一种N,S共掺杂石墨烯/硒化钼/CoFe-LDH气凝胶及其制备的制作方法

本发明涉及一种电极析氢析氧材料，具体涉及一种n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh及其制备方法。

背景技术：

能源与环境是人类社会赖以生存和发展的物质基础，其重要性不言而喻。近年来，随着世界人口的快速增长，能源的加速消耗，导致能源短缺以及环境污染等问题日益严重，对人类的生存和健康造成了巨大的威胁。鉴于此，人类对新的、可持续利用的清洁能源的需求迫在眉睫。电催化水分解是高效产生可再生清洁能源的重要途径之一，其分解产物只有o2和h2，对环境零污染，而o2和h2又可以作为燃料电池的原料，所以水分解可以保证能源利用过程的绿色、环保。然而，从电解水到氢能源的利用过程中，如何节约能耗、降低成本、最大限度的提高水分解效率和产率一直是困扰科研工作者的技术难题。水的电解反应由析氧(oer)和析氢(her)两个半反应组成，通过降低半反应的能垒并提高能源转化效率至关重要。虽然贵金属催化剂(如pt系催化剂催化析氢反应，ir系催化剂催化析氧反应)是目前最有前途的水分解催化剂，但是其价格高昂和资源稀缺大大限制了它们的广泛使用。近年来，有大量的研究工作报道了非贵金属催化剂催化分解水析氢或析氧，并取得了一定的进展，但是这些催化剂要么是在碱性电解质中催化析氧反应，要么是在酸性电解质中催化析氢反应，其对水的利用效率不高。考虑到水分解的实际应用，高效的电催化剂必须在相同的电解质中(主要是碱性电解质中)同时催化析氢反应和析氧反应，这对目前的许多在酸性电解质中具有高活性的催化剂来说仍然是一个挑战。因此，研究开发新型的、高效的、能同时催化析氢反应和析氧反应的电催化剂已成为电催化水分解技术发展的关键。

层状过渡金属双氢氧化物(layereddoublehydroxide，ldh)是一种具有较大比表面积、可以根据特定的功能进行人工合成的一种层状材料。ldh具有各种独特的物理、化学性质，包括层板正电性、主体元素多变性、层间距可调性等性质，因此在催化、能源、水处理等方面有非常大的应用潜力。近年来，随着人们对ldh结构和性能的研究不断深入，发现这类材料在电催化水分解领域展现出了优异的活性。xiang等在室温下使用电沉积法直接在柔性的ni箔基底上生长znco-ldh薄膜，该薄膜含有取向生长的纳米墙结构，对碱性条件下水分解析氧反应显示出极好的催化活性和耐久性。其具有高活性的关键因素在于相互连接的二维ldh纳米片是垂直生长在导电基片上的，因而使那些有利于催化反应的活性位点大量暴露出来。li设计制备的nife-ldh是通过插入钼酸盐离子得到的超薄纳米片。该材料在碱性条件下，电催化水分解析氧反应的电流密度比普通的nife-ldh高出3倍，主要是因为这种超薄的厚度有利于充分利用电化学活性位点，进而提高催化性能。

过渡金属二硫化物(二硫化钼(mos2))，二硒化钼(mose2))由于具有独特的物理、化学性质，同样也被认为是最有前景的一类电催化水分解析氢反应的催化剂。众所周知，层状的过渡金属二硫化物可以被剥离成类似石墨烯结构的二维超薄纳米片层，这种二维纳米片层具有大量的活性边缘位点，有利于其电催化水分解析氢反应性能的提高。cheng等采用高温液相合成法制备的超薄mos2纳米片具有单原子层的厚度和大量的边缘位点，使得mos2纳米片在酸性电解质中展现出了优异的析氢反应催化活性，并且稳定性能良好。fu等通过化学气相沉积法在sio2/si基底上制备出了单层的mos2(1-x)se2x，这种单晶结构的mos2(1-x)se2x的带隙可以通过改变se和s的比例进行调整，使其电催化析氢反应的活性达到最优，并且其性能优于纯的单层mos2和mose2。

