一种基于机器学习的燃料电池催化层预测-分析-优化方法

1.本发明涉及燃料电池技术领域，尤其是涉及一种基于机器学习的燃料电池催化层预测-分析-优化方法


背景技术：

2.质子交换膜燃料电池由于其能量密度高、结构紧凑、零排放等优势，是重要能源转换设备。氢氧质子交换膜燃料电池在工作过程中，氢气和氧气两种燃料分别经阳极流场和阴极流场流入电极内部，并在催化层内到达催化剂表面发生电化学反应，实现将化学能直接转化为电能。其中，催化层作为燃料电池电化学反应发生的场所，其内部结构设计将直接影响电池放电性能、稳定性与耐久性，分析设计强电催化性能、热稳定性良好的催化层是推进质子交换膜燃料电池产业化的关键。
3.燃料电池在工作过程中催化层内部涉及到了气液两相流动、热质传输、电化学反应等多尺度、多物理过程，多物理场间的相互耦合导致其内部参数非线性关系较强，在对催化层内结构参数进行分析优化时难度较大。在传统催化层参数分析优化中，单一变量法为最常用的方法，即固定其他参数，每次只改变一个参数以分析该参数对电池性能的影响。该方法在应用时于仅能获得研究参数在某一确定点处的结果，无法实现在整个解空间内的参数全局分析。同时，单一变量法方法主要适用于求解线性相关性较强的问题，在分析非线性关系较强的问题时结果准确性较低，故不太适合对催化层结构参数进行分析。
4.在催化层结构优化研究中，基于单一变量法分析结果的结构参数定性优化同样是最常用的方法，该方法常获得的为参数优化方向或理想区间，难以得到精确的全局最优解，且无法实现电池性能的多目标优化。在部分运用优化算法对催化层结构参数进行设计优化的研究中，常将电池峰值功率密度作为惟一的优化目标，未能获得从多方面对电池进行多目标优化，以获得综合性能更加的催化层结构。同时，由于未进行优化参数的特征筛选，许多低敏感度的参数在优化过程中导致模型震荡，使得优化算法收敛较慢，大大限制了优化效率。


技术实现要素：

5.本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种基于机器学习的燃料电池催化层预测-分析-优化方法。
6.为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：
7.s1、搭建数理模型，获得数据驱动源；
8.s2、选取催化层结构参数与电池输出目标，生成数据集；
9.s3、数据集预处理与数据驱动模型建立；
10.s4、基于数据驱动模型的电池性能快速预测与参数定量敏感性分析；
11.s5、耦合数据驱动模型与遗传算法的催化层多目标多参数优化；
12.s6、优化所得催化层结构参数验证。
13.所述步骤s1具体包括以下步骤：针对质子交换膜燃料电池内多尺度、多物理现象，利用耦合控制方程搭建二维两相非等温燃料电池数理模型通过对比数理模型与实验测试的极化曲线完成模型准确性验证，验证后的数理模型作为数据驱动源以辅助数据驱动模型。
14.所述步骤s2具体包括以下步骤：选取9个催化层结构参数作为数据驱动模型的输入特征：
15.x＝(m
pt
,x
pt/c
,x
ion/c
,r
agg
,rc,r
pt
,dp
cl
,h
cl
,θ
cl
)
16.其中，x为输入参数集，m
pt
为催化层铂载量，x
pt/c
为催化层内铂碳比，x
ion/c
为催化层内离聚物与碳载体质量比，r
agg
催化剂团聚体半径，rc为碳颗粒半径，r
pt
为铂颗粒半径，dp
cl
催化层内孔径，h
cl
催化层厚度，θ
cl
催化层接触角；
17.为描述燃料电池在最大负载能力、最大放电能力和热均匀性三个方面上的性能，选取电池峰值功率密度、极限电流密度以及峰值点催化层温度分布标准差为优化目标：
18.y＝(p
max
,i
lim
,σ
t,cl
)
19.其中，y为输出参数集，p
max
为峰值功率密度，i
lim
为极限电流密度，σ
t,cl
为催化层内温度分布标准差；
20.确定输入参数变化范围：m
pt
∈(0.025,0.5)mg
·
m-2
