以不期望增加重稀土元素r^h的含量。

专利文献1描述了在不添加重稀土元素r^h的情况下，添加ga(镓)以提高rfeb系烧结磁体的矫顽力。通常，在rfeb系烧结磁体中，在晶粒界面中存在具有大的饱和磁化强度的铁磁体的情况下，在相邻的晶粒之间产生磁相互作用。因此，当施加反向磁场(方向与磁化的方向相反的磁场)时，并且当在某晶粒中发生反向磁化时，相邻晶粒的磁化也会通过这种相互作用而反向，从而使得矫顽力降低。作为这种具有大的饱和磁化强度的铁磁体，典型的实例包括由未包含在晶粒中的r和fe构成的铁磁体。反之，在向rfeb系烧结磁体中添加ga(镓)的情况下，在晶粒界面处形成由r6fe13ga表示的具有相对较小的饱和磁化强度的铁磁体，并且抑制了具有更大的饱和磁化强度的铁磁体的形成。因此，即使当施加反向磁场并且在某晶粒中发生反向磁化时，可能使相邻晶粒发生反向磁化的磁相互作用变弱，从而提高了矫顽力。

专利文献1：jp-a2014-132628

专利文献2：wo2014/017249

技术实现要素：

然而，因为ga也价格昂贵，所以在如专利文献1中描述的向rfeb系烧结磁体中添加ga的情况下，存在制造成本增加的问题。

本发明的目的是提供一种rfeb系烧结磁体，该rfeb系烧结磁体在尽量不使用重稀土元素r^h和ga这些昂贵的添加元素的情况下，具有高的矫顽力。

根据本发明的rfeb系烧结磁体是为了解决上述问题而提出的，该rfeb系烧结磁体包含：

28质量％至33质量％的稀土元素r，

0质量％至2.5质量％的co(钴)(即，可以不包含co)，

0.3质量％至0.7质量％的al(铝)，

0.9质量％至1.2质量％的b(硼)，以及

小于1,500ppm的o(氧)，

余量为fe，

所述rfeb系烧结磁体在晶粒界面中包含具有r6fe14-xalx结构的rfeal相，并且

矫顽力为16koe以上。

具有r6fe14-xalx结构的rfeal相具有四方晶体结构，其中x的值可为0.5至3.5范围内的值。此外，co可以置换rfeal相的一部分fe，并且如下文中所述，在根据本发明的rfeb系烧结磁体包含cu的情况下，cu也可以置换rfeal相的一部分al。此外，由于晶格缺陷的产生，r的原子数与fe(co)和al(cu)的原子总数的比率(摩尔比)可能稍微偏离6:14。

作为稀土元素r，可以适当地使用轻稀土元素，例如nd或pr。此外，不必使用重稀土元素r^h作为稀土元素r。然而，在本发明中，不排除包含重稀土元素r^h作为稀土元素r的一部分。也就是说，本发明可以包含重稀土元素r^h作为稀土元素r的一部分。

本发明的rfeb系烧结磁体除了包含上述元素以外，还可以包含0.2质量％以下的ga作为不可避免的杂质(不作为添加元素)。此外，本发明的rfeb系烧结磁体可以包含0.1质量％以下的cr(铬)、0.1质量％以下的mn(锰)、0.1质量％以下的ni(镍)、2,000ppm以下的n(氮)、以及2,000ppm以下的c(碳)作为不可避免的杂质。理想的是，n的含量为1,000ppm以下并且c的含量为1,000ppm以下。

根据本发明的rfeb系烧结磁体可以通过以下步骤制造：

通过使包含28质量％至33质量％的稀土元素r、0质量％至2.5质量％的co(即，可以不包含co)、0.3质量％至0.7质量％的al和0.9质量％至1.2质量％的b、以及余量的fe的rfeb系磁体粉末在磁场中取向，并且随后烧结粉末，从而制备由rfeb系烧结体构成的基材的步骤；