由于具有超高的导电性、高比表面积、优异的化学和环境稳定性以及强吸附性，石墨烯可以被作为是一种优良的催化剂载体。有关石墨烯自组装成三维石墨烯水凝胶的研究得到较为广泛的重视，尤其是被应用于电催化水分解等领域。

技术实现要素：

本发明的目的之一是n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh及其制备方法。

为了达到上述目的，本发明提供了一种n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

s1，分别制备氧化石墨烯片层分散液、mose2纳米片分散液和层状cofe-ldh纳米片分散液；

s2，将所述氧化石墨烯片层分散液和mose2纳米片分散液混合，加入还原剂和交联剂，混合均匀，反应制得n,s共掺杂石墨烯/mose2水凝胶，冷冻干燥，得到n,s共掺杂石墨烯/mose2气凝胶；

s3，将所述n,s共掺杂石墨烯/mose2气凝胶浸泡在层状cofe-ldh纳米片分散液中，制得n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh水凝胶、冷冻干燥得n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶。

所述s1的氧化石墨烯片层分散液、mose2纳米片分散液和层状cofe-ldh纳米片分散液的制备无先后顺序之分，顺序可随意变换。

进一步地，所述的氧化石墨烯片层分散液的制备包括将氧化石墨于去离子水中超声分散，制得氧化石墨烯片层分散液。

进一步地，所述的mose2纳米片分散液通过液相剥离法制备。

进一步地，所述的层状cofe-ldh纳米片分散液通过水热法制备。

进一步地，所述氧化石墨通过以下方法制备：

s11，在冰浴、剧烈搅拌下，将nano3加入浓硫酸中，直至nano3完全溶解；

s12，维持冰浴，加入石墨粉，接着分批加入kmno4，添加完后撤掉冰浴，反应至反应液呈粘稠状；

s13，加入第一重量的去离子水，反应一段时间后，于低于120℃下加入第二重量的去离子水；

s14，室温加入h2o2水溶液，反应完成后，离心去掉上清液，保留沉淀；

s15，所述沉淀用hcl溶液洗涤，烘干，得氧化石墨。

进一步地，所述通过液相剥离法制备mose2纳米片分散液的具体步骤包括：将二硒化钼加入异丙醇/水混合溶液中，超声波震荡制得mose2纳米片分散液。

进一步地，所述通过水热法制备层状cofe-ldh纳米片分散液的具体步骤包括：

s31，将co(no3)2·6h2o、fe(no3)3·9h2o、尿素和柠檬酸三钠分散于水中，于130-170℃反应，反应完后洗涤、干燥得到粉末状物质；

s32，将步骤s31中所述粉末状物质分散于甲酰胺溶液，取上清液即为cofe-ldh纳米片分散液。

进一步地，步骤s2中，所述氧化石墨烯片层和所述mose2纳米片的重量比为4:9～36:1。

进一步地，步骤s3中，n,s共掺杂石墨烯/mose2与所述cofe-ldh的重量比为10:1～1:10。

进一步地，所述还原剂为l-半胱氨酸、抗坏血酸、葡萄糖或它们的任意混合。

进一步地，所述交联剂为l-半胱氨酸和/或聚吡咯。

进一步地，所述的步骤s2为：将所述氧化石墨烯片层分散液和mose2纳米片分散液混合，加入还原剂和交联剂，混合均匀，反应制得n,s共掺杂石墨烯/mose2水凝胶，冷冻干燥，得到n,s共掺杂石墨烯/mose2气凝胶。

本发明还提供了一种上述的制备方法所制备的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶。

本发明的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶可作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-237mv，析氧过电位为1.59v；其作为电极具有极大电解水应用价值，特别是在碱性条件下的析氢和析氧性能。

与现有技术相比，本发明采用氧化石墨、mose2、cofe-ldh制得三元n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶，其具有如下有益效果：

1)以液相剥离法制备超薄mose2纳米片分散液，具有成本低、操作安全的优点。

2)l-半胱氨酸作为交联剂使石墨烯片层之间相互交联形成3d网络结构，还作为n、s源对石墨烯进行掺杂，由于n、s比sp²c具有更大的电负性，使其导电性提高。

3)通过静电作用将带负电荷的n,s共掺杂石墨烯/mose2与带正电荷的cofe-ldh的自组装作用制备成三元n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶复合材料，不需要任何苛刻的条件，产品结构易于调节，批次差异小，适合规模化生产。

