致密隔离层及其制备方法、固态氧化物燃料电池与流程

本技术涉及固态氧化物燃料电池，具体而言，涉及一种致密隔离层及其制备方法、固态氧化物燃料电池。

背景技术：

1、固体氧化物燃料电池的结构包括阳极、阴极和电解质。在电池的高温制备和运行过程中阴极的sr元素会向电解质层扩散，并与电解质层发生化学反应，生成一层导电性很差的致密氧化物锆酸锶，使得电池的性能和稳定性下降。解决此问题常用的方法是在电解质与阴极之间加入一层隔离层来阻挡氧电解质与阴极的反应。氧化铈基陶瓷材料通常采用三价稀土元素掺杂的氧化铈材料制得，如掺钆氧化铈(简写为gdc)。由于其化学性质稳定，不易与钙钛矿阴极材料发生反应，成为了现在最常用的隔离层材料。

2、目前丝网印刷法是最常用的氧化铈基隔离层的制备方法，其具有操作简单、成本较低、制备速度快等特点。但是丝印的氧化铈基隔离层薄膜在烧结过程中很难致密化，会形成多孔结构，而多孔结构的隔离层不能完全阻隔电解质与阴极的反应。此外，采用此方法时在制备过程中氧化钇稳定氧化锆电解质与gdc隔离层容易相互扩散生成氧化钇稳定氧化锆-掺钆氧化铈固溶体，其电导率在同一温度比氧化钇稳定氧化锆低两个数量级，导致燃料电池性能降低。

技术实现思路

1、本技术旨在解决或改善上述技术问题。

2、为此，本技术的第一目的在于提供一种致密隔离层的制备方法。

3、本技术的第二目的在于提供一种致密隔离层。

4、本技术的第三目的在于提供一种固态氧化物燃料电池。

5、为实现本技术的第一目的，本技术第一方面的技术方案提供了一种致密隔离层的制备方法，包括：制备掺钆氧化铈粉体；制备电沉积电解液；将掺钆氧化铈粉体与电沉积电解液混合，得到混合电解液；将电池样品放入混合电解液中进行电沉积，得到致密隔离层。

6、根据本技术提供的致密隔离层的制备方法，首先制备掺钆氧化铈粉体与电沉积电解液。然后将掺钆氧化铈粉体与电沉积电解液混合，得到混合电解液。最后将电池样品放入混合电解液中进行电沉积，得到致密隔离层。通过熔盐电化学沉积制备掺钆氧化铈隔离层，无需烧结就能在熔盐中形成致密的隔离层，工艺简单，具有较好的致密性，能够阻隔电解质与燃料电池阴极的反应，提高了燃料电池的性能。

7、另外，本技术提供的技术方案还可以具有如下附加技术特征：

8、上述技术方案中，将电池样品放入混合电解液中进行电沉积，得到致密隔离层，具体包括：将电池样品和石墨板放入混合电解液中，并将电池样品与电源的阳极连接，将石墨板与电源的阴极连接；将电池样品在800℃-950℃，电流密度0.1a/dm2-1a/dm2下，沉积5min-30min，在电池样品的电解质层表面形成致密隔离层。

9、在该技术方案中，将电池样品放入混合电解液中进行电沉积，得到致密隔离层，具体为首先将电池样品放置在容器中并与电源的阳极连接，电源的另一端与石墨板相连放置在容器中。然后对电池样品进行电沉积，得到致密隔离层。其中，电流密度0.1a/dm2-1a/dm2，温度设置800℃-950℃，沉积时间5min-30min。通过电沉积，混合电解液中的掺钆氧化铈能够吸附到电池样品的电解质层表面，从而形成致密隔离层。

10、上述技术方案中，制备掺钆氧化铈粉体，具体包括：将氯化钠、氯化钾和氟化锂组成的熔盐与硝酸钆、三氧化二铈组成的粉体混合，装在封闭罐体中在800℃-950℃下进行烧结，保温4h-20h，得到初始掺钆氧化铈粉体；对初始掺钆氧化铈粉体进行清洗和烘干，得到掺钆氧化铈粉体；其中，熔盐与粉体的质量比在100：5至100：60之间。

