一种高效吸附铀的方法

1.本发明涉及元素分离技术领域，具体涉及一种高效吸附铀的方法。


背景技术：

2.随着世界各国核电的快速发展，铀矿的需求量越来越大，而铀矿的开采和铀水冶过程中会产生大量的含铀废水。含铀废水不仅会污染地表水，还会渗透进入地下污染地下水，同时会进入生物体内，从而造成很大的危害，因此，铀污染水体的修复问题亟待研究解决。
3.目前，含铀废水的处理方法主要有化学沉淀法、离子交换法、吸附法等。其中，吸附法以其成本低、处理工艺简单且不易造成二次污染等优点，已被广泛地应用到实际含铀废水处理中。但传统无机材料作为吸附剂具有吸附量不高、难于分离的缺点，因此有必要研究高吸附量、易于分离的吸附剂来处理含铀废水。


技术实现要素：

4.本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供一种高效吸附铀的方法。
5.本发首先提供了一种高效吸附铀的方法，其包括如下步骤：含有铀的溶液与吸附剂接触进行吸附，铀被吸附剂吸附，从而实现溶液中铀的去除，所述吸附剂由如结构式(i)所示的化合物负载在载体上制成：
[0006][0007]
所述的载体为被覆聚合物的大孔sio2，所述被覆聚合物的大孔sio2为硅基-苯乙烯-二乙烯基苯聚合物；
[0008]
所述吸附剂的制备方法如下：
[0009]
将如结构式(i)所示的化合物溶解于二氯甲烷中，在所得溶液中加入载体混合均匀，经旋蒸干燥后，得到吸附剂；旋蒸时，使大部分二氯甲烷挥发至近干状态，在毛细作用以及物理吸附作用下，杯芳烃衍生物进入载体的空隙中，然后将近干状态的物料在45～55℃下真空干燥至少24小时，得到吸附剂。
[0010]
作为本发明的优选方案，所述被覆聚合物的大孔sio2为硅基-苯乙烯-二乙烯基苯
聚合物(sio
2-p)，是一类新型无机/有机载体材料，美国专利us6843921中公开了sio
2-苯乙烯-二乙烯基苯聚合物，sio
2-p是一种含多孔二氧化硅载体颗粒的有机高聚合物复杂载体，其制备方法如下：
[0011]
(1)将大孔的sio2用浓硝酸洗涤、抽滤、去离子水洗至中性，重复10余次，干燥。
[0012]
(2)真空并有氩气保护条件下，以1,2,3-三氯丙烷和m-二甲苯为溶剂，向大孔sio2中加入48.7g的m/p-甲酸基苯乙烯，8.9g的m/p-二乙烯基苯，72.2g二辛基临苯二甲酸酯，54.0g甲基安息香酸钠，0.56gα,α-偶二异丁腈和0.57g1,1
′‑
偶二环己胺-1-腈，由室温逐步加热到90℃，并保持13小时，之后，逐步冷却至室温。
[0013]
(3)分别用丙酮和甲醇洗涤、抽滤上述产物，重复10余次，干燥。
[0014]
作为本发明的优选方案，吸附时，控制含铀溶液的ph为2-9，更为优选的，控制含铀溶液的ph为6-8，更佳的，控制ph为7，此时吸附剂对铀的吸附效果最佳。
[0015]
作为本发明的优选方案，对吸附饱和的吸附剂采用ph小于2的水溶液进行洗脱再生，并实现铀的脱附。
[0016]
作为本发明的优选方案，吸附剂制备过程中，所述被覆聚合物的大孔sio2的用量为结构式(i)所示的化合物用量的5～10倍。
[0017]
作为本发明的优选方案，所述含铀溶液中，铀元素的浓度为1.0
×
10-7-1.0
×
10-4
m。
[0018]
作为本发明的优选方案，所述含铀溶液与吸附剂接触时间为10-100min，更为优选的，所述含铀溶液与吸附剂接触时间为40-60min。
[0019]
作为本发明的优选方案，吸附过程的温度为25
±
5℃，在该温度范围内，分离效果较佳。
[0020]
作为优选，吸附剂制备过程中，每g如结构式(i)所示的化合物溶解于130～150ml二氯甲烷中。
[0021]