将基材加热至第一时效温度的第一时效处理步骤，该第一时效温度为落入700℃至900℃的范围内的温度；以及

将经过第一时效处理步骤之后的基材加热至第二时效温度的第二时效处理步骤，该第二时效温度为落入530℃至580℃的范围内的温度，

其中，进行基材制备步骤、第一时效处理步骤以及第二时效处理步骤，使得最终获得的rfeb系烧结磁体的o含量小于1,500ppm。优选在真空(例如10pa以下)或惰性气体气氛(例如氮气、氩气等，分压中具有至多30ppm的氧气)中进行这些步骤的至少一部分。优选在分压中具有至多30ppm的氧气的氮气或氩气气氛中进行基材制备步骤。优选在氩气气氛或真空(10pa以下)中进行第一和第二时效处理步骤。

第二时效温度可以为落入530℃至560℃的范围内的温度。

在根据本发明的rfeb系烧结磁体中，通过使用包含0.3质量％至0.7质量％的al的rfeb系烧结磁体粉末制造由rfeb系烧结体构成的基材，并且随后在第一时效处理步骤中将基材加热至落入700℃至900℃的范围内的温度，并且在第二时效处理步骤中进一步加热至落入530℃至580℃的范围内、优选落入560℃至580℃的范围内的温度。因此，在晶粒界面处形成rfeal相。顺带提及的是，在第一时效处理步骤结束时，在晶粒界面处未形成rfeal相。因为在rfeal相中，部分fe原子被al原子置换减弱了fe原子之间的磁相互作用，所以饱和磁化强度变小。

然而，在基材制备步骤中，在rfeb系磁体粉末的周围存在大量的氧的情况下，在rfeb系磁体粉末中形成大量的稀土氧化物，并且当在烧结步骤中稀土氧化物溶解时，大量的al引入到稀土氧化物中。在这种大量的al引入到稀土氧化物中的情况下，在晶粒界面处不形成rfeal相。因此，在本发明中，将最终获得的rfeb系烧结磁体中的作为杂质的o的含量控制为小于1,500ppm。理想的是o的含量小于1,000ppm。

在根据本发明的rfeb系烧结磁体中，除了rfeal相，在晶粒界面中还可以存在富r相。富r相为稀土元素的含量高于构成rfeb系烧结磁体的晶粒的r2fe14b中稀土元素的含量的相。富r相的实例包括这样的相，其中选自由fe、co、al和ga组成的组中的至少一种元素固溶于稀土氧化物(r2o3)中。在富r相中固溶的fe具有铁磁性，但是在根据本发明的rfeb系烧结磁体中，因为在晶粒界面处形成rfeal相，所以在晶粒界面处的fe引入到rfeal相中，并且在富r相中固溶的fe的浓度可能降低，使得富r相的饱和磁化强度(即，在其中固溶的fe的饱和磁化强度)变小。通过在第二时效处理步骤中在530℃至580℃加热基材，具有这种低fe浓度的富r相扩散到整个晶粒界面中。特别地，富r相甚至可以扩散到两个晶粒之间的小空间中。

如上所述，在根据本发明的rfeb系烧结磁体中，具有小的饱和磁化强度的rfeal相(和富r相)存在于晶粒界面。因此，即使当向rfeb系烧结磁体施加反向磁场并且使某一晶粒反向磁化时，通过晶粒界面使相邻的晶粒反向磁化的作用减弱，使得可以获得16koe以上的这种高矫顽力。此外，因为在尽可能不使用任何重稀土元素r^h和ga的情况下适当地使用al，并且al的价格低于重稀土元素r^h和ga，所以可以抑制成本的增加。

一方面，在rfeal相的r6fe14-xalx中x的值低于0.5的情况下，因为rfeal相中的fe的饱和磁化强度增强，所以使相邻晶粒发生反向磁化的磁相互作用变强。另一方面，在x的值高于3.5的情况下，引入rfeal相中的fe的量减少，并且在晶粒界面处的富r相中固溶的fe的量相应地增加，从而使富r相的饱和磁化强度增大，因此使相邻的晶粒发生反向磁化的磁相互作用变强。因此，在根据本发明的rfeb系烧结磁体中，将rfeal相的r6fe14-xalx的x的值控制在0.5至3.5的范围内是理想的。

