一种快堆混合铀钚燃料成分控制的设计方法与流程

本发明属于核电设计技术领域，具体涉及一种快堆混合铀钚燃料成分控制的设计方法。

背景技术：

快中子反应堆(简称快堆)是指由快中子引发链式裂变反应的核反应堆。快堆具有能够增殖核燃料和嬗变长寿命核废物的显著特征，是第四代核能系统的主力堆型。为有效利用天然铀资源、提高燃料增殖能力，最为典型的快堆燃料选择是混合铀、钚燃料。混合铀钚燃料形式可以是混合铀钚氧化物燃料(mox，如法国凤凰、超凤凰快堆以及俄罗斯bn-800快堆的驱动燃料等)、混合铀钚锆三元合金燃料、混合铀钚氮化物燃料或者其他燃料类型。mox燃料是目前看最为成熟、堆上辐照考验和应用经验最为丰富的燃料；u-pu-zr三元合金燃料在美国ebr-ii堆上进行了大量堆外及堆上研究，是接近成熟的燃料选型；铀钚氮化物燃料仍在研发中。

不管使用何种燃料形式，混合铀钚燃料中均使用钚作为主要易裂变材料，铀作为增殖材料。其中的钚主要使用压水堆或快堆乏燃料后处理回收的工业钚作为驱动燃料，而其中的铀可使用贫铀、乏燃料回收铀或者天然铀。钚和铀在燃料中的比例是混合铀钚燃料设计中的重要参数，需要根据堆芯设计剩余反应性以及功率分布要求进行设计确定。同时，快堆工业钚首先使用来自于压水堆乏燃料的后处理回收钚，其钚同位素的组成成分取决于压水堆燃料的富集度、比燃耗以及冷却时间，且其同位素成分随不同富集度燃料、不同燃耗水平和不同冷却时间的差别非常大。

由于核特性的差异以及钚同位素成分组成差异显著，装载不同来源的工业钚往往对堆芯中子物理特性造成很大的影响。如果直接装载不同成分工业钚而不改变钚和铀的比例会对堆芯各中子物理特性参数都造成一定影响，如功率分布、剩余反应性、控制棒价值、燃耗反应性损失和相关反应性效应等。

部分堆芯参数可以通过堆芯装载或运行周期等进行调整来适应。比如，钚成分影响堆芯剩余反应性，可以通过燃料组件装料数量进行调整来适应。其中影响较大，且无法通过常规手段进行调整的主要是堆芯功率分布。直接使用不同来源的钚会导致组件功率产生显著变化，影响出口冷却剂温度分布，甚至可能超出燃料元件线功率限值，影响反应堆安全。

因此，需要研究提出一种快堆混合铀钚燃料成分控制的设计方法，解决钚同位素成分差别对堆芯设计参数特别是组件功率分布影响问题。

技术实现要素：

针对现有技术中存在的缺陷，本发明的目的是提供一种快堆混合铀钚燃料成分控制的设计方法，通过“钚当量”设计方法，对快堆混合燃料制备的不同工艺阶段提出“钚当量”控制目标要求，以实现能够有效降低装载由不同来源工业钚制备的铀钚混合燃料对堆芯设计参数的影响。

为达到以上目的，本发明采用的技术方案是：

一种快堆混合铀钚燃料成分控制的设计方法,所述方法包括以下步骤：

步骤(1)、堆芯设计计算，具体包括以下步骤：

a、确定堆芯原料使用的pu料名义成分，即pu料的钚同位素种类及各个钚同位素的质量百分比，作为堆芯设计输入，并计算各个钚同位素的钚当量权重因子；根据各个钚同位素的质量百分比以及其钚当量权重因子，计算求得pu料的钚当量设计值；

b、基于步骤a中确定的堆芯设计输入，开展混合铀钚燃料堆芯设计计算，确定混合铀钚燃料的钚当量目标值；并根据上述钚当量目标值计算混合铀钚燃料中pu料以及u料的质量份额；

步骤(2)、根据钚原料库中每个最小钚原料容器中pu原料的同位素种类及质量百分比，计算每个最小钚原料容器中pu原料的钚当量值，挑选出钚当量值与步骤(1)中设钚当量设计值接近的所需数量的原料；

步骤(3)、将挑选出的原料进行钚原料混丰，得到混丰后的pu料；

步骤(4)、按照步骤(1)b中所确定的混合铀钚燃料钚当量目标值以及步骤(3)混丰后得到的钚原料成份，计算出混合铀钚燃料中pu料以及u料的质量份额，将步骤(3)获得的pu料与u料按上述质量份额混合，制备混合铀钚燃料芯块/芯体。

