用于校正以卷帘式快门模式从x射线检测器读出的x射线数据中的时序偏移的方法
【专利摘要】在以卷帘式快门读出模式运行的X射线检测器中，通过使样本旋转与检测器读出精确地同步，通过插值或计算可以补偿由卷帘式快门读出所导致的时序偏移对图像强度和角位置的影响，从而允许用常规软件准确地整合数据。在一个实施方案中，相对于时间来对反射强度进行插值，以重建同步到预定时间的数据。然后，可以通过任何常规的整合例程处理此插值数据，以生成该样本的3D模型。在另一实施方案中，3D整合例程特别地适于允许直接地处理经时间偏移的数据，以及生成该样本的3D模型。
【专利说明】用于校正以卷帘式快门模式从X射线检测器读出的X射线数据中的时序偏移的方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及X射线衍射系统。X射线衍射是一种用于对晶体材料样本(通常以单晶形式提供)进行定性和定量分析的无损技术。根据此技术，X射线束通过具有固定阳极的X射线管、通过常规的旋转阳极型X射线源或通过同步源而生成，且在研究中被定向成朝向材料样本。当X射线撞击样本时，X射线根据样本的分子结构而被衍射。
【背景技术】
[0002]用于执行单晶衍射试验的典型的实验室系统100 —般由如图1中示出的五个部件组成。所述部件包含X射线源102，它产生具有所要求的辐射能量、焦斑尺寸和强度的初级X射线束104。提供了 X射线光学器件106，以将初级X射线束104调节成具有所要求的波长、束聚焦尺寸、束轮廓和散度的经调节的束或入射束108。测角器110被用于建立和操纵入射X射线束108、晶体样本112和X射线检测器114之间的几何关系。入射X射线束108撞击晶体样本112，并产生衍射X射线116，衍射X射线116被记录在检测器114中。样本对准和监测组件包括样本照明器118和样本监测器120 (通常是视频摄像器)，样本照明器118照亮样本112，样本监测器120生成该样本的视频图像，以辅助用户将该样本定位在仪器中心并监测样本状态和位置。
[0003]测角器110允许晶体样本112围绕一个或多个轴线旋转。精确晶体学要求样本晶体112对准测角器110的中心，且要求样本晶体112在数据收集期间在绕该测角器的旋转轴线旋转时维持在该中心。在曝光期间，该样本(所研究的化合物的单晶)在X射线束108中以精确的角速度旋转经过一个精确的角范围。此旋转是为了可预见地使来自该样本的每一原子平面的布拉格角反射(Bragg angle reflection)与入射束108共振持续相同的时间段。此记录过程产生称为“帧”的数据集，在曝光时间结束时，该数据集被存储在检测器中。
[0004]当前的用于晶体学的生成X射线面检测器——包含电荷耦合设备(CXD)和图像
板-具有有限的读出死区时间(read out dead time)(通常约为1_100秒)，在该时间期
间，经整合的(integrated)检测器数据被读出该检测器，且未获取任何新的数据。此所谓的“读出死区时间”会显著地减小检测器的有效收集效率。例如，通过现代的源和检测器，用大约I秒的曝光时间获取多个帧的情况很常见。在5秒的读出死区时间的情况下，检测器在80%的时间完全地闲置(未收集X射线强度数据)。
[0005]读出死区时间的另一有害影响是由于机械部件的定时抖动造成数据质量的退化。在读出死区时间期间，X射线源102前方的快门(在图1中未示出)被关闭，以切断X射线束108中的X射线通量，测角器110被停止，且来自刚刚获取的帧的数据被读出。在该数据被读出之后，测角器110被重启，快门重新打开，并获取下一帧数据。此过程要求检测器114、快门和测角器110之间的精确的同步。当然，这些机械部件仅能以有限的精度同步，从而通常看到大约10毫秒的定时抖动。此定时抖动直接导致所测得的X射线强度中的误差。例如，对于用I秒的曝光时间获取的帧，10毫秒的抖动导致1%-2%的误差。因此，定时抖动会是晶体学测量中的最重要的误差来源之一。
