等离子体聚合设备的制作方法

相关申请的交叉引用

本申请要求2018年9月7日提交的澳大利亚临时专利申请第2018903344号的优先权利益，所述专利申请的内容通过引用整体并入本文。

本申请涉及纳米颗粒材料，诸如纳米颗粒及其聚集体，包括衍生自等离子体的纳米颗粒，所述纳米颗粒材料可用于形成缀合物。本申请还涉及用于收集纳米颗粒材料的方法和设备。

背景技术：

能够在同一结构内递送多种分子货物(molecularcargo)的多功能纳米载体有望大大改善多种疾病的治疗和诊断结果。然而，当前的基于纳米颗粒的治疗和诊断仍然使用本身不是生物活性的并且可以说不允许与药剂直接和简单地缀合的材料。纳米颗粒(例如，金、氧化铁、聚合物、量子点等)的功能化通常很复杂，并且通常依赖于耗时且多步骤的方案以实现纳米载体表面与相关联货物之间的牢固缀合。

尽管近来纳米医学研究迅速发展，但是仍需要新的纳米制造策略，所述纳米制造策略可为患者提供具有改善的性能、功能性和安全性的新颖产品。例如，在人类药物递送领域中，当前商业上认可的药物纳米载体是基于被动靶向的概念。在被动靶向中，载体依赖于其小尺寸以穿透病理部位(诸如肿瘤或炎症区域)的异常渗漏的脉管系统。尽管这些纳米颗粒-药物系统有时增强治疗效果，但在与其他替代疗法相比时，药物生物分布和部位积聚仍存在不足。减少药物副作用和增加剂量耐受性的承诺尚未实现。就此来说，已经付出相当大的努力来开发可潜在地提供具有增加的剂量耐受性的主动靶向和选择性递送的纳米载体平台。

为了在广泛的治疗应用中实现特异性和靶向递送，可用识别并结合到在靶细胞上表达的特定表面标记的不同靶配体对纳米颗粒进行功能化。多因素疾病(诸如癌症)中不同信号传导通路的复杂性为开发可避免治疗抗性的基于多药物抑制剂的疗法开辟了道路。重要的是，当不同药物在同一纳米载体内或同一纳米载体上组合时，多药物方法的功效会增强。此外，还期望通过医学成像在治疗期间获得对纳米颗粒系统的良好控制和监测，这意味着纳米颗粒也并入适当的显像剂将是有利的。因此，强烈需要开发能够实现不同功能的定制混合的多功能纳米颗粒，将靶向治疗、诊断和成像集成在同一纳米结构内。但在同一纳米载体上结合多种分子货物的能力在本领域中尤其难以达到。

另外，治疗性递送包括dna、mrna和sirna在内的核酸以调节疾病中异常蛋白质表达的范围很大。这种方法在体外已显示出巨大的希望，但在临床上，即对于体内程序，尚未很好地转变。在全身性施用时，这些分子有以下几个缺点：在血液中非常不稳定；被肾脏和肝脏过滤掉；并且它们的高电荷状态阻止了跨细胞膜的随时运输。此外，一旦穿过细胞膜，mrna和sirna就需要逃出核内体才能到达细胞质以获得活性，而dna则需要进入细胞核。包括脂质体纳米颗粒在内的纳米颗粒平台已被用于促进递送并取得了一定的成功，但是由于毒性和在细胞中的长期持久化问题而受到阻碍。能够将这种类型的货物穿过细胞膜以靶向方式优先载运到细胞质或细胞核的纳米颗粒平台将代表该领域的重大进步。

具有能够提供牢固的化学缀合位点的表面的纳米颗粒将是该领域中的重大突破。在当前平台中，在单个构建体中将多种功能组合在纳米颗粒上的限制之一是纳米颗粒的实际表面化学性质。为了实现对纳米载体的不同功能性的良好控制，与较弱的非共价策略相比，通过化学键进行连接更可取。为了克服该困难，许多商业平台采用的共同策略是用聚合物，诸如聚(乙二醇)(peg)，接枝纳米颗粒。然而，这些涂覆和功能化策略涉及多步骤、耗时且复杂的方案，所述方案通常涉及存在安全性或处置困难的溶剂。此外，用这些缀合方法通常难以实现对peg的表面浓度和厚度的优化、可再现性和控制。通常，涂层配体的末端基团还限制了可以被固定的生物分子的范围。其他缀合策略涉及在自组装过程中将分子与纳米颗粒材料进行预缀合。然而，这些后面的方法也依赖于使用有机溶剂和损害分子货物的天然构象和功能性的多个纯化步骤。使用多个合成步骤也可能降低功能化纳米颗粒的最终产率。

因此，需要一种用于生产被活化以与治疗和/或成像部分缀合的纳米颗粒的改进方法。理想地，活化的纳米颗粒应该能够使用简单的方法，诸如与包含生物分子的溶液直接孵育，用多种功能分子进行功能化。

等离子体聚合(pp)已被确立为技术和生物医学应用中的优选表面沉积平台。等离子体中的反应性环境使单体分裂并离子化为建构嵌段，所述建构嵌段聚合并朝向等离子体边界扩散，致使表面聚合发生。最终，这些反应性嵌段扩散到等离子体外部可能会导致具有经调节性质的薄膜的沉积。

在一些pp反应中，薄膜沉积(表面聚合)与等离子体主体聚合同时发生，导致形成带电的等离子体尘埃颗粒，即，等离子体尘埃或尘埃等离子体。例如，等离子体中乙炔的离子化会触发含碳纳米簇的连续形成，所述含碳纳米簇聚集以在等离子体体积中形成纳米级至微米级的带电颗粒，导致等离子体聚合物纳米颗粒(ppn)的形成。

已经提出具有可定制的物理和化学性质的ppn可充当一类新的纳米颗粒，以用于广泛的纳米医学应用中。尘埃等离子体中的纳米颗粒的等离子体聚合提供了可行的合成平台。然而，对于纳米医学应用，例如临床使用，纳米颗粒应该由易于功能化的生物相容性材料制成。

最近，碳基ppn(nanop³)被公认是能够在不引起细胞毒性的情况下递送生物功能货物的通用纳米载体(参见santos等人，2018，acsappliedmaterials&surfaces)。通过将反应性含碳簇组装成球形纳米颗粒，在乙炔基等离子体中形成nanop³，致使nanop³的表面具有反应性。自由基和功能性表面基团可通过在水溶液中简单的一步孵育而轻易地固定各种功能性生物分子。