4)本发明制得的三元n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶具有优异的电催化水分解性能，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-237mv，析氧过电位为1.59v；

5)本发明制得的三元n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶在碱性条件下具有更优异的析氢和析氧性能。

附图说明

图1是本发明一实施例的n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶的x射线粉末衍射图谱；

图2是本发明一实施例的n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶的扫描电镜图；

图3是图1扫描电镜的局部放大图；

图4是本发明一实施例的n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶的高分辨透射电镜；

图5是本发明一实施例的n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶电极析氢lsv极化曲线图；

图6是本发明一实施例的n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶电极析氢tafel斜率曲线图；

图7是本发明一实施例的n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶电极析氧lsv极化曲线图；

图8是本发明一实施例的n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶电极析氧tafel斜率曲线图；

图9为本发明一实施例的n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶电极析氢和析氧的faradaic效率曲线。

具体实施方式

下面结合具体实施例，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外应理解，在阅读了本发明讲授的内容之后，本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。

本发明较佳实施例的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh的制备方法，包括：

s1，将氧化石墨于去离子水中超声分散，制得氧化石墨烯片层分散液。优选地，制得的氧化石墨烯片层分散液的浓度为0.5-3mgml^-1，更优选地为2mgml^-1。

具体地，所述氧化石墨通过以下方法制备：

s11，在冰浴、剧烈搅拌下，将nano3加入浓硫酸中，直至nano3完全溶解。

例如：向三口反应瓶中加入浓度为98％的浓硫酸(h2so4)，并将反应瓶置于冰水浴中以150rpm转速搅拌，加入nano3，继续冰水浴下搅拌使之溶解。其中，所述浓硫酸与nano3的重量比为：60:1～100:1。

s12，维持冰浴，加入石墨粉，接着分批加入kmno4，添加完后撤掉冰浴，反应至反应液呈粘稠状。

例如：维持冰水浴不变，加入天然石墨粉，将kmno4分批缓慢加入，保持反应温度控制在10℃以下(更优选地为5℃以下)，添加完毕后继续在冰水浴中搅拌至温度不再上升。然后移除冰水浴，将反应瓶置于25-45℃(更优选地为35℃)的水浴中反应至反应液呈粘稠墨绿色。其中：nano3、石墨粉、kmno4的重量比为：(0.5-1.5):(1-3):(4-8)。

s13，加入第一重量的去离子水，反应一段时间后，于低于120℃下加入第二重量的去离子水。优选地，所述第一重量为浓硫酸体积的1.5-2.5倍，所述第二重量为反应液体积的2-4倍。

例如：加入第一重量的去离子水，控制反应温度低于98℃，油浴下，反应一段时间后，于98℃下加入反应液1.5倍以上重量的去离子水。

本实施例将反应液控制在微沸状态，可以避免去离子水加入到浓硫酸体系后，体系放热比较剧烈，发生飞溅现象，特别是放大反应后更加危险，所以为了确保安全控制反应体系微沸，温度不易超过98℃。

s14，室温缓慢加入h2o2水溶液，反应完成后，离心去掉上清液，保留沉淀。

例如：室温下，缓慢加入30wt％h2o2水溶液，搅拌一段时间后，反应完成后，于离心机中离心，倒掉上层清液，保留沉淀。

s15，所述沉淀用hcl溶液洗涤，烘干得氧化石墨。

例如：将沉淀用10wt％hcl溶液洗涤离心若干次，再用去离子水洗涤至上层清液的ph至为中性，将沉淀物于50-90℃的烘箱中干燥得到固体氧化石墨。

s2，通过液相剥离法制备超薄mose2纳米片分散液。

例如：将块体二硒化钼分散在异丙醇/水混合溶液中，超声波震荡制得超薄mose2纳米片分散液。在一具体实施例中，将块体二硒化钼分散在异丙醇/水(v/v，6/4)混合溶液中，通过300w超声波震荡2-4小时将其剥离成超薄二硒化钼(mose2)纳米片分散液。优选地，所述mose2纳米片分散液浓度为0.2-1.0mgml^-1；更优选地为0.5mgml^-1。