优选的是，根据本发明的rfeb系烧结磁体进一步包含0.1质量％至0.5质量％的cu(铜)，cu和al的总含量超过0.5质量％，并且al的含量大于cu的含量。根据这种构成，在第二时效处理步骤中，粒界相的润湿性得以改善(优化)，并且粒界相能够均匀地分散，使得矫顽力进一步提高。

此外，根据本发明的rfeb系烧结磁体优选为进一步包含0.05质量％至0.35质量％的zr。根据这种构成，能够使矩形比高。在本文中，由磁化曲线(去磁曲线)的第二象限中的磁化强度为残留磁通密度br的90％时的反向磁场hk90与矫顽力(当磁化强度变为0时的反向磁场)ihc之比hk90/ihc比表示矩形比。矩形比越高表示由磁场变化引起的磁化强度的变化越小，并且磁体在变化的磁场中的特性越稳定。

根据本发明，在尽量不使用重稀土元素r^h和ga这些昂贵的添加元素的情况下，可以获得具有高的矫顽力的rfeb系烧结磁体。

附图说明

图1为说明根据本发明的rfeb系烧结磁体的制造方法的一个实例的示意图。

图2包括：示出了实施例1和2以及比较例2的样品的放射光x射线衍射测定结果的图(a)；以及其局部放大视图(b)。

图3包括示出了多个样品的矫顽力测定结果的图，这些样品为通过使用合金3制造的本实施方案的各rfeb系烧结磁体，这些图中分别改变了如下条件：(a)第一时效温度；(b)在第一时效处理步骤中的加热时间；(c)第二时效温度；以及(d)在第二时效处理步骤中的加热时间。

图4为示出了多个样品的矫顽力的测定结果的图，这些样品为通过使用合金3制造的本实施方案的各rfeb系烧结磁体，并且这些样品的第二时效处理步骤后的冷却速率是不同的。

附图标记说明

11：rfeb系合金块

12：rfeb系粗粉末

13：rfeb系磁体粉末

14：基材

15：rfeb系烧结磁体

19：模具

具体实施方式

将参考图1至图4对根据本发明的rfeb系烧结磁体的实施方案进行描述。

(1)组成：

作为整体组成，本实施方案的rfeb系烧结磁体包含28质量％至33质量％、优选29质量％至32质量％的稀土元素r、0质量％至2.5质量％、优选0质量％至1.5质量％的co(钴)、0.3质量％至0.7质量％、优选0.4质量％至0.5质量％的al(铝)、0.9质量％至1.2质量％的b(硼)以及小于1,500ppm、优选小于1,000ppm的o(氧)，并且包含fe(铁)作为余量。可以不包含co。作为稀土元素r，可以适当地使用轻稀土元素，例如nd或pr。此外，不必使用重稀土元素r^h作为稀土元素r。然而，本实施方案的rfeb系烧结磁体可以包含重稀土元素r^h作为稀土元素r的一部分。此外，本实施方案的rfeb系烧结磁体除了包含这些元素以外，还可以进一步包含0.1质量％至0.5质量％的cu和/或0.05质量％至0.35质量％的zr。在包含cu的情况下，优选的是cu和al的总含量超过0.5质量％，并且al的含量大于cu的含量。此外，本实施方案的rfeb系烧结磁体除了包含这些元素以外，还可以进一步包含上述不可避免的杂质。

本实施方案的rfeb系烧结磁体的晶粒界面包含rfeal相，并且可以进一步包含富r相。rfeal相的组成由r6fe14-xalx(0.5≤x≤3.5)表示。富r相的典型实例包括选自由fe、co、al和ga组成的组中的至少一种元素在r2o3中固溶得到的相。在本文中，由于rfeal相中引入了fe，所以固溶于富r相中的fe的浓度低于固溶于常规rfeb系烧结磁体的晶粒界面处的富r相中的fe的浓度。