11、在该技术方案中，制备掺钆氧化铈粉体与电沉积电解液，具体为首先将氯化钠、氯化钾和氟化锂组成的熔盐与硝酸钆、三氧化二铈组成的粉体混合，装在封闭罐体中在800℃-950℃下进行烧结，保温4h-20h，得到初始掺钆氧化铈粉体。然后对初始掺钆氧化铈粉体进行清洗和烘干，完成掺钆氧化铈粉体的制备。其中，熔盐组分：粉体=100：5~60。

12、上述技术方案中，制备电沉积电解液，具体包括：将氟化钠、氟化钾、氟化锂混合，得到电沉积电解液。

13、在该技术方案中，制备掺钆氧化铈粉体与电沉积电解液，还包括将氟化钠、氟化钾、氟化锂混合，得到电沉积电解液。通过将电沉积电解液与掺钆氧化铈粉体混合，能够对电池样品进行电沉积。

14、上述技术方案中，电池样品包括电解质层和阳极层，阳极层、电解质层、致密隔离层依次层叠。

15、在该技术方案中，电池样品包括电解质层和阳极层，阳极层、电解质层、致密隔离层依次层叠，从而能够阻隔电解质与燃料电池阴极的反应。

16、上述技术方案中，阳极层包括以下之一：氧化钇稳定氧化锆、氧化钪稳定氧化锆、氧化铈稳定氧化锆。

17、在该技术方案中，阳极层的常用材料为氧化钇稳定氧化锆、氧化钪稳定氧化锆、氧化铈稳定氧化锆。因此，阳极层包括以下之一：氧化钇稳定氧化锆、氧化钪稳定氧化锆、氧化铈稳定氧化锆。

18、上述技术方案中，电解质层包括以下之一：氧化钇稳定氧化锆、氧化钪稳定氧化锆、氧化铈稳定氧化锆。

19、在该技术方案中，电解质层的常用材料为氧化钇稳定氧化锆、氧化钪稳定氧化锆、氧化铈稳定氧化锆。因此，电解质层包括以下之一：氧化钇稳定氧化锆、氧化钪稳定氧化锆、氧化铈稳定氧化锆。

20、上述技术方案中，掺钆氧化铈粉体与电沉积电解液的质量比在1：100至3：100之间。

21、上述技术方案中，氯化钠占熔盐的百分比为10％-60％。

22、上述技术方案中，氯化钾占熔盐的百分比为11％-67％。

23、上述技术方案中，氟化锂占熔盐的百分比为12.5％-72％。

24、上述技术方案中，硝酸钆占粉体的百分比为10％-20％。

25、上述技术方案中，三氧化二铈占粉体的百分比为80％-90％。

26、上述技术方案中，氟化钠占电沉积电解液的百分比为8％-60％。

27、上述技术方案中，氟化钾占电沉积电解液的百分比为8％-60％。

28、上述技术方案中，氟化锂占电沉积电解液的百分比为14％-80％。

29、为实现本技术的第二目的，本技术第二方面的技术方案提供了一种致密隔离层，采用如本技术第一方面中任一项技术方案的致密隔离层的制备方法制备而成，故而具有上述第一方面任一技术方案的技术效果，在此不再赘述。

30、为实现本技术的第三目的，本技术第三方面的技术方案提供了一种固态氧化物燃料电池，包括如本技术第二方面中任一项技术方案的致密隔离层，因而其具有如本技术第二方面中任一项技术方案的致密隔离层的全部有益效果，在此不再赘述。

31、上述技术方案中，固态氧化物燃料电池包括电解质层和阳极层、阴极层，致密隔离层位于电解质层与阴极层之间。

32、上述技术方案中，阴极层包括钴铁酸锶镧。

33、本技术的附加方面和优点将在下面的描述部分中变得明显，或通过本技术的实践了解到。