在大部分等离子体反应器中形成的ppn一直被认为是技术应用中不希望有的副产物。ppn的生长和随后的表面沉积代表了微电子部件合成中的污染源。因此，尘埃等离子体领域中的大量研究已经结合了建模和实验工具，以了解反应性等离子体中尘埃颗粒的形成，以期按顺序控制颗粒动力学，以便从反应器消除或移除尘埃颗粒。

就此来说，移除ppn的常见策略涉及施加外力来操纵颗粒动力学，例如使用磁场，来进行颗粒收集。然而，此类收集方法通常具有纳米颗粒产率低、ppn的大小多分散性或不可逆聚集的特征。此外，这些收集方法通常需要用专用设备(例如电源、真空馈通件)修改预先存在的等离子体室，这会增加成本和设计复杂性。尚未报道将纳米颗粒聚集最小化的高产率和有效收集策略的开发。

因此，需要一种用于收集在尘埃等离子体中由纳米颗粒的等离子体聚合形成的ppn的改进的方法。

对本说明书中所包括的文件、法案、材料、装置、制品等的任何讨论不应因为其在本申请的每个权利要求的优先权日期之前已经存在而被认为是承认任何或所有这些内容形成现有技术基础的一部分或者是与本公开相关的领域中的一般常识。

技术实现要素：

根据本公开的一个方面，提供了一种等离子体聚合设备，所述等离子体聚合设备包括：

反应区；

至少一个气体入口，用于将呈气体形式的至少一种单体供应到所述反应区；

第一电极和第二电极，所述第一电极与所述第二电极间隔开并且被配置为在所述反应区中产生电场，以由所述至少一种单体形成等离子体聚合物纳米颗粒材料；

多个收集器，所述多个收集器被配置为收集在所述反应区中形成的等离子体聚合物纳米颗粒材料，所述多个收集器邻近所述第二电极定位；以及

冷却装置，所述冷却装置邻近所述第二电极定位并且被配置为冷却所述多个收集器。

在本公开的另一个方面中，提供了一种等离子体聚合设备，所述等离子体聚合设备包括：

反应区；

至少一个气体入口，用于将呈气体形式的至少一种单体供应到所述反应区；

第一电极和第二电极，所述第一电极与所述第二电极间隔开并且被配置为在所述反应区中产生电场，以由所述至少一种单体形成等离子体聚合物纳米颗粒材料；

多个收集器，所述多个收集器被配置为收集在所述反应区中形成的等离子体聚合物纳米颗粒材料，所述多个收集器邻近所述第二电极定位；以及

限制栅，所述限制栅在所述第一电极与所述第二电极之间延伸。

在本公开的另一个方面中，提供了一种收集等离子体聚合物纳米颗粒材料的方法，所述方法包括：

将呈气体形式的至少一种单体供应到反应区；

在所述反应区中在第一电极和与所述第一电极间隔开的第二电极之间产生电场，以由所述至少一种单体形成等离子体聚合物纳米颗粒材料；

将在所述反应区中形成的等离子体聚合物纳米颗粒材料收集在邻近所述第二电极的多个收集器中；以及

使用邻近所述第二电极定位的冷却装置来冷却所述多个收集器。

在本公开的另一个方面中，提供了一种收集等离子体聚合物纳米颗粒材料的方法，所述方法包括：

将呈气体形式的至少一种单体供应到反应区；

在所述反应区中在第一电极和与所述第一电极间隔开的第二电极之间产生电场，以由所述至少一种单体形成等离子体聚合物纳米颗粒材料；

使用在所述第一电极与所述第二电极之间延伸的限制栅限制所述等离子体；以及

将在所述反应区中形成的等离子体聚合物纳米颗粒材料收集在邻近所述第二电极的多个收集器中。

附图说明

仅举例来说，现在参看附图来描述本公开的实施方案，其中：

图1a示出了根据本公开的一个实施方案的等离子体聚合(pp)设备的截面图；并且图1b示出了图1a的等离子体聚合(pp)设备的经修改部分的截面图；

图2a示出了根据本公开的另一个实施方案的等离子体聚合(pp)设备的截面图，并且图2b示出了图2a的设备的斜视图；

图3示出了用于控制等离子体工艺输入参数和由图1a、图1b和图2的pp设备的冷却装置施加的冷却的控制器的电子部件的示意图；

图4a示出了根据本公开的一个实施方案使用pp设备使用三维收集器(包括多个孔的可移除孔板)收集尘埃等离子体中的ppn的示意图；在图4b中示出传统的二维收集器(即，无孔)以进行比较；

图5示出了在存在平坦二维(左)收集器和孔型三维收集器(右)的情况下ppn的动力学的示意性比较；

图6a和图6b示出了使用具有不同长宽比的根据本公开的一个实施方案的多个收集器的ppn聚集的示意性比较，表明颗粒聚集在较短的孔中受抑制；并且

图7示出了当可移除板(孔收集器)热耦合到单个珀耳帖元件和级联式安装的双珀耳帖元件以及热耦合到珀耳帖元件的热交换器时在所述可移除板上测得的温度曲线的图。此外，示出了在使用风扇散发由热交换器积聚的热量时单和双珀耳帖元件配置的温度稳定性的比较。

具体实施方式

已在pct公开第wo2018/112543号中详细地描述了纳米颗粒材料的生产，纳米颗粒材料在本文中被描述为“nanop³”、“nanop³”、“nanop³材料”或“nanop³材料”，所述pct公开的全部内容通过引用并入本文中。

这些nanop³材料可充当可以很容易地进行功能化的一类通用且多功能的纳米载体。通过与嵌入于nanop³材料内的扩散到nanop³材料的表面的自由基发生反应和/或通过与形成于nanop³材料的表面上的部分/官能团或其缀合物发生反应，nanop³材料可结合到多种生物分子和药物。

本文公开的方法例如基于等离子体的方法可用于更有效地制造和收集具有有利的且可调整的物理、化学和形态学性质的纳米颗粒材料，所述纳米颗粒材料能够集成多种功能以用于各种纳米医学应用。

定义

在本说明书中，词语“包括”或变体诸如“包含”或“含有”应理解为暗示包括所述要素、整数或步骤、或成组要素、整数或步骤，但不排除任何其他要素、整数或步骤、或成组要素、整数或步骤。