(2)制造方法：

本实施方案的rfeb系烧结磁体可以通过下述方法制造。进行下述各个步骤，使得最终获得的rfeb系烧结磁体的o含量小于1,500ppm，并且优选在真空下或在惰性气体气氛下进行这些步骤的至少一部分。

首先，例如，通过带坯连铸法制备包含稀土元素r、co(可以不包含)、al、b和fe、以及根据需要的cu和/或zr的rfeb系合金块11，这些元素与将要制造的rfeb系烧结磁体的元素含量相同。接下来，将rfeb合金块11暴露在氢气中，从而吸附氢分子(图1的(a))。由此，rfeb合金块11脆化。将如此脆化的rfeb合金块11机械粉碎(粗粉碎)以制备rfeb粗粉末12(图1的(b))。此外，通过喷磨机将rfeb粗粉末12进行微细粉碎以实现这样的粒径分布，使得粒径的中值d50为3μm以下，从而制备rfeb系磁体粉末13(图1的(c))。在所制备的rfeb系磁体粉末13的颗粒中，残留有吸附于rfeb合金块11中的一部分氢分子。

接下来，将rfeb系磁体粉末13装填在具有与将要制造的rfeb系烧结磁体对应的形状的模具19中。对模具19中的rfeb系磁体粉末13施加磁场，以使rfeb系磁体粉末13取向(图1的(d))。随后，将仍处于装填在模具19中的状态下的已取向的rfeb系磁体粉末13加热至预定的烧结温度(优选为落入900℃至1,050℃范围内的温度)(图1的(e))，从而烧结rfeb系磁体粉末13。以这种方式获得由rfeb系烧结体构成的基材14(图1的(f))。目前为止的这些操作对应于上述基材制备步骤。

在本文中，rfeb系磁体粉末13的晶粒中所包含的氢分子通过用于烧结的加热而向外部释放。此时，作为杂质存在于rfeb系磁体粉末13中的碳与氢分子反应从而形成气体。以这种方式能够除去rfeb系磁体粉末13中的碳。在这种情况下，为了减少或防止在与碳反应之前从rfeb系磁体粉末13的晶粒中消除氢分子，优选的是在惰性气体气氛中进行将温度升高至烧结温度的过程中的从室温至预定温度(例如450℃)的温度范围内进行的操作，并且随后在真空气氛中将温度升高至烧结温度。在本文中，采用真空气氛的目的是去除通过氢分子与碳的反应产生的气体。所用的模具19可以由具有能够承受烧结温度的耐热材料制成。

在制造rfeb系烧结体时，一般在磁场中使rfeb系磁体粉末取向的期间或者之后进行压缩成形(压制加工)。然而，在本实施方案中，在rfeb系磁体粉末的取向期间或者之后不进行压缩成形(plp(无压制加工))的情况下，烧结rfeb系磁体粉末13。在plp中，因为不需要使用用于进行压缩成形的压机，所以可以使工作空间变小。因此，容易使工作空间为惰性气体气氛或真空气氛。然后，即使在使rfeb系磁体粉末13的粒径变小(使晶粒的表面积变大)时，rfeb系磁体粉末13的氧化也难以进行。因此，可以降低所制备的基材的氧含量，因此在基材中几乎不形成稀土氧化物。因此，al难以引入到稀土氧化物中，使得可以在晶粒界面处形成rfeal相。此外，当通过减小rfeb系磁体粉末13的粒径，从而使rfeb系磁体粉末13的平均粒径接近所获得的rfeb系烧结磁体中的晶粒的平均粒径时，随着rfeb系磁体粉末13的平均粒径的减小，rfeb系烧结磁体中的晶粒的平均粒径也随之减小，由此能够提高rfeb系烧结磁体的矫顽力。顺带提及的是，也可以通过使用压制加工制造根据本发明的rfeb系烧结磁体，但如前所述，为了降低基材的氧含量，理想的是使用plp。

