一种基于叉指电极增强气相光催化CO2还原性能的方法

本发明属于气相光电催化，具体涉及了一种基于叉指电极增强气相光催化co2还原性能的方法。

背景技术：

1、目前大气中co2浓度约为400 ppm左右，如果不限制其排放，预计至2100年将高达1000 ppm以上，这将导致地球海平面和平均气温同步上升。因此，人类迫切需要开发能够降低大气中co2浓度的先进技术，将co2转化为各种有用的高价值产品来实现“闭环”碳循环过程。现阶段发展的co2催化转化技术包括热催化、电催化、光催化等技术手段。其中，光催化co2还原技术仿生光合作用，利用太阳能和光催化剂将co2和h2o催化转化为高附加值的燃料和化学品，具有低碳排放、绿色清洁、低成本、安全稳定等优点，符合建设资源节约型和环境友好型社会的发展需求。

2、由于线性对称的co2分子在热力学上非常稳定，其c=o的键能高达750 kj/mol，理论还原电位高达-1.9v（vs. nhe），大部分光催化剂的导带无法达到co2还原的理论电位。另一方面，在载流子传输主导的光催化反应中，半导体材料吸收光子能力是其能够激发产生光生电子和空穴（e--h+）的先决条件。然而，在迁移到材料表面参与反应之前，大多数电子和空穴会以辐射形式复合或者受库仑作用力影响结合形成激子（从几皮秒到几十纳秒不等），即光生电子-空穴对在体相中的复合速率远高于其从体相迁移到界面参与反应的速率。因此，提高光催化剂的导带还原电位及克服体相中光生电子-空穴对之间的库仑力来实现其在空间上的有效分离是进一步提升光催化效率的关键所在。

3、由于光生电子和空穴呈相反电性，外加电场是分离电子和空穴最为有效和直接的方法。在光催化剂上施加电场可驱动光生载流子向相反方向移动，增加载流子的电荷转移速率并降低其复合速率。中国专利cn101785971a公开一种用于降解气相有机污染物的光电催化装置，在施加0.2v电压下可大幅提升光催化降解气相有机污染物性能。然而，进一步提升电压，性能反而下降，施加电压与光催化性能并不呈现正相关。这主要是由于当电压升髙到一定程度之后，材料的赫姆霍兹层会在强电场作用下发生重构，使得导带上移，导致光催化的还原性能进一步提升，降低价带空穴的氧化能力。

技术实现思路

1、针对现有光催化剂导带电位难以满足co2还原的理论电位及光生载流子复合率高等固有缺陷及提高其光催化co2还原性能的需求，本发明提供了一种基于叉指电极增强气相光催化co2还原性能的方法。本发明通过将光催化材料与粘合剂混合负载于叉指电极组装光催化剂薄膜，在施加微小外电压条件下使叉指电极微间距形成高强度电场促进光生载流子分离，同时引起赫姆霍兹层发生重构使得导带上移，提升光催化剂的还原电位以活化co2，从而提高光催化co2还原性能。该方法可通过调节施加在光催化材料两端的电压或叉指电极间距，大幅提高催化剂的光催化还原co2性能，实现高效催化co2还原为烷烃类能源物质。

2、为了实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：

3、一种基于叉指电极增强气相光催化co2还原性能的方法，包括以下步骤：首先，将光催化剂与粘合剂混合负载于叉指电极组装获得光催化剂叉指电极薄膜；然后，将光催化剂叉指电极薄膜至于充满co2的容器中，并在光催化剂叉指电极薄膜上施加微小外电压，使叉指电极微间距形成高强度电场促进光生载流子分离，同时引起赫姆霍兹层发生重构使得导带上移，提升光催化剂的还原电位以活化co2，从而提高光催化co2还原性能。