在本说明书中，术语“基本上由……组成”意欲排除将实质上影响要求保护的组合物性质的元素，但可包括不实质上影响性质的元素。

关于本文提供的定义，除非另有说明或在上下文中隐含，否则定义的术语和短语包括所提供的含义。除非另有明确说明或从上下文显而易见，否则以下术语和短语不排除相关领域技术人员所获得的所述术语或短语的含义。提供所述定义以帮助描述特定的实施方案，并且不意欲限制要求保护的发明，因为本发明的范围仅由权利要求限制。此外，除非上下文另有要求，否则单数术语应包括复数且复数术语应包括单数。

在本说明书中，本发明的各个方面和部件可以以范围格式呈现。范围格式是为了方便而包括，并且不应被理解为对本发明范围的不灵活的限制。因此，除非特别指出，否则对范围的描述应被视为已明确公开了所有可能的子范围以及该范围内的各个数值。例如，对范围的描述，诸如从1到5，应被视为已明确公开了诸如从1到3、从1到4、从1到5、从2到4、从2到5、从3到5等的子范围，以及所述范围内的单个和部分数值，例如，1、2、3、4、5、5.5和6，除非在上下文中要求或暗示整数。这与所公开范围的广度无关。在需要特定值的情况下，在本说明书中将指示这些特定值。

“约”

在本文中，术语“约”涵盖与该术语相关的任何值的10％公差。

“烃”

本文公开的烃单体应理解为仅由氢原子和碳原子组成的单体。烃的实例包括：烯烃、炔烃、环烯烃、芳族化合物或其混合物。

“聚集体”

如本文所用，除非另有说明或从使用以下术语的上下文中清楚看出，否则术语“聚集体”是指包含多种纳米颗粒聚合物并且尺寸在5nm至100μm的范围内，例如尺寸在约5nm至约500nm的范围内的颗粒。

“缀合物”

在本文中，术语“缀合物”是指通过将一种或多种化合物附着到纳米颗粒聚合物或包含纳米颗粒聚合物的聚集体而形成的分子。“一种或多种化合物”可以是如本文所定义的第二物质。附着可通过共价键或静电相互作用进行。

“惰性气体”

术语“惰性气体”通常是指一种气体，所述气体在一组给定条件下可被活化，诸如用于制备纳米颗粒聚合物或其聚集体的那些条件，并且如本文所述，可能与一种或多种单体发生化学反应，但是它没有被并入纳米颗粒聚合物或其聚集体中。惰性气体的实例包括：例如氦、氖和氩。

“单体”

除非另有说明，否则术语“单体”应理解为是指可发生反应以通过一个或多个反应性官能团形成聚合物的单体化合物，所述反应性官能团可通过等离子体中的分裂和反应过程产生。

“nanop³”

除非另有说明或从使用术语的上下文中清楚看出，否则术语“nanop³”是指尺寸小于100微米的纳米颗粒材料，例如，nanop³的尺寸可在约5nm与500nm之间。除非说明或在上下文中隐含，否则术语“nanop³”涵盖如本文所定义的“纳米颗粒聚合物”和“聚集体”，除非另有说明或从使用所述术语的上下文中清楚看出。术语“nanop³”可与“纳米颗粒材料”互换使用。在一个优选实施方案中，纳米颗粒材料包括等离子体聚合物。等离子体聚合物可通过等离子体中片段的缩合而形成，所述材料能够共价偶联一种或多种化合物，例如一种或多种“第二物质”，包括有机或有机金属物质。

“纳米颗粒聚合物”

在本文中，术语“纳米颗粒聚合物”是指由本文定义的单体形成的聚合物，其中所述纳米颗粒聚合物的粒径在约1nm至约50nm的范围内。在一个优选实施方案中，纳米颗粒聚合物是通过等离子体中片段的缩合而形成，所述材料能够共价偶联一种或多种化合物，包括有机或有机金属物质。

“聚合物”

术语“聚合物”是指通过聚合过程产生的由重复的结构单元组成的化学化合物或化合物的混合物，所述重复的结构单元可以是异质的和/或被排列成无序结构。全文描述了可用于本发明的合适的聚合物。在一个实施方案中，聚合物是重复单元被组装成相对无序的结构的等离子体聚合物。

“等离子体”

术语“等离子体”通常是指包含离子、电子、中性物质和辐射的混合物的(部分)离子化的气体。本文所指的等离子体包括至少一种单体。

“等离子体聚合物”

在本文中，“等离子体聚合物”是衍生自包含一种或多种单体的等离子体的聚合物。等离子体还可包括一种或多种反应性不可聚合的(非单体)气体和/或一种或多种惰性气体。

“反应性气体”

在本文中，术语“反应性气体”通常是指一种气体，所述气体在一组给定条件下将被活化，诸如用于制备纳米颗粒聚合物或其聚集体的那些条件，并且如本文所述，与一种或多种单体发生化学反应。

单体

本文所述的nanop³材料可至少部分地衍生自一种或多种单体。在一个实施方案中，所述一种或多种单体以气体形式用于形成nanop³材料。

在pct公开第wo2018/112543号的第18页第26行至第21页第1行描述了合适单体的实例，所述pct公开通过引用并入本文中。

不可聚合的反应性气体

如所示，本文所述的nanop³材料可衍生自一种或多种单体和一种或多种不可聚合的反应性气体。在一个实施方案中，一种或多种不可聚合的(不是单体)反应性气体被活化并且可与一种或多种单体反应以形成nanop³。可将不可聚合的反应性气体的片段并入纳米颗粒聚合物或其聚集体中。

合适的不可聚合的反应性气体的实例可以是来自周期表的15、16或17族的气体。例如，不可聚合的反应性气体可以是氮气(n2)或氧气(o2)。作为一个实例，氮可以特别适合于确保所得的nanop³材料中疏水性降低，这可以在需要时使nanop³材料更好地分散在水溶液中。例如，氮的存在可导致在纳米颗粒聚合物或nanop³材料中存在胺、亚胺或腈基或其混合物。

nanop³

nanop³材料可以是均聚物或共聚物。在一个实施方案中，nanop³材料是均聚物。在另一个实施方案中，nanop³材料是共聚物。

在一个实施方案中，nanop³衍生自包含本文所述的一种或多种单体的等离子体，所述单体最初以气体形式存在。一种或多种惰性气体，例如氦、氖或氩，可任选地与一种或多种单体一起存在，例如，与一种或多种不可聚合的反应性气体组合。

pct公开第wo2018/112543号的第21页第2行至第28页第12行描述了合适的nanop³材料和用于获得合适的nanop³材料的方法的实例，所述pct公开通过引用并入本文中。

