无补偿棒的医用同位素生产堆的制作方法

文档序号:14996092发布日期:2018-07-24 17:49阅读:256来源:国知局

本发明涉及“水锅炉”型溶液核反应堆领域。具体涉及取消堆芯补偿棒的医用同位素生产堆,以及如何补偿其后备反应性损失维持堆芯正常运行的方法。



背景技术:

到目前为止,世界上还没有建成用于医用同位素生产的高功率“水锅炉”型溶液核反应堆。美国的200kW医用同位素生产堆(MIPS)正在设计中,从目前资料看该项工程已暂停。我国200kW医用同位素生产堆(MIPR)1997年开始研发,由于种种原因经历时间很长,对堆芯控制棒种类及数量的研究仍然停留在固体燃料组件堆上。

研究发现:

固体核燃料组件堆,高功率运行燃料燃耗后除U-235减少外还有五大变化:

1)由于U-235的减少,H/U-235变大。一般的堆选择H/U-235在最佳状态,即此种状态Keff最大。堆高功率运行燃料燃耗后,由于U-235的减少H/U-235变大,即过慢化,Keff减少。固体燃料组件堆没办法改变燃料燃耗后的H/U-235。

2)堆高功率运行燃料燃耗后,U-235丰度减少,即相同U-235量,U-238量增加,因此减小了Keff。

3)堆高功率运行燃料燃耗后,部分U-235裂变成裂变产物,裂变产物的毒性减小了Keff。

4)堆高功率运行燃料燃耗后,由于固体燃料组件堆的燃料组件在堆芯位置是固定的,因此各个组件U-235的燃耗及裂变产物量,都随各处的通量不同而不同。

5)堆高功率运行燃料燃耗后,产生碘-135,再衰变成氙-135。因此堆运行时要考虑中毒、碘坑问题。

然而,医用同位素生产堆(MIPR),是以高浓缩铀的UO2(NO3)2溶液为核燃料的水溶液反应堆。它与固体核燃料组件反应堆有很大不同:

1)MIPR可以通过增加溶液铀浓度实现H/U-235减少,使Keff增加。

2)MIPR可以通过燃料溶液的纯化,取消U-235裂变产物,使Keff增加。

3)MIPR可以通过补料增加U-235装量,改善U-235丰度;适当多增加U-235量维持到首次临界时的Keff。

4)MIPR由于溶液的流动性,尤其是堆芯有冷却管使得溶液搅浑的更均匀,因此U-235的燃耗及裂变产物量各处都是均匀的。

5)堆高功率运行,燃料燃耗产生的氙-135是气体,会从溶液中跑出,因此不存在氙毒问题。

4)和5)这两点很重要。它是下述溶液堆堆芯计算的前提。

由于在固体燃料组件反应堆中,其堆芯的控制棒具有补偿反应性损失、调节反应堆功率和快速停堆三种功能。因此,在其控制棒的结构中,包括有补偿反应性损失的补偿棒、调节反应堆功率的自动调节棒和快速停堆的安全棒这三种结构。

本发明基于对溶液反应堆特点的研究,提出了取消堆芯控制棒中的补偿棒,只保留自动调节棒和安全棒,使控制棒机构及堆芯结构简化,优化堆的运行方式,既解决了在无补棒情况下对堆芯反应性损失的补偿,又节省堆芯铀装量的新设计。

由于补偿棒是堆芯控制棒的重要组件,在医用同位素生产堆的结构设计中取消补偿棒后,在堆运行期间如何补偿其后备反应性损失,以替代补偿棒的功能,是本发明研究的核心及技术创新点。



技术实现要素:

本发明的目的在于:为我国医用同位素生产,提供一种无补偿棒的医用同位素生产堆,以及为该堆提供补偿后备反应性损失的方法。

本发明无补偿棒的医用同位素生产堆,其特征在于:在反应堆的堆芯控制棒机构中取消补偿棒,只有安全棒和自动调节棒。

该堆的核心生产结构主要包括有:

内装堆芯料液UO2(NO3)2的平底圆柱型不锈钢堆芯容器,内装堆芯料液及其上方的气腔,堆芯料液径向分内外两区,内区布置控制棒包括安全棒和自动调节棒,这两种控制棒的导管与堆芯容器的上盖和下底密封焊接,导管内装水,导管外壁与燃料溶液UO2(NO3)2接触,分装在各自导管内的安全棒芯、自动 调节棒芯,分别在各自的导管内上、下移动对堆运行状况进行调控;

