一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料及其制备方法

文档序号:33753075发布日期:2023-04-18 13:45阅读:54来源:国知局
本发明属于微波介质材料,更具体地,涉及一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料及其制备方法,是一种新型的低介电常数的硅酸盐微波介质陶瓷材料。
背景技术
::1、微波介质陶瓷是指应用于微波频段(300mhz~300ghz)电路中作为介质的陶瓷材料。随着5g技术的发展,电子元器件对电介质的微波介电性能要求越来越高,要求其具有低的介电常数(εr<10)以减小时延,提高器件的信息传输速率、较低的高频介电损耗(tanδ<0.001,f=10ghz)以增强其选频性和降低能耗、近零的谐振频率温度系数(τf<±10ppm/℃)来保证谐振与传输时信号的工作稳定性,但这三者往往难以得到统一。已知的低介电常数材料系统包含al2o3类、硅酸盐类(如mg2sio4、ba2sio4、zn2sio4)、钛酸盐类(mgtio3)、钼酸盐(srmoo4、bamoo4、mgmoo4)与锗酸盐类(mg2geo4、mggeo3、zngeo3)等,但al2o3类陶瓷的烧结温度极高,钛酸盐容易出现变价的问题,钼酸盐与锗酸盐类陶瓷价格昂贵,硅酸盐类具有低介电常数和低介电损耗,并且成本低廉,因而最适合产业应用。2、song等(xiao-qiang song,kang du,zheng-yu zou,ze-hao chen,wen-zhong lu,shuang-hua wang,wen lei.temperature table baal2si2o8-ba5si8o21-based low-permittivity microwave dielectric ceramics for ltcc applications.ceramicsinternational,2017,43(16),14453-14456.)前期研究发现钡长石baal2si2o8可能是一种理想的低成本硅基ltcc材料,但是钡长石会发生正交相与立方相的可逆相变,这一过程伴随着一定的体积变化,可能会导致微裂纹,限制了其实际应用。而中国专利(授权公告号:cn110563463 b)报道了一种可低温烧结的ltcc材料,但其本身谐振频率温度系数未近零,限制了其应用过程中的温度稳定性。3、并且,硅酸盐陶瓷的烧结温度(s.t.)普遍高于1200℃(如下表1所示),这对制备相应的ltcc材料是不利的。4、表1一些常见硅酸盐的烧结温度与微波介电性能5、技术实现思路1、针对现有技术的以上缺陷或改进需求,本发明的目的在于提供一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料及其制备方法,其中通过对微波介质陶瓷材料的组分进行改进,将ba2-xsrxmn2si2o9相与ba5si8o21相复合得到低介电常数硅酸盐微波介质陶瓷(1-y)ba2-xsrxmn2si2o9-yba5si8o21,具有较宽烧成温度范围、性能优良等特点,能够有效扩充低介电常数硅酸盐基微波介质陶瓷的材料种类。2、为实现上述目的,按照本发明的一个方面,提供了一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料,其特征在于,同时包括ba2-xsrxmn2si2o9相与ba5si8o21相,且这两相的摩尔比为(1-y):y,其中,0≤x≤0.16,0<y≤0.70;该微波介质陶瓷材料的性能参数满足如下要求:相对介电常数εr∈[8.45,9.75],品质因数q×f∈[18900,43500)ghz,谐振频率温度系数τf∈[-34,1.5]ppm/℃。3、作为本发明的进一步优选,x=0.16,y=0.70。