聚集体

在nanop³材料的生产期间，聚集体可由本文所述的纳米颗粒聚合物形成。

在一个实施方案中，聚集体的尺寸在约5nm至约100μm的范围内，例如，约5nm至约500nm。

缀合物

本文所述的纳米颗粒聚合物、聚集体或nanop³材料可与一种或多种化合物(例如有机化合物、有机金属化合物或本文定义的第二种物质)结合，以便形成缀合物。

在pct公开第wo2018/112543号的第28页第18行至第40页第6行中描述了合适的缀合物和用于获得合适的缀合物的方法的细节，所述pct公开通过引用并入本文中。

药物组合物

药物组合物可包括本文所定义的纳米颗粒聚合物、聚集体或缀合物，以及药学上可接受的载体、赋形剂或粘合剂。在pct公开第wo2018/112543号的第40页第7行至第44页第26行描述了合适的药物组合物和获得合适的药物组合物的方法的细节，所述pct公开通过引用并入本文中。

治疗方法

治疗患有、易感或显示疾病、病症或病状的一种或多种症状的受试者的方法可包括对受试者施用本文所定义的纳米颗粒聚合物、其聚集体或缀合物或本文所定义的药物组合物的步骤。本文所述的纳米颗粒聚合物、聚集体或缀合物也可用于诊断测试。

在pct公开第wo2018/112543号的第45页第1行至第48页第10行中描述了合适的治疗方法和诊断测试的细节，所述pct公开通过引用并入本文中。

基板

本文所定义纳米颗粒聚合物、聚集体或缀合物可包含在基板中。

在pct公开第wo2018/112543号的第48页第11行至第49页第17行中描述了合适的基板的细节，所述pct公开通过引用并入本文中。

生产nanop³颗粒

在图1a中示出了根据本公开的一个实施方案的等离子体聚合(pp)设备100。pp设备100可位于真空室101内。pp设备100包括至少一个气体入口102，用于向所述设备的反应区103提供呈气体形式的至少一种单体以及任选地一种或多种额外气体，诸如一种或多种不可聚合的反应性气体。设备100还包括在反应区103的相对侧处的第一电极104、与第一电极104间隔开的第二电极105、邻近第二电极105定位的多个收集器106，以及邻近第二电极105定位的冷却装置107。多个收集器106可通过被定位成与第二电极105接触、紧密接近或甚至至少部分地位于第二电极105内部而邻近第二电极105定位。冷却装置107可通过被定位成与第二电极105接触、紧密接近或甚至至少部分地位于第二电极105内部而邻近第二电极105定位。

pp设备100可用于收集在反应性等离子体中形成的等离子体聚合物纳米颗粒材料，包括纳米颗粒及其聚集体。例如，并且在下面更详细地讨论，可使用pp设备100用一种方法形成纳米颗粒聚合物及其聚集体，所述方法包括：向反应区103提供呈气体形式的至少一种单体；向第一电极104供电以在反应区中产生等离子体并由所述至少一种单体形成等离子体聚合物纳米颗粒；以及使用多个收集器106收集在反应区103中形成的纳米颗粒。

如所示，将至少一种单体以气体形式提供到反应区103。就此来说，可将包含单体的至少一种气体供应到反应区103。所供应的至少一种气体可包括至少一种有机气体(即，含有碳但不是二氧化碳)。此外，所供应的至少一种气体可包括至少一种不可聚合的反应性气体和/或至少一种惰性气体。供应到真空室的至少一种气体可处于约1pa至约1500pa的绝对压力，例如在约6pa至约67pa的范围内。

不可聚合的反应性气体可以不是单体。不可聚合的反应性气体可以是氮气(n2)。不可聚合的反应性气体可以是氧气(o2)。不可聚合的反应性气体可以是空气。不可聚合的反应性气体可以是对纳米颗粒材料具有反应性的气体。在一些实施方案中，可供应一种以上的不可聚合的反应性气体。一种以上的不可聚合的反应性气体可以是气体的混合物，例如，氩气、氮气和乙炔的气体混合物(碳前体)。可将一种以上不可聚合的反应性气体的气体组分分别供应到反应区103。可将一种以上不可聚合的反应性气体的气体组分作为预制备混合物供应到反应区103。

在供应到反应区103的气体混合物中提供不可聚合的反应性气体可以帮助减少疏水性纳米颗粒聚合物及其聚集体的形成，所述疏水性纳米颗粒聚合物及其聚集体不能分散在水溶液中，并且不能通过将一种或多种化合物附着至纳米颗粒聚合物或包括纳米颗粒聚合物的聚集体而形成缀合物。

有机气体可包括烃。有机气体可包括碳-碳双键和/或碳-碳三键。有机气体可以是烯烃或炔烃。有机气体可以是此类气体的混合物。在根据本公开的方法的条件下，有机气体可以是可聚合的。在一些实施方案中，可供应一种以上的有机气体。

在一个实施方案中，所述至少一种气体包括两种或更多种气体的混合物。混合物中的一种气体可以是惰性气体，其不并入到纳米颗粒聚合物或其聚集体中。所述至少一种气体可在被引入真空室101之前由单独的组分气体制备，或者可将气体中的单独的组分气体分别引入真空室101中。在后一种情况下，可通过控制不同组分的不同流速来控制至少一种气体中组分气体的比率。在所述气体中的至少一者包括多于两种的单独组分的情况下，被引入反应区103中的至少一种气体本身可以是混合物，或者可将每种单独的组分气体离散地引入。组分气体包括有机气体，并且还可以包括一种或多种载气、一种或多种不可聚合的气体以及可选地其他组分气体。

如图1a所示，pp设备100的第一电极104与第二电极105间隔开并被配置为在反应区103中产生电场以由呈气体形式的至少一种单体形成等离子体聚合物纳米颗粒材料，诸如纳米颗粒和/或其聚集体。第一电极104与第二电极105之间的距离可以例如为约5cm至约60cm。在一些实施方案中，设备100可包括线性运动装置，所述线性运动装置能够移动第一电极104和/或第二电极105以改变第一电极104与第二电极105之间的距离。

第一电极104可具有例如约4cm至约19.9cm的半径，以及约0.5cm至约5cm的深度。第一电极104和/或第二电极105可由例如不锈钢(例如304或316l)、铝或石墨制成。

可对第一电极104、第二电极105或所述两个电极施加电力。在一些实施方案中，第一电极104连接到电源，并且第二电极105可以被电绝缘并且允许获得通过在反应区103中的放电中对电极的充电确定的浮动电势，或者连接到脉冲高压电源。

