高品质因数的微晶玻璃及其制备方法
【专利摘要】本发明公开了一种微晶玻璃，其由下列组分组成（wt%）：11～16%的MgO、19～22%的Al2O3、26～31%的SiO2、15～21%的TiO2和17～23%的La2O3。本发明通过增加组分中MgO的含量，提高微晶玻璃中低损耗相的含量，使得微晶玻璃在10GHz左右的频率下的介电常数可保持在8.6～10，品质因数则高达28000～32600GHz，介电损耗为3.6×10-4～4×10-4。
【专利说明】高品质因数的微晶玻璃及其制备方法
【技术领域】
[0001]本发明具体涉及一种高品质因数的微晶玻璃及其制备方法，属于微波介质材料【技术领域】。
【背景技术】
[0002]随着微波通讯的不断发展，微波介质材料的研究有了突飞猛进的发展，被广泛应用于军事、航空航天、电子封装等领域。通过控制晶化得到的微晶玻璃，兼具玻璃和陶瓷的特点，由于具有显微结构均匀、无气孔、加工可适应性强、各项性能可通过改变玻璃的化学组成和热历史在大范围内可调等独特的优点，引起研究者的广泛关注。
[0003]德国专利DE2700333提出了一种MgO-Al2O3-SiO2-TiO2-REOx系统微晶玻璃材料，具体组成为 Mg05 ~15wt%、Al20320 ~30wt%、Si0231 ~45wt%、Ti0215 ~25wt%、REOx14 ~17wt%，其中REOx为CeO2、La203、Pr2O3、Nd2O3四种稀土氧化物，此材料的介电常数约为10，介电损耗(3~5) X 10Λ可用作集成电路的基板或者代替氧化铝陶瓷。而该微晶玻璃由于同时引入多种稀土氧化物使得系统变得复杂，难以保证工艺上的重复性、稳定性和均匀性。中国专利CN 1202469A只引入单一的稀土氧化物CeO2，材料组成为Mg05~10wt%、Al20318~25wt%、SiO228 ~35wt%、TiO2I8 ~27wt%、CeO213 ~19wt%，其介电常数在 9 ~15 之间，同时介电损耗也能控制在6X10—4以下(f>lGHz)，是一类实用的高频低损耗微波介质材料。为进一步提高介电常数，中国专利CN1250754A通过增加TiO2的含量形成以金红石相为主晶相的微晶玻璃，从而使介电常数在大于IGHz的频率下最高可达到20。随后，中国专利CN1459101A为了改善玻璃的形成能力和扩大材料的晶化范围，显著增加玻璃形成体5102和玻璃中间体Al2O3的含量，降低高介电常数组分TiO2，将材料的介电常数扩展至7~11的较低范围，其组成为 Mg07 ~9wt%、Al20`324 ~29wt%、Si0233 ~46wt%、Ti027 ~18wt%、Ce0216 ~20wt%o
[0004]本申请的发明人曾就MgO-Al2O3-SiO2-TiO2-La2O3 (MASTL)系统微晶玻璃(申请号CN201310504591.1)向中国专利局提交了申请，材料的具体组成为:Mg06~9wt%、Al20319~27wt%、Si0226 ~37wt%、Ti0215 ~21wt%、CeO2O ~7wt%、La2037 ~32wt%，其在 IOGHz 左右的频率下的介电常数为9~13，介电损耗为4.6X10_4~5.8X10_4。而该专利申请的微晶玻璃的品质因数QXf较低，在信号传输过程中损耗较高，信噪比较差，若能进一步提高其QX f，能优化现有器件的性能，并扩展其应用范围。
【发明内容】
[0005]本发明针对专利申请CN201310504591.1中系统微晶玻璃的品质因数Qf较低，在信号传输过程中损耗较高的技术问题，目的在于提供一种高品质因数的微晶玻璃。
[0006]本发明高品质因数的微晶玻璃由下列组分组成:
[0007]11 ~16% 的 Mg。、19 ~22% 的 Al203、26 ~31% 的 SiO2' 15 ~21% 的 TiO2 和 17 ~23%的La2O3,所述％均为质量百分比。[0008]本发明的微晶玻璃的晶相主要包括堇青石相、硅钛铈矿相、尖晶石相和镁铝钛酸盐相，还可包括金红石相。所述微晶玻璃的形状可为棒状、板状或片状。本发明通过增加组分中MgO的含量，提高微晶玻璃中低损耗相的含量，使得微晶玻璃在IOGHz左右的频率下的介电常数保持在8.6~10可允许的范围内，品质因数则高达28000~32600GHz，介电损耗为 3.6Χ10-4 ~4X10'
[0009]本发明通过控制MgO的含量，可以有效控制物相析出的种类和含量。增加原始玻璃中MgO的含量，微晶玻璃中堇青石相和硅钛铈矿相的含量在小范围内波动，尖晶石和镁铝钛酸盐相的含量增多，金红石相的含量逐渐减少直至消失。相对CN201310504591.1中的品质因数Qf=19000~25000GHz，本发明的微晶玻璃有了显著地提高，这主要与尖晶石相和镁铝钛酸盐相的含量增多有关，而介电常数保持在10左右。
[0010]表1本发明的微晶玻璃的性能
【权利要求】
1.一种微晶玻璃，其特征在于其由下列组分组成: 11~16% 的 Mg。、19 ~22% 的 Al203、26 ~31% 的 SiO2'15 ~21% 的 TiO2 和 17 ~23%的La2O3,所述％均为质量百分比。
2.根据权利要求1所述的微晶玻璃，其特征在于，所述微晶玻璃的晶相主要包括堇青石相、硅钛铈矿相、尖晶石相和镁铝钛酸盐。
3.根据权利要求2所述的微晶玻璃，其特征在于，所述微晶玻璃的晶相还包括金红石相。
4.根据权利要求1所述的微晶玻璃，其特征在于，所述微晶玻璃的形状为棒状、板状或片状。
5.一种制备权利要求1所述的微晶玻璃的方法，其特征在于该方法依次包括如下步骤: 步骤A)按比例称取11~16%的MgO, 19~22%的Al2O3'26~31%的SiO2' 15~21%的TiO2和17~23%的La2O3,并混合均匀得待浇铸原料，所述％均为质量百分比； 步骤B)将待浇铸原料于1450~1530°C熔融保温2~4小时，浇铸成型，再在退火炉中于620~660°C保温3~5小时，随炉冷却至室温以制得原始玻璃； 步骤C)将原始玻璃通过一步晶化法或两步晶化法于1150~1250°C进行热处理以制得所述微晶玻璃。
6.根据权利要求5所`述的方法，其特征在于，所述一步晶化法是指以I~10°C/min的速度升温至1150~1250°C，然后保温2~10小时进行热处理。
7.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述两步晶化法是指先以I~10°C/min的速度升温至750~790°C，保温2~4小时，然后继续以I~10°C /min的速度升温至1150~1250°C，保温2~8小时进行热处理。
【文档编号】C03C10/00GK103771711SQ201310719709
【公开日】2014年5月7日 申请日期:2013年12月24日 优先权日:2013年12月24日
【发明者】王慧娟, 林慧兴, 李泊涛, 陈玮, 罗澜 申请人:中国科学院上海硅酸盐研究所