堆芯容器顶盖有气路将气腔与顶盖外面的氢氧复合器连通,氢氧复合器设有管路将产生的复合水注入补酸罐;

在补酸罐腔体内一个水平位置上,设置一个开口向上的漏斗型补酸溢流口,该溢流口底部通过带有开关阀的管路与堆芯料液上面的气腔连通,组成堆芯的补酸回路;

在堆芯容器的底部设置有料液排出管路连接提取柱,在该提取柱的底部各有一支管路,分别连接存储罐和纯化柱;纯化柱底部有管路与存储罐连接;存储罐还设置有管路连接堆芯容器底部,组成了同位素提取、料液回收存储、料液纯化存储及料液的回堆系统;其特征在于:

在补酸罐腔体内,位于补酸溢流口的下方位置,设置另一个水平开口向上的漏斗型浓缩溢流口,该溢流口底部通过带有开关阀的管路连接排液量指示罐,排液量指示罐底部有两支管路,其中一支通过带有开关阀的管路连接废水罐,而另一支通过带有开关阀的管路与堆芯容器的料液排出管路相连接,这样依序从补酸罐浓缩溢流口管路、经由排液量指示罐、排液量指示罐的冲洗水排出管路、连接堆芯容器料液排出管路、进入并冲洗提取柱、而后将带有残存铀料的冲洗水排入存储罐实现残存铀料回堆,组成了补酸罐复合水冲洗提取柱回收铀料稀释料液的冲洗水流路系统,补酸罐容量大小及其补酸罐内补酸溢流口和浓缩溢流口位置通过核设计确定。

增设所述排液量指示罐,用于对堆芯料液做浓缩处理时使用。

应该指出的是:补酸罐原本是为堆芯补酸设计的。补酸罐内约有1摩尔的酸性水,堆芯溶液初始酸度约为0.1~0.3摩尔。作为堆芯料液的UO2(NO3)2是硝酸铀酰水溶液,其硝酸在裂变碎片轰击下分解为氢和氮氧化合物,导致堆芯料液在核反应中不断丢失酸性,因此要不断的对其补酸。而堆芯溶液中的水也在裂变碎片轰击下分解为氢和氧。氢、氧气体逸出堆芯液面,通过气回路上的氢氧复合器将其复合成水,通过管路排入补酸罐。因而,补酸罐中的酸性复合水,通过与堆芯容器气腔相连通的管路,可回流入堆而实现向堆芯料液补酸。

然而,出现的另一个问题是:由于医用同位素提取柱体积较大,提取同位素后其上仍残存有一定量的铀,这些残存铀在医用同位素提取时就作为废料而 被废弃了。堆的运行寿期一般为20年,每年满功率运行200天,每次运行24~48小时。因此,在堆运行寿期内要进行多达2000~4000次的医用同位素提取过程,每次提取,这些残存铀都作为废料而被废弃,这就导致堆在寿期内U-235的损失量很大。

为减少U-235损失节省铀料用量,有必要对提取柱用酸性水冲洗以回收残存的铀料。冲洗提取柱的水源,最直接的是取自补酸罐内的酸性复合水。因此,对补酸罐的设计,既要考虑用罐内的酸性复合水为堆芯料液补酸,又要考虑用罐内的酸性复合水冲洗提取柱。这样,必须改造原有的补酸罐结构,在设计上采用:在补酸罐内的上、下两个不同的水平面位置,分别设置一个开口向上的漏斗型溢流口,位处上面位置的溢流口为补酸溢流口,位处下面位置的溢流口为浓缩溢流口,每个溢流口底部都连通一支穿出补酸罐的管路,其中连通补酸溢流口的这支带有开关阀的管路,与堆芯容器料液上面的气腔相连通,连通浓缩溢流口的管路,穿出补酸罐通过带有开关阀的管路连接排液量指示罐;排液量指示罐的底部有两支管路,其中一支带有开关阀的管路连接废水罐,另一支带有开关阀的管路与堆芯容器的料液排出管路相连接,这样补酸罐中的酸性复合水,依序从补酸罐浓缩溢流口管路、经由排液量指示罐、排液量指示罐的冲洗水排出管路、连接堆芯容器料液排出管路、进入并冲冼提取柱、而后由提取柱的冲洗水排出管路进入存储罐,组成了冲洗水流路系统,将提取医用同位素后的料液稀释。补酸罐容量大小及其两溢流口的位置通过核设计确定。