，x
pt/c
∈(0.033,0.5)，x
ion/c
∈(0.2,1.3)， r
agg
∈(60,1000)nm，rc∈(10,1000)nm，r
pt
∈(1,5)nm，dp
ccl
∈(10,200)nm，h
cl
∈(1,40)μm，θ
cl
∈(92,150)
°
；为了保证整个燃料电池催化层结构的合理性，防止误差累计导致的催化层结构失效，设置燃料电池催化层内孔隙率在0.05～0.95团聚体半径与碳颗粒半径比值大于4的限制条件；
21.根据各优化参数变化范围，确定各个输入参数在范围内随机变化，且服从均值μi为区间中间值，方差的正态分布；将每组随机生成的输入集依次带入数理模型，计算对应的优化目标值，将二者组合得到数据驱动数据集。
22.所述步骤s3具体包括以下步骤：针对所得数据集进行归一化预处理，将每个参数数据均映射到0～1的区间内，以消除不同数据间量级不同的影响，并按照0.75:0.25 的比例将数据集划分为训练集与测试集，分别用于数据驱动模型训练与模型验证；
23.选取集成学习算法极限梯度提升树(xgboost)进行数据驱动模型训练，并使用测试集进行模型准确性验证；在训练过程中使用网格搜索法对不同训练目标的 xgboost内的超参数进行调试，完成xgboost算法配置。
24.所述步骤s4具体包括以下步骤：应用训练所得的数据驱动模型构建了催化层结构与电池多目标间的直接映射关系，实现了针对不同催化层结构下的电池峰值功率密度、极限电流密度与峰值点温度均匀性快速预测；
25.提取数据驱动模型中特征影响度，将其与皮尔逊相关系数中的作用方向相结合，获得输入特征对输出目标的定量作用规律，实现催化层结构参数关于电池峰值功率密度、极限电流密度与温度均匀性的参数敏感性分析；基于参数敏感性分析结果，对输入特征进行参数敏感度分级与核心特征筛选。
26.所述步骤s5具体包括以下步骤：根据优化任务配置遗传算法，确定种群数量、精英个数、种群最大代数、停滞代数以及收敛残差；将所生成的种群基因按照原始数据集中的映射方式进行归一化，并将其依次带入不同优化目标下的数据驱动模型进行电池性能预测，
将预测所得的归一化下的优化目标加权求和得到个体的适应度：
[0027][0028]
w＝(w1,w2,w3)
[0029]
其中，fit为个体适应度，w为参数权重集，y0为归一化后的输出目标数据集；
[0030]
优化的目标为寻找使得电额定功率密度更大、极限电流密度更大、温度不均匀性更小的ccl结构，三个输出目标间权重相等，适应度函数可表示为：
[0031]
fit＝-(p
max,0
+i
lim,0-σ
t,cl,0
)
[0032]
其中，p
max,0
、i
lim,0
和σ
t,cl,0
分别为归一化后的峰值功率密度、极限电流密度和峰值点温度均匀性；
[0033]
根据个体适应度进行遗传运算，具体包括选择、交叉和变异，计算得到新种群，并根据所设定的截止条件进行收敛判断，获到最优参数集，即为综合优化所得的催化层结构。
[0034]
所述步骤s6具体包括以下步骤：将所得的催化层结构参数带入燃料电池数理模型完成模型验证，获得了高负载能力、强放电性能、热均匀性良好的质子交换膜燃料电池催化层结构。与现有技术相比，本发明针对燃料电池催化层，以机器学习算法为基础耦合遗传算法实现了对催化层结构参数的“快速预测-定量分析-多目标优化”。在实现不同催化层结构下电池性能快速预测的同时，揭示催化层结构参数对电池性能的影响规律，并从多角度对催化层结构参数进行多目标多参数综合优化，为实际燃料电池催化层设计开发提供指导。本发明运用机器学习所开发的数据驱动模型可实现不同催化层结构下电池性能快速预测，与传统实验、仿真方法有明显的时间成本优势；数据驱动模型同时可实现对催化层结构参数的全局定量敏感性分析，获得了在传统单一变量法中难以确定的参数全局敏感度；数据驱动模型与遗传算法耦合可实现并从多角度对催化层结构参数进行多目标多参数综合优化，获得了传统方法中难以确定的催化层综合优化结构。
