闪烁体材料的制作方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及用于伽玛光子检测中的闪烁体材料，更特别地，涉及用于PET成像领域的伽玛光子检测器中的闪烁体材料。
【背景技术】
[0002]在PET成像中，放射示踪剂在它定位于PET成像系统的成像区域中之前被给药到诸如患者或者动物的对象。该放射示踪剂被对象中的某些区域吸收，并且它的分布在吸收期之后被成像。随后，诊治者解释显示出该放射示踪剂在特定位置的相对吸收的图像，并可以对对象进行诊断。放射示踪剂经历放射性衰变，这导致正电子的产生。每个衰变事件产生一个正电子，该正电子在人体组织中移动数毫米，在那里随后在煙没事件(annihilat1nevent)中它与电子相互作用，所述煙没事件产生两个反向的伽玛光子。两个伽玛光子每个具有511keV的能量，并由径向地绕成像区域布置的伽玛光子检测器检出，每个伽玛光子检测器在被入射的伽玛光子轰击时产生电信号。产生的电信号由重合检测电路处理，该重合检测电路通过检测器的位置确定煙没事件在空间中发生所沿着的路线。在彼此相差正负3ns内接收到的伽玛光子通常被认为是重合的。该路线的终点由检测到重合事件的两个位置限定，并且该路线被标识为响应路线(LOR)。该LOR随后被重建以产生二维或三维图像，该图像示出放射示踪剂在成像区域的分布。
[0003]在飞行时间(TOF)PET中，两个检出事件之间的小的时间差被进一步用于定位沿着煙没事件发生所在的LOR的位置，从而更准确地定位导致衰变事件的放射示踪剂的空间位置。在深度效应(depth-of-1nteract1n) (DOI)PET中，位于离成像区域不同的径向距离处的多层检测器进一步检测伽玛光子被吸收的深度。在DOI PET中，该信息被用于通过降低视差而进一步提高检测的空间分辨率。
[0004]在PET成像系统中，伽玛光子检测器在此及后被定义为包含闪烁体材料和光学检测器。闪烁体材料在当被伽玛光子轰击时产生闪烁光脉冲，光学耦连到闪烁体材料的光学检测器将闪烁光脉冲转换为电信号。当伽玛光子轰击闪烁体材料时，概率事件确定闪烁光产生的深度，在那个点上，伽玛光子将它的能量传递到闪烁体，产生具有特征波长谱和特征衰变时间的闪烁光脉冲。闪烁体材料进一步的特征在于吸收深度，Ι/e的比例的接收的伽玛光子在所述吸收深度内被吸收。由于入射的伽玛光子的高能量，致密的闪烁体材料是优选的，以为了将高比例的入射伽玛光子吸收在闪烁体材料的实用深度内。
[0005]由于通过重合来确定放射性衰变事件的空间位置的过程，在PET成像系统中伽玛光子检测器必须能够区分各个伽玛光子的入射。表征该能力的关键参数是最大伽玛光子检测率。测量高入射的能力或者计数速率的能力对于在短采集时间内测量具有高信噪比的影像是理想的。短的采集时间在防止影像中由患者运动引起的伪影方面是重要的。最大伽玛光子检测率受到闪烁光衰变的影响。闪烁材料的衰变时间决定相继入射的伽玛光子之间的最小时间间隔，在所述最小时间间隔之后它们的闪烁光不再重叠。这样的重叠事件，称作堆叠(pile-up)，必须防止，因为它们限制计算各个光子的接收的能力。降低PET闪烁体材料中的衰变时间的需求进一步地由TOF-PET中的良好时间分辨率的需求驱动。衰变时间的现有技术的水平是在LaBr3中目前25ns，现有研宄的努力强调了甚至更进一步降低其的需要。