在如上所述制备基材14之后，将基材14暂时冷却至室温，然后加热至第一时效温度，第一时效温度为落入700℃至900℃范围内的温度(图1的(g)，第一时效处理步骤)。在本文中，对基材14在第一时效温度下的保持时间没有特别的限制。根据本发明人获得的实验结果，即使在基材14在第一时效温度下的保持时间几乎为0分钟时，也就是说，在刚达到第一时效温度后便随即降低温度，通过随后的第二时效处理步骤获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力也大于16koe。考虑到制造效率，基材14在第一时效温度下的保持时间可大于0分钟，优选为30分钟以上540分钟以下。

接下来，将经过第一时效处理步骤的基材14加热至第二时效温度，第二时效温度为落入530℃至580℃范围内的温度，优选为560℃至580℃(图1的(h)，第二时效处理步骤)。第二时效处理步骤(例如)可以在将已进行第一时效处理步骤的基材14冷却至300℃以下之后进行。在本文中，对基材14在第二时效温度下的保持时间没有特别的限制。根据本发明人获得的实验结果，即使在基材14在第二时效温度下的保持时间几乎为0分钟的情况中，也就是说，在达到第二时效温度后便随即降低温度，所获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力也大于16koe。考虑到制造效率，基材14在第二时效温度下的保持时间可大于0分钟，优选为10分钟以上540分钟以下。随后，将基材14冷却至室温。

以这样的方式，能够获得本实施方案的rfeb系烧结磁体15(图1的(i))。

实施例

(3)本实施方案的rfeb系烧结磁体的实施例

将对制造本实施方案的rfeb系烧结磁体的实施例进行以下说明。

通过带坯连铸法分别制造具有表1中描述的各组成(测定值)的七种rfeb合金块(在下文中称作合金1至7)。在本文中，表1中的“tre”是指所有稀土元素的含量的总和(总稀土)，并且在此为nb(钕)、pr(镨)、dy(镝)和tb(铽)的含量的总和。顺带提及的是，除了作为不可避免的杂质而包含的元素以外，合金1至7不包含除了这四种稀土元素以外的其他稀土元素。合金1至7除了包含表1中所列的元素以外，还可包含不可避免的杂质。

在上述条件下，对各合金1至7进行粗粉碎和微细粉碎，从而制备各rfeb系磁体粉末13。将rfeb系磁体粉末13填充到模具19中，使得填充密度为3.4g/cm³，并且随后在磁场中使rfeb系磁体粉末13取向。随后，将仍填充于模具19中的rfeb系磁体粉末13从室温加热至在985℃和995℃之间的烧结温度，在该温度维持4小时，并且随后冷却至室温，由此制备基材14。在从室温至450℃的过程中在氩气气氛中进行烧结，然后在真空气氛(10pa以下)中进行烧结。将由合金1至7获得的各基材14在800℃的第一时效温度加热30分钟，降温至540℃或560℃的第二时效温度(表1中说明了各合金的第二时效温度)，并且随后在该温度维持90分钟，随后快速冷却，从而制造rfeb系烧结磁体15。将由合金1至7制造的rfeb系烧结磁体分别称为实施例1至7的样品。

此外，作为比较例1，使用合金1并通过与实施例1相同的方式制造rfeb系烧结磁体，不同之处在于，使o含量大于实施例1至7和比较例2的o含量。此外，作为比较例2和3，通过与实施例1相同的方式制造rfeb系烧结磁体，不同之处在于，使用具有表1描述的组成的合金a。制造比较例3的rfeb系烧结磁体，以使其o含量高于实施例1至7和比较例2的o含量。在此，通过控制从rfeb合金块11的粉碎到向模具19中填充rfeb系磁体粉末13的步骤中的制造环境，从而能够调节获得的rfeb系烧结磁体中的o含量。第二时效温度为540℃(比较例1)或520℃(比较例2和3)。合金a的al含量为0.16质量％，这落在本发明的rfeb系烧结磁体的组成范围之外。