[0006]在图2A中示意性地示出了此常规的逐帧读出模式，图2A示出了 C⑶检测器的读出。C⑶检测器包括多行MOS(金属氧化物半导体)电容器。图2A是示出了纵轴上的CXD行数与横轴上的时间的关系的绘图200。在曝光或整合时间202期间，所有CCD行获取数据。然后，在读出时间204期间，每一 CCD行被顺序地读出，直到所有行被读出。然后，该过程被重复，在整合时间206期间通过所有CCD行获取数据。取决于实际的检测器，读出时间204可以与整合时间202和206相同，或比整合时间202和206长得多。明显极为有利的是以连续扫描模式运行检测器和测角器，其中测角器简单地以恒定的角速度旋转样本，且检测器在没有任何读出死区时间的情况下获取多个帧，因为这将提高检测器的效率，并且还基本上消除了定时抖动误差。对于常规检测器(诸如全帧C⑶或图像板)，连续扫描模式是不可能的。然而，对于一些新类型的检测器，这样的模式是可能的。特别是CMOS检测器在电子“全局快门”模式或“卷帘式快门”模式时具有连续运行而不带有死区时间的能力。
[0007]在以全局快门模式运行的CMOS检测器中，在整合结束时，所获取的一个帧中的所有像素被移动到读出缓冲器中，且在获取下一帧期间，读出缓冲器中的数据被读出。然而，由于为每一像素实施一个读出缓冲器所要求的额外的晶体管，所以以全局快门模式运行的检测器通常具有较高的噪声和较低的量子效率。
[0008]相反，在卷帘式快门模式中，X射线束108未被遮挡，且测角器100连续地运行。一行中的每一像素被依次简单地读出，然后被重设。该像素之后开始获取新的数据。在一行中的最后的像素被读出之后，下一行中的第一个像素被读出等。在此情形中，整个检测器可以在帧之间没有死区时间的情况下被读出。卷帘式快门模式具有的优点是实施较简单，且相比全局快门模式，具有较低的噪声和较高的量子效率。
[0009]然而，因为多行被顺序地读出，所以直到来自前一行的所有像素被读出之后，才能够开始读出一行。因此，在一帧中每一行的读出开始时间中存在时间偏移。此时间偏移等于一行中每一像素的读出时间的和(称作行读出时间)。在图2B中例示了此类型的操作，图2B是示出了纵轴上的CMOS行数与横轴上的时间的关系的绘图208。在数据获取期间，每一行在整合时间210期间获取数据，且在如由累积行读出时间212指示的时间期间读出数据。因此，下一行读出开始时间被延迟该时间量。因为直到帧的最后一行的读出完成之后，才能够读出帧中的第一行，因此在第一行被读出之后，到对该行的下一随后读出存在一延迟。
[0010]具有卷帘式快门读出的传感器中的图像偏移的影响是众所周知的问题，且已经有致力于针对这些时间偏移影响进行校正的显著数量的出版物和专利。然而，科技文献和专利文献的主要焦点是校正CMOS传感器中的运动伪影。也就是，由于上面描述的时间延迟影响，当物体在卷帘式快门读出期间相对于摄像机移动时导致所产生的图像失真。
[0011]例如，标题为“Suppressing Rolling Shutter Distortion of CMOS Sensors byMotion Vector detector，，，Jung-Bum Chun, H.Jung and C.-M.Kyung IEEE Transactionson Consumer Electronics, v.54，n.4，p.1479 (2008)的文章描述了此影响，以及如何使用运动矢量方法检测和校正该失真。
[0012]美国专利申请N0.2008/0144964A1公开了一种类似的方法，在该方法中构造了图像中的运动的数学模型，然后将该数学模型用于对由卷帘式快门所导致的图像失真进行校正。美国专利N0.7，720，309描述了检测卷帘式快门视频中的相邻图像中的类似的图像元素，以创建一个运动矩阵，该运动矩阵可以被用于对由卷帘式快门读出所导致的“弯曲”效应进行校正。标题为“Correcting Rolling-Shutter Distortionof CMOS Sensors using Facial Feature Detection” B.Heflin,W.Scheirer andT.Boult, Fourth IEEE International Conference on Biometrics:Theory Applicationsand Systems (BTAS), p.1_6 (Sept2010)的文章描述了使用面部特征识别来对面部照片中的图像失真进行检测和校正。美国专利公开文本N0.2010/0329657描述了与摄像机读出同步的第二快门或闪光灯的使用，以消除或减少用卷帘式快门成像时快速移动的物体的运动偏斜。