本发明无补偿棒的医用同位素生产堆,持续运行补偿反应性损失的方法:

可以采用提高UO2(NO3)2溶液的中U-235的浓度,来提高后备反应性Keff,使得燃料燃耗可以持续进行,以补偿堆芯高功率燃耗的反应性损失,代替堆芯补偿棒的功能。

所述采用提高堆芯料液UO2(NO3)2中U-235的浓度,来提高后备反应性Keff是指:在一次高功率运行停堆后,堆芯容器中的料液通过料液排出管路排入提取柱,提取医用同位素后的料液通过排放管路进入存储罐;

而补酸罐中的酸性复合水,通过所述的冲洗水流路系统进入存储罐,将此前存储在存储罐中提取医用同位素后的料液稀释,降低了溶液铀浓度成为低浓度的铀-235料液;

下次开堆前,将存储罐里的低浓铀料液打入堆芯容器;

开堆后,堆芯料液中的水,在裂变碎片轰击下分解为氢和氧,逸出液面的氢氧气体,通过与气腔连通的管路进入氢氧复合器复合成水排至补酸罐,当补酸罐内酸性复合水的液位上升到补酸溢流口后,酸性复合水才会通过与堆芯容器气腔连通的酸性复合水回流管路,回流到堆芯容器内补酸,并在开始补酸时已将堆芯容器内的料液浓缩到前次未冲洗提取柱时料液的铀-235浓度。

如果某次启堆前,除从补酸罐排出冲洗提取柱的冲洗水外,再向废水罐排出一定量的水;启堆后,当补酸罐中的液位上升到补酸溢流口时,堆芯容器料液的铀-235浓度已超过上次运行时的浓度,达到新要求的铀浓度,提高了后备反应性,补偿高功率燃耗的反应性损失。

应该指出:无补偿棒的医用同位素生产堆,在确定的堆芯结构及确定的铀装量下,全提棒时后备反应性Keff随铀溶液浓度的增加,呈现先上升后下降的变化。因此,首次启堆时,为提高堆芯溶液体积以利提高堆功率,都将铀溶液浓度选在尽可能低的区域。这样在堆运行中随着铀溶液浓缩使铀-235浓度提高,在全提棒下铀的后备反应性就会增加。但不能接近或超过全提棒下后备反应性的最大值。因此,对UO2(NO3)2溶液中U-235浓度的调整范围是有一定限制的。

本发明无补偿棒的医用同位素生产堆,持续运行补偿反应性损失的方法:

还可采用通过勤补料方法维持堆芯铀-235基本不变或稍有增加,堆在额定功率运行时,自动调节棒高度基本不变,可以补偿堆芯高功率燃耗的反应性损失。

这里要指出的是:固体燃料组件堆,更换燃料组件很困难。涉及要停堆冷却,开盖(有堆密封容器的),更换燃料组件,开堆再次外推临界。而医用同位素生产堆是溶液堆,停堆冷却时间短,不需要开盖,只需通过医用同位素提取回路即可加料。由于每次加料量少,无需复杂的外推临界开堆。但加料的操作还是复杂些,不宜每次开堆前都加料,应在几次开堆后加一次料。一次加料引入的反应性要小于有效缓发中子份额。这样就不需外推临界,只需正常开堆。

考虑到采用提高铀-235浓度方法来提高后备反应性有一定限制的,采用勤补料方法在操作上也比较复杂些,补偿堆高功率燃耗的后备反应性损失,两种 措施合理搭配会更好。

本发明与现有技术相比,具有如下优点和有益效果:

鉴于堆高功率运行引起的U-235量减少,而引起后备反应性降低,可由提高铀浓度来补偿后备反应性损失或通过勤补料来提高后备反应性。因此本堆不需要补偿棒,堆芯内只有安全棒和自动调节棒。取消堆芯补偿棒机构后,简化了堆芯结构及控制系统,通过提高UO2(NO3)2溶液中U-235浓度方法或维持堆芯铀-235基本不变的勤补料方法,提高堆的后备反应性,代替堆芯补偿棒的功能,并降低了铀的初装量。

