用于测量一定时间段内介质表面氡释放总量的方法与系统与流程

本发明涉及核辐射探测技术领域，特别涉及一种用于测量一定时间段内介质表面氡释放总量的方法与系统。

背景技术：

目前对铀尾矿氡析出率测量的方法主要有：活性炭—γ能谱法、固体核径迹法、静电收集法、闪烁室法等。

固体核径迹法广泛用于辐射防护水平和环境水平的辐射场和吸收剂量的测量，但该方法需要较长时间才能得到氡析出率，且操作复杂，需要借助显微镜读片，且泄露和反扩散对测量结果的影响不可忽略，测量准确性较差。

闪烁室法测量铀矿山表面氡析出率是应用较为广泛的方法之一，也是核行业标准EJ/T 979-95中表面氡析出率测定的标准方法，我国传统铀矿山氡析出率的测量主要是以闪烁室法为主，其主要缺点是集氡罩内氡泄露和反扩散问题不容忽略、测量结果代表性差，取样过程也较为复杂，难以实现批样布点测量。

活性炭—γ能谱法的工作原理是利用一个采样装置(国际原子能机构333号报告建议活性炭测量氡析出率采样装置底面直径为7-25cm，装活性炭量为50-225g，符合上述要求的活性炭测量氡析出率采样装置一般称为标准活性炭盒)紧扣在待测介质的表面，内部放有活性炭，周围用不吸氡的材料密封(如橡皮泥等)。活性炭对氡 吸附性能好且化学性质稳定，耐高温，可以经受水浸，应用方便，但采样及测量需要较长时间才能得到氡析出率，且氡析出率较为稳定时才能得到准确的测量结果，这种方法需要大规模布点测量，平行性好，但铀尾矿表面氡析出率会跟随时间和气象参数的变化而变化，故活性炭—γ能谱法只能做相对分布规律的测量。

静电收集法测量氡析出率主要是利用集氡罩扣置在待测介质表面，用静电收集式测氡仪来测量集氡罩内的氡浓度从而反推得到氡浓度。国内外以静电收集法研制了许多相关仪器(例如德国ERS-2氡析出率测量仪和便携式介质表面国产氡析出率仪REMIII，都是基于静电收集法直接测量并实时得到不同累积时间的集氡罩内氡浓度，从而得到氡析出率)，如现有的RAD7测氡析出率时,需要通过干燥剂来消除温湿度对氡浓度测量的影响，但采用干燥剂改变了待测介质表面氡的析出；另还需要将测量的平均氡浓度修正得到瞬时氡浓度，并且需要借助计算机将修正得到瞬时氡浓度来计算出测量氡析出率，不能测量完毕直接得到氡析出率的测量结果。仅有小部分氡出率测量仪能直接给出测量结果，如德国Tracerlab生产的ERS-2-s氡钍分析仪，该测量仪在南华大学氡析出率标装置上测量时测量完毕能直接得到结果，但其测量的结果总是偏低，没有解决好泄露和反扩散对测量氡析出率的影响。南华大学研究开发的NRE-I型氡析出率测量仪，既能做环境氡的连续测量又能做瞬时测量，结合集氡罩可以满足不同场合下氡析出率的测量。其基本工作原理为当含氡空气通过滤膜(过滤氡子体)由抽气泵进入测量室，氡原子 核发生衰变会产生²¹⁸Po原子核(离子)，²¹⁸Po原子核(离子)通过一系列衰变产生²¹⁴Po原子核(离子)，在衰变的瞬间²¹⁸Po和²¹⁴Po粒子在电场的作用下往探测器移动最终被收集在探测器内壁上， ²¹⁸Po粒子(离子)和²¹⁴Po粒子(离子)发射α粒子，这些α粒子被探测器收集，又因为α粒子具有很强的电离能力，迅速积累并输出到后续核电子系统中的低噪声信号调理电路中，由其放大后输出一个电脉冲信号，后续电路记录这个电脉冲信号，从而获取α粒子信息，最后由多道脉冲幅度分析器记录下来，经过电子学线路处理(主要是利用能谱法对²¹⁸Po产生的6.00Mevα粒子和²¹⁴Po产生的7.69Mevα粒子能量甄别，原理是不同子体衰变产生的α粒子能量是不同的，反映在后续电路为脉冲幅度也不同)，通过相对刻度就可以确定待测气体的氡浓度，从而反推得到氡析出率。静电收集法准确度好，但所用设备造价较高，一般用于某一点的氡析出率测量。

