.2vol%,更优选Ovol % 的〇2。
[0021]催化剂在第一反应区中的停留时间可改变，并且可取决于例如使用的具体催化剂、甲烷进料流股中甲烷的浓度和进料速率、以及第一反应区中的温度和压力。催化剂在第一反应区中的停留时间可是0.04秒(sec)至30sec，优选0.4sec至I sec，其中，停留时间是进料与催化剂接触的时间量。甲烷进料与催化剂的停留时间可基于加工条件改变。接触时间可是0.1秒(s)至10秒，优选Is至5秒。
[0022]第一产物流股可离开第一反应区。第一产物流股可包含未反应的甲烷、乙烷、乙烯、二氧化碳、丙烷、丙烯、丁烷、丁烯、或包含上述一种或多种的组合。第一产物流股可包含3vol%至7vol%的乙烯。可回收第一产物流股中任何未反应的甲烷并再循环返回进入第一反应区。
[0023]在第一反应区中，可将金属氧化物催化剂转化为金属氯化物形式的废催化剂。可从第一反应区中移开废催化剂并引入至第二反应区。还可将氧以例如纯氧或空气进料形式引入至第二反应区。第二反应区中产生的再生催化剂可离开第二反应区并可进入第一反应区。
[0024]催化剂再生可发生在300 °C至1200 °C，优选450 °C至800 °C，更优选450 °C至750 °C，更加优选550°C至650°C的温度下。催化剂再生可发生在小于或等于30atm的压力下。第一和第二反应区中的温度可相同。催化剂可在催化剂再生区中(例如，第二反应区中)0.3sec至12sec ο优选地，催化剂可在再生区中并可与足量的氧接触以将大于90wt %，优选90wt %至I OOwt %的催化剂氧化成完全氧化的金属氧化物形式以及燃烧(优选完全燃烧)任何沉积在催化剂上的含碳沉积材料。
[0025]氯可留在第二反应区。当第二反应区的氧进料包含除氧之外的气体时，所述气体也可离开第二反应区。例如，如果氧进料是空气，那么氮也可离开第二反应区。通过在第二反应区中再生催化剂，可仅在第二反应区中添加氧，且第一反应区可保持不含添加的氧，从而减少甲烷燃烧。另外，由于氧仅在第二反应区中，所以氧不需要是高纯度的氧并可作为空气添加。在与甲烷一起添加氧的共进料过程中，通常不能使用空气，因为难以从产物流股中分离氮。在本发明方法中，容易从第二产物流股的氯中分离出任何氮。
[0026]来自第一产物流股的乙烯和来自第二产物流股的氯可进入第三反应器以形成氯乙烯。
[0027]图1示出了用于将甲烷转化为C2+烃的过程。图1示出了进入第一反应区2的甲烷进料流股10，、氯进料流股12、和再生的催化剂流股18。虽然该图以单独的流股示出了三种流股，但是应当理解的是所述流股中的两种或更多种在进入第一反应区2之前可组合。甲烷转化反应器发生在第一反应区中以产生作为第一产物流股14离开第一反应区2的至少乙烯和二氧化碳。可从第一产物流股14中分离乙烯和/或二氧化碳并将乙烯用于例如制造氯乙烯的反应。
[0028]在第一反应区2中的甲烷转化反应期间，金属氧化物催化剂的活性降低且金属氧化物转化为金属氯化物。金属氯化物作为废催化剂流股16离开第一反应区2。将废催化剂流股16引入至第二反应区4，其中，通过引入氧进料流股20使其再生。再生的催化剂流股18然后离开第二反应区4并通过再生的催化剂流股18被再引入至第一反应区2。再生反应的氯(Cl2)副产物和任何其他气体(例如，如果将空气用作氧进料流股20，是氮)作为第二产物流股22离开第二反应区4。可从第二产物流股22中分离Cl2。可在例如与乙烯的反应中使用来自第二产物流股22的Cl2的全部或部分，来制造氯乙烯和/或可作为再循环氯流股24进入第一反应区2的再循环的氯。
