本发明属于辐射探测领域，提供了一种复合结构透明闪烁陶瓷及其制备方法。
背景技术：
闪烁体能够有效吸收高能射线或粒子(X射线、γ光子、加速电荷粒子、中子)并将其转换为紫外或可见光，由其作为核心器件所构成的闪烁探测器广泛应用在各类电离辐射及核辐射探测领域。
在正电子发射断层扫描仪(PET)中，闪烁材料在径向上的长度会产生一定的深度效应，从而使得视场四周的图像分辨率变差。科研人员提出了具有深度信息探测功能的多层闪烁体模块来提高PET的空间分辨性能。多层闪烁体模块分别由衰减时间不同的闪烁材料组成。通常这几层闪烁体都是单晶。高温下分别制备得到两种单晶后进行切割抛光，然后将两种单晶直接叠加到一起组装成多层闪烁体模块。另外为了鉴别不同重量的高能粒子，科学家采用不同衰减时间的闪烁材料组装成闪烁探测器望远镜结构，用于鉴别不同重量的离子在不同层间发生的核作用事例，研究核反应机理。
但是以上工作均是基于单晶闪烁体得到的复合结构闪烁探测模块。单晶的制备周期较长，制备温度较高，且成本较高，不适合快速大批量化生产。另外由于单晶不能实现两种不同的闪烁材料复合结构的一次性制备，必须先制备不同种类的单晶，经切割抛光之后再物理叠加在一起。此外，不同单晶界面间可能存在光折射，影响探测模块中的光传输，会弱化深度探测的性能。
技术实现要素：
针对上述问题，本发明的目的在于提供一种复合结构透明闪烁陶瓷及其制备方法。
第一方面，本发明提供了一种复合结构透明闪烁陶瓷，所述复合结构透明闪烁陶瓷包括Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷层、以及Ce掺杂石榴石基闪烁陶瓷层；
所述Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷层的组成通式为[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12，其中0≤a＜1.06，0≤b＜1.06，0＜c≤0.08，0≤d≤1，且0.98≤a+b+c≤1.06；
所述Ce掺杂石榴石基闪烁陶瓷层的组成通式为[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12，其中0≤x＜1.06，0≤y＜1.06，1≤z＜1.06，0＜m≤0.05，0≤n≤1.0，且0.98≤x+y+z+m≤1.06。
本发明中所述复合结构的透明闪烁陶瓷为具有双层结构的闪烁体，其两层分别掺杂Pr和Ce元素，从而使得不同层之间具有不同的衰减时间，且都为纳秒级(具体指的是，两层结构都具有低于200ns的衰减时间，但衰减时间不同。其中Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷层衰减时间低于40ns，Ce掺杂石榴石基闪烁陶瓷层衰减时间高于50ns)。结合脉冲形状分离技术，可以实现核作用深度信息的测量。另外，由于两层闪烁体所发出的闪烁光具有不同的波长，可以利用波长分辨光电转换器件进一步提供精确的深度信息。
较佳地，0.002≤c≤0.005(优选值可提升材料的光产额)。
较佳地，0.0002≤m≤0.007(优选值可提升材料的光产额)。
较佳地，所述Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷层的厚度为1～30mm。
较佳地，所述Ce掺杂石榴石基闪烁陶瓷层和Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷层的厚度比为1:20～20:1，优选为1：(0.2～5)。对于不同应用场合和需求具有不同的厚度比。
第二方面，本发明还提供了一种如上述的复合结构透明闪烁陶瓷的制备方法，包括：
以Lu2O3，Al2O3，Y2O3，Gd2O3，Ga2O3，Pr6O11和CeO为原料粉体，按化学式[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12分别进行配料称量，球磨、预烧合成、成型得到[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12素坯和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12素坯；
将所得[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12素坯和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12素坯叠加后冷等静压处理，得到复合结构素坯；
将所得复合结构素坯经烧结、退火后，得到复合结构透明闪烁陶瓷。
第三方面，本发明还提供了一种如上述的复合结构透明闪烁陶瓷的制备方法，包括：
以含Lu，Al，Y，Gd，Ga，Pr和Ce的氧化物、硝酸盐或碳酸盐为原料，按化学式[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12分别进行配料称量，将称取的原料溶于王水或硝酸中，得到母液；
将所得母液滴加至含有沉淀剂的水溶液中生成沉淀物，并将得沉淀物洗涤、干燥、球磨、煅烧、成型得到[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12素坯和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12素坯；