从以上描述可以看出，当前的测量方法均难以实现对大面积的铀尾矿库的氡年释放总量进行可靠测量。然而伴随核电的发展，铀需求增大，铀矿冶工业必然要产生大量的铀尾矿，为提供1000MW(e)轻水堆所需的铀，每年将产生铀尾矿达到6×10⁴t，铀水冶设施退役之后，大量的铀尾矿堆积于尾矿库使得尾矿库聚集了一定的放射性元素，铀尾矿库表面氡年释放总量是评价铀矿退役治理工作是否达标的重要指标，如何可靠测量铀尾矿库的氡年释放总量一直是科研工作者研究的重点，然而截止目前还没有一种方法能够方便、可靠地测量铀尾矿库年氡释放总量。

技术实现要素：

本发明要解决的技术问题是提供一种用于测量一定时间段内介质表面氡释放总量的方法，该方法可用于对铀尾矿库氡年释放总量进行测量，其结果可靠且操作方便。进一步，基于上述方法，本发明还提供一种用于测量一定时间段内介质表面氡释放总量的系统。

为了解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：一种用于测量一定时间段内介质表面氡释放总量的方法，包括以下步骤：

步骤一、布样与采样：

将待测介质表面划分为多个待测区域，从一个待测区域中选定一个代表测量点，用基于静电收集的氡析出率连续测量仪连续测量该代表测量点的氡析出率，同时在该代表测量点周围设置用活性炭-γ能谱法测量的对比测量点，并在其它待测区域中选定代表测量点用活性炭-γ能谱法测量氡析出率；

步骤二、根据采样测量结果计算单次测量中待测介质表面氡析出率的平均值：

S001、依据所述氡析出率连续测量仪测得的氡析出率测量值，并结合下式(1)计算出对比测量点用活性炭-γ能谱法测量的理论参考值J_R：

式(1)中J₁、J₂、J₃..J_n为氡析出率连续测量仪在测量周期T的时间过程中得到的实际测量数据；

S002、将所述对比测量点用活性炭-γ能谱法测量的理论参考值J_R结合以下式(2)计算出刻度系数ε为：

式(2)中J_AC为对比测量点活性炭-γ能谱法在相同测量周期T内实际测量的结果；

S003、按下式(3)计算出单次测量中待测介质表面氡析出率的平均值J_AV：

式(3)中J_C1、Jc₂...Jc_m为对比测量点及其他待测区域代表测量点经活性炭-γ能谱法实测得到的氡析出率值；

步骤三、计算一定时间段内待测区域单位面积的氡释放总量：

由步骤二计算得到的单次测量中待测介质表面氡析出率的平均值与时间的乘积就可得到该时间段内待测区域单位面积的氡释放总量；

步骤四、计算一定时间段内介质表面的氡释放总量：

由步骤三计算得到的待测区域单位面积的氡释放总量与待测介质总表面积的乘积就可得到该时间段内介质表面的氡释放总量。

作为在上述实施方案基础上的改进，先根据表面覆盖物分布情况将介质表面划分为多个片区，再通过上述步骤一至四的方法测量出每个片区在该时间段内的氡释放总量，最后将各片区的氡释放总量相加就可得到该时间段内介质表面的氡释放总量。

其中，在以上实施方案中，步骤一中划分的各待测区域表面积相等。

进一步地，上述步骤一中采用活性炭-γ能谱法对对比测量点和 其他待测区域代表测量点进行测量的采样持续时间为24小时。

在本发明的实施例中，所述氡析出率连续测量仪包括测氡仪及集氡罩；

所述集氡罩上开设有集氡抽气孔、集氡回气孔及泄漏孔，所述集氡罩内设有搅拌器，所述测氡仪包括取样泵、测量室、与所述测量室相通的测量抽气孔及测量回气孔，所述集氡抽气孔与测量抽气孔通过进气管道连通，所述集氡回气孔与测量回气孔通过回气管道连通；

