专利名称：：具有改进的颜色亮度的有色聚合物体系的制作方法具有改进的颜色亮度的有色聚合物体系本发明涉及一种改进有色聚合物体系的颜色亮度的方法，该有色聚合物体系包含基体和按照限定的空间晶格构造分布在基体中的离散聚合物颗粒并且通过使具有芯/壳结构的乳液聚合物成膜得到，所述乳液聚合物可以通过聚合至少一个第一阶段中的单体(芯单体)和随后聚合在至少另一个，第二阶段中的单体(壳单体)得到，该方法包括在电磁波吸收剂，尤其是紫外吸收剂存在下聚合芯单体。本发明进一步涉及可通过该方法得到的有色聚合物体系和有色聚合物体系用于涂覆例如塑料、纸的用途或在视觉显示器中的用途。DE画19717879、DE-19820302、DE-19834194和DE國A-10321083公开了其中离散聚合物颗粒分布在基体中的有色聚合物体系。DE10229732(PF53679)描述了这种聚合物层在^L觉显示元件中的用途。本发明的目的是改进有色聚合物体系或由其产生的有色聚合物膜的颜色亮度。另外，聚合物膜应对机械应力具有最大抗力，所述机械应力可能例如在聚合物膜用于显示器中时出现。相应地，我们发现了开头描述的方法。有色聚合物体系基本由基体和按照限定的空间晶格构造分布在基体中的离散聚合物颗粒組成。现有技术中已经描述了使用具有芯/壳结构的乳液聚合物制备这样的有色聚合物体系(参见DE-A-19820302、DE-A-19834194)。有色聚合物体系通过使具有芯/壳结构的乳液聚合物成膜而得到。乳液聚合物的壳是可成膜的并形成基体，而乳液聚合物的芯则作为离散聚合物颗粒分布在基体中。相应地，乳液聚合物通过多级乳液聚合得到，其中首先在至少一个第一阶段，使形成芯的单体聚合，和然后在至少一个第二阶段，使形成可成膜壳的单体聚合。芯的单体组成与壳的单体组成不同。在芯中，使用具有高的玻璃化转变温度(Tg)的单体，而壳单体具有较低的Tg。第一阶段(芯)的单体混合物优选具有o至iso。c，更优选0至1加。c，最优选0至110°C的根据Fox方程计算的玻璃化温度(Tg)。也根据Fox方程计算的第二阶段(壳)的单体混合物的Tg优选为-50至110。C，更优选-40至25。C。第二阶段的单体混合物的Tg比第一阶段的单体混合物的Tg优选^f氐至少10°C，更优选4氐至少20°C。本发明的实质特征在于第一阶段和/或第二阶段的单体的聚合在电磁波吸收剂，特别是紫外吸收剂存在下进行。因此，聚合物包含这样的吸收剂，尤其是紫外吸收剂。更优选地，第一阶段(芯)的聚合在吸收剂存在下进行。可用的紫外吸收剂包括，例如，羟基二苯甲酮或羟基苯基苯并三唑。这种紫外吸收剂例如以商品名Uvinul⑧3033P已知。基于整个聚合物，吸收剂的量特别是0.1-5重量％，更优选0.2-3重量%。优选在第一阶段聚合中使用全部量。在本发明优选的实施方案中，第一阶段的单体混合物还包含Tg低于0°C，优选低于-20。C，更优选低于-30。C的单体。这些单体在第一阶段的所有单体中的比例为至少5重量％，优选至少10重量％，更优选至少20重量％,特别是至少30或40重量％。第一阶段的其余单体以满足以上第一阶段的Tg范围的方式选择。具有低Tg的优选单体为(曱基)丙烯酸烷基酯，特别是丙烯酸正丁酯和丙烯酸2-乙基己基酯。其余单体特别是苯乙烯、交联单体和合适的话辅助单体如丙烯酸、甲基丙烯酸。由现有技术已知的是芯是已交联的而壳是未交联的。在本发明的上下文中，优选的是第二阶段(壳)的单体也包含交联单体。交联单体特别是具有两个可聚合基团，例如具有两个乙烯基或烯丙基的单体。它们包括二乙烯基苯、烷二醇二丙烯酸酯或邻苯二甲酸二烯丙酯。基于第一阶段的单体，交联单体在第一阶段单体混合物中的比例优选为0.5至25重量％，更优选1至7重量°/。