[0013]然而，这些出版物都描述了卷帘式快门如何使移动物体的图像失真，以及可如何校正此失真。X射线衍射系统从根本上不同。图像在此情形中根本不移动。相反，布拉格反射位置相对于传感器是固定的，但所述反射的强度随时间变化。上面文献中所描述的图像运动校正算法都未解决此情况。
[0014]其他发明人已经着眼于对卷帘式快门读出期间的照明设备的变化进行校正。例如，美国专利N0.7，667，740描述了一种用于消除CMOS传感器中的调制效应的方法，该调制效应由在具有50Hz或60Hz闪烁的照明设备照明的环境中使用卷帘式快门所导致的。通过创建照明调制的模型，且使用该模型来针对照明中的变化来校正每一行的强度来实现该方法。然而，此方法不可直接适用于如上面所描述的X射线衍射的情形，因为X射线衍射强度并不遵循如由Hofer所描述的简单反复调制。
[0015]美国专利N0.7，298，401公开了一种技术，在该技术中使用平均行强度来估计周期性闪烁功能，该周期性闪烁功能之后可以被用于校正在具有变化的周围照明的环境中收集的图像。此外，此方法假定照明中的周期性的变化，因此不适用于如上面所描述的X射线衍射的情形。
[0016]类似地，美国专利公开文本N0.2010/0039542描述了一种成像传感器，该成像传感器包含了检测周围照明中的变化(诸如，再次，荧光灯中的50/60HZ的调制)的分立的“闪烁传感器”，且使用此传感器在逐行基础上对图像的强度进行校正。然而，在X射线衍射的情形中，在全部信号中没有可比较的变化(相反，它仅是变化的局部衍射信号)，因此，此方法不适用。
[0017]更具体地，在定量应用诸如X射线衍射应用中，当使用卷帘式快门数据获取模式时,有必要精确地补偿所产生的图像中的时间偏移。在图3A和图3B中示意性地示出了此补偿的原因。图3A示出了来自使用快门在读出期间阻挡X射线束在常规X射线检测器上所获取的三个布拉格反射的X射线数据。在如指出的时间间隔紧挨着反射的精确相同的时间间隔(在此情形中是0-10秒)内，每一反射300、302和304都被整合。当用以卷帘式快门模式运行的检测器从相同的三个反射获取数据时，图案与如图3B中所示出的三个反射306,308和310非常类似。布拉格反射306、308和310相对于CMOS检测器阵列未移动(如同，例如，飞驰的棒球的图像)。特别是，没有空间失真，原因在于反射的位置相对于检测器表面是静止的。然而，在如指出的紧挨着每一反射的略微不同的时间间隔内，该图像中的每一反射被整合；此不同的时间间隔导致定时偏斜。[0018]为了使用衍射数据来确定晶体的分子结构，必须精确地确定大量的布拉格反射的强度和角旋转范围。一般，给定的反射的强度散布于若干像素上(由于晶体的有限尺寸、X射线束的散度和检测器的有限分辨率)。反射还散布于若干相邻的帧上(由于有限的角范围(晶体在该有限的角范围上衍射)，被称作晶体的“摇摆曲线(rocking curve)”)。
[0019]因此，为了生成三维分子模型，数据必须首先被“整合”。整合过程涉及将若干系列的所记录的二维衍射图案或帧(每一个对应于不同的晶体取向)转换成三维模型，这转而涉及对一个帧中的所有相邻像素上的反射的强度进行求和，以及对该反射散布的所有相邻帧上的反射的强度进行求和。此过程将含有成千反射的成百图像转换成单个文件。存在大量的技术用于执行此整合，但最强大的是所谓的“3D整合”。X射线衍射数据的3D整合的过程涉及两个步骤。首先，在若干帧中确定给定的反射的强度。这通过对处于所预测的反射位置中心的盒中的强度进行简单求和或通过将理论性或实验性轮廓函数拟合到反射强度来完成。根据此函数的区域然后针对帧中的每一反射给出经整合的强度。
[0020]第二步骤涉及将相邻的帧所产生的反射强度拟合到时间函数(或等价地，拟合到扫描角度函数，因为扫描角度与时间直接有关)。特别是，针对每个反射的光斑在埃瓦尔德球中按照它们的轨迹线随着时间失真，埃瓦尔德球是一个众所周知的几何构造，该几何构造涉及入射X射线束和衍射X射线束的波矢量、针对给定的反射的衍射角和晶体的倒易晶格。通过基于埃瓦尔德球将相邻帧中的强度拟合到时间函数，有可能对此失真进行校正，从而产生更准确的整合强度。