将所得[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12素坯和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12素坯叠加后冷等静压处理，得到复合结构素坯；
将所得复合结构素坯经烧结、退火后，得到复合结构透明闪烁陶瓷。
较佳地，所述沉淀剂为NH3·H2O、NH4HCO3、(NH4)2C2O4和(NH2)2CO3中的至少一种，所述含有沉淀剂的水溶液的浓度为0.2～4mol/L。
较佳地，以所述原料粉体的总质量为100％计，在所述配料称量中还加入添加量低于5wt％的烧结助剂，所述烧结助剂为Li2O、Na2O、K2O、MgO、CaO、B2O3、La2O3、GeO2、SiO2、LiF、NaF、MgF2、CaF2、AlF3、YF3、正硅酸乙酯TEOS和H3BO3中至少一种。
较佳地，将所得复合结构透明闪烁陶瓷置于空气气氛或氧气气氛中，在700～1600℃下退火处理3～50小时。
较佳地，所述烧结的方式为真空烧结、气氛烧结和热等静压烧结中的至少一种，优选为先真空烧结或气氛烧结后，在进行热等静压烧结。
又，较佳地，所述真空烧结的温度为1600～1900℃，时间为5～50小时；
所述气氛烧结为于氧气气氛中在1400～1900℃下煅烧5～50小时；
所述热等静压烧结的温度为1500～1850℃，时间为1-5小时，压力为50～300MPa。
较佳地，所述冷等静压处理的压力为50～300MPa。
本发明中，该复合结构不同层之间具有不同的纳秒级衰减时间，可以用于辐射探测领域来实现不同类型粒子鉴别，也可用于提升闪烁探测空间分辨率。本发明公布的一种复合结构透明闪烁陶瓷具有可一次性制备等优点，在高能物理、核医学成像等领域具有巨大的应用潜力。
附图说明
图1为按实施例1制备的厚度比为1:1的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷实物照片；
图2为按实施例1制备的厚度比为1:1的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷透过率曲线(2mm)；
图3为按实施例1制备的厚度比为1:1的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷的荧光衰减谱；
图4为按实施例1制备的厚度比为1:1的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷的X射线荧光发射光谱；
图5为按实施例1制备的厚度比为1:1的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷的脉冲高度谱；
图6为按实施例2制备的厚度比为1:3的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷的脉冲高度谱。
具体实施方式
以下通过下述实施方式进一步说明本发明，应理解，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。
本发明中所述复合结构透明闪烁陶瓷具有两层结构，其中一层陶瓷为Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷；另一层陶瓷为Ce掺杂石榴石基闪烁陶瓷。具体来说，所述复合结构透明闪烁陶瓷包括Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷层、以及Ce掺杂石榴石基闪烁陶瓷层。所述Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷层的组成通式为[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12，其中0≤a＜1.06，0≤b＜1.06，0＜c≤0.08(优选，0.002≤c≤0.005)，0≤d≤1，且0.98≤a+b+c≤1.06。所述Ce掺杂石榴石基闪烁陶瓷层的组成通式为[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12，其中0≤x＜1.06，0≤y＜1.06，1≤z＜1.06，0＜m≤0.05(优选，0.0002≤m≤0.007)，0≤n≤1.0，且0.98≤x+y+z+m≤1.06。该两层闪烁陶瓷均具有纳秒级快衰减时间，但是其衰减时间不同。上述Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷层的厚度可为1～30mm mm。上述Ce掺杂石榴石基闪烁陶瓷层和Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷层的厚度比可为1:20～20:1，优选为1：(0.2～5)。
本发明提供的复合结构透明闪烁陶瓷及其制备方法，较优地，通过球磨工艺制备或(和)液相法分别原料粉体，通过干压成型或流涎成型等结合冷等静压素坯成型技术，采用真空烧结或氧气气氛烧结结合热等静压烧结技术制备得到。以下示例性地说明本发明提供的可以一次性得到复合结构闪烁透明陶瓷的制备方法。