，最优选2至6重量％,基于第二阶段的单体，交联单体在第二阶段单体混合物中的比例优选为0,01至10重量y。，更优选0.1至5重量％，最优选0.1至3重量％。第一阶段交联单体的重量优选为笫二阶段交联单体的重量的至少二倍。在本发明的上下文中，还优选的是第一阶段和/或第二阶段的单体的聚合在不同乳化剂存在下进行。当在芯单体的聚合中使用具有离子基的乳化剂(离子型乳化剂)时，优选在壳单体的聚合中使用不含有离子基的乳化剂(非离子乳化剂)。与之相反，当芯单体的聚合在非离子乳化剂存在下进行时，在壳单体的聚合中使用离子型乳化剂。对于乳化剂的类型和量，适用以下说明。在制备乳液聚合物的优选实施方案中，壳单体在小于90分钟，更优选小于60分钟，特别是小于30分钟内计量加入聚合中。最优选地，壳单体以分批模式进行聚合，即，将所有壳单体尽可能同时地，通常在数分钟内，例如在不超过10或不超过5分钟内供入聚合容器中，随后聚合。在开始加入壳单体之前，优选已经加入用于乳液聚合的引发剂总量的超过90重量％;更优选地，在开始加入壳单体之前，加入全部量的用于乳液聚合的引发剂。对芯/壳聚合物的一般说明形成非成膜芯的单体与形成成膜壳的单体的重量比优选为1:0.05至1:20，更优选1:0.2至1:5。更优选地，下列内容适用于整个聚合物的各阶段的比例第一阶段(芯)10-90重量％，更优选40-60重量％。第二阶段(壳)10至90重量％,更优选40-60重量％。整体上，乳液聚合物优选包含至少40重量％，优选至少60重量％,更优选至少80重量°/。的所谓主单体。主单体选自(甲基)丙烯酸d-C2。烷基酯、含至多20个碳原子的羧酸的乙烯基酯、具有至多20个碳原子的乙烯基芳族化合物、埽属不饱和腈、乙烯基囟化物、含1至10个碳原子的醇的乙烯基醚、具有2至8个碳原子和1或2个双键的脂族烃或这些单体的混合物。实例包括具有d-do烷基的(曱基)丙烯酸烷基酯，例如曱基丙烯酸甲酯、丙烯酸甲酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸乙酯和丙烯酸2-乙基己基酯。(甲基)丙烯酸烷基酯的混合物也尤其合适。具有1至20个碳原子的羧酸的乙烯基酯的实例是月桂酸乙烯酯、硬脂酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、带支链烷烃羧酸的乙烯酯和乙酸乙烯酯。可用的乙烯基芳族化合物是乙烯基曱苯、a-甲基苯乙烯和对甲基苯乙烯、oi-丁基苯乙烯、4-正丁基苯乙烯、4-正癸基苯乙烯，以及优选的苯乙烯。腈的实例是丙烯腈和甲基丙烯腈。乙烯基卣化物是氯、氟或溴取代的烯属不饱和化合物，优选氯乙烯和l，l-二氯乙烯。乙烯基醚包括，例如，乙烯基.甲基醚或乙烯基.异丁基醚。优选包含l至4个碳原子的醇的乙烯基醚。含有2至8个碳原子和1或2个烯双键的烃包括丁二烯、异戊二烯和氯丁二烯；具有一个双键的上述烃例如是乙烯或丙烯。优选的主单体是丙烯酸C广C20烷基酯和曱基丙烯酸C广C20烷基酯，特别是丙烯酸d-C8烷基酯和曱基丙烯酸d-C8烷基酯，乙烯基芳族化合物，特别是苯乙烯及其混合物，特别还有(甲基)丙烯酸烷基酯和乙烯基芳族化合物的混合物。非常特别优选丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸正己酯、丙烯酸辛酯和丙烯酸2-乙基己基酯和苯乙烯，还有这些单体的混合物。乳液聚合物通过乳液聚合制备。在乳液聚合中，将离子和/或非离子乳化剂和/或保护胶体或稳定剂用作界面活性化合物。对于合适的保护胶体的全面描述可以在Houben-Weyl，MethodenderorganischenChemie[有机化学方法，巻XIV/1，MakromolekulareStoffe[大分子物质]，Georg-Thieme-Verlag，Stuttgart,1961年，第411至420页找到。