步骤一中用该氡析出率连续测量仪连续测量代表测量点的氡析出率包括：

1.1测量初始氡浓度C₀；

开启取样泵，用0.1-12L/min的流率对待测介质表面周围环境中的含氡空气进行取样，取样时间为ΔT，此时测量室内的氡浓度即为初始氡浓度C₀

1.2计算介质表面氡析出率；

(a)先按以下方法确定A、B以及等效衰变常量λe：

将集氡罩扣在待测介质表面，以时间间隔为T对集氡罩内氡的浓度进行多次测量，在时间为T的测量过程中，包括氡累积的过程以及氡动态平衡的过程，第n和n-1次测量的集氡罩内氡的浓度之间的关系为：C_n＝A+BC_n-1,其中n为自然数，C_n为t＝n*T时刻的集氡罩内氡的浓度；

上式中，J为被测介质表面氡析出率，S为集氡罩的底面积，V表示集氡罩与测量室的总体积；

在氡累积过程中，经多次测量，采用最小二乘法确定公式C_n＝A+BC_n-1中的A和B，并求得：

再以作为氡累积过程和氡动态平衡过程的分界点；测量时间对应的过程为氡累积过程，测量时间对应的过程为氡动态平衡过程；

(b)在氡累积过程，

在氡动态平衡过程，

优选的，测量初始氡浓度C₀时，对待测介质表面周围环境中的含氡空气进行取样的流率为2L/min，取样时间ΔT为15分钟。

作为本发明的另一方面，基于上述测量方法，本发明还提供一种用于测量一定时间段内介质表面氡释放总量的系统，其包括：

一个或多个基于静电收集的氡析出率连续测量仪，用于测量所述待测介质表面氡析出率的变化规律；

多个活性炭采样装置，用于测量所述待测介质表面氡析出率的相对分布规律；

该系统采用上述测量方法对介质表面氡释放总量进行测量。

优选的，上述基于静电收集的氡析出率连续测量仪包括测氡仪及集氡罩；

所述集氡罩上开设有集氡抽气孔、集氡回气孔及泄漏孔，所述集氡罩内设有用于将罩内气体混合均匀的搅拌器，所述测氡仪包括取样泵、测量室、测量抽气孔及测量回气孔，所述集氡抽气孔与测量抽气孔通过进气管道连通，所述集氡回气孔与测量回气孔通过回气管道连通，所述进气管道中设有氡子体过滤器；

开启所述取样泵，所述集氡罩内的气体可通过进气管道进入测量室中，所述测量室中的气体可通过回气管道进行集氡罩内；

该氡析出率连续测量仪采用前述步骤1.1及1.2的方法对代表测量点的氡析出率进行连续测量。

优选的，所述活性炭采样装置包括一个两端开口的圆台形壳罩，所述圆台形壳罩顶端开口处安装有一个标准活性炭盒，所述标准活性炭盒与圆台形壳罩连接处通过密封胶密封，所述圆台形壳罩底端开口面积为标准活性炭盒底面积的1.5倍。

更优选的，所述圆台形壳罩的高度为13.2cm，所述标准活性炭盒的底面直径为9cm、高度为4cm，所述标准活性炭盒内填装活性炭量为100g。

本发明利用静电收集法连续测量能够获取测点氡析出率的变化规律、测量结果准确性高的优点弥补了活性炭-γ能谱法(以下简称为活性炭法)不能准确测量待测介质表面变化的氡析出率真实值的缺点，同时利用活性炭-法平行性好、适合大批布样的优点弥补了静电收集法设备造价高、不适合大面积、大批布样的缺点。具体地，本发明先将介质表面进行分区，然后在各待测区域中选定具有典型性的代表测量点，选择其中一个代表测量点采用基于静电收集的氡析出率连续测量仪对该点进行连续测量，在该代表测量点的周围选 定对比测量点，同时采用活性炭法对对比测量点及其他待测区域的代表测量点进行测量，虽然现场测量过程中，氡析出率易受气压、温度、湿度等复杂气象环境的影响，活性炭法不能准确测量待测介质表面变化的氡析出率真实值，但是通过氡析率连续测量方法对短时间(T时间)内等效衰变常量的确定实现了现场复杂环境条件下氡析出率的准确测量，由于现场气象条件相同，可认为现场测量各测点氡析出率的变化规律相同，故以氡析出率连续测量仪测量值为标准就可得到对比测点活性炭法测量的理论参考值，定义刻度系数ε为活性炭法测点的理论参考值与实测值之比，则由刻度系数和其它待测区域活性炭法实测值就可得到准确的氡析出率值。综上所述，本发明通过活性炭法测量铀尾矿库表面的区域分布规律，通过用基于静电收集的氡析出率连续测量方法对代表测量点的氡析出率连续测量得出其变化规律，以氡析出率连续测量仪为基准对活性炭法测量结果修正，从而得到准确的平均氡析出率值进而得到一定时间段内介质表面氡释放总量，该方法布样方便、操作简单、测量结果相比现有方法更加准确可靠，尤其适用于对大面积的铀尾矿库氡年释放总量进行测量。