4、按照本发明的另一方面,本发明提供了上述低介硅酸盐微波介质陶瓷材料的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:5、(s1)按ba2-xsrxmn2si2o9的名义化学计算比称取baco3、srco3、sio2和mnco3,然后将这四种原料通过湿法球磨处理,球磨后烘干,然后进行预烧,得到预烧陶瓷粉体,即,ba2-xsrxmn2si2o9预烧陶瓷粉体;6、同时,按ba5si8o21的名义化学计算比称取baco3和sio2,然后将这两种原料通过湿法球磨处理,球磨后烘干,然后进行预烧,得到预烧陶瓷粉体,即,ba5si8o21预烧陶瓷粉体;7、(s2)按(1-y)ba2-xsrxmn2si2o9-yba5si8o21的名义化学计算比称取所述ba2-xsrxmn2si2o9预烧陶瓷粉体和所述ba5si8o21预烧陶瓷粉体配置复合粉末,接着将这些粉体再次通过湿法球磨处理,烘干后加入粘合剂造粒,接着压片并进行烧结,即可得到低介硅酸盐微波介质陶瓷材料;其中,所述烧结具体是先在600℃~650℃下保温2h~3h以排除粘合剂,再在1000~1150℃下保温烧结3~6h即可得到目标的低介硅酸盐微波介质陶瓷材料。8、作为本发明的进一步优选,所述步骤(s1)中,所述ba2-xsrxmn2si2o9预烧陶瓷粉体所经历的预烧,具体是在850~1000℃下预烧3~5h;9、所述ba5si8o21预烧陶瓷粉体所经历的预烧,具体是在950~1150℃下预烧3~5h。10、作为本发明的进一步优选,所述步骤(s2)中,所述加入粘合剂造粒,具体是加入占粉体总质量5.0wt%~10.0wt%的粘合剂;更优选的,是加入占粉体总质量8.0wt%的粘合剂。11、作为本发明的进一步优选,所述粘结剂为pva水溶液或pvb水溶液至少一种,其中,pva水溶液中溶质pva的质量分数浓度为5.0-8.0%,pvb水溶液中溶质pvb的质量分数浓度为5.0-8.0%。12、作为本发明的进一步优选,所述步骤(s2)中,所述压片具体是在150mpa-250mpa的压力下进行的。13、作为本发明的进一步优选,所述步骤(s1)中,原料baco3、原料srco3、原料sio2和原料mnco3的纯度均大于99.0%。14、作为本发明的进一步优选,所述步骤(s1)和所述步骤(s2)中,所述球磨均是采用行星式球磨机;并且,所述预烧和所述烧结均是在空气气氛下进行的。15、按照本发明的又一方面,本发明提供了上述低介硅酸盐微波介质陶瓷材料作为微波介质陶瓷的应用。16、通过本发明所构思的以上技术方案,与现有技术相比,本发明中的低介硅酸盐微波介质陶瓷材料(1-y)ba2-xsrxmn2si2o9-yba5si8o21(其中,0≤x≤0.16,0<y≤0.70),主要物相组成为ba2-xsrxmn2si2o9相和ba5si8o21相,该微波介质陶瓷材料整体的性能参数满足:相对介电常数εr∈[8.45,9.75],品质因数q×f∈[18900,43500)ghz,谐振频率温度系数τf∈[-34,1.5]ppm/℃。并且,当x=0.16,y=0.70时,该硅酸盐微波介质陶瓷材料的综合性能最优,其介电常数εr为8.45,品质因数qf为21600ghz,谐振频率温度系数为τf为+1.5ppm/℃,由该材料制备得到的微波器件具有较低的插入损耗,中心频率随温度变化小,工作稳定性高,具有很大的应用价值。17、具体说来,本发明具有以下特点:18、(1)本发明首次报道了一种具有良好微波介电性能的微波陶瓷材料,通过两相复合调节其温度稳定性,获得了一种相对介电常数在8.45~9.75可调,品质因数范围在18900ghz~43500ghz之间可调(端点43500ghz不可取等),谐振频率温度系数在-34ppm/℃~+1.5pm/℃可调。本发明通过微量sr离子掺杂调控ba2mn2si2o9的晶格畸变,得到的ba2-xsrxmn2si2o9相,相较于未掺杂相,烧结温度降低,同时微波介质性能更优。并且,通过进一步的复合改性,本发明尤其可以得到谐振频率温度系数τf接近于零的微波陶瓷材料,以满足工业实际应用的需要。19、(2)本发明制备方法简单易行,可以采用传统的高温固相反应法,与现有技术的硅酸盐微波介质陶瓷材料的制备方法相比,烧结温度相对较低(例如最低可低至1000℃),烧结温度范围宽(例如可以为1000℃-1150℃),制备方法简单,生产成本低,介电性能可调,微波综合性能较好,是一种新型的低介硅酸盐微波介质陶瓷材料,能够有效扩充低介电常数微波介质陶瓷的材料种类,利于低介电常数微波介质陶瓷的实际应用。20、不同于现有技术中硅酸盐陶瓷的烧结温度普遍高于1200℃,本发明中的ba2-xsrxmn2si2o9陶瓷烧结温度相对较低,同时烧结温度范围宽,很适合作为ltcc应用;并且,本发明可进一步添加第二相ba5si8o21,它在与ba2-xsrxmn2si2o9陶瓷复合后可以得到一种综合性能更优异、价格成本低的新型低介电常数硅酸盐微波介质陶瓷。当前第1页12当前第1页12
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