可用的乳化剂是阴离子、阳离子或非离子乳化剂。使用的界面活性物质优选是其分子量与保护胶体的分子量不同，通常低于2000g/mol的乳化剂。基于待聚合的单体，界面活性物质通常以0.1至10重量％的量4吏用。用于乳液聚合的水溶性引发剂的实例是过硫酸的铵盐和碱金属盐，例如过硫酸钠，过氧化氢，或有机过氧化物，例如过氧化氬叔丁基。所谓的氧化-还原《1发剂体系也是合适的。氧化还原引发剂体系由至少一种通常是无机的还原剂和无机或有机的氧化剂组成。氧化组分例如是已经在上面对乳液聚合描述的引发剂。还原组分的实例是亚石克酸的碱金属盐，例如亚石克酸钠、亚石克酸氩钠，焦亚硫酸的碱金属盐，如焦亚硫酸钠，脂族醛和酮的亚疏酸氬盐加合物，如丙酮亚硫酸氩盐，或诸如羟基甲烷亚磺酸及其盐的还原剂，或抗坏血酸。氧化还原《1发剂体系可以在另外使用可溶性金属化合物时使用，所述金属化合物的金属组分可以以超过一个价态存在。常规氧化还原引发剂体系的实例是抗坏血^/硫酸铁(II)/过硫酸钠、过氧化氢叔丁基/焦亚硫酸钠、过氧化氢叔丁基/羟基曱烷亚磺酸钠。单个组分如还原组分也可以是混合物，例如羟基曱烷亚磺酸的钠盐与焦亚硫酸钠的混合物。基于待聚合的单体，引发剂的量一般是0.1至10重量％，优选0.5至5重量％。在乳液聚合中也可以使用两种或更多种不同的引发剂。乳液聚合一般在30至130°C，优选50至卯。C下进行。聚合介质可以仅仅由水组成，或可以由水和与之溶混的液体(如甲醇)的混合物组成。优选仅使用水。乳液聚合可以以分批法进行也可以以进料法进行，包括多级法或梯度法。优选这样的进料法，其中起始时将聚合批料的一部分进料，加热至聚合温度并且开始聚合，然后保持聚合的同时将聚合批料的余下部分连续、分级或叠加浓度梯度供入聚合区，通常经由多个空间上分开的进料(其中一个或多个i^含有纯的或乳化形式的单体)进行。在聚合过程中，也可以起始时i^F聚合物种子以例如更好地控制粒度。在开始加入下一阶段的单体之前，第一或第二阶段的单体混合物的单体优选聚合至至少90重量％的程度，更优选至少95重量％的程度，并且最优选至少99重量％的程度。在自由基水乳液聚合过程中向聚合容器中加入引发剂的方式是一般熟练技术人员已知的。它可以在起始时全部加入聚合容器中或根据它在自由基水乳液聚合中的消耗连续地或分级使用。具体地，这取决于引发剂体系的化学性质和聚合温度。优选起始时进料一部分然后根据消耗将余下的供入聚合区。均匀的粒度分布，即低的多M指数可通过本领域的熟练技术人员已知的方法得到，例如通过改变界面活性化合物(乳化剂或保护胶体)的量和/或适当的搅拌速度而得到。为除去残留单体，通常甚至在实际乳液聚合结束后，即在单体转化率为至少95%以后加入引发剂。各个组分可以在进料法中从上部、侧部或通过反应器底部从下部加入反应器中。乳液聚合物可以以常规方式成膜，同时除去水，以形成有色聚合物体系。所述聚合物体系由于聚合物颗粒上散射的光的干涉引起视觉效应，即可观察的反射。反射的波长可位于整个电》兹波i瞽内，这取决于聚合物颗粒的分开。波长优选在紫外区，红外区，特别是可见光区。根据已知的布拉格方程，可观察的反射的波长取决于晶面间距，这里指以空间晶格构造排列在基体中的聚合物颗粒间的距离。因此，建立了具有所需的聚合物颗粒间的距离的所需空间晶格构造，特别是必须合适地选择基体的重量比例。在上述制备方法中，应该以合适的量使用有机化合物，例如聚合物。基体的重量比例，即成膜壳的比例特别应使形成的聚合物颗粒的空间晶格构造反射所需范围内的电磁辐射。当需要颜色效应，即可见光区的反射时，聚合物颗粒间的距离(均是到颗粒中心)适当地为100至400nm。