[0029]同样地，本公开的过程可在单一反应器中发生，其中，甲烷转化反应和再生反应在相同的位置发生。当该过程在单个位置发生时，不将催化剂从第一位置循环至第二位置，反而通过控制进入单一位置的进料流股使该单一位置循环是在第一反应区和第二反应区之间。
[0030]图2示出了用于甲烷转化的过程，其中，第一和第二反应区出现在相同位置，但出现在不同时间。相应地，图2示出了进入反应器6的甲烷进料流股1和氯进料流股12。在这时候，阀门30、32、和34打开且阀门40和42关闭。阀门42关闭，并且包含在甲烷转化阶段产生的任何乙烯的反应产物作为第一产物流股14离开反应器6。
[0031 ] 一定量的时间之后，当例如通过第一产物流股14中的乙烯浓度确定的，催化剂活性降低时，分别通过关闭阀门30和34停止甲烷和氯向反应器6中的流动。然后通过进一步关闭阀门32并打开阀门40以经由氧进料流股20使氧进入反应器6，以及打开阀门42使第二产物流股22离开反应器6开始再生阶段。可通过氯流股26将氯引导至氯储槽8再循环第二产物流股22离开的氯的全部或部分。稍后在该过程的甲烷转化阶段，可将来自氯储槽8的存储的氯用于氯进料流股12。
[0032]应当注意的是虽然图2作为单独的进料流股示出了流股10和12，但是这两个流股在进入反应器6之前可组合成一个流股。同样地，应当注意的是虽然图2作为离开反应器6的单独的流股示出了流股14和22，但是我们可以设想一个流股离开反应器6，其中，离开反应器的组合物依赖于在任何给定时间发生的反应。
[0033]以下阐述了制造乙烷的本发明方法的一些实施方式。
[0034]实施方式1:制造乙烷的方法，包括:将氯流股和甲烷流股引入至包含金属氧化物催化剂的第一反应区；将金属氧化物转化为金属氯化物并使甲烷反应以形成包含C2+烃和CO2的产物流股，其中，C2+烃包含乙烷和乙烯中的至少一种;将金属氯化物引入至第二反应区；将氧引入至第二反应区以将金属氯化物转化为金属氧化物和氯气；以及将金属氧化物引导返回至第一反应区。
[0035]实施方式2:制造乙烷的方法，包括:仅将氯流股和甲烷流股引入至金属氧化物催化剂以形成乙烷和二氧化碳，其中，氯流股和甲烷流股各自包含小于lvol%的氧，并且其中，金属氧化物转化为金属氯化物；以及单独地用来自氧源的氧将金属氯化物转化返回至金属氧化物，其中，产生氯气。
[0036]实施方式3:根据实施方式1-2中任一项的方法，其中，将氯流股和甲烷流股以混合流股形式引入至金属氧化物催化剂。
[0037]实施方式4:根据实施方式1-3中任一项的方法，其中，氧源是空气。
[0038]实施方式5:根据实施方式4的方法，进一步包括从氯化物中分离氮。
[0039]实施方式6:根据实施方式1-5中任一项的方法，进一步包括将氯气再循环至第一反应区。
[0040]实施方式7:根据实施方式1-6中任一项的方法，其中，没有将氧气进料至第一反应区。
[0041]实施方式8:根据实施方式1-7中任一项的方法，其中，氯流股包含氯化氢。
[0042]实施方式9:根据实施方式1-8中任一项的方法，进一步包括将氯气的至少一部分再循环至第一反应区。
[0043]实施方式10:根据实施方式1-9中任一项的方法，其中，基于甲烷流股和氯流股的总体积，以l-5vol %的量将氯进料至第一反应区。
[0044]实施方式11:根据实施方式1-10中任一项的方法，其中，对乙烯的选择性大于或等于 70%。
[0045]实施方式12:根据实施方式1-11中任一项的方法，其中，金属包含锰(Mn)、锡(Sn)、