[0006]光输出和能量分辨率是表征伽玛光子检测器特别是PET成像系统中的伽玛光子检测器的另两个闪烁体材料参数。来自闪烁体材料的光输出是由入射伽玛光子产生的闪烁光子的量。光输出典型地相对于伽玛光子的能量进行归一化，并表示为每MeV产生的光子的量。高的光输出从而敏感的闪烁材料在提供高信噪比的伽玛光子检测器方面是理想的，因为它提供具有响应于每个入射伽玛光子的强光脉冲的相关光学检测器。具有良好能量分辨率的闪烁体材料提供另一种检验方式，即在窄的时间间隔内检测到的两个光子表明有效的L0R。通过位于预定能量窗之外的拒绝事件，PET成像系统可区别已经被干扰物质改变轨迹并且具有位于窗之外的能量的散射伽玛光子、和表示有效LOR的伽玛光子。提供这样的区分的一个方法是通过积分闪烁光脉冲来确定每个接收的伽玛光子的能量，并且仅在如下条件下，才将所述伽玛光子接受为有效重合事件:如果该伽玛光子在另一伽玛光子的窄的时间间隔内也被检测到并且如果它的能量位于非散射伽玛光子的窄的能量窗之内。良好的能量分辨率通过使用具有有效原子量的大数值的材料而提供。当以这种方式确定伽玛光子的能量时，必须再次避免堆叠，这通过确保闪烁光衰退到它不再干涉来自随后的伽玛光子的闪烁光的水平来实现，这再次要求短的衰变时间。
[0007]总的来说，伽玛光子检测器的设计，特别是用于PET成像系统中的伽玛光子检测器的设计，根本上是由获得高质量影像的需求而驱动的，诊治者通过所述高质量的影像可以对对象进行准确的诊断。高质量影像，或者更具体地高信噪比影像，需要灵敏的伽玛光子检测器，所述伽玛光子检测器也满足与最小化成像过程持续时间相关的快速时序限制(fast timing constraints)。这对伽玛光子检测器的闪烁体材料和光学检测器施加了很多限制。这些主要地由对具有短的衰变时间的闪烁体材料的需求而驱动。如果来自闪烁体材料的光输出足够高以给出可接受的的信噪比，则光学检测器随后被优化以使得它的响应性在由闪烁体材料发出的光学波长的范围内得以改善。典型地，光电倍增管(PMT)检测器用作光学检测器，即所谓的模拟PET，并且新近的固态半导体光学检测器，在此被限定为利用半导体中的整体工艺生产的光学检测器，已经被用于提供更加集成的系统，即所谓的数字 PET。
[0008]适用于伽玛光子检测器的闪烁体材料中的最短闪烁体衰变时间传统地发现于发蓝光的闪烁体材料(例如参见:Luminescence:From Theory to Applicat1ns, Wiley-VCH，Darmstadt, 2007, C.Ronda(Ed.))。结果，发蓝光的闪烁体材料是优选的，并且相关的光学检测器，典型地在模拟PET成像系统中的PMT，被优化以提供在大约420nm波长处Na1: Tl的发射峰的高的灵敏度。双碱性光电阴极管典型地被使用，因为它们是可商购的。蓝光敏感的光电倍增管是进一步优选的，因为尽管具有多个碱性光电阴极管的绿光/黄光敏感光电倍增管是可获得的，但是它们较低的量子效率使得它们效率较低。
[0009]已知的用于 PET 的闪烁体材料(Luminescence:From Theory to Applicat1ns,ffiley-VCH, Darmstadt, 2007, C.Ronda(Ed.))包括 LYS0, LaBr3以及称作石植石的广泛的材料组(US2006/0219927A1)。已经报导，LYSO中的闪烁具有在44ns的衰变时间下33000光子/MeV的光输出，7.1克/立方厘米的高密度和大约10%的能量分辨率，能量分辨率被定义为能量检测峰值的FWHM与峰值检测能量的比率。在LaBr3中，已经报导，25ns的衰变时间具有3%的改进的能量分辨率和比LYSO更高的光输出。在单晶石榴石Ce = Gd3Al2Ga3O12中，已经报导，具有68ns衰变时间的35000光子/MeV的光输出用于1%铈浓度(K.Kamadaet al: 2 inch diameter single crystal growth and scintillat1n properties ofCeiGd3Al2Ga3O12.Journal of Crystal Growth 352,2012,88-90)。