为形成限定的空间晶格构造，离散聚合物颗粒应优选具有最大尺寸。聚合物颗粒的均匀性的量度是所谓的多*指数，其由下式计算P丄=(D90-D10)/D50其中D卯、D!。和Ds。代表如下定义对其适用的粒径D卯所有颗粒的总质量的90重量％具有小于或等于D9()的粒径D50:所有颗粒的总质量的50重量％具有小于或等于D5。的粒径D10:所有颗粒的总质量的10重量％具有小于或等于D^的粒径。关于多M指数的进一步细节可以例如在DE-A19717879(尤其是第1页附图)找到。可以以本身已知的方式，例如用分析超离心机(W.M5chtle，MakromolekulareChemie185(1984)，第1025-1039页)或通过动态色镨法来确定粒度分布以推导D^、D5o和D卯值，并确定多分散指数。或者，也可以通过用市售设备(例如英国Malvern的Autosizer2C)测量光散射来确定粒度和粒度分布。聚合物颗粒优选具有在0.05-5nm范围内的D知值。聚合物颗粒可以是一种颗粒类型或多种具有不同Dso值的颗粒类型，各颗粒类型的多^L指数优选小于0.6，更优选小于0.4，甚至更优选小于0.3，特别是小于0.15。特别地，聚合物颗粒由单一颗粒类型组成。则Ds。值优选为0.05-20nm，更优选为100-400纳米。以上关于离散聚合物颗粒的粒度和粒度分布的说明也适用于乳液聚合物本身。为改进有色聚合物体系的颜色亮度和稳定性，可以向有色聚合物体系施加透明聚合物层，如在DE-A-10321084中所述或如在DE-A-10321079中所述不进行加热。通过本发明方法或可通过本发明方法得到的有色聚合物体系具有改进的颜色亮度、弹性和^l定性。有色聚合物体系适合作为涂覆組合物或用在涂覆组合物中，例如用于涂覆塑料、塑料薄膜、纤维体系如织物或纸，包装等，或者用在具有改变的聚合物层颜色的视觉显示器中，或用于在视觉显示器中提高光效率(lightyield),或者用于生产有色颜料，或者用于生产^i制品，该模制品可例如通过挤出生产并且可以用于需要有色模制品的许多用途，例如用于汽车制造或家用品中。它们也适用于固体制剂，特别是如在EP-A-955323中描述的那些，或者如在DE-A-10228228中描述的模制品。本发明还提供了一种生产用有色聚合物体系涂覆的基材的方法，该方法包括例如通过使含水聚合物体系成膜或通过挤出将聚合物体系施加于临时载体上，然后将得到的涂覆栽体的涂覆侧转移如层压或挤压至基材，如果合适的话，随后除去临时载体。可以通过常规方法生产涂覆载体，例如使聚合物水M体成膜，或通过在加压下挤出或施加固体聚合物体系。随后的涂覆载体到基材上的层压可以通过加压或升高的温度而促进。这里，也可以使用常规方法。特别地，涂覆载体可例如通过牵引而预拉伸，并以此拉伸形式施加于基材。随后的热处理可以防止形成起泡和缺陷。本专利的应用实施例全部合成均在2000mL的四颈瓶中进行，其装有回流冷凝器、氮气入口管、用于进料单体乳液和引发剂溶液的入口管以及转速为150转/分钟的桨式搅拌器。对比例起始时将397.28g水^到带有桨式搅拌器、温度计、气体入口管、iifl"管和回流冷凝器的反应器中，然后加入1.42g粒度为30nm且固含量为33质量％的聚苯乙烯种子颗粒*体。随后加热烧瓶中的内容物并以150/分钟的转速搅拌。在这段时间内，向反应器中提供氮气。当温度达到75。C时，停止氮气供应并且防止空气^反应器中。在聚合之前，将由在50g水中的3.5g过硫酸钠组成的过硫酸钠溶液的20。/。供应到反应器中，并预氧化5分钟，然后在4.5小时内加入剩余的过石克酸钠溶液。同时，经2小时计量加入芯的单体乳液a)，然后再聚合30分钟，最后经2小时计量加入壳的单体乳液b)。