4、作为本发明的优选改进方案：所述的叉指电极为直线型叉指电极、波浪形叉指电极或者圆弧形叉指电极。

5、作为本发明的优选改进方案：所述的光催化剂为tio2、wo3、zno、bivo4或者g-c3n4。

6、作为本发明的优选改进方案：所述的粘合剂为聚乙烯醇或者聚乙二醇。

7、作为本发明的优选改进方案：所述的光催化与粘合剂的混合比例为（6:4）～（9:1）。

8、作为本发明的优选改进方案：所述的叉指电极的电极间距为1～500μm。

9、作为本发明的优选改进方案：所述的施加微小外电压的电压为0.1～3.0v。

10、本发明的优点：

11、1.本发明只需要提供电压0.1～3.0v的较低电压，就可形成大于1000v/cm的高强度电场，能够使光催化剂的赫姆霍兹层发生重构，导带上移，可令大部分原本无法催化co2的光催化材料实现高效催化co2还原。

12、2.本发明通过在施加微小外电压条件下使叉指电极微间距形成高强度电场，驱动光生载流子定向迁移，促进光生载流子分离；相比光催化表现出更高的光生电子-空穴分离效率和催化活性。

13、3.本发明使用的光电催化组件组装工序简单，可适用于多种光催化剂；并且在气相光电催化实际应用时，光催化材料的重复利用率和耐用性极好，因此可以广泛实际应用。

技术特征：

1.一种基于叉指电极增强气相光催化co2还原性能的方法，其特征在于：首先，将光催化剂与粘合剂混合负载于叉指电极组装获得光催化剂叉指电极薄膜；然后，将光催化剂叉指电极薄膜至于充满co2的容器中，并在光催化剂叉指电极薄膜上施加微小外电压，使叉指电极微间距形成高强度电场促进光生载流子分离，同时引起赫姆霍兹层发生重构使得导带上移，提升光催化剂的还原电位以活化co2，从而提高光催化co2还原性能。

2.如权利要求1所述的基于叉指电极增强气相光催化co2还原性能的方法，其特征在于：所述的叉指电极为直线型叉指电极、波浪形叉指电极或者圆弧形叉指电极。

3.如权利要求1所述的基于叉指电极增强气相光催化co2还原性能的方法，其特征在于：所述的光催化剂为tio2、wo3、zno、bivo4或者g-c3n4。

4.如权利要求1所述的基于叉指电极增强气相光催化co2还原性能的方法，其特征在于，所述的粘合剂为聚乙烯醇或者聚乙二醇。

5.如权利要求1所述的基于叉指电极增强气相光催化co2还原性能的方法，其特征在于，所述的光催化与粘合剂的混合比例为（6:4）～（9:1）。

6.如权利要求2所述的基于叉指电极增强气相光催化co2还原性能的方法，其特征在于，所述的叉指电极的电极间距为1～500μm。

7.如权利要求1所述的基于叉指电极增强气相光催化co2还原性能的方法，其特征在于，所述的施加微小外电压的电压为0.1～3.0v。

技术总结
本发明公开了一种基于叉指电极增强气相光催化CO<subgt;2</subgt;还原性能的方法，首先，将光催化剂与粘合剂混合负载于叉指电极组装获得光催化剂叉指电极薄膜；然后，将光催化剂叉指电极薄膜至于充满CO<subgt;2</subgt;的容器中，并在光催化剂叉指电极薄膜上施加微小外电压，使叉指电极微间距形成高强度电场促进光生载流子分离，同时引起赫姆霍兹层发生重构使得导带上移，提升光催化剂的还原电位以活化CO<subgt;2</subgt;，从而提高光催化CO<subgt;2</subgt;还原性能。本发明的方法解决了现有光催化剂导带理论还原电位低等固有缺陷，并且可通过调节施加在光催化材料两端的电压或叉指电极间距，大幅提高催化剂的光催化还原CO<subgt;2</subgt;性能，实现高效催化CO<subgt;2</subgt;还原为烷烃类能源物质。

技术研发人员：潘鸿辉,刘细祥,刘艳,何佩熹,张蕊蕊,颜循荟,黄颖雯
受保护的技术使用者：广西民族大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/15