面发光体及前面膜的制作方法
面发光体及前面膜的制作方法
【专利摘要】本发明的目的在于提供光取出效率高、且色调偏差小、而且透光性基板破裂时不容易飞散的面发光体。所述面发光体是在单面具有透光性基板的发光元件的该透光性基板一侧配置有前面膜的面发光体，所述前面膜是在基材膜的两面具有包含粒子的树脂层的至少3层结构的前面膜，所述面发光体的特征在于，位于所述前面膜的入光侧的树脂层(第1含粒子层)含有1～50质量％的粒子，位于所述前面膜的出光侧的树脂层(第2含粒子层)含有20～80质量％的粒子。
【专利说明】面发光体及前面膜
【技术领域】
[0001]本发明涉及光取出效率(light extraction efficiency)高、且由目测角度不同而导致的色调变化小、而且即使透光性基板破裂时其碎片也不容易飞散的面发光体及其所使用的前面膜。
【背景技术】
[0002]近年来，以使用了有机场致发光元件(以下有时将场致发光简称为EL)的发光体为代表的面发光体受到注目。有机EL元件能使其光的颜色为白色或接近白色的颜色，因此，可以用于作为照明装置的光源或作为显示装置的背光源的用途。
[0003]目前已知的有机EL元件包含有机EL层、透明电极及由玻璃或高分子膜形成的透光性基板等构成构件，对于由有机EL层发出的光，通过透光性基板将光取出到外部时的损失大，发出的光中取出到外部的效率(以下称为光取出效率)停留在20%左右。另外，白色有机EL元件通常具备红.绿.蓝或黄.蓝等多个发光元件，但由于各构成构件中的折射行为及反射行为因光的波长不同而异，所以由目测的角度不同而导致的色调变化(以下称为色调偏差)成为亟待解决的课题。
[0004]而且，对于目前的有机EL元件中所用的透光性基板，玻璃为主流，在给予冲击时，有发生破裂而碎片飞散之虞。
[0005]作为提高有机EL元件的光取出效率的方法，提出了在透光性基板的与发光体相反侧的面上设置包含散射材料的树脂层(专利文献I)、设置光扩散性粘合层(专利文献2)等的方法。另外，作为实现光取出效率、减低色调偏差及防止透光性基板破裂时飞散的方法，提出了在透明电极和透光性基板之间设置包含粒子的树脂层、且在出光面设置透镜片(专利文献3)的方法。
[0006]专利文献1:日本特开2003-109747号公报
[0007]专利文献2:日本特开2010-218738号公报
[0008]专利文献3:日本特开2011-86527号公报
【发明内容】
[0009]然而，专利文献I记载的方法没有防止透光性基板破裂时碎片飞散的功能，或者不能充分防止发生色调偏差。
[0010]对于专利文献2记载的使用光扩散性粘合层的方法而言，光取出效率不充分，也不能充分防止发生色调偏差。
[0011]对于专利文献3记载的方法而言，因光扩散粒子的影响而需要在表面凹凸大的树脂层上形成厚度数十nm的透明电极，考虑实际的制造技术，缺乏可行性。
[0012]本发明的目的在于，尝试解决如上所述的现有技术的问题，提供光取出效率高、且色调偏差小、并且透光性基板破裂时不容易飞散的面发光体及其所使用的前面膜。
[0013]为了解决上述课题，本发明采用以下构成。gp，[0014]1.一种面发光体，是在单面具有透光性基板的发光元件的该透光性基板一侧以相接触的方式配置有前面膜的面发光体，所述前面膜是在基材膜的两面具有包含粒子的树脂层的至少3层结构的前面膜，所述面发光体的特征在于，位于所述前面膜的入光侧的树脂层(第I含粒子层)含有I?50质量％的粒子，位于所述前面膜的出光侧的树脂层(第2含粒子层)含有20?80质量％的粒子。
[0015]2.如上述I所述的面发光体，其中，构成所述第I含粒子层的树脂和粒子的折射率之差为0.05?0.5。
[0016]3.如上述I或2所述的面发光体，其中，所述第I含粒子层和透光性基板之间的剥离强度为0.5N/25mm以上。
[0017]4.如上述I?3中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层含有紫外线吸收剂。
[0018]5.如上述I?4中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层中的树脂为含有紫外线吸收剂的树脂。
[0019]6.如上述I?5中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层中的粒子为含有紫外线吸收剂的粒子。
[0020]7.如上述I?6中