对第一电极104施加的电力应足以在反应区103中产生并维持等离子体放电。所述电力应足以使气体，例如烃气体、反应性不可聚合气体以及额外气体(例如氮气)的混合物，分裂、离解或离子化，所述气体的片段可并入所得的聚合物材料中。所述电力应足以在反应区103中的等离子体放电中由于气体的离解和分裂而产生自由基物质。所述电力应足以在反应区103中形成纳米颗粒材料期间在反应区103中维持等离子体放电。

在一些实施方案中，连接到第一电极104的电源可向第一电极104供应射频(rf)、或dc、或脉冲射频、或脉冲dc电力，以在反应区103内产生并维持等离子体。例如，在等离子体产生期间，rf频率可以以约1mhz至约200mhz并且以约5w至约500w或约5w至3000w的功率提供给第一电极104。作为另一个实例，脉冲偏置电压可以以约1hz至约50khz的频率和约1微秒至约150微秒的脉冲持续时间提供给第一电极104。脉冲的关断时间与开启时间之间的比率可以是约10(即，10:1)至约20。偏置电压可以是约-1000v至约1000v。在一些实施方案中，偏置电压为非零。因此，它可以是正数或负数，并且在每种情况下都可以具有10到1000的绝对值。

在等离子体产生期间，反应区103或真空室101内的压力可以在约7.5毫托至约115毫托(约1至约1500pa绝对)或约7.5毫托至约760毫托(约1至约101325pa绝对压力)之间。为了获得期望的压力，可以在一开始将真空室101抽空到该压力以下，例如，低于约10mpa。然后，通过允许气体或其单个组分气体以足够的速率通过气体入口102渗入到真空室101和反应区103中来达到期望的压力，以获得期望的压力和在反应区103中的期望的单体停留时间，所述速率可以与抽气速度一起进行调整。在反应区103中的气体分子停留时间、压力、气体流速和与等离子体耦合的电力决定了单体和其他气体分子在等离子体中的分裂程度。将理解，所需的流速将取决于真空室101的尺寸；然而，通过监测真空室101内的压力(例如，借助于耦合到真空室101的内部空间的压力计)，可调整流速和抽气速度以实现期望的压力和气体停留时间。至少一种气体的流速(或所有气体的流速的和)可以是约0.1sccm至约4000sccm(标准立方厘米/分钟)。然后可调整载体和反应性不可聚合气体的流速，以达到真空室101内的期望的压力以及反应区103内的期望的停留时间。

将了解，可根据在反应区103中形成的等离子体聚合物纳米颗粒材料的特别期望的性质来改变流速、压力和功率中的任一者。因此，在本文中针对流速、压力和功率中的每一者举例的任何数值或范围可以以任意组合一起使用。例如，在一个实施方案中，可使用约0.5sccm至约10sccm的流速、约20pa的压力和约50w至约100w的功率。本文设想了所有其他可能的组合。

在本公开的一个实施方案中，第一电极104连接到射频(rf)电源，并且第二电极105被允许浮动并且获得由其在所述反应区103中的放电中的自发充电确定的浮动电势。

可使用多个收集器来收集如上所述在反应性等离子体中形成的等离子体聚合物纳米颗粒材料。多个收集器106中的每一收集器1061可彼此固定或者可独立地移动。每一收集器可以是三维形状，并且可限定凹部或收纳部分。多个收集器106可例如通过被包括在可移除板上或被定位在可移除板上而可从反应区103和真空室101移除。参考图1a，在该实施方案中，多个收集器106设置在第一电极104与第二电极105之间，并且被配置为收集在反应区103中形成的等离子体聚合物纳米颗粒材料。

当多个收集器106中的收集器1061彼此固定或处于其他情况时，所述多个收集器106可具有某种结构，所述结构的外形是圆形、正方形、椭圆形、矩形、三角形、五边形、六边形等，或基本为圆形、基本为正方形、基本为椭圆形、基本为矩形、基本为三角形、基本为五边形、基本为六边形等。所述结构可以是n边的多边形基底。实例包括矩形、正方形(n＝4)、平行四边形(σ2ni＝4；i＝i1,2)、五边形(n＝5)、六边形(n＝5)等。边n的长度可以是约1cm至约50cm。例如，多个收集器106可包括在尺寸为127.89×85.60mm(即，总面积为108cm²；边n1＝127.89mm并且n2＝85.60mm)的矩形组织培养板中。

在一个实施方案中，例如如图1a所示，多个收集器106包括多个小瓶1061。替代地或另外地，多个收集器206可包括多个孔2061，例如如图2a所示，图2a示出了根据本公开的另一个实施方案的等离子体聚合(pp)设备200，所述pp设备以与上文参考图1a描述的方式类似的方式起作用。例如，多个收集器206可包括形成在收集器(孔)板206中的多个孔2061，所述收集器板206可从反应区203移除。

每一单独的收集器1061、2061的形状和尺寸，无论是由小瓶、孔还是其他方式提供，都是很重要的，因为它控制了颗粒的聚集。可基于纳米颗粒材料的期望的尺寸和产率来选择每一收集器(或至少其凹部或收纳部分)的尺寸和形状。在本公开的一些方面中，收集器，例如小瓶和/或孔(或至少其凹部或收纳部分)可各自具有约2mm至约20mm的深度。在某些情况下，小瓶和/或孔可能都比20mm深。举例来说，在小瓶或孔大体为圆形的情况下，一个或多个小瓶或孔的半径可为约1mm至约50mm。可根据纳米颗粒材料的期望的尺寸和产率来调整每一小瓶或孔的高度与半径的比率。在一个实例中，孔的高度与半径的比率为约5:1至0.1:1。

在图2所示的设备中，所述设备具有多个圆形孔2061，每一孔2061可具有约8.00mm至约17.40mm的高度。每一孔2061可具有约3.43mm至约8.13mm的半径。例如，孔可具有高度＝17.40mm和半径＝8.13mm；或高度＝10.67mm和半径＝3.43mm；或高度＝8.00mm和半径＝7.00mm。