表2示出了实施例1至7和比较例1至3的制造样品的组成的测定结果。此外，表3示出了这些样品各自的矫顽力ihc、矩形比sq以及用于确定矩形比sq而测定的hk90的值。在本文中，hk90为在磁化曲线(去磁曲线)的第二象限中，当磁化强度变为残留磁通密度br的90％时的反向磁场的值。矩形比sq由hk90/ihc确定。

表3：获得的rfeb系烧结磁体的磁特性

在实施例1至7的所有样品中，表2中列举的元素的组成满足本发明的rfeb系烧结磁体的组成要求。相反，在比较例1和3的样品中，o含量不满足本发明的要求(即，小于1,500ppm)。此外，在比较例2和3的样品中，al含量不满足本发明的要求(即，0.3质量％至0.7质量％)。另一方面，在比较例2和3的样品中，除al和o以外的元素的含量非常接近实施例2的样品中的各元素的含量。

在这些实施例中，当将不包含dy的实施例1至6的样品与比较例的样品在矫顽力ihc方面进行比较时，实施例1至6的所有样品均示出了16.8koe至18.2koe的矫顽力，其矫顽力均大于16.0koe，但是比较例1至3的所有样品均示出了14.5koe至15.7koe的矫顽力，其矫顽力均小于16.0koe。特别地，实施例2的样品示出了高达18.2koe的矫顽力ihc，这明显高于比较例2和3中的矫顽力，其中如上所述，在实施例2中，除了al和o以外的元素的含量与比较例2和3中的元素含量非常接近。

此外，实施例3至5的样品包含0.08质量％至0.11质量％的zr，并且所示出的矩形比sq的值(94.6至95.4％)高于其他样品(实施例1和2以及比较例1至3)中的矩形比sq的值。实施例7的样品包含2.50质量％的dy，并且所示出的矫顽力ihc的值高于其它样品中的矫顽力ihc的值。

接下来，对实施例1和2以及比较例2的样品进行x射线衍射测定，并且其结果在图2中示出。使用aichisynchronotronradiationcenter(aichiscienceandtechnologyfoundation)的放射线x射线衍射测定装置，以波长为0.09nm的放射线进行该测定。图2(a)的图示出了各样品在2θ为10°至70°的范围内的样品测定结果，并且在图2(b)中，横坐标(2θ)和纵坐标(强度)部分放大并且重叠并显示了三个样品的数据。在由图2(b)中的箭头所示的部分中，存在三个在实施例1和2中出现而在比较例中未出现的峰。这三个峰与由国际衍射数据中心(icdd)管理的粉末衍射数据库“pdf”(粉末衍射档案)中收集的nd6fe11al3(r6fe14-xalx中的r＝nd并且x＝3)的x射线衍射图案(pdf#01-078-9291)充分一致。这些数据意味着实施例1和2的样品中包含具有与r6fe14-xalx的晶体结构相同的晶体结构的相，即rfeal相。

接下来，使用波长色散型x射线分光法(wdx)对实施例2的样品进行分析，并且在晶粒界面中任意选择六个测定点，并且这六个测定点包含r、fe和al所有这三种元素，确定这六个测定点中的这三种元素、co和cu的组成比。表4示出了结果。

表4：获得的rfeb系烧结磁体的粒界的组成分析

在这六个测定点中，r原子的含量与fe、co、al和cu四种原子的含量的总和的比率接近6:14，因此，认为在晶粒界面中形成rfeal相。

在晶粒界面中形成有rfeal相的情况下，在富r相中固溶的fe的量减少。由于rfeal相的饱和磁化强度小并且由于在富r相中固溶的fe的量小，因此晶粒之间的磁相互作用降低，所以本实施方案的rfeb系烧结磁体的矫顽力变高。

接下来，通过使用由rfeb系磁体粉末(其由合金3获得)制备的基材14，在改变第一时效处理步骤和第二时效处理步骤中的温度和加热时间的多种条件下制备样品，并且测定各样品的矫顽力。以下对结果进行描述。