[0021]然而，为了用常规3D整合软件处理该数据，必须使所有反射在时间上同步。也就是，为了确定每一反射的3D拟合，软件代码中的整合例程做出一个隐含假定，即在确切相同的时间段(且因此相同的角范围)内对给定帧中的所有反射进行整合。因为对于如图3B中所示出的以卷帘式快门模式获取的数据并非如此，所以针对每一反射的3D拟合将是略微失真的，原因在于反射强度将被拟合到一个不正确的时间函数。
【发明内容】
[0022]根据本发明的原理，通过使样本旋转与检测器读出精确同步，可以通过插值或计算来补偿时序偏移(skew)对图像强度和角位置的影响，从而允许用常规软件准确地整合数据。
[0023]在一个实施方案中，相对于时间对反射强度进行插值，以重建被同步到预定时间的数据。该经插值的数据之后可以通过任何常规的整合例程而被处理，以生成样本的3D模型。
[0024]在另一实施方案中，3D整合例程特别地适于允许直接处理经时间偏移的数据，并且生成该样本的3D模型。
【专利附图】
【附图说明】
[0025]图1示出了一种常规实验室X射线衍射系统。
[0026]图2A是表示常规CCD检测器的遮挡读出模式中每行的数据整合和读出顺序与时间关系的不意图。
[0027]图2B是表示CMOS检测器的卷帘式快门读出模式中每行的数据整合和读出顺序与时间关系的不意图。
[0028]图3A示出了来自在读出期间使用快门阻挡X射线束而在常规X射线检测器上所获取的三个布拉格反射的X射线数据，其中整合时间紧挨着每一反射示出。
[0029]图3B示出了来自使用卷帘式快门模式在CMOS X射线束检测器上所获取的如图3A中示出的相同的三个布拉格反射的X射线数据，其中整合时间紧挨着每一反射示出。
[0030]图4是示出了根据本发明的第一实施方案的用于校正卷帘式快门时序偏移的示例性过程中的步骤的流程图。
[0031]图5是针对单个布拉格反射的纵轴上的入射X射线强度与横轴上的时间关系的示意性曲线图。
【具体实施方式】
[0032]根据本发明的第一实施方案，在实际读出期间所获得的反射强度的值在时间中被插值，以计算原本针对相等时间段内的所有强度进行整合所产生的强度。这是可能的，只要任何反射维持处于布拉格共振的时间间隔显著长于给定的帧的角宽度(替代地，晶体样本摇摆曲线的宽度(在半高度处)基本上宽于帧的宽度)。通常，此条件隐含小于0.3度的帧角宽度(此条件通常被称作“微小的限幅(fine slicing)”或“非常微小的限幅”)。
[0033]在图4中示出了包括此实施方案的步骤。该过程开始于步骤400，且行进到步骤402。因为数据必须被获取以使得每一帧的宽度小于样本的摇摆曲线的宽度，因此在步骤402中，确定该样本晶体摇摆曲线宽度。可以通过获取具有非常小的帧宽度(例如0.1度)的若干数据帧来确定此宽度。来自出现在所述帧中的若干反射的摇摆曲线的宽度(在半高度处)之后可被确定且被平均，以确定所要求的摇摆曲线宽度。
[0034]接下来，在步骤404中，将被用于获取整个数据集的帧宽度设定为所确定的摇摆曲线宽度的一预定部分。此预定部分应小于该摇摆曲线宽度的0.5，且例如可以是该摇摆曲线宽度的0.25。例如，如果摇摆曲线的宽度是0.6度，则帧宽度可被设定为该摇摆曲线宽度的四分之一或约0.15度或更少。这要求包含检测器和测角器的整个数据收集系统被优化，以允许准确的微小的限幅。另外，测角器的旋转必须与检测器的读出准确同步。如果能够满足这些条件，则在步骤406中，使用具有卷帘式快门模式的检测器和步骤404中的帧宽度集来获取完整的晶体学数据集。
[0035]在获取该数据集之后，在步骤408中，通过将于出现在帧读出时间中间的参考时间处所计算的中间强度值替换每一像素的强度值，反射被同步。这可以通过如下方式来实现。考虑一个具体的像素j和两个相邻的帧i和i+Ι，则读出将产生两个数据点，一个针对强度Im (在时间时读取)，以及还有一个针对来自随后的帧的强度Ili+1(在时间tJ；i+1时读取)。理想地，将期望的是，知道位于两个读出时间之间的某一参考时间tMf(即tJ;(对于所有j))时像素j处的强度，其中对于所有像素，tMf在tj;i和t」，i+1之间的相对位置是相同的。在图5中示意地示出了此强度，图5是纵轴上的入射X射线强度与横轴上的时间关系的示意曲线图。可以通过在两个或更多个相邻的帧中实际观察到的X射线强度值502和504之间进行插值来找到原本将在给定的参考时间tief处观察到的X射线强度500。