附图说明

图1为本发明无补偿棒的医用同位素生产堆主要生产结构示意图

图中标记:1为堆芯容器;2为控制棒导管;3为堆芯料液;4为堆芯料液上面的堆芯容器气腔;5为氢氧复合器;6为补酸罐;7为排液量指示罐;8为存储罐;9为提取柱;10为纯化柱;11为废水罐;a为堆芯容器的料液排出管路,a-1为管路a上的开关阀;b为提取柱中料液或冲洗水排放到存储罐的管路,b-1为管路b上的开关阀;c为提取柱中的料液排入纯化柱的管路,c-1为管路c上的开关阀;d为纯化柱中的纯化料液排入到存储罐的管路,d-1为管路d上的开关阀;e为存储罐往堆芯容器压入稀释料液的管路,e-1为管路e上的开关阀;f为连通堆芯容器气腔和氢氧复合器的气路;g为氢氧复合器往补酸罐排入复合水的管路;h为连通补酸溢流口与堆芯容器气腔的复合水回堆的补酸管路,h-1为补酸管路h上的开关阀;i为连通浓缩溢流口连接排液量指示罐的管路,i-1为管路i上的开关阀;j为排液量指示罐下面与堆芯容器料液排出管路连接的冲洗水排出管路,j-1为冲洗水排出管路j上的开关阀;k为排液量指示罐连接废水罐的废水排出管路,k-1为废水排出管路k上的开关阀。

具体实施方式

结合附图1详述本发明取消堆芯补偿棒简化堆芯结构,建造200kW的医用同位素生产堆(MIPR)设计所涉及的核心内容。

200kW无补偿棒的医用同位素生产堆,其核心生产结构主要包括有:

内装堆芯料液UO2(NO3)2的平底圆柱型不锈钢堆芯容器1,内装堆芯料液3及上方的气腔4,堆芯料液3径向分内外两区,内区布置控制棒2:包括两 根自动调节棒导管和两根安全棒导管,这两种控制棒的四根导管与堆芯容器1的上盖和下底密封焊接,导管内装水,导管外壁与燃料溶液UO2(NO3)2接触,分装在各自导管内的自动调节棒芯、安全棒芯,分别在各自的导管内上、下移动对堆运行状况进行调控;

堆芯容器顶盖有气路f将气腔4与顶盖外面的氢氧复合器5连通,氢氧复合器5设有管路g,将堆运行时氢氧复合器产生的复合水排入补酸罐6;

在补酸罐6腔体内一个水平位置上,设置一个开口向上的漏斗型补酸溢流口6-1,该溢流口底部通过带有开关阀h-1的补酸管路h,与堆芯容器1料液上面的气腔4相连通,组成堆芯补酸回路;

在补酸罐6腔体内补酸溢流口6-1的下面,另设置一个开口向上的漏斗型浓缩溢流口6-2,该溢流口的底部通过带有开关阀i-1的管路i连接排液量指示罐7,

排液量指示罐7的底部有两支管路,其中一支通过带有开关阀k-1的废水排出管路k连接废水罐11,

排液量指示罐7底部的另一支通过带有开关阀j-1的冲洗水排出管路j,与堆芯容器1的料液排出管路a相连接;

这样依序从补酸罐浓缩溢流口6-2管路、经由排液量指示罐7、排液量指示罐的冲洗水排出管路j、连接堆芯容器料液排出管路a、进入并冲洗医用同位素提取柱9、而后冲洗水由该提取柱的排液管路b进入存储罐8,组成了补酸罐6酸性复合水冲洗提取柱9的冲洗水流路系统;

在堆芯容器1的底部设置有带开关阀a-1的料液排出管路a,连接提取柱9;该提取柱9底部各有一支带开关阀的管路b、c,管路b连接存储罐8,管路c连接纯化柱10;纯化柱底部通过带开关阀d-1的管路d与存储罐8连接;存储罐8还设置有带开关阀e-1的管路e连接堆芯容器1的底部,组成了同位素提取、料液回收存储、料液纯化存储及料液回堆系统。

1)关于200kW无补偿棒的医用同位素生产堆,取消补偿棒后可节省U-235装量的问题:

下面通过核计算给出200kW的医用同位素生产堆,在设置有6组控制棒(包括两组补偿棒、两组自动调整棒和两组安全棒)与4组控制棒(包括两组自动调 整棒和两组安全棒)下,在堆芯容器燃料溶液UO2(NO3)2的U-235浓度为37.8g/L时,计算出的堆芯铀-235装量变化值表。计算中UO2(NO3)2溶液高度在27~32cm之间,溶液体积~100L,初始满功率全提棒Keff大于1.005。在初始后备反应性维持基本相同下,给出下表的计算结果:

从表中可以看出:两种控制棒的全提棒Keff相当,而无补偿棒的4组控制棒,比有补偿棒的6组控制棒的U-235装量减少了141g。

2)关于提高UO2(NO3)2溶液的铀-235浓度,提高后备反应性的问题:

研究提出用提高UO2(NO3)2溶液的铀-235浓度,提高后备反应性,可以补偿高功率燃耗的反应性损失。具体措施是:

冲洗提取柱9的冲洗水来自补酸罐6,使补酸罐6的液位降低。冲洗提取柱后的冲洗水排至存储罐8并与料液混合,降低了溶液铀浓度。

将存储罐8中低浓度铀的料液打入堆芯容器1,开堆后堆芯溶液3中的水在裂变碎片轰击下分解为氢和氧,氢氧气体逸出堆液面,再通过气回路f的氢氧复合器5合成为水,通过管路g排至补酸罐6,但当补酸罐的液位低于其补酸溢流口6-1时,补酸罐内的酸性复合水不能进入堆芯容器1内。补酸罐6液位上升到补酸溢流口6-1时,才能将补酸罐中的酸性复合水补入堆芯。此阶段实现将堆芯溶液铀-235的浓度浓缩到此前未冲洗提取柱时的铀浓度,使损失的后备反应性得到补偿。

如果某次启堆前,除从补酸罐6排出冲洗提取柱9的冲洗水外,再向废水 罐11排出一定量的水。启堆后当补酸罐6液位上升到补酸溢流口6-1时,被浓缩的堆芯铀-235浓度已超过前次启堆的铀浓度,达到新的要求铀浓度(向废水罐排出水量由核设计给出),会使堆的后备反应性得到提高。

对堆芯内径为700mm,4组控制棒进行核计算,给出初始铀-235浓度为37.8g/L,39.6g/L和41.4g/L时,计算出下表所列的全提棒Keff等各参数值:

从此表中可以看出:在铀-235装量不变下(以克为计量单位),随铀-235浓度增加全提棒Keff也增加。它完全可以补偿堆高功率燃耗引起的全提棒Keff下降。

3)燃耗计算给出下表所列全提棒Keff表明:堆芯燃料溶液浓缩法,可以补偿高功率燃耗的反应性损失:

从上表燃耗计算看出:如果堆以铀-235浓度为37.8g/L的初始值开始高功率运行,200天以内可以运行,到200天必须加料。如果到200天将铀溶液浓缩至铀-235浓度为39.6g/L,堆可延长运行至400天再加料。如果在运行400天时再将铀溶液浓缩至铀-235的浓度为41.4g/L,堆可延长运行的时间更长。 当然可以将铀溶液浓缩时间缩短,例如每50天浓缩一次。

这说明堆运行中采用堆芯燃料溶液浓缩法,可以有效提高燃料溶液铀-235的浓度及其后备反应性Keff,,不用补偿棒完全可以补偿堆高功率燃耗的反应性损失,延长堆的运行时间。

4)勤补料方法也可以补偿堆高功率燃耗的反应性损失:

通过勤补料方法维持堆芯溶液铀-235基本不变或稍有增加,可以补偿高功率燃耗的反应性损失。

以铀-235浓度为37.8g/L为例,进行勤补料核计算给出100天补料的下表参数:

从表中数字第一行,第二行可以看出:先在3920.73g的U-235装量下,满功率运行100天,全提棒Keff已降至1.01592。

此时补加浓度为37.8g/L的铀-235溶液体积量为:108.862-105.754=3.108L。

从表中数字第三行,第四行可以看出:铀-235初装量为4035.97g,铀-238初装量为448.43g。再从0燃耗开始计算满功率运行100天时,铀-235量为4009.96g和铀-238量为446.88g。而全提棒Keff已达到1.02167,与第一行的初始全提棒Keff=1.02073相当。可以再燃耗100天。

表数字第五行到第八行:是在第四行的基础上,对铀-235进行浓缩,将37.8g/L浓缩至39.6g/L。第一行,第二行是燃耗100天,第三行,第四行再燃耗100天,第五行,第七行从200天起又可再燃耗100天。

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