本发明实施例采用液相剥离法制备超薄mose2纳米片分散液，其成本低、操作安全。

s3，通过水热法制备层状cofe-ldh纳米片分散液；优选地，cofe-ldh纳米片分散液的浓度为(0.5-2)mg.ml^-1；更优选地为：1mg.ml^-1。

具体地，

s31，将co(no3)2·6h2o、fe(no3)3·9h2o、尿素、柠檬酸三钠分散于水中，于130-170℃反应，反应完后洗涤、干燥的粉末状物质。更具体地，将重量比为(7-12)：(1-4)：(2-6)：1的co(no3)2·6h2o、fe(no3)3·9h2o、尿素、柠檬酸三钠分散于蒸馏水中，超声直至澄清，于含有聚四氟乙烯衬底的不锈钢水热反应釜中，密封，在130-170℃反应，反应完后过滤、用水和乙醇洗涤多次、真空干燥制得粉末状物质。

s32，将步骤s31中所述粉末状物质分散于甲酰胺溶液，取上清液即为cofe-ldh纳米片分散液。具体地，将步骤s31粉末状物质分散于到脱气的甲酰胺溶液中进行超声处理得到悬浊液，离心，去除未剥离的块体，取上清液得到上清液即为cofe-ldh纳米片分散液。

以上步骤s1，s2，s3无顺序之分，三个步骤顺序可随意变换。

s4，将所述氧化石墨烯片层分散液和mose2纳米片分散液混合，加入还原剂、交联剂，混合均匀，反应制得n,s共掺杂石墨烯/mose2水凝胶，冷冻干燥，得到n,s共掺杂石墨烯/mose2气凝胶。

优选地，所述的步骤s4包括：将所述氧化石墨烯片层分散液和mose2纳米片分散液混合，加入还原剂、交联剂、ph调节剂搅拌均匀，反应制得n,s共掺杂石墨烯/mose2水凝胶，冷冻干燥，得到n,s共掺杂石墨烯/mose2气凝胶。

其中，所述氧化石墨烯片层和所述mose2纳米片的重量比为4:9～36:1。所述还原剂为l-半胱氨酸、抗坏血酸、葡萄糖或它们的任意混合。所述交联剂为l-半胱氨酸和/或聚吡咯。所述ph调节剂为浓度为25-28wt％的氨水，其用量为氧化石墨烯片层分散液体积的0.05～0.1倍。

在本实施例中，采用ph调节剂来调节溶液的ph值为9-11，从而影响氧化石墨烯片层表面的电势，利用氧化石墨烯片层之间的静电斥力来影响还原氧化石墨烯在溶液中的聚集状态。进而无需稳定剂，也能制得还原程度较好、分散度很好的石墨烯。

在一具体实施方式中，所述还原剂和交联剂均为l-半胱氨酸，采用l-半胱氨酸作为交联剂使石墨烯片层之间相互交联形成3d网络结构，还可作为n、s源对石墨烯进行掺杂，由于n、s比sp²c具有更大的电负性，使其导电性提高。

s5，将所述n,s共掺杂石墨烯/mose2气凝胶浸泡在cofe-ldh纳米片分散液中，制得n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh水凝胶、冷冻干燥得n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶；其中，n,s共掺杂石墨烯/mose2与所述cofe-ldh的重量比为10:1～1:10。

当冷冻干燥后的n,s共掺杂石墨烯/mose2加入到cofe-ldh纳米片分散液中后，由于静电吸附作用使得带正电荷的cofe-ldh纳米片吸附在带负电荷的n,s共掺杂石墨烯/mose2表面，自组装形成n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh水凝胶复合材料，冷冻干燥后得n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶。

本发明的方法将n,s共掺杂石墨烯、mose2、cofe-ldh三种层状催化材料复合，制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，如图4、图6所示，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-237mv，析氧过电位为1.59v；其作为电极具有极大电解水应用价值，特别是在碱性条件下的析氢和析氧性能及使用寿命，其性能接近于商业化的贵金属铂和铱催化剂。另外，本发明的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶具有非常大的比表面积，且由于n,s对石墨烯掺杂使其具有非常好的电子传导能力。