[0035]
由此，本发明方法能够快速、准确、多目标地对催化层结构参数进行综合优化，为实际燃料电池催化层设计开发提供指导
附图说明
[0036]
图1为实施例中应用本发明方法的过程示意图；
[0037]
图2为实施例中二维两相非等温pemfc数理模型计算域示意图；
[0038]
图中标记说明：1、阳极极板，2、阳极燃料流道，3、阳极气体扩散层，4、阳极催化层，5、质子交换膜，6、阴极催化层，7、阴极气体扩散层，8、阴极燃料流道， 9、阴极极板，10阳极微孔层，11、阴极微孔层；
具体实施方式
[0039]
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
[0040]
本实施例采用如图1所示的一种基于机器学习的燃料电池催化层预测-分析-优化方法，对质子交换膜燃料电池内阴极催化层结构参数进行分析优化，参见图2，质子交换膜燃料电池由1、阳极极板，2、阳极燃料流道，3、阳极气体扩散层，4、阳极催化层，5、质子交换膜，6、阴极催化层，7、阴极气体扩散层，8、阴极燃料流道， 9、阴极极板，10阳极微孔层和11、阴极微孔层组成。
[0041]
其优化过程主要包括以下步骤：
[0042]
s1、搭建数理模型，获得数据驱动源。针对质子交换膜燃料电池内多尺度、多物理现象，利用耦合控制方程搭建二维两相非等温燃料电池数理模型，模型控制域如图 1所示；所搭建的数据模型使用质量守恒方程、动量守恒方程、能量守恒方程、电子守恒方程、质子守恒方程、butler-volmer方程、实现了对电池内气液两相流道、传热传质、电化学反应等多物理过程的精确计算，并耦合催化层内球状团聚体模型、局部氧传输模型实现对催化层内多尺度物理现象的准确描述；
[0043]
基于以上控制方程进行多物理场耦合，进行网格划分，并使用有限元分析法进行离散计算，获得了电池输出极化曲线；使用实验燃料电池测试结果与模型输出进行对比，实现数理模型有效性验证，验证后的数理模型将作为数据驱动源以辅助数据驱动模型的开发。
[0044]
s2、选取催化层结构参数与电池输出目标，生成数据集。为保证所选取的催化层参数具有可操作性，选取9个在实际生产设计中常涉及到的催化层结构参数作为数据驱动模型的输入特征：
[0045]
x＝(m
pt
,x
pt/c
,x
ion/c
,r
agg
,rc,r
pt
,dp
cl
,h
cl
,θ
cl
)
[0046]
其中，x为输入参数集，m
pt
为催化层铂载量，x
pt/c
为催化层内铂碳比，x
ion/c
为催化层内离聚物与碳载体质量比，r
agg
催化剂团聚体半径，rc为碳颗粒半径，r
pt
为铂颗粒半径，dp
cl
催化层内孔径，h
cl
催化层厚度，θ
cl
催化层接触角；
[0047]
为描述燃料电池在最大负载能力、最大放电能力和热均匀性三个方面上的性能，选取电池峰值功率密度、极限电流密度以及峰值点催化层最大温差为优化目标：
[0048]
y＝(p
max
,i
lim
,δt
cl
)
[0049]
其中，y为输出参数集，p
max
为峰值功率密度，i
lim
为极限电流密度，δt
cl
为催化层内最大温差；
[0050]
为保证ccl结构参数合理性，需设置输入参数的变化范围：m
pt
∈(0.025,0.5)mg
·
m-2
， x
pt/c
∈(0.033,0.5)，x
ion/c
∈(0.2,1.3)，r
agg
∈(60,1000)nm，rc∈(10,1000)nm，r
pt
∈(1,5)nm， dp
ccl
∈(10,200)nm，h
cl
∈(1,40)μm，θ
cl
∈(92,150)
°
；同时，为了保证整个ccl结构的合理性，防止误差累计导致的催化层结构失效，还需控制催化层内孔隙率在 0.05～0.95区间内、团聚体半径与碳颗粒半径之比大于4；
[0051]
根据各优化参数变化范围，确定各个输入参数在范围内随机变化，且服从均值μi为区间中间值，方差的正态分布；将每组随机生成的输入集依次带入数理模型，计算对应的优化目标值，将二者组合得到数据驱动数据集。