图3(a)的图分别示出了在700℃、800℃或900℃这三种不同的第一时效温度的条件下制造的样品在第一时效处理步骤后(第二时效处理步骤前)的矫顽力，以及由其获得的rfeb系烧结磁体(第二时效处理步骤后)的矫顽力。在所有这三个样品中，第一时效处理步骤中的加热时间为30分钟，第二时效温度为560℃，并且第二时效处理步骤中的加热时间为30分钟。根据试验结果，获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力在所有情况均大于16koe，并且无论上述范围内的第一时效温度如何，获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力几乎彼此相等。

图3(b)的图分别示出了样品在第一时效处理步骤后(第二时效处理步骤前)的矫顽力，以及由其获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力，其中所述样品是在0至540分钟范围内的六种不同的第一时效处理步骤的加热时间条件下制得的。在所有这六个样品中，第一时效温度为800℃，第二时效温度为560℃，并且第二时效处理步骤中的加热时间为30分钟。根据试验结果，获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力在所有情况均大于16koe，并且无论上述范围内的第一时效处理步骤中的加热时间如何，获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力几乎彼此相等。

图3(c)的图分别示出了样品在第一时效处理步骤后的矫顽力，以及由其获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力，其中所述样品是在530℃至580℃范围内的六种不同的第二时效温度的条件下制得的。在所有这六个样品中，第一时效温度为800℃，第一时效处理步骤中的加热时间为30分钟，并且第二时效处理步骤中的加热时间为30分钟。根据试验结果，获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力在所有情况均大于16koe，并且在上述范围内，第二时效温度越高，矫顽力越大。

图3(d)的图分别示出了样品在第一时效处理步骤后的矫顽力，以及由其获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力，其中所述样品是在0至540分钟范围内的六种不同的第二时效处理步骤的加热时间条件下制得的。在所有这六个样品中，第一时效温度为800℃，在第一时效处理步骤中的加热时间为30分钟，并且第二时效温度为560℃。根据试验结果，获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力在所有情况均大于16koe，并且无论上述范围内的第二时效处理步骤中的加热时间如何，获得的rfeb系烧结磁体的矫顽力几乎彼此相等。

如上所述，从图3所示的实验结果中发现，在本实施方案获得的rfeb系烧结磁体中，第一时效处理步骤和第二时效处理步骤中的加热时间和第一时效温度几乎不会影响矫顽力的大小，并且通过调节第二时效温度，可以进一步提高矫顽力。

接下来，对通过使用由合金3获得的rfeb系磁体粉末制备的基材14进行时效处理，其中第一时效温度为800℃，第一时效处理步骤中的加热时间为30分钟，第二时效温度为540℃，并且第二时效处理步骤中的加热时间(将温度维持在540℃的时间)为30分钟。然后，通过改变将基材14从第二时效温度冷却至100℃时的冷却速率，从而对多个实施例制造rfeb系烧结磁体的样品。此外，作为比较例，对于通过使用由合金3获得的rfeb系磁体粉末制备基材14，并对基材14进行第二时效处理步骤而不进行第一时效处理步骤的情况，通过类似方式改变冷却速率以制造多个rfeb系烧结磁体的样品。图4示出了rfeb系烧结磁体的这些样品的矫顽力测定结果。其结果为：比较例的所有样品都示出了小于16koe的矫顽力，但是进行了第一时效处理步骤和第二时效处理步骤两者的所有实施例的样品都示出了超过16koe的矫顽力。在实施例中，从第二时效温度冷却至100℃的冷却速率最低(3℃/分钟)的样品所示出的矫顽力略低于冷却速率为5℃/分钟以上的其他样品的矫顽力。也就是说，从第二时效温度冷却至100℃的冷却速率优选为5℃/分钟以上。

基于实施方案和实施例对本发明进行了以上描述，但是具体的构成不应解释为局限于这些实施方案和实施例。不仅通过上述实施方案和实施例的描述示出了本发明的范围，而且通过权利要求示出了本发明的范围，并且在与权利要求等同的含义和范围内的所有修改都包括在其中。

本申请基于2018年11月6日递交的日本专利申请no.2018-208615和2019年8月27日递交的日本专利申请no.2019-154463，并且该申请的内容通过引用方式并入本文。