进一步地，所述pu料为puo2粉末；所述u料为uo2粉末。

进一步地，钚当量权重因子的计算方法如公式(1)所示：

其中wi表示不同核素的钚当量权重因子；表示第i种核素第g群有效裂变截面；φg表示对应区的中子能谱；g表示堆芯物理计算所使用的能群数。

进一步地，钚当量权重因子的计算方法如公式(2)所示：

其中，表示第i种核素第g群裂变中子数与裂变截面乘积；φg表示对应区的中子能谱；g表示堆芯物理计算所使用的能群数。

进一步地，钚当量权重因子的计算方法如公式(3)所示：

其中，表示第i种核素第g群裂变中子数与裂变截面乘积；表示第i种核素第g群有效吸收截面；φg表示对应区的中子能谱；g表示堆芯物理计算所使用的能群数。

进一步地，钚当量权重因子的计算方法如公式(4)所示：

其中，k表示堆芯有效增殖因子，ni表示第i种核素的质量。

进一步地，步骤(1)中，混合铀钚氧化物燃料中pu料以及u料的质量份额的计算基于以下公式(5)：

公式(5)；

其中emox为混合铀钚氧化物燃料的钚当量目标值；

fi^u和fi^pu分别为铀和工业钚的归一化同位素质量组成；

wi^pu和wi^u分别为各钚同位素和铀同位素的钚当量权重因子；

mpu、mu、分别为对应的u、pu原子或uo2、puo2分子质量；

为混合铀钚氧化物燃料中puo2的质量含量。

进一步地，步骤(3)、钚原料混丰的具体方法如下：

假设为制备混合铀钚氧化物燃料需要n罐puo2粉末原料，根据生产线的实际情况，每批最多混合k罐puo2粉末，以k罐(k≤k/2)原料为一组进行混丰的具体操作步骤如下：

a.将全部库存原料的钚当量值与步骤(1)中钚当量设计值的差取绝对值，截取绝对值最小的n罐原料作为初步筛选的结果；

b.将初步筛选的原料按照钚当量由高到低排序，按k种原料为一组，等分成n＝n/k组,n取整：第n组原料的钚当量最大、第n-1组原料的钚当量次之、……、第1组原料的钚当量最小；

c.将钚当量按降序排列的第n组原料与按升序排列的第1组原料混合，钚当量按降序排列的第n-1组原料依次与按升序排列的第2组原料混合，以此类推形成m组原料，若n为偶数，m＝n/2；若n为奇数，m＝(n+1)/2；

d.若此m组原料满足混丰目标要求，则结束混丰操作；若不满足，则将第m组原料均分成2份,n为奇数情况下，存在1组无需均分，得到第1次混合后的n组原料，重新计算n组原料钚当量，并进行由高到低排序；之后重复步骤c的过程，直到满足混丰要求；

这样经过多次按钚当量高低进行的参差混合后，能够得到钚当量较为均匀的puo2粉末。

进一步地，所述方法还包括以下步骤：将步骤(5)制备的混合铀钚燃料芯块制成混合铀钚燃料元件及组件，并向反应堆供料。

进一步地，所述步骤(1)中，所述混合铀钚燃料的钚当量目标值为堆芯达到平衡状态时，平衡堆芯的混合铀钚燃料的钚当量值。

本发明提供的快堆混合铀钚燃料成分控制的设计方法具有以下优点：

1、混合铀钚燃料如mox燃料实际的工业生产是一个复杂过程，本发明提出的设计方法可在混合铀钚燃料如mox燃料生产工艺中的两个环节进行钚当量控制，有效地控制钚成分变化对堆芯功率分布的影响，以实现对堆芯性能影响的最小化。

2、本发明提出的设计方法可解决混合铀钚燃料的快堆堆芯(包括临界和次临界堆芯)设计中工业钚同位素组成差别造成的堆芯中子物理设计参数尤其是组件功率分布变化的影响问题。通过“钚当量”设计方法，对快堆混合燃料制备的不同工艺阶段提出“钚当量”控制目标要求，以实现能够有效降低装载由不同来源工业钚制备的铀钚混合燃料对堆芯设计参数的影响。

附图说明

图1是本发明实施例1中提供的一种快堆混合铀钚燃料成分控制的设计方法的流程示意图；

图2是本发明实施例1中提供的一种快堆混合铀钚燃料成分控制的设计方法的puo2粉末混丰方法示意图。

具体实施方式

下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步描述。

本发明提供一种快堆混合铀钚燃料成分控制的设计方法,混合铀钚燃料有多种，包括混合铀钚氧化物燃料(puo2和uo2混合物)，还有pun和un、puc和uc、u-pu-zr等多种形式，本发明的方法适用于任何铀钚混合燃料。