多个收集器106、206可以是可密封的。因此，小瓶或孔1061、2061可以是单独或共同可密封的。由于将每一小瓶或孔暴露于等离子体中会有效地对其进行消毒，因此将纳米颗粒材料直接收集在每一小瓶或孔中可提供一种在单个步骤中收集和消毒小瓶或孔的便捷方法。收集器可由非导电材料制成，或者它可由导电材料制成。它可由能够承受等离子体的材料制成。例如，它可由不锈钢、铝、铜、低脱气聚合物(诸如聚苯乙烯)、高密度聚苯乙烯、丙烯腈丁二烯苯乙烯、聚碳酸酯、聚乙烯(包括高密度聚乙烯、低密度聚乙烯)、聚丙烯、聚酰胺、聚乙炔、聚丙烯、玻璃(二氧化硅-二氧化硅)、石英和/或硅(半导电晶体晶片)制成。

由于反应区103、203中的温度梯度，在设备100、200中形成的纳米颗粒会经历热泳力。热泳力来自于较高温度区域中的等离子体/气体物质与颗粒之间的较高的动量效率。本案发明人已经确定可有利地使用温度梯度来将反应区103中的颗粒从较热区域推至较冷区域。明确地说，可调整温度梯度以控制颗粒朝向和进入多个收集器106、206的移动。在本实施方案中，通过冷却多个收集器106、206来产生合适的温度梯度。通过将多个收集器106、206冷却到明显低于反应区103、203中的等离子体/气体温度的温度，可获得较大的温度梯度。对于足够大的温度梯度，热泳力可胜过颗粒所经历的离子和气体曳力。最终，这可在多个收集器106、206中导致更高的纳米颗粒产率，并且可导致可被收集的粒径范围的扩大。例如，对于较宽的粒径范围，可以使将颗粒推向多个收集器的净曳力(即，气体曳力、离子曳力和热泳力的和)能够超过任何限制静电力。

参考图1，可例如通过将多个收集器106热耦合到冷却装置107，例如通过将多个收集器的一个或多个表面或包括所述多个收集器的其他结构放置成与冷却装置107的冷却表面直接接触或经由传热介质接触，来实现冷却。冷却装置107可包括单个冷却装置或冷却装置的阵列和/或级联，诸如热电半导体装置，例如一个或多个珀耳帖半导体元件。冷却装置107可设置在第一电极104与第二电极105之间。冷却装置107可设置在多个收集器106与第二电极107之间。在纳米颗粒材料在反应区103中合成期间，冷却装置107可以能够将每一收集器1061的至少一部分冷却到等离子体的温度以下。通过冷却装置107进行的冷却可冷却每一收集器1061的壁。

在一个实施方案中，可通过位于多个收集器106与冷却装置107之间的真空兼容的高导热率的导热膏或垫来实现多个收集器106与冷却装置107之间的热耦合。冷却装置107的冷却表面的面积可与联接至冷却装置107的多个收集器106的表面的面积相同。

当例如以阵列或级联的方式提供多个冷却装置时，也可提供相邻冷却装置之间的热耦合以确保其间的有效传热。冷却装置阵列之间的耦合也可通过真空兼容的高导热率(例如3w/mk、6w/mk、12w/mk或更高)的导热膏或垫来实现。

如所示，冷却装置107可包括至少一个珀耳帖元件。在某些情况下，最大的市售珀耳帖元件的表面积可小于被冷却的多个收集器的表面(例如100x100mm)。在这种情况下，可使用珀耳帖元件阵列来在整个收集器中提供均匀的冷却。

珀耳帖元件可例如在约2v与30v之间的电压范围内工作，并且汲取例如在约2a与40a之间的总电流。珀耳帖元件的“热侧”与“冷侧”之间的最大温差范围可以是1℃至80℃。对于级联堆叠的珀耳帖元件，对底部元件(离多个收集器最远)施加的电压可高于顶部元件(最靠近多个收集器)。在一个实施方案中，其中两个元件被级联堆叠，对底部元件施加的电压可以是12v，并且对顶部元件施加的电压可以是5v。在另一个实施方案中，其中三个元件被级联地堆叠，如图1b中所示，图1b示出了图1a的设备100的一部分，所述设备具有改进的冷却布置，对底部元件107a施加的电压可以是12v，对中间元件107b施加的电压可以是5v，并且对顶部元件107c施加的电压可以是3.3v。

参考图2a和图2b，在一个实施方案中，冷却装置207可以是热电半导体装置(诸如珀耳帖装置)的阵列，所述热电半导体装置热耦合至收集器板206的后表面，所述收集器板包括多个孔2061。冷却装置207的与收集器板206相邻并面对的冷却侧2071冷却收集器板206。通过在冷却装置207的相对的热侧2072上提供有效的散热，可使收集器板206的温度稳定并维持恒定。冷却装置201的热侧2072产生的热量的有效散发可通过热交换器201实现，所述热交换器可与冷却装置207热耦合。热交换器201可包括无源部件，诸如散热器，例如，如图2a和图2b所示。散热器可包括大的表面积，例如通过包括多个翅片2011。

附加或替代地，热交换器可包括有源部件，诸如封闭式冷却回路，所述有源部件使热传递流体(例如水、液氮、氦气)持续不断地流过与冷却装置207的热侧2072接触的金属管(例如由铜或不锈钢形成)。

附加或替代地，散热器可包括用于增强散热的有源部件，例如风扇和/或铜热管。在一个实施方案中，举例来说，散热器的延伸部分被配置为延伸到设备200所位于的真空室的外部。风扇可联到散热器的延伸到真空室外部的部分。

如图2所示，在一些实施方案中，第二电极205包括凹部2051，以下各者中的一者或多者至少部分地收纳于其中：冷却装置207、收集器板206和热交换器201。例如，根据图2a所示的实施方案，至少冷却装置207可完全容纳在凹部2051中。凹部可在一侧开口以至少部分地收纳收集器板206。

如图2a所示，根据本公开的pp设备200还可包括限制装置，诸如限制栅202。限制栅202可在第一电极204与第二电极205之间延伸。限制栅202可接地或被允许获得通过在暴露于等离子体时对限制栅充电而确定的电位。就此来说或在其他方面，限制栅202可被认为提供第三电极。限制栅202可通过限制电场来将等离子体基本上限制在第一电极204与多个收集器206之间。限制栅202可抑制等离子体横向膨胀和朝向周围真空室的壁扩散。在一些实施方案中，限制栅也可限制和/或限定反应区203。由于在等离子体中形成的纳米颗粒材料被反应区203的正等离子体电位限制，因此可通过将反应区203(以及最终等离子体和纳米颗粒材料)限制在由限制栅203所限定的边界内来显著抑制颗粒损失。