在单体乳液b)进料过程中在1.5小时后，将i^H"4加入到单体乳液b)中。单体添加结束后，使M体再聚合1小时。随后，将混合物冷却至室温。i^H"的组成如下进料l:进料2:进料3:进料4:单体乳液a)116.67g水8.75gTexaponNSO,质量浓度28%,在水中0.7g氢氧化钠溶液，质量浓度25%,在水中14.0g丙烯酸14.00g邻苯二甲酸二烯丙酯168.0g苯乙烯168.00g丙烯酸正丁酯7.00g漂洗水引发剂溶液50g过硫酸钠，质量浓度7%，在水中单体乳液b)116.67g水8.75gTexaponNSO,质量浓度28%，在水中0.7g氢氧化钠溶液，质量浓度25%,在水中7.0g丙烯酸3.5g邻苯二曱酸二烯丙酯63.00g曱基丙烯酸曱酯273.00g丙烯酸正丁酯，g漂洗水丙烯酸7.00g丙烯酸6.00g水本发明实施例程序对应于前面实施例进料l:单体乳液a)116.67g水8.75gTexaponNSO,质量浓度28%，在水中0.7g氢氧化钠溶液，质量浓度25%，在水中14.0g丙烯酸14.00g邻苯二曱酸二烯丙酯168.0g苯乙烯14.00gUvinul3033P(2-(211-苯并三唑-2-基)-4-甲基苯酚)168.00g丙烯酸正丁酯7.00g漂洗水进料2:引发剂溶液50g过硫酸钠，质量浓度7%，在水中进料3:单体乳液b)116.67g水8.75gTexaponNSO，质量浓度28%,在水中0.7g氢氧化钠溶液，质量浓度25%，在水中7.0g丙烯酸3.5g邻苯二甲酸二烯丙酯63.00g甲基丙烯酸甲酯273.00g丙烯酸正丁酯7.00g漂洗水进料4:丙烯酸7.00g丙烯酸6.00g水结果<table>tableseeoriginaldocumentpage14</column></row><table>膜的生产用刮刀将来自实施例和对比例的^t体(层厚60pm，湿的)施加到电晕预处理的聚丙烯(PP)薄片(临时载体)上，干燥，并在70。C热处理1小时。然后，在室温下用橡皮辊将该具有薄片的膜层压到弹性的黑色基材上。基材的生产将AcronalS360D，来自BASF的聚丙烯酸酯^L体，稀释至固含量为45重量％,并用基于100重量份聚合物为2.5重量份的BasacidBlack着色，由其在PP基材上制得膜(层厚45(Hun，湿的)将得到的层压材料在干燥箱中在140°C热处理30秒，冷却后除去PP膜。目测评价在黑色聚丙烯酸酯基材上本发明膜的所得涂层的颜色性能，并且还用DatacolorMultiFX10分光光度计来确定角度依赖性。在随后的表中，L代表亮度，a，b代Jjf贞色强度。+3=红色，-3=绿色，十b-黄色，-b-蓝色，一般情况是高的a或b绝对值(不考虑正负号)表示高的颜色强度。目测评价对比均匀膜，红色，可从浓绿色延伸到蓝色，可逆。实施例如对比所述，但是明显地颜色更浓且更亮；在20%延伸浓绿色；在40%延伸绿色-蓝色；在60%^_:蓝色-紫色<table>tableseeoriginaldocumentpage15</column></row><table>权利要求1.一种改进有色聚合物体系的颜色亮度的方法，该有色聚合物体系包含基体和按照限定的空间晶格构造分布在基体中的离散聚合物颗粒并且通过使具有芯/壳结构的乳液聚合物成膜得到，所述乳液聚合物可通过聚合在至少一个第一阶段中的单体(芯单体)和随后聚合在至少另一个，第二阶段中的单体(壳单体)得到，该方法包括在电磁波吸收剂，尤其是紫外吸收剂存在下聚合芯单体。2.根据权利要求1的方法，其中壳单体包含至少5重量％的玻璃化转变温度低于0。C的单体。3.根据权利要求1或2的方法，其中壳单体包含0.01-10重量％的交联单体。4.