以下具体实施例中的氧化石墨通过以下方法制得：

向三口反应瓶中加入46ml浓硫酸(98％h2so4)，并将反应瓶置于冰水浴中以150rpm转速搅拌，然后称取1gnano3加入反应瓶中，继续冰水浴下搅拌10min，直至nano3完全溶解，维持冰水浴不变，再称取2g天然石墨粉加入，称取6gkmno4分批缓慢加入，保持反应温度控制在5℃以下，添加完毕后继续在冰水浴中搅拌30min至温度不再上升。然后移除冰水浴，将反应瓶置于35±3℃的水浴中反应1小时，反应液呈粘稠墨绿色，缓慢加入92ml去离子水，反应体系温度升高，控制温度不要超过98℃，并在98℃油浴下反应15min，趁热加入300ml去离子水，撤掉油浴，待反应液温度降到室温，加入10ml30％h2o2水溶液(缓慢加入)，继续搅拌反应1小时，反应完成后用转速为5000rmin-1的离心机离心，倒掉上层清液，保留下层沉淀再用10wt％hcl溶液洗涤离心，重复洗涤离心10次，最后用去离子水洗涤离心，直至上层清液ph值为中性。将得到的沉淀物在80℃的烘箱中干燥过夜，得到固体氧化石墨。

以下实施例所使用的二硒化钼(mose2)购自麦克林公司，纯度99.8％，mdl号:mfcd00049703。

实施例1

一种n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶的制备方法，包括：

(1)氧化石墨烯(go)片层分散液的制备：将200mg上述制得的氧化石墨分散于100ml去离子水中，超声分散1小时，得棕褐色的go片层分散液，go浓度为2mgml^-1。

(2)液相剥离法制备超薄mose2纳米片分散液的制备：将20mg块体mose2加入4ml体积分数为60％的异丙醇(ipa)/水的混合溶剂中，将其放入超声仪中以200w的功率和40khz的频率进行超声波震荡处理4小时，通过加入循环冷却水保持超声过程中温度控制在室温。随后，将超声后的溶液以4000rpm的速度离心20分钟，去除底部未剥离的块体mose2，得到上层清液即为二维mose2纳米片，测试其浓度约为0.5mgml^-1，备用。

(3)层状cofe-ldh纳米片分散液的制备：将0.27gco(no3)2·6h2o，0.09gfe(no3)3·9h2o，0.12g尿素和0.03g柠檬酸三钠分散在75ml蒸馏水中，超声处理约30min直至澄清。将得到的溶液转移到含有聚四氟乙烯衬底的不锈钢水热反应釜中，密封，并在150℃加热反应20小时。冷却至室温后，过滤收集固体产物，分别用蒸馏水和乙醇洗涤多次，并在60℃下真空干燥8小时得到粉末状物质，将其加入到50ml脱气的甲酰胺溶液(50wt％)中进行超声处理得到悬浊液，随后，以4000rpm的速度离心20分钟以除去未剥离的块体材料，取上清液即为层状cofe-ldh纳米片分散液，浓度为1mg/ml。

(4)将所述的5ml氧化石墨烯片层分散液(2.0mgml^-1)和5mlmose2纳米片分散液(0.5mgml^-1)混合，将50mgl-半胱氨酸和300μlnh3·h2o(25-28wt％)逐渐加入到5mlgo(2.0mgml^-1)和5mlmose2(0.5mgml^-1)的混合溶液中，然后超声混合均匀。将所得的混合溶液转移到含有聚四氟乙烯衬底的不锈钢水热反应釜中，密封，并在180℃下加热反应3小时。自然冷却至室温，得到n，s共掺杂石墨烯(n,s-rgo)/mose2水凝胶。随后，将n,s-rgo/mose2水凝胶用蒸馏水洗涤数次，然后冷冻干燥获得n,s-rgo/mose2气凝胶。