实施例1

在本实施例中，以混合铀钚氧化物燃料(mox)为例，来具体说明本发明的方法，如图1、图2所示，所述方法包括以下步骤：

(一)、堆芯设计计算，具体包括以下步骤：

a、确定堆芯原料使用的puo2粉末的名义成分，即puo2粉末的工业钚同位素种类及各个工业钚同位素的质量百分比，作为堆芯设计输入，并计算各个工业钚同位素的钚当量权重因子；根据各个工业钚同位素的质量百分比以及其钚当量权重因子，计算求得puo2粉末的钚当量设计值；

在混合铀钚燃料快堆中，²³⁹pu是主要的裂变核素，可采用²³⁹pu作为目标pu当量权重核，进行当量的处理。同位素钚当量权重因子可以有多种定义方式：例如采用反应截面的以下3种，具体见公式(1)～(3)；或者也可以采用反应性价值等效，即基于对于keff的灵敏度系数进行权重，见公式(4)：

其中wi表示不同核素的钚当量权重因子；表示第i种核素第g群有效裂变截面；φg表示对应区的中子能谱；g表示堆芯物理计算所使用的能群数。上述计算方法对应的是裂变反应率等效，其效果是保证燃料裂变发热等效，目的在于将铀钚混合燃料中锕系核素的各种同位素成分，在相应中子能谱条件下，以²³⁹pu核素作为基准，按照等效的原则进行折算。

其中，表示第i种核素第g群裂变中子数与裂变截面乘积；φg表示对应区的中子能谱；g表示堆芯物理计算所使用的能群数。

其中，表示第i种核素第g群裂变中子数与裂变截面乘积；表示第i种核素第g群有效吸收截面；φg表示对应区的中子能谱；g表示堆芯物理计算所使用的能群数。

其中，k表示堆芯有效增殖因子，ni表示第i种核素的质量。

经过计算结果表明，利用公式(1)计算的钚当量权重因子能够有效控制不同钚成分引起的功率分布偏差(最大相对偏差小于3％，满足组件功率变化要求)，同时带来较小的剩余反应性和燃耗反应性损失等参数的偏差。因此，选择公式(1)计算钚当量权重因子较为合理。

b、基于步骤a中确定的堆芯设计输入，开展混合铀钚氧化物燃料堆芯设计计算，确定混合铀钚氧化物燃料的钚当量目标值；并根据上述钚当量目标值，基于下述公式(5)计算混合铀钚氧化物燃料中puo2粉末以及uo2粉末的质量份额；所述混合铀钚氧化物燃料的钚当量目标值为堆芯达到平衡状态时，平衡堆芯的混合铀钚氧化物燃料的钚当量值。

公式(5)；

其中emox为混合铀钚氧化物燃料的钚当量目标值；

fi^u和fi^pu分别为铀和工业钚的归一化同位素质量组成；

wi^pu和wi^u分别为各钚同位素和铀同位素的钚当量权重因子；

mpu、mu、分别为对应的u、pu原子或uo2、puo2分子质量；

为混合铀钚氧化物燃料中puo2的质量含量。

(二)、原料筛选与混丰：根据工业原料库中每罐puo2粉末原料的同位素种类及质量百分比，计算每罐puo2粉末原料的钚当量值，挑选出钚当量值与步骤(一)中设钚当量设计值接近的所需数量的原料。

将挑选出的原料进行钚原料混丰，得到混丰后的puo2粉末；钚原料混丰的具体方法如下：

假设为制备混合铀钚氧化物燃料需要n罐puo2粉末原料，根据生产线的实际情况，每批最多混合k罐puo2粉末，以k罐(k≤k/2)原料为一组进行混丰的具体操作步骤如下：

a.将全部库存原料的钚当量值与步骤(1)中钚当量设计值的差取绝对值，截取绝对值最小的n罐原料作为初步筛选的结果；

b.将初步筛选的原料按照钚当量由高到低排序，按k种原料为一组，等分成n＝n/k组,n取整：第n组原料的钚当量最大、第n-1组原料的钚当量次之、……、第1组原料的钚当量最小；

c.将钚当量按降序排列的第n组原料与按升序排列的第1组原料混合，钚当量按降序排列的第n-1组原料依次与按升序排列的第2组原料混合，以此类推形成m组原料，若n为偶数，m＝n/2；若n为奇数，m＝(n+1)/2；

d.若此m组原料满足混丰目标要求，则结束混丰操作；若不满足，则将第m组原料均分成2份,n为奇数情况下，存在1组无需均分，得到第1次混合后的n组原料，重新计算n组原料钚当量，并进行由高到低排序；之后重复步骤c的过程，直到满足混丰要求；

这样经过多次按钚当量高低进行的参差混合后，能够得到钚当量较为均匀的puo2粉末。

(三)、按照步骤(一)中计算的puo2粉末以及uo2粉末的质量份额，将步骤(二)获得的puo2粉末与uo2粉末混合，制备混合铀钚氧化物燃料芯块；进一步将混合铀钚氧化物燃料芯块制成混合铀钚氧化物燃料元件及组件，并向反应堆供料。