[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12混合粉体和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12混合粉体的制备。其中，两层陶瓷原料粉体(即，[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12混合粉体和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12混合粉体)分别采用包含但不限于液相法或球磨混合法等粉体制备工艺得到。利用固相反应法制备粉体时，采用高纯的Lu2O3，Al2O3，Y2O3，Gd2O3，Ga2O3，Pr6O11和CeO2高纯氧化物粉体作初始原料。按化学式[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12进行配料称量，球磨过程中按照一定比例称量所用初始原料粉体，以Li2O、Na2O、K2O、MgO、CaO、B2O3、La2O3、GeO2、SiO2、LiF、NaF、MgF2、CaF2、AlF3、YF3、TEOS(正硅酸乙酯)、H3BO3中的一种或者几种组合作为烧结助剂，烧结助剂添加量为0-5wt％。往上述所得配料中添加无水乙醇作为介质，采用普通或高能球磨的方法混合粉体，通过球磨子与粉体的碰撞作用粉碎粉体，改善粉体的粒径尺寸和分布，然后分别在600～1300℃下预烧合成1～8小时后得到[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12粉体和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12粉体。所述的球磨转速可为60-300rmp/min，球磨时间为5-40h。
或者液相法制备[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12混合粉体和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12混合粉体。具体来说，以含Lu，Al，Y，Gd，Ga，Pr和Ce的氧化物、硝酸盐或碳酸盐为原料，按化学式[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12分别进行配料称量，将称取的原料溶于王水或硝酸(一般为浓硝酸，其浓度可为2～15.5mol/L)中，得到澄清的母液。按化学式[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12进行配料称量，球磨过程中按照一定比例称量所用初始原料粉体，以Li2O、Na2O、K2O、MgO、CaO、B2O3、La2O3、GeO2、SiO2、LiF、NaF、MgF2、CaF2、AlF3、YF3、TEOS(正硅酸乙酯)、H3BO3中的一种或者几种组合作为烧结助剂，烧结助剂添加量为0-5wt％。将所得母液缓慢滴加至沉淀剂中生成沉淀物，并将得沉淀物洗涤、干燥、球磨、煅烧(其煅烧的温度可为500～1300℃，时间为1～6小时)得到[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12粉体和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12粉体。其中缓慢滴加母液的速率可为1～30ml/分钟。所述沉淀剂可为NH3·H2O、NH4HCO3水溶液、(NH4)2C2O4水溶液和(NH2)2CO3水溶液中至少一种。所述含有沉淀剂的水溶液的浓度可为0.2～4mol/L。所述的球磨转速可为60～300rmp/min，球磨时间可为5～40h。
将上述制备得到的[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12粉体和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12粉体成型制成[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12素坯和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12素坯，其中[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12粉体和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12粉体制备方法包括但不仅于上述两种。再将所得[LuaYbPrc]3[Al(1-d)Gad]5O12素坯和[LuxYyGdzCem]3[Al(1-n)Gan]5O12素坯叠加后冷等静压处理，得到复合结构素坯。所述冷等静压处理的压力可为50～300MPa。具体来说，制备的浆料干燥过筛后，600-1300℃下预烧1h-8h处理后采用的成型包括但不仅限于干压、冷等静压、流涎成型、注浆成型、凝胶注模或电泳沉积的方法分别制备成两层素坯。再将两层素坯叠加后冷静压处理得到复合结构素坯。或直接在其中某一层陶瓷素坯上采用干压、冷等静压、流涎成型、注浆成型、凝胶注模或电泳沉积等方法制备成另一层陶瓷素坯，在进行冷等静压处理。