[0052]
s3、数据集预处理与数据驱动模型开发。针对所得数据集进行归一化预处理，将每个参数数据均映射到0～1的区间内，以消除不同数据间量级不同的影响，并按照 0.75:0.25的比例将数据集划分为训练集与测试集，分别用于数据驱动模型训练与模型验证；
[0053]
针对催化层内参数非线性关系强、训练难度大的问题，选取兼顾模型准确性与可解释性的集成学习算法极限梯度提升树(xgboost)进行数据驱动模型训练，并使用测试集进行模型准确性验证；在训练过程中使用网格搜索法对不同训练目标的 xgboost内的超参数进行调试，具体包括最大树深度、学习率、最小子叶权重、正则化系数、抽样率，获得最优的超参数集完成xgboost算法配置。
[0054]
s4、基于数据驱动模型的电池性能快速预测与参数定量敏感性分析。训练所得的数据驱动模型构建了催化层结构与电池多目标间的直接映射关系，所开发的数据驱动模型实现了针对不同催化层结构下的电池峰值功率密度、极限电流密度与峰值点温度均匀性快速预测，预测精度r2》0.95；
[0055]
训练所得的数据驱动模型同时可实现对输入特征的敏感性分析，量化每个输入特征对各个输出目标的影响程度，将其与皮尔逊相关系数中的作用方向相结合，即可获得输入特征对输出目标的定量作用规律；
[0056]
基于参数敏感性分析结果，对输入特征进行敏感度分级，其中|s
t
|》0.15为极其敏感、0.15》|s
t
|》0.05为相当敏感、|s
t
|《0.05为不敏感；并根据输入特征在不同优化目标下的敏感度平均值确定该特征的敏感度，完成参数敏感度分级，选取特征敏感度为相当敏感与极其敏感的特征作为核心特征，选取的核心特征阴极催化层内铂载量、铂碳比、催化剂团聚体半径、催化层厚度。
[0057]
s5、耦合数据驱动模型与遗传算法的催化层多目标多参数优化。进一步对所选取的催化层核心特征应用遗传算法进行多目标多参数综合优化；根据优化任务配置遗传算法，在本实施例中，种群数量为200，精英个数为2，种群最大代数为300，停滞代数为50，收敛残差1e-7
，并应用生成数据集时的参数限制条件以保证种群的合理性；
[0058]
将所生成的种群基因按照原始数据集中的映射方式进行归一化，并将其依次带入不同优化目标下的数据驱动模型进行电池性能预测，将预测所得的归一化下的优化目标加权求和得到个体的适应度：
[0059][0060]
w＝(w1,w2,w3)
[0061]
其中，fit为个体适应度，w为参数权重集，y0为归一化后的输出目标数据集；
[0062]
在本研究的优化过程中，优化的目标为寻找使得电额定功率密度更大、极限电流密度更大、温度不均匀性更小的ccl结构，三个输出目标间彼此权重相等，适应度函数可表示为：
[0063]
fit＝-(p
max,0
+i
lim,0-δt
cl,0
)
[0064]
其中，p
max,0
、i
lim,0
和δt
cl,0
分别为归一化后的峰值功率密度、极限电流密度和峰值点温度均匀性；
[0065]
根据个体适应度进行遗传运算，具体包括选择、交叉和变异，在本实施例中，选择函数采用随机均匀分布选择法(stochastic uniform)，交叉函数采用离散重组法 (scattered)，交叉概率为0.8，变异函数采用高斯变异(gaussian)，变异概率为0.2，计算得到新种群，并根据所设定的截止条件进行收敛判断，最终得到最优参数集，即为综合优化所得的催化层结构。
[0066]
s6、优化所得催化层结构参数验证。最终将所得的催化层结构参数带入燃料电池数理模型完成模型验证，所得的阴极催化层结构显著提高了电池放电性能，尤其是在高电流密度度段，电池浓差极化损失显著下降，获得了高负载能力、强放电性能、热均匀性良好的质子交换膜燃料电池催化层结构。
[0067]
本发明方法能够实现对燃料电池催化层结构参数的“快速预测-定量分析-多目标优化”，为实际燃料电池催化层设计开发提供指导。