附图说明

图1为对一定时间段内介质表面氡释放总量进行测量的实施流程图；

图2为测量系统中氡析出率连续测量仪的整体结构示意图；

图3为测量系统中活性炭采样装置的整体结构示意图；

图4为5月份所作测试中2号测点氡析出率的变化曲线图；

图5为5月份所作两次测试结果的对比图；

图6为根据4个月份所作测试结果绘制的铀尾矿库表面不同时间氡析出率的区域分布变化规律图。

具体实施方式

本发明的主要基于以下构思：1、利用静电收集法连续测量能够 获取测点氡析出率的变化规律、测量结果准确性高的优点弥补活性炭-γ能谱法(以下简称为活性炭法)不能准确测量待测介质表面变化的氡析出率真实值的缺点，同时利用活性炭-法平行性好、适合大批布样的优点弥补了静电收集法设备造价高、不适合大面积、大批布样的缺点；2、通过活性炭法测量铀尾矿库表面的区域分布规律，通过用基于静电收集的氡析出率连续测量方法对代表测量点的氡析出率连续测量得出其变化规律，以氡析出率连续测量仪为基准对活性炭法测量结果修正，从而得到准确的平均氡析出率值进而得到一定时间段内介质表面氡释放总量。

需要提前说明的是，在本发明的描述中，“多个”指两个及两个以上。

图1示出了本发明所涉及的用于测量一定时间段内介质表面氡释放总量的方法的基本方案，其包括以下步骤：

步骤一、布样与采样：

将待测介质表面划分为多个待测区域，从一个待测区域中选定一个代表测量点，用基于静电收集的氡析出率连续测量仪连续测量该代表测量点的氡析出率，同时在该代表测量点周围设置用活性炭-γ能谱法测量的对比测量点，并在其它待测区域中选定代表测量点用活性炭-γ能谱法测量氡析出率；

步骤二、根据采样测量结果计算单次测量中待测介质表面氡析出率的平均值：

S001、依据所述氡析出率连续测量仪测得的氡析出率测量值，并结合下式(1)计算出对比测量点用活性炭-γ能谱法测量的理论 参考值J_R：

式(1)中J₁、J₂、J₃..J_n为氡析出率连续测量仪在测量周期T的时间过程中得到的实际测量数据；

S002、将所述对比测量点用活性炭-γ能谱法测量的理论参考值J_R结合以下式(2)计算出刻度系数ε为：

式(2)中J_AC为对比测量点活性炭-γ能谱法在相同测量周期T内实际测量的结果；

S003、按下式(3)计算出单次测量中待测介质表面氡析出率的平均值J_AV：

式(3)中J_C1、Jc₂...Jc_m为对比测量点及其他待测区域代表测量点经活性炭-γ能谱法实测得到的氡析出率值；

步骤三、计算一定时间段内待测区域单位面积的氡释放总量：

由步骤二计算得到的单次测量中待测介质表面氡析出率的平均值与时间的乘积就可得到该时间段内待测区域单位面积的氡释放总量；

步骤四、计算一定时间段内介质表面的氡释放总量：

由步骤三计算得到的待测区域单位面积的氡释放总量与待测介 质总表面积的乘积就可得到该时间段内介质表面的氡释放总量。

需要说明的是，上述基本方案中未对氡析出率连续测量仪的具体结构作限定，现有技术中存在多种氡析出率连续测量仪可选择，本申请优选采用中国专利文献“CN104614753A”中公开的氡析出率连续测量装置，其具体结构见图2所示，包括测氡仪及集氡罩；