将上述复合结构素坯经烧结后，得到复合结构透明闪烁陶瓷。陶瓷烧结方法包含但不限于真空烧结、氧气气氛烧结等烧结技术结合热等静压烧结制备。所述煅烧的方式可为真空烧结、气氛烧结和热等静压烧结中的至少一种，优选为先真空烧结或气氛烧结后，再进行热等静压烧结。其中，所述真空烧结的温度可为1600～1900℃，优选，时间可为5～50小时。所述气氛烧结可为于氧气气氛中在1400～1900℃(优选1500～1900℃)下煅烧5～50小时。所述热等静压烧结的温度可为1500～1850℃，时间可为1～5小时，压力可为50～300MPa。作为一个示例，将制备的复合陶瓷素坯进行真空烧结或氧气气氛烧结，烧结温度为1700-1900℃，保温时间为5-50h，得到复合结构透明闪烁陶瓷。作为另一个示例，采用真空烧结或氧气气氛烧结技术时，烧结温度为1400-1900℃，保温时间为5-50h；真空烧结后可采用热等静压后处理，处理温度1500-1850℃，保温时间为1-5h，保温压力50MPa-300MPa。
将制备复合结构陶瓷进行退火处理并切割、抛光。退火气氛为空气或氧气气氛，退火温度为700-1600℃，退火保温时间为3-50h，得到性能优化的复合结构透明闪烁陶瓷。
本发明得到的复合结构闪烁陶瓷不同层均具有较高的探测效率，不同层之间具有不同的纳秒级衰减时间，因此可以分辨不同层之间发生的核作用事例，使复合结构具备了深度探测的能力，可以提升辐射探测中的空间分辨率。
下面进一步例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。
实施例1
采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)和Pr6O11(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.997×1.02Pr0.003)3Al5O12的化学式按比例称取商业粉体，采用无水乙醇作球磨介质，以200rmp/min转速球磨10h。将球磨后的浆料干燥过筛后，800℃热处理得到其中一层闪烁陶瓷原料粉体。采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)和CeO2(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.995×1.02Ce0.005)3Al5O12的化学式称取，采用同样的球磨工艺得到另一层闪烁陶瓷原料粉体。将两层陶瓷原料粉体分别进行干压成型得到2mm素坯，将两层陶瓷素坯相叠加，在300MPa压力下进行冷等静压成型得到复合闪烁体陶瓷素坯，素坯在真空炉中烧结，烧结温度为1850℃。得到的复合结构透明陶瓷实物图如图1所示。图2为样品的透过率曲线，复合结构透明陶瓷具备了一定的透过率。烧结得到的陶瓷样品经过1500℃空气气氛退火处理10h后，进行机械减薄并抛光处理，得到了复合结构透明闪烁陶瓷。图3为复合结构透明陶瓷样品的X射线荧光光谱，可以看到Pr离子与Ce离子的特征发射，说明其可以用来分辨不同层之间的核作用事例。图4为复合结构透明陶瓷样品的脉冲高度谱，表明不同层之间的核作用事例可以明显的区别开来。
图1按实施例1制备的厚度比为1:1的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷实物照片；
图2按实施例1制备的厚度比为1:1的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷透过率曲线(2mm)。表明制备得到了具有一定光学质量的复合结构透明陶瓷；
图3按实施例1制备的厚度比为1:1的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷的荧光衰减谱。从拟合结果可以看出不同层之间具备了不同的衰减时间(Ce掺杂石榴石基闪烁陶瓷层和Pr掺杂的石榴石基闪烁陶瓷层衰减时间分别为58.6ns和21.8ns)，表明制备的复合结构透明陶瓷具备深度探测能力；
图4按实施例1制备的厚度比为1:1的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷的X射线荧光发射光谱。表明制备的复合结构透明陶瓷具有了不同掺杂离子的分层结构；
图5按实施例1制备的厚度比为1:1的LuAG:Ce/LuAG:Pr复合结构透明陶瓷的脉冲高度谱。结果表明复合结构透明陶瓷可以分辨不同层之间的核作用事例，在辐射探测中，结合图3中表现出的脉冲时间的差别可以进行深度探测。相应深度探测的示例需要结合后端电子学系统应用到PET上才能体现，不能直观的以附图和数据体现，已附的图3说明我们的陶瓷具有两个不同的衰减时间；图5和图6说明我们的陶瓷具有两个全能峰，可以区分出两层陶瓷与高能射线的核相互作用，从而说明我们的陶瓷具有深度探测能力。
实施例2