[0010]US 2012/0223236A1公开了根据组合物(Lu，Gd)3(Al，Ga)5012的陶瓷石榴石组合物。报导了在一个实例中的组合物(Gd0 497Lua 497Ceacitl6)3.04(Alci 6Gaa4)5O12 tl6大约 40ns 的衰变时间。
[0011]JP 2012-180399公开了根据组合物6(13_”(^1?715_其012的许多石榴石组合物，其中M可以是Ga，并且RE，稀土元素，可以是Lu。结晶组合物被观察到引起高达68000光子/MeV的高的光输出。一种公开的陶瓷组合物具有28000光子/MeV的光输出。
[0012]JP 2012-066994A公开了根据组合物Gd3_x_yCexREyAl5_zGaz012的许多单晶石榴石组合物，其中RE可以是Lu。
[0013]如上所述，几乎专门地研宄了单晶材料，这归因于在单晶材料中发现的阻止本领(stopping power)、衰变时间和光输出的最佳组合。
【发明内容】
[0014]本发明的目的是提供一种用于具有改进的灵敏度的伽玛光子检测的闪烁体材料。本发明的进一步的目的是提供一种用于具有改进的灵敏度的伽玛光子检测器的闪烁体材料，以及提供一种用于具有改进的灵敏度的PET成像系统的闪烁体材料。
[0015]上述目的通过如下闪烁体材料实现，所述闪烁体材料包含掺杂有铈的闪烁体主体材料，其中所述闪烁体主体材料是i)石植石、ii)CaGa2S4、iii) SrGa2S4> iv)BaGa2S4、v)CaS、vi) SrS中的至少一种，其中铈的含量是在0.1摩尔％ -1.0摩尔％的范围内。根据本发明的第一方面，当铈在前述主体材料的含量是在上述范围内时，铈活化剂离子和主体材料之间的相互作用使得响应于入射的伽玛光子的闪烁光以具有出人意料的高的光输出发出。高的光输出代表了对伽玛光子改进的灵敏度。该光输出是特别出人意料的，因为它被记录在陶瓷闪烁体材料中，而这样的陶瓷材料典型地被认为在用作闪烁体材料时具有不足够的光输出。从所公开的闪烁体材料带来的进一步的益处包括由它们的减少的稀土含量带来的与现有闪烁体材料相比它们更低的成本。因为铈浓度在上述范围的这些材料中增大，所以光输出和衰变时间都减少。在这些闪烁体材料中的铈浓度的上限避免了浓度骤变状态；在浓度骤变的范围中，铈使得光输出降至一水平，而低于该上限可以获得良好的能量分辨率。通过如此限制铈浓度的下限，在低铈浓度下，光输出的减少得以避免，而且衰变时间并不变得那么长以使得它降级时序性能。结果，存在窄的限定的铈浓度范围，在该范围内，在公开的闪烁体主体材料中可以获得有用的闪烁。在该范围内实现的高的光输出使得闪烁体材料适于区别不同的伽玛光子能量并因此特别适用于伽玛光子检测器，诸如PET成像系统中的伽玛光子检测器。
[0016]根据本发明的另一方面，公开的闪烁体材料组具有基本上陶瓷的结构。陶瓷具有更易于制造和成形的优点，从而与更有序的结构相比需要更少的后处理。
[0017]根据本发明的另一方面，公开的闪烁体材料组具有基本上多晶的结构。通过从陶瓷变为多晶结构来增大闪烁体材料的结构有序性用于改变它在峰值发射波长的光学透明度。这就降低了闪烁光被再吸收的概率，从而提高用这样的闪烁体材料制成的PET成像系统或者伽玛光子检测器的敏感性。
[0018]根据本发明的另一方面，公开的闪烁体材料组具有基本上晶体的结构。