限制栅203可包括具有多个开口2021的网，如图2a所示。网中每一开口可具有例如在约50μm与5mm之间的最大尺寸。仅举例来说，限制栅203的网中的开口2021可以是基本圆形、正方形、椭圆形、矩形、三角形、五边形、六边形。组合起来，开口可提供例如圆形、矩形、蜂窝状或三角形的网状限制结构。每一开口2021的形状和/或尺寸可以是均一的。替代地，可提供不同形状和/或尺寸的开口。

限制栅203可由导电或非导电材料制成。限制栅203可由能够承受等离子体的材料制成。限制栅203可例如由不锈钢、铝和/或铜制成。限制栅203可具有管状或部分管状的整体结构。限制栅203的横截面，例如在其宽度方向上横穿垂直于在第一电极204与第二电极205之间延伸的轴线的平面，可以是基本圆形、正方形、椭圆形、矩形、三角形、五边形、六边形。例如，如从图2a和2b中明显看出，横截面是圆形的，因此限制栅203具有基本圆柱形的结构。

限制栅203可具有约5cm至约20cm的最大宽度。限制栅203的最大宽度可与第一电极204和/或第二电极205的最大宽度基本上相同或大于第一电极204和/或第二电极205的最大宽度。

在第一电极204与第二电极205之间延伸的限制栅203的长度可以是例如约3cm至约30cm。限制栅203的长度可与第一电极204与第二电极205之间的距离基本上相同或大于第一电极204与第二电极205之间的距离。

本文所描述的配置可使pp设备100、200能够增强对在反应性等离子体中形成的等离子体聚合物纳米颗粒材料的收集。作为一个实例，在多个收集器106、206通过冷却装置107、207冷却时，可通过增大的热泳力来提高工艺产率，导致更大数量的颗粒在反应区103、203中经历朝向多个收集器106、206的净曳力。通过使用限制栅202限制反应区103、203的等离子体边界，可进一步实现产率的提高。

尽管在图1和图2中未示出，但根据本公开的pp设备100、200可包括用于控制由冷却装置107、207施加的冷却的控制器301。通过控制冷却，控制器可进而控制由多个收集器106、206收集的颗粒的产率和/或性质。

在一个实例中，如图3中所示，控制器301可通过调整由电源302提供给冷却装置107、207的电力(如电压)来控制由冷却装置107、207施加的冷却程度。控制器301可基于来自用户接口303的输入和/或基于来自颗粒传感器304的输入和/或基于来自温度测量装置305的输入和/或基于来自等离子体诊断装置306的输入来调整电力。

用户接口303可包括一个或多个按钮、拨盘、键盘、触敏屏幕或其他装置，用户可通过所述用户接口选择期望的颗粒性质。

颗粒传感器304可包括例如扫描仪，所述扫描仪扫描位于等离子体、反应区103、203和/或多个收集器106、206中的颗粒。颗粒传感器304可包括例如相机，所述相机检测从散射在纳米颗粒材料上的激光源发射的光的强度和空间分布。温度测量装置305可包括例如与多个收集器106、206或各个孔/小瓶1061、2061接触的热电偶。等离子体诊断装置306可包括朗缪耳探针阵列，以测量反应区中的不同位置(例如，多个收集器106、206附近)处的相关等离子体输出参数，诸如电子温度和密度。附加或替代地，等离子体诊断装置306可包括耦合到增强的电荷耦合装置图像传感器的光谱仪(或单色仪)和光纤，以收集在反应区103、203中的不同位置处由等离子体发射的辐射。放电发射强度可能会在反应室中纳米颗粒材料的形成、生长和移除期间发生振荡，如例如pct公开第wo2018/112543号的第72页第19行至第28行、第79页第3行至第80页第27行和图5、图6、图11至图15、图17和图18中所描述。振荡的周期和相对强度与纳米颗粒的化学性质、尺寸和产率有关。因此，颗粒传感器304、温度测量装置305和/或等离子体诊断装置306可用于例如计算使用所述设备产生的颗粒的当前颗粒性质，并且取决于当前颗粒性质与期望的颗粒性质之间的任何差异，控制器301可例如自动地调整冷却、耦合至等离子体的电力、单体和/或其他气体的流速和/或反应室内的压力。就此来说，所述设备可包括反馈回路，所述反馈回路使用冷却控制基于所感测到的颗粒性质、等离子体诊断和/或对多个收集器的温度测量来调整等离子体输入参数(耦合电力、气体流速和/或排放压力等)以调整颗粒性质和/或调整颗粒产率和热泳力。

颗粒性质可包括例如纳米颗粒或纳米颗粒的聚集体的个体、平均或均值尺寸、纳米颗粒或纳米颗粒的聚集体的数量或纳米颗粒或纳米颗粒的聚集体的化学性质。

控制器301可包括处理器。本文所公开的处理器可包括用于控制设备和方法的一个或多个功能的许多控制或处理模块，并且还可包括用于存储数据(例如扫描数据、期望的颗粒性质或其他数据)的一个或多个存储元件。可使用一个或多个处理装置和一个或多个数据存储单元来实现所述模块和存储元件，这些模块和/或存储装置可以在一个位置处或分布在多个位置并通过一个或多个通信链路互连。所使用的处理装置可位于桌上型计算机、膝上型计算机、平板计算机、智能电话、个人数字助理和其他类型的处理装置(包括专门制造用于实施根据本公开的功能的装置)中。

此外，处理模块可由包括程序指令的计算机程序或程序代码来实现。所述计算机程序指令可包括源代码、目标代码、机器代码或可操作以使所述处理器执行所描述的步骤的任何其他存储的数据。计算机程序可用任何形式的编程语言(包括编译或解译语言)来编写，并且可按任何形式部署，包括作为独立程序或作为模块、组件、子例程或适合于在计算环境中使用的其他单元。数据存储装置可包括合适的计算机可读介质，诸如易失性(例如，ram)和/或非易失性(例如，rom、磁盘)存储器或其他介质。