采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)和Pr6O11(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.997Pr0.003)3Al5O12的化学式按比例称取商业粉体，采用无水乙醇作球磨介质，以150rmp/min转速球磨10h。将球磨后的浆料干燥过筛后，800℃热处理得到一层闪烁陶瓷原料粉体。采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)和CeO2(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.995×1.02Ce0.005)3Al5O12的化学式按比例称取商业粉体，采用0.01wt％MgO作为烧结助剂，采用同样的后续工艺得到另一层闪烁陶瓷原料粉体。将两层陶瓷原料粉体分别进行干压成型得到素坯，厚度分别为1mm((Lu0.997Pr0.003)3Al5O12素坯)和3mm((Lu0.995×1.02Ce0.005)3Al5O12素坯)，将两层陶瓷素坯相叠加，在250MPa压力下进行冷等静压成型得到复合结构闪烁体陶瓷素坯，素坯在真空炉中烧结，烧结温度为1840℃。真空烧结得到的陶瓷样品经过1500℃空气气氛退火处理10h后，进行机械减薄并抛光处理，得到致密透明的复合结构透明闪烁陶瓷。图6为复合结构透明陶瓷样品的脉冲高度谱，表明不同层之间的核作用事例可以明显的区别开来。
实施例3
采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)和Pr6O11(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.997Pr0.003)3Al5O12的化学式按比例称取商业粉体，采用无水乙醇作球磨介质，以200rmp/min转速球磨10h。将球磨后的浆料干燥过筛后，800℃热处理得到一层闪烁陶瓷原料粉体。采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Gd2O3(99.99％)和CeO2(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.5Gd0.495Ce0.005)3Al5O12的化学式称取，采用0.01wt％MgO作为烧结助剂，采用同样的后续工艺得到另一层闪烁陶瓷原料粉体。将两层陶瓷原料粉体分别进行干压成型得到素坯，厚度分别为2mm((Lu0.997Pr0.003)3Al5O12素坯)和8mm((Lu0.5Gd0.495Ce0.005)3Al5O12素坯)，将两层陶瓷素坯相叠加，在300MPa压力下进行冷等静压成型得到复合闪烁体陶瓷素坯，素坯在真空炉中烧结，烧结温度为1800℃。真空烧结得到的陶瓷样品经过1500℃空气气氛退火处理10h后，进行机械减薄并抛光处理，得到致密透明的复合结构透明闪烁陶瓷。
实施例4
采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和Pr6O11(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.997Pr0.003)3(Al0.6Ga0.4)5O12化学式按比例称取商业粉体，采用无水乙醇作球磨介质，以200rmp/min球磨转速在球磨机上球磨10h。将球磨后的浆料干燥过筛后，800℃热处理得到一层闪烁陶瓷原料粉体。采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Gd2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和CeO2(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.5Gd0.495Ce0.005)3(Al0.6Ga0.4)5O12的化学式称取，采用0.01wt％LiF作为烧结助剂，采用同样的后续工艺得到另一层闪烁陶瓷原料粉体。将两层陶瓷原料粉体分别进行干压成型得到素坯，厚度分别为15mm((Lu0.997Pr0.003)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)和5mm((Lu0.5Gd0.495Ce0.005)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)，将两层陶瓷素坯相叠加，在300MPa压力下进行冷等静压成型得到复合闪烁体陶瓷素坯，素坯在氧气气氛中烧结，烧结温度范围为1700℃。氧气气氛烧结得到的复合结构陶瓷在150MPa热等静压环境下烧结3h，烧结温度为1750℃。烧结得到的陶瓷样品经过1500℃空气气氛退火处理10h后，进行机械减薄并抛光处理，得到致密透明的复合结构透明闪烁陶瓷。
实施例5
采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和Pr6O11(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.997Pr0.003)3(Al0.6Ga0.4)5O12化学式按比例称取商业粉体，采用无水乙醇作球磨介质，以200rmp/min球磨转速在球磨机上球磨10h。将球磨后的浆料干燥过筛后，800℃热处理得到一层闪烁陶瓷原料粉体。采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Gd2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和CeO2(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.52Gd0.495Ce0.005)3(Al0.6Ga0.4)5O12的化学式按比例称取氧化物商业粉体。