根据权利要求l-3中任一项的方法，其中在芯单体的聚合中使用离子乳化剂并在壳单体的聚合中使用非离子乳化剂，或相反。5.根据权利要求1-4中任一项的方法，其中壳单体在小于90分钟内计量加入到聚合中。6.根据权利要求l-5中任一项的方法，其中有色聚合物体系的聚合物颗粒是平均粒径在0.05-5nm范围内的一种或多种不同的颗粒类型，但是各颗粒类型的多^"R指数(PI)小于0.6,其由下式计算P丄=(D卯-Dk))/Dso其中D卯、DH)和Dso代表如下描述对其适用的粒径D90:所有颗粒的总质量的卯重量％具有小于或等于D9Q的粒径D50:所有颗粒的总质量的50重量％具有小于或等于Dsc的粒径D10:所有颗粒的总质量的10重量％具有小于或等于D,。的粒径。7.根据权利要求l-6中任一项的方法，其中有色聚合物体系的聚合物颗粒是一种颗粒类型。8.根据权利要求l-7中任一项的方法，其中乳液聚合物整体包含至少40重量％的所谓主单体，所述主单体选自(甲基)丙烯酸CrC2。烷基酯、含至多20个碳原子的羧酸的乙烯基酯、具有至多20个碳原子的乙烯基芳族化合物、烯属不饱和腈、乙烯基卣化物、含1至10个碳原子的醇的乙烯基醚、具有2至8个碳原子和1或2个双键的脂族烃或这些单体的混合物。9.根据权利要求l-8中任一项的方法，其中有色聚合物体系的聚合物颗粒与基体的折光指数不同。10.根据权利要求1-9中任一项的方法，其中折光指数之差为至少0.01，特别是至少O.l。11.根据权利要求1-10中任一项的方法，其中离散聚合物颗粒的多分散指数为小于0.45。12.根据权利要求l-ll中任一项的方法，其中乳液聚合物的芯已经交联。13.根据权利要求1-12中任一项的方法，其中乳液聚合物中芯与壳的重量比为1:0.05至1:20。14.根据权利要求1-13中任一项的方法，其中有色聚合物层的离散聚合物颗粒间的3巨离是20-50000纳米。15.根据权利要求1-14中任一项的方法，其中透明层的聚合物整体包含至少40重量％的所谓主单体，所述主单体选自(甲基)丙烯酸d-C2。烷基酯、含至多20个碳原子的羧酸的乙烯基酯、具有至多20个碳原子的乙烯基芳族化合物、烯属不饱和腈、乙烯基卣化物、含1至10个碳原子的醇的乙烯基醚、具有2至8个碳原子和1或2个双键的脂族烃或这些单体的混合物。16.可通过根据权利要求1-15中任一项的方法得到的有色聚合物体系。17.根据权利要求1-16中任一项的有色聚合物体系的用途，作为涂覆组合物或用在涂覆组合物中，例如用于涂覆塑料、塑料薄膜、纤维体系如织物或纸，包装等，或者用在具有改变的聚合物层颜色的视觉显示器中，或用于在视觉显示器中提高光效率，或者用于生产有色颜料，或者用于生产模制品，该模制品可例如通过挤出生产并且可以用于需要有色模制品的许多用途，例如用于汽车制造或家用品中。18.—种生产用才艮据权利要求1-16中任一项的有色聚合物体系涂覆的基材的方法，包括例如通过使含水聚合物体系成膜或通过挤出将聚合物体系施加于临时载体上，然后将得到的涂覆载体的涂覆侧转移如层压或挤压至基材，如果合适的话，随后除去临时栽体。全文摘要本发明涉及一种改进有色聚合物体系的颜色亮度的方法，该有色聚合物体系包含基体和按照限定的3D晶格分布在基体中的离散聚合物颗粒并且通过使具有芯/壳结构的乳液聚合物成膜得到，其中所述乳液聚合物通过聚合至少一个第一阶段中的单体(芯单体)和随后聚合在至少另一个，第二阶段中的单体(壳单体)得到，该方法特征在于在电磁辐射吸收剂，特别是紫外吸收剂存在下聚合芯单体。文档编号C08F265/04GK101180331SQ200680017254公开日2008年5月14日申请日期2006年5月16日优先权日2005年5月19日发明者O·埃利萨尔德,R·J·莱雷尔,S·阿尔特曼申请人:巴斯福股份公司