实例1–收集器的几何形状控制颗粒的聚集

为了举例说明在c2h2/n2/ar电容耦合射频尘埃等离子体中收集等离子体聚合物纳米颗粒或纳米颗粒材料(ppn)，使用可移除孔板中包括的多个孔(根据pct公开第wo2018/112543号中描述的情况)。将孔板放在浮动基板支架(第二、底部电极)的顶部，以捕获落入每一孔边界内的ppn(图4a)。为了进行比较，还对如图4b中所示的没有孔的不锈钢(ss)板进行了实验，从而使得能够与在传统的平面(二维)基板几何结构下获得的样品进行直接比较，所述传统的平面(二维)基板几何结构被广泛用在等离子体聚合物涂层的沉积中。如图4b中所示，传统的二维几何结构(无孔)通常产生呈薄膜涂层形式的等离子体聚合物材料(例如，参见santos等人2016，acsappliedmaterials&surfaces)。与传统的二维收集器相比，使用三维孔板收集器已显示出能够实现显著提高的ppn产率，并且孔板收集器中的孔长宽比也已显示出能够调整ppn的聚集、尺寸和多分散性指数(参见pct公开第wo2018/112543号)。首先使用8.5cmx12.7cm的聚苯乙烯组织培养板举例说明不同孔板的收集效率，所述培养板含有按4行(a-d)x6列(1-6)的孔矩阵分布的24个孔。每一孔的深度和表面积分别为1.7cm和2cm²。将孔板暴露于尘埃等离子体中7分钟(对应于5个完整的ppn生长周期)会由于粉末状棕色材料的沉积而显著改变板的外观。获得合成时的纳米颗粒的高分辨率的二次电子像。为了使用扫描电子显微镜(sem)对样品成像，将等离子体设置为运行单个生长周期(即，80s)，以避免多代纳米颗粒的叠加。所得的ss表面被大量呈菜花状表面形貌的球形纳米颗粒覆盖。纳米颗粒均匀地分布在整个板上，覆盖板表面的29％，并且大部分排列成由3到20个颗粒的组装形成的聚集体。有趣的是，在放置在板收集器内部的表面上未观察到涂层的形成，这表明在孔的底部没有发生表面聚合。因此，这种收集方法产生了不含涂层的纯纳米颗粒样品。相反，在放置于基板支架上的呈平坦配置(即，没有板收集器)的ss板上在相同的放电参数下通常获得等离子体聚合物涂层(例如，参见santos等人，2016,acsappliedmaterials&surfaces)。活性物质从等离子体中的扩散和随后的表面聚合在基板上形成了均匀的金色涂层。涂层的形态表明表面等离子体聚合发生在局部岛中，所述岛随后合并且保形地覆盖了下面的基板。在平坦基板上的纳米颗粒沉积几乎可以忽略不计，覆盖不到1％的表面。

在合成期间被理解为作用在收集器的孔外部和内部的ppn的力如图5所示。对于在存在平坦二维收集器(图5的左侧)时的ppn，ppn会在平坦基板上方在等离子体鞘层附近悬浮在垂直平衡位置。由于朝向腔室壁的离子通量而产生的净离子曳力(具有水平分量)将颗粒拖到基板区域之外，从而导致沉积具有较低数量的颗粒的涂层。相反，对于在存在孔型3d基板(例如，孔板(参见图5，右侧))时的ppn，由于等离子的膨胀，ppn被拖到孔内。净曳力(具有垂直向下的分量)将捕获到的颗粒向孔的底部拖动。孔的底部没有涂层沉积。

图6示出了每一小瓶或孔的高度(h)与半径(r)的比如何影响每一孔内的等离子体分布，从而调节ppn聚集。对于较高的孔(图6a)，等离子体无法扩展到孔的整个长度，并且由于ppn颗粒的表面电荷随着其持续地被拖向等离子体区外部的孔的底部而减小，ppn颗粒发生聚集。当孔的长度减小(即，较短的孔)时，由于等离子体能够扩展到孔的整个高度，因此ppn颗粒的聚集被显著抑制(图6b)。因此，可改变收集器的尺寸，以便产生优选尺寸的纳米颗粒和聚集体。

实例2-使用3d多收集器板提高纳米颗粒产率的冷却设备

除了添加有源冷却装置外，大体上根据本文参考图1a、图1b、图2a和图2b描述的实施方案，以与实例1类似的方式执行等离子体聚合物纳米颗粒材料或纳米颗粒(ppn)的收集。

等离子体中的ppn可表现出热泳，即，气体中的纳米颗粒对热泳力(ft)表现出不同的响应的现象，这是由于等离子体/气体物质与较高温度区中的颗粒之间的较高动量效率引起的。

通过将孔板热耦合到不同配置的珀耳帖元件(包括单个珀耳帖元件和两个以级联配置(彼此堆叠)安装的珀耳帖元件)以及不同的热交换器配置来实现不同的温度梯度。

图7示出了使用单个珀耳帖元件和级联安装的双珀耳帖元件对板的表面测得的不同的温度曲线。热耦合到珀耳帖元件的热交换器配备有铜热管以帮助散热。对珀耳帖元件(呈单个配置)施加的电压是12v，汲取10a的最大电流。对双级联配置中的顶部珀耳帖元件(与孔收集器热耦合)施加的电压是5v，汲取4a的总电流，并且对双级联配置中的底部珀耳帖元件(与孔收集器热耦合)施加的电压是12v，汲取10a的最大电流。

使用单个配置，在孔的底部测得的温度以-0.57℃/s的平均速率下降，然后在激活珀耳帖元件后约60s达到-11℃的最低值。然后，由于珀耳帖元件的“热侧”产生的热量超过了热交换器的散热能力，因此温度以0.1℃/s的稳定速率上升。使用双级联配置，在约60s也达到最低温度，但最低温度为-27.4℃，明显较低，这表示温度平均下降为-0.84℃/s。温度的上升与单元件配置时的情况相同，为0.1℃/s。

为了测试孔收集器的温度在低温下是否可以稳定并维持恒定，通过增强珀耳帖元件的热侧的散热，使用定制真空馈通件将热交换器的大部分布置为延伸到真空室外部。将风扇联接到热交换器以增加散热能力。图8还示出了单和双珀耳帖元件配置的温度曲线，其中使用风扇来耗散由热交换器积聚的热量。对于单元件配置，最低温度在60秒后达到并且在测定的持续时间内维持恒定，为-14.4℃。在双珀耳帖元件配置中，在孔的底部测得的温度明显较低，在60秒时达到-30℃，并且在测定的持续时间内从180秒开始进一步下降到-32℃。

因此，使用与真空室外部的散热器联接的风扇提供了一种成本合算且简单的解决方案，以增强散热。这允许在整个工艺过程持续时间内维持等离子体主体与pp设备100的底部之间的温度梯度(高达1840k/m)，最终推动每次合成过程中纳米颗粒产率的增加。

本领域技术人员将了解，在不脱离本公开的广泛一般范围的情况下，可对上述实施方案做出众多变型和/或修改。因此，本发明的实施方案被视为在所有方面都是说明性而非限制性的。