将商业氧化物粉体溶解于适量的浓硝酸(15mol/L)中，得到澄清的母液；将所述母液缓慢滴加(滴加速率为3ml/分钟)至3mol/L的NH4HCO3溶液中生成沉淀物，将所述沉淀物洗涤、干燥并过筛，然后于1100℃下预烧5h，即可得到另一层的原料粉体。将两层陶瓷原料粉体分别进行干压成型得到素坯，厚度分别为15mm((Lu0.997Pr0.003)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)和5mm((Lu0.52Gd0.495Ce0.005)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)，将两层陶瓷素坯相叠加，在300MPa压力下进行冷等静压成型得到复合闪烁体陶瓷素坯，素坯在氧气气氛中烧结，烧结温度范围为1750℃。氧气气氛烧结得到的复合结构陶瓷在150MPa热等静压环境下烧结3h，烧结温度范围为1750℃。烧结得到的陶瓷样品经过1500℃空气气氛退火处理10h后，进行机械减薄并抛光处理，得到致密透明的复合结构透明闪烁陶瓷。
实施例6
采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和Pr6O11(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.998Pr0.002)3(Al0.6Ga0.4)5O12化学式按比例称取商业粉体，采用无水乙醇作球磨介质，以200rmp/min球磨转速在球磨机上球磨10h。将球磨后的浆料干燥过筛后，800℃热处理得到一层闪烁陶瓷原料粉体。采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Gd2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和CeO2(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.5Gd0.498Ce0.002)3(Al0.6Ga0.4)5O12的化学式称取，采用0.01wt％LiF作为烧结助剂，采用同样的后续工艺得到另一层闪烁陶瓷原料粉体。将两层陶瓷原料粉体分别进行干压成型得到素坯，厚度分别为15mm((Lu0.998Pr0.002)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)和5mm((Lu0.5Gd0.498Ce0.002)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)，将两层陶瓷素坯相叠加，在300MPa压力下进行冷等静压成型得到复合闪烁体陶瓷素坯，素坯在氧气气氛中烧结，烧结温度范围为1700℃。氧气气氛烧结得到的复合结构陶瓷在150MPa热等静压环境下烧结3h，烧结温度为1750℃。烧结得到的陶瓷样品经过1500℃空气气氛退火处理10h后，进行机械减薄并抛光处理，得到致密透明的复合结构透明闪烁陶瓷。
实施例7
采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和Pr6O11(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.995Pr0.005)3(Al0.6Ga0.4)5O12化学式按比例称取商业粉体，采用无水乙醇作球磨介质，以200rmp/min球磨转速在球磨机上球磨10h。将球磨后的浆料干燥过筛后，800℃热处理得到一层闪烁陶瓷原料粉体。采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Gd2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和CeO2(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.5Gd0.493Ce0.007)3(Al0.6Ga0.4)5O12的化学式称取，采用0.01wt％LiF作为烧结助剂，采用同样的后续工艺得到另一层闪烁陶瓷原料粉体。将两层陶瓷原料粉体分别进行干压成型得到素坯，厚度分别为15mm((Lu0.995Pr0.005)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)和5mm((Lu0.5Gd0.493Ce0.007)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)，将两层陶瓷素坯相叠加，在300MPa压力下进行冷等静压成型得到复合闪烁体陶瓷素坯，素坯在氧气气氛中烧结，烧结温度范围为1700℃。氧气气氛烧结得到的复合结构陶瓷在150MPa热等静压环境下烧结3h，烧结温度为1750℃。烧结得到的陶瓷样品经过1500℃空气气氛退火处理10h后，进行机械减薄并抛光处理，得到致密透明的复合结构透明闪烁陶瓷。
实施例8