实施例2

某mox燃料快堆首炉堆芯燃料设计计算

以某60万千瓦钠冷mox燃料快堆为例，该反应堆堆芯设计额定热功率1500mw。反应堆使用mox燃料，其中工业钚来自压水堆乏燃料后处理回收料，铀使用贫铀。冷却剂使用液态金属钠。平衡态堆芯装载348盒mox燃料组件，按富集度不同分成内、中、外三区。因mox燃料中的工业钚计划来自后处理厂回收的压水堆乏燃料中的工业钚，因此根据后处理厂给出的名义钚成分，开展平衡堆芯设计，并确定各区mox燃料中的钚铀成分比例，即平衡堆芯名义mox燃料成分。

使用公式(1)计算钚当量权重因子，在平衡堆芯中子能谱下得到不同燃料区不同核素基于不同钚当量定义的权重因子见表1。得到了mox新燃料中的主要锕系核素相对于²³⁹pu核素的权重因子，用于后续不同环节的钚当量等效计算。

表1不同原子核的钚当量权重因子

该堆芯首炉堆芯mox燃料中工业钚的来源不同于平衡堆芯，首炉燃料和平衡堆芯设计所使用的工业钚名义成分对比见表2。

表2：工业钚同位素成分

根据平衡堆芯的mox燃料成分，计算得到内、中、外区mox燃料中的钚当量分别为19.7％、22.2％和25.3％，即为首炉堆芯燃料设计的目标钚当量值。基于工业钚名义成分以及钚当量目标值按公式(2)计算得到的首炉堆芯mox燃料中puo2的质量含量见表3，其中也给出平衡堆芯mox燃料puo2的质量含量的对比。可见，在不同钚同位素情况下，mox燃料中puo2的质量份额应有所不同，钚成分变化越大，puo2质量份额变化也越大。

表3mox燃料中puo2的质量含量

由此，根据钚当量等效的设计方法得到了不同堆芯状态下的mox燃料成分，并可保证按此等效后，即便使用各自不同来源的工业钚，也能保证组件功率与平衡堆芯基准状态相比不会产生大的偏差。

实施例3

选择某百万千瓦级钠冷mox燃料堆芯为案例。为展平堆芯功率分布，燃料组件按富集度不同分成内、中、外三区，三区装载的燃料组件数目分别为211、156和174根。堆芯控制棒系统由30根控制棒组成，包括2根调节棒、3根非能动安全棒、9根安全棒和16根补偿棒。堆芯设计时，考虑puo2粉末的钚同位素组成为确定值(即名义值)，对内、中、外三区燃料的富集度的调节通过改变puo2粉末与贫uo2粉末的比例来实现的。首炉堆芯燃料的工业钚同位素组成的设计值见表4，这个燃料成分即混丰的目标成分。

表4首炉堆芯设计所使用的工业钚同位素组成

在案例堆芯对应的中子能谱下，根据公式(1)计算权重因子。经计算得到的钚当量权重因子，见表5。混丰时将5种钚同位素按照一种钚当量权重系数进行折算，全部等效成²³⁹pu。经过这样的处理方式使混丰问题得到简化。按表4成分和表5权重因子计算得到的钚当量目标值为0.8234。

表5参考堆芯的钚当量权重因子

因缺乏实际后处理厂的数据，假定mox燃料使用的工业钚来自于大亚湾核电站乏燃料后处理回收钚，同时还假定大亚湾核电站的燃料富集度和比燃耗见表6，冷却时间为1-9年。不同乏燃料钚计算得到的²³⁹pu和²⁴¹pu含量不同。将这些puo2粉末原料成分数据汇总作为混丰的钚原料库。

表6压水堆典型燃料组件的富集度及比燃耗

根据表5中的权重因子，将钚原料库中每种钚同位素组成按上述钚当量等效后，得到钚原料库的等效钚当量计算结果，与堆芯设计使用的名义钚成分对应的钚当量值的对比表明原料库中的钚自身成分差异很大，同时与堆芯设计使用的钚也有很大偏差，因此有必要按照设计目标钚当量进行混丰操作。

按照方法进行混丰操作。本案中首炉堆芯mox燃料需要3吨puo2粉末，若假定后处理回收后puo2的保存规格为2kg/罐，则共1500罐。选择尽量接近目标钚当量值得1500罐钚原料。假定混丰后的puo2粉末，其等效钚当量与设计值的等效钚当量相差在1％内为合格。混丰结果见表7。

从结果可见，经过基于钚当量的混丰后，可以将原料钚的钚当量绝对标准差降低了2到3个数量级，即显著提高原料钚的均匀性，并减小其与钚当量目标值的偏差。

表7混丰结果分析

上述实施例只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。