[0036]例如，可以按照如以下公式列出的，通过在两个实际测量值之间进行简单的线性插值来估计原本将在时间tMf处测量的强度:
【权利要求】
1.一种用于校正X射线晶体反射数据中的时序偏移的方法，所述X射线晶体反射数据由样本产生、通过X射线检测器检测且以卷帘式快门模式从该检测器读出，所述方法包括: (a)在收集反射数据之前，设定该X射线检测器的数据收集帧宽度，使得在任何X射线反射维持处于布拉格共振期间的角宽度基本上大于该帧宽度；以及 (b)通过将一个数据帧中的每一反射的X射线强度替换为如下的中间X射线强度来校正所收集的反射数据，所述中间X射线强度是在相对于该帧的读出时间而预定的一个参考时间处计算的。
2.根据权利要求1所述的方法，其中步骤(a)包括: (al)确定该样本的摇摆曲线宽度；以及 (a2)将该数据收集帧宽度设定为该摇摆曲线宽度的一个预定部分。
3.根据权利要求2所述的方法，其中该预定部分小于二分之一。
4.根据权利要求3所述的方法，其中该预定部分是四分之一。
5.根据权利要求2所述的方法，其中步骤(al)包括:收集多个数据帧，每一数据帧具有一个小的帧宽度；从该多个数据帧确定多个X射线反射的摇摆曲线；以及计算所确定的摇摆曲线宽度的平均。
6.根据权利要求1 所述的方法，其中步骤(b)包括通过把一个数据帧中的一个反射的强度值用一个随后数据帧中的相同反射的强度值来进行插值，计算该中间X射线强度。
7.根据权利要求6所述的方法，其中该插值是线性插值、拉格朗日插值和样条插值之
O
8.根据权利要求1所述的方法，进一步包括用常规X射线整合例程处理所校正的数据，以生成该样本的3D模型。
9.根据权利要求1所述的方法，其中该样本被安装在一个旋转的测角器上，且其中该方法进一步包括，在检测该反射数据之前，使得检测器读出和测角器旋转同步。
10.根据权利要求1所述的方法，其中该X射线检测器包括多个像素，该多个像素中的每一个检测X射线晶体反射数据，且其中在数据已被读出之后，重设每一个像素。
11.根据权利要求1所述的方法，其中该X射线检测器包括多个像素，该多个像素中的每一个检测X射线晶体反射数据，且其中在数据已被读出之后，不重设每一个像素。
12.根据权利要求1所述的方法，其中该X射线检测器是CMOS检测器。
13.根据权利要求1所述的方法，其中反射数据从该检测器无损地读出。
14.根据权利要求1所述的方法，其中反射数据从该检测器有损地读出。
15.根据权利要求1所述的方法，其中通过该X射线检测器中的电子设备之一以及与该X射线检测器分立的处理系统执行步骤(b)。
16.一种用于校正X射线晶体反射数据中的时序偏移的方法，所述X射线晶体反射数据由样本产生、通过具有多个像素的X射线检测器检测且以卷帘式快门模式从该检测器读出，该方法包括:用3D整合例程整合该反射数据，在该3D整合例程中，基于一个测角器主轴位置指定一个像素的旋转的旋转等式通过如下方式被修改，即通过用取决于像素读出时间的主轴位置替换该测角器主轴位置来修改旋转等式。
17.根据权利要求16所述的方法，其中针对每一像素j，针对帧I，用Δφtj/treadφij=替换每一旋转等式中的主轴位置φ,其中φ是帧I在开始时的主轴位
置，tj是像素j被读出的时间(相对于读出的开始，即tj = j/Npixels*tread且Npijrels等于该检测器中的像素的总数目)，以及tMad是该检测器的读出时间。
18.根据权利要求17所述的方法，其中该X射线检测器是CMOS检测器。
【文档编号】G01N23/20GK103930773SQ201280052061
【公开日】2014年7月16日 申请日期:2012年10月24日 优先权日:2011年10月24日
【发明者】R·杜尔斯特, J·凯尔彻, G·瓦克特, J·钱伯斯 申请人:布鲁克Axs公司