采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和Pr6O11(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.998Pr0.002)3(Al0.6Ga0.4)5O12化学式按比例称取商业粉体，采用无水乙醇作球磨介质，以200rmp/min球磨转速在球磨机上球磨10h。将球磨后的浆料干燥过筛后，800℃热处理得到一层闪烁陶瓷原料粉体。采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Gd2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和CeO2(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.5Gd0.4998Ce0.0002)3(Al0.6Ga0.4)5O12的化学式称取，采用0.01wt％LiF作为烧结助剂，采用同样的后续工艺得到另一层闪烁陶瓷原料粉体。将两层陶瓷原料粉体分别进行干压成型得到素坯，厚度分别为5mm((Lu0.998Pr0.002)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)和5mm((Lu0.5Gd0.4998Ce0.0002)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)，将两层陶瓷素坯相叠加，在300MPa压力下进行冷等静压成型得到复合闪烁体陶瓷素坯，素坯在氧气气氛中烧结，烧结温度范围为1700℃。氧气气氛烧结得到的复合结构陶瓷在150MPa热等静压环境下烧结3h，烧结温度为1750℃。烧结得到的陶瓷样品经过1500℃空气气氛退火处理10h后，进行机械减薄并抛光处理，得到致密透明的复合结构透明闪烁陶瓷。
实施例9
采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和Pr6O11(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.997Pr0.003)3(Al0.6Ga0.4)5O12化学式按比例称取商业粉体，采用无水乙醇作球磨介质，以200rmp/min球磨转速在球磨机上球磨10h。将球磨后的浆料干燥过筛后，800℃热处理得到一层闪烁陶瓷原料粉体。采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Gd2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和CeO2(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.5Gd0.495Ce0.005)3(Al0.6Ga0.4)5O12的化学式称取，采用0.01wt％LiF作为烧结助剂，采用同样的后续工艺得到另一层闪烁陶瓷原料粉体。将两层陶瓷原料粉体分别进行干压成型得到素坯，厚度分别为20mm((Lu0.997Pr0.003)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)和1mm((Lu0.5Gd0.495Ce0.005)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)，将两层陶瓷素坯相叠加，在300MPa压力下进行冷等静压成型得到复合闪烁体陶瓷素坯，素坯在氧气气氛中烧结，烧结温度范围为1700℃。氧气气氛烧结得到的复合结构陶瓷在150MPa热等静压环境下烧结3h，烧结温度为1750℃。烧结得到的陶瓷样品经过1500℃空气气氛退火处理10h后，进行机械减薄并抛光处理，得到致密透明的复合结构透明闪烁陶瓷。
实施例10
采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和Pr6O11(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.997Pr0.003)3(Al0.6Ga0.4)5O12化学式按比例称取商业粉体，采用无水乙醇作球磨介质，以200rmp/min球磨转速在球磨机上球磨10h。将球磨后的浆料干燥过筛后，800℃热处理得到一层闪烁陶瓷原料粉体。采用商业高纯Lu2O3(99.99％)，Al2O3(99.99％)，Gd2O3(99.99％)，Ga2O3(99.99％)和CeO2(99.99％)粉体为初始原料，按(Lu0.5Gd0.495Ce0.005)3(Al0.6Ga0.4)5O12的化学式称取，采用0.01wt％LiF作为烧结助剂，采用同样的后续工艺得到另一层闪烁陶瓷原料粉体。将两层陶瓷原料粉体分别进行干压成型得到素坯，厚度分别为1mm((Lu0.997Pr0.003)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)和20mm((Lu0.5Gd0.495Ce0.005)3(Al0.6Ga0.4)5O12素坯)，将两层陶瓷素坯相叠加，在300MPa压力下进行冷等静压成型得到复合闪烁体陶瓷素坯，素坯在氧气气氛中烧结，烧结温度范围为1700℃。氧气气氛烧结得到的复合结构陶瓷在150MPa热等静压环境下烧结3h，烧结温度为1750℃。烧结得到的陶瓷样品经过1500℃空气气氛退火处理10h后，进行机械减薄并抛光处理，得到致密透明的复合结构透明闪烁陶瓷。