集氡罩上开设有集氡抽气孔、集氡回气孔及泄漏孔，集氡罩内设有搅拌器，测氡仪包括取样泵、测量室、与测量室相通的测量抽气孔及测量回气孔，集氡抽气孔与测量抽气孔通过进气管道连通，集氡回气孔与测量回气孔通过回气管道连通；

用该氡析出率连续测量仪连续测量代表测量点的氡析出率包括：

1.1测量初始氡浓度C₀；

开启取样泵，用0.1-12L/min的流率对待测介质表面周围环境中的含氡空气进行取样，取样时间为ΔT，此时测量室内的氡浓度即为初始氡浓度C₀

1.2计算介质表面氡析出率；

(a)先按以下方法确定A、B以及等效衰变常量λe：

将集氡罩扣在待测介质表面，以时间间隔为T对集氡罩内氡的浓度进行多次测量，在时间为T的测量过程中，包括氡累积的过程以及氡动态平衡的过程，第n和n-1次测量的集氡罩内氡的浓度之间的关系为：C_n＝A+BC_n-1,其中n为自然数，C_n为t＝n*T时刻的集氡罩内氡的浓度；

上式中，J为被测介质表面氡析出率，S为集氡罩的底面积，V表示集氡罩与测量室的总体积；

在氡累积过程中，经多次测量，采用最小二乘法确定公式C_n＝A+BC_n-1中的A和B，并求得：

再以作为氡累积过程和氡动态平衡过程的分界点；测量时间对应的过程为氡累积过程，测量时间对应的过程为氡动态平衡过程；

(b)在氡累积过程，

在氡动态平衡过程，

上述测量初始氡浓度C₀时，对待测介质表面周围环境中的含氡空气进行取样的流率为2L/min，取样时间ΔT为15分钟。

另外，本发明所用活性炭采样装置也可从现有技术中进行选择，其优选采用图3所示结构，在图3中，该活性炭采样装置包括一个两端开口的圆台形壳罩，圆台形壳罩顶端开口处安装有一个标准活性炭盒，标准活性炭盒与圆台形壳罩连接处通过密封胶密封，其中圆台形壳罩底端开口面积为标准活性炭盒底面积的1.5倍，具体地，

圆台形壳罩的高度为13.2cm，标准活性炭盒的底面直径为9cm、高度为4cm，标准活性炭盒内填装活性炭量为100g。

为了便于本领域技术人员的理解，下面在上述基本实施方案的基础上结合具体实施例对本发明作进一步的说明。

一、实验测试地点：我国中部某省铀尾矿库，铀尾矿库主要存在两种区域，即已治理区域和未治理区域，已治理区域主要是有一个粘土的覆盖层(粘土区域)，未治理区域基本都是裸露的尾砂(尾砂区域)。

二、测试时间：选取当地气候代表月份5月、6月和10月、11月中的一天各测试1次。

三、布样与取样：

1.布样：如图1所示，尾砂区域划分为16个待测区域，每个待测区域均设定一个代表测量点，共16个代表测量点(1-16号)，其中2号代表测量点采用氡析出率连续测量仪对其进行连续测量并在其周围设置对比测量点。粘土区域裸露部分划分为5个待测区域，共设定5个代表测量点(17-21号)。除2号代表测量点外，其它代表测量点及2号代表测量点周围设置的对比测量点均采用活性炭法进行测量。

在铀尾矿库氡析出率连续测量现场组装好氡析出率连续测量装置，将氡析出率连续测量仪的周期设定为T＝60min；

在2号代表测量点处打开氡析出率连续测量仪，5分钟取样完成后，扣上集氡罩；

在其他代表测量点和2号代表测量点周围设置的对比测量点扣上活性炭测量氡析出率采样装置，记录布样开始的时间。

2.取样：

活性炭采样装置累积时间达到24h以上，取样完成，记录取样 结束时的时间；

导出并记录氡析出率连续测量仪的测量时间及实验数据，得到2号代表测量点氡析出率随时间的变化规律；

用高纯锗γ谱仪测量609kev的能量峰，得到各活性炭采样装置测量的数据。

在5月份所做测试中，2号代表测量点氡析出率连续测量结果见下表所示：

从2号测点氡析出率的连续测量结果可以看出：铀尾矿表面氡析出率从中午开始表面氡析出率明显开始升高，十九时开始氡析出率值逐渐降低，2号测点氡析出率的变化曲线如图4所示。