更加优选的，吸附剂与待吸附溶液的用量比例优选为：每5ml溶液对应0.1-1g吸附剂，更为优选的，每5ml溶液对应0.1g吸附剂。
[0022]
作为优选，本发明的吸附分离过程可以通过色谱柱完成，也可在震荡器等设备辅助下直接进行接触吸附。
[0023]
本发明开发的吸附剂对铀的吸附容量大，吸附速度快，吸附条件温和，可以快速的实现含铀溶液(例如含铀废水或废液)中铀的去除，从而满足下游排放或使用要求。需要说明的是，本发明并不关注吸附剂对溶液中各元素的吸附选择性，本发明重点关注吸附剂对铀的去除率和吸附速度，适用于溶液中含铀需要进行除铀的场景。本发明方法操作简单，易于推广。
附图说明
[0024]
图1为本发明实施例中，溶液ph变化对吸附剂u吸附性能的影响。
具体实施方式
[0025]
本发明实施例1-3采用结构式(1)所示化合物制备吸附剂。
[0026][0027]
实施例1
[0028]
将1.0g对结构式(i)所示化合物溶解于130.0ml二氯甲烷中，充分溶解，在所得溶液中加入10.0gsio
2-p搅拌均匀，使sio
2-p与结构式(i)所示化合物混合均匀，经减压旋转蒸发使二氯甲烷挥发大部分至物料到近干状态，在毛细作用以及物理吸附作用下使有机分子进入sio
2-p孔径中，然后再将近干状态的物料在45℃下真空干燥24h，得到吸附剂。
[0029]
实施例2
[0030]
将0.5g对结构式(i)所示化合物溶解于75.0ml二氯甲烷中，充分溶解，在所得溶液中加入2.5gsio
2-p搅拌均匀，使sio
2-p与结构式(i)所示化合物混合均匀，经减压旋转蒸发使二氯甲烷挥发大部分至物料到近干状态，在毛细作用以及物理吸附作用下使有机分子进入sio
2-p孔径中，然后再将近干状态的物料在50℃下真空干燥24h，得到吸附剂。
[0031]
实施例3
[0032]
将0.7g对结构式(i)所示化合物溶解于70.0ml二氯甲烷中，充分溶解，在所得溶液中加入5g sio
2-p搅拌均匀，使sio
2-p与结构式(i)所示化合物混合均匀，经减压旋转蒸发使二氯甲烷挥发大部分至物料到近干状态，在毛细作用以及物理吸附作用下使有机分子进入sio
2-p孔径中，然后再将近干状态的物料在55℃下真空干燥24h，得到吸附剂。
[0033]
实施例4～11
[0034]
(1)将铀盐溶于水溶液；配制成浓度为1.0
×
10-5
m的含铀溶液，调节含铀溶液的ph值(实施例4-11，对应的ph分别为2、3、4、5、6、7、8、9)。
[0035]
(2)将步骤(1)得到的各ph值的溶液与实施例1制备的吸附剂接触混合，固液比:0.1g/5.0ml。
[0036]
(3)将步骤(2)所得各混合液在taitec mm-10型振荡器上进行吸附实验，振荡器振荡速率为190rpm，室温298k下操作，接触吸附时间均为60min，利用icp-oes测量吸附前后不同水相中各元素的含量。
[0037]
实施例4-11的吸附结果如图1所示，图1中横坐标为ph值，纵坐标为吸附率。由图1可以看出，实施例1所得的吸附剂对铀的吸附率与ph值有较大的关系，在ph2-9范围内，吸附剂对铀均有一定的吸附效果，在ph＝2-7的范围内，随着ph的增大，吸附率增大，在ph为7时，60min内吸附率高达96％，表现出了极强的吸附能力和极高的吸附效率。当ph值在7-9的范围内时，随着ph增大，吸附率反而降低。因此，较适宜的ph值范围为5-8,更优选的是6-7。
[0038]
由于实验结果显示，吸附率与ph有较大关系，因此本发明的吸附剂在吸附铀后，可以采用低ph值的洗脱液进行洗脱，从而实现吸附剂的再生和循环利用。
[0039]
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。