(5)将10mg得到的n，s共掺杂石墨烯/mose2气凝胶浸泡在10ml层状cofe-ldh纳米片分散液(1mgml^-1)中，浸泡24h以使层状cofe-ldh纳米片通过静电自组装吸附在n，s共掺杂石墨烯/mose2上达到平衡。此后，将获得的n，s共掺杂石墨烯/mose2/层状cofe-ldh复合水凝胶用蒸馏水洗涤数次，然后冷冻干燥，得到n，s共掺杂石墨烯/mose2/层状cofe-ldh气凝胶。图1是n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶的x射线粉末衍射图谱。

性能测试：

将制得的n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶用扫描电子显微镜(sem)、高分辨透射电镜测试。从图2可知，制得的n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶形成了3d孔道结构，该孔道n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶，且从图3，4可知，n，s共掺杂石墨烯、mose2及cofe-ldh三种基元材料有效复合，形成稳定的三元复合材料。

图5是n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶电极析氢lsv极化曲线，三元复合材料具有优异的析氢性能，过电位越小，电流密度越负，说明析氢性能越好。

图6是n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶电极析氢tafel斜率曲线图，从图6可知，n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶析氢性能优异，曲线斜率越小，说明性能越好。

图7是n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶电极析氧lsv极化曲线。从图7可知，n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶具有优异的析氧性能，过电位越小，电流密度越大，说明析氧性能越好。

图8是n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶电极析氧tafel斜率曲线图。从图8可知，n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶析氧性能优异，曲线斜率越小，说明性能越好。

图9是n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶电极析氢和析氧的faradaic效率曲线。从图9可知，n，s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh气凝胶实际析氢和析氧效率与理论值接近。

实施例2

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于实施例1中的还原剂为抗坏血酸，交联剂为聚吡咯。

经测试得，本发明制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，由图5-8所示，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-290mv，析氧反应的过电位为1.65v。

实施例3

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于实施例1中的还原剂换成葡萄糖，交联剂为聚吡咯。

经测试得，本发明制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，由图5-8所示，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-271mv，析氧反应的过电位为1.84v。

实施例4

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于实施例1中的交联剂换成聚吡咯，还原剂为聚吡咯。

经测试得，本发明制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，由图5-8所示，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-349mv，析氧反应的过电位为1.93v。

实施例5

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于go分散液的浓度为3mg/ml，mose2纳米片分散液的浓度为1mg/ml。

经测试得，本发明制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-317mv，析氧反应的过电位为1.63v

实施例6

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于go分散液的浓度为0.5mg/ml，层状cofe-ldh纳米片分散液的浓度为0.5mg/ml。

经测试得，本发明制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-417mv，析氧反应的过电位为1.64v。

实施例7

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于go分散液(浓度2.0mg/ml)的体积为1ml，mose2纳米片分散液(0.5mg/ml)的体积为9ml。

经测试得，本发明制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-369mv，析氧反应的过电位为1.78v。

实施例8

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于go(2.0mg/ml)分散液的体积为1ml，mose2纳米片分散液的浓度为0.2mg/ml，体积为6ml。

经测试得，本发明制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-359mv，析氧反应的过电位为1.83v。

实施例9

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于go(2.0mg/ml)分散液的体积为1ml，mose2纳米片分散液(0.5mg/ml)的体积为3ml。

经测试得，本发明制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-324mv，析氧反应的过电位为1.75v。

实施例10

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于go(2.0mg/ml)分散液的体积为3ml，mose2纳米片分散液(0.5mg/ml)的体积为1ml。

经测试得，本发明制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-316mv，析氧反应的过电位为1.98v。

实施例11

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于go(2.0mg/ml)分散液的体积为6ml，mose2纳米片分散液(0.5mg/ml)的体积为1ml。

实施例12

本实施例与实施例1的反应及操作条件基本相同，不同之处在于go(2.0mg/ml)分散液的体积为9ml，mose2纳米片分散液(0.5mg/ml)的体积为1ml，cofe-ldh纳米片分散液的浓度为2mg/ml。

经测试得，本发明制得的n,s共掺杂石墨烯/mose2/cofe-ldh复合气凝胶作为电催化水分解电极，具有优异的电催化水分解性能，当电流密度为100ma/cm²时，析氢反应的过电位为-379mv，析氧反应的过电位为1.86v。

以上所述仅是本发明的部分实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。