除2号代表测量点外的其他测点采用活性炭法测得的数据如下所示：

为了进一步检验现场测量结果的可重现性，在距离上述测试时间4天后，申请人采用活性炭法对上述测量点再次进行测量，测量结果如下：

将两次测量在同一坐标轴画出，两次测量结果对比如图5所示：

从图5可以看出，虽然两次测量结果有偏差，但总的变化趋势一致，粘土区域经过了覆盖等退役治理使得其表面的氡析出率较低，故两次测量结果较为接近，由此可以确定实验测量结果具有可重现性。

在6月份所做测试中，2号代表测量点氡析出率连续测量结果见下表所示：

除2号代表测量点外的其他测点采用活性炭法测得的数据如下所示：

在10月份所做测试中，2号代表测量点氡析出率连续测量结果见下表所示：

除2号代表测量点外的其他测点采用活性炭法测得的数据如下所示：

在11月份所做测试中，2号代表测量点氡析出率连续测量结果见下表所示：

除2号代表测量点外的其他测点采用活性炭法测得的数据如下所示：

四、计算：

1、根据5月份的测量数据，其刻度系数ε为：

现场测量各测点的气象参数等其他外界条件均相同，故可认为各点氡析出率的变化规律一致，则各测点的刻度系数均为1.079。经刻度系数修正后本次测试中各点氡析出率真实值如下：

2、根据6月份的测量数据，其刻度系数为

经刻度系数修正后本次测试中各点氡析出率真实值如下：

3、根据10月份的测量数据，其刻度系数为经刻度系数修正后，本次测试中各点氡析出率真实值如下：

4、根据11月份的测量数据，其刻度系数为

经刻度系数修正后，本次测试中各点氡析出率真实值如下：

将每次测试过程中经刻度系数修正得到的氡析出率真实值相加并均分，得到单次测量的氡析出率平均值；

再将四次测量的氡析出率平均值相加并均分，得到铀尾矿库表面氡析出率年平均值；

将铀尾矿库表面氡析出率年平均值与时间、面积累积，即可得到该铀尾矿库表面氡年度释放总量(为简化表述，具体计算过程及各步骤计算结果略去)。

五、检验上述铀尾矿库氡年释放总量测量方法的可靠性。

根据各次活性炭法测量结果，可在同一坐标轴上绘制铀尾矿库表面不同时间氡析出率的区域分布变化规律，如图6所示。

从图6可以看出不同月份测量铀尾矿库表面氡析出率的区域分布规律，虽每次测量的结果有差异，但各次测量的变化规律基本一致，说明测量结果是可靠的，粘土区域相对变化较小，氡析出率较尾砂区域氡析出率稳定，原因是粘土区域孔隙度低。

需要说明的是，上述实施例中虽然只对2号代表测量点采用氡连续测量仪进行连续测量，本领域技术人员应当明白，由于该铀尾矿库中粘土区域表面被覆盖，而尾砂区域表面直接裸露，二者表面覆盖物的分布情况不同，若将粘土区域于尾砂区域视为两个片区，再用前述基础方案中步骤一至四的方法对每个片区单独进行测量计算，最后将两个片区的氡年释放总量相加也可得到铀尾矿库表面年 氡释放总量，这样虽然需要用到两个氡连续测量仪，但这样测量得到的结果将更加准确。

上述实施例为本发明较佳的实现方案，除此之外，本发明还可以其它方式实现，在不脱离本技术方案构思的前提下任何显而易见的替换均在本发明的保护范围之内。

为了让本领域普通技术人员更方便地理解本发明相对于现有技术的改进之处，本发明的一些附图和描述已经被简化，并且为了清楚起见，本申请文件还省略了一些其它元素，本领域普通技术人员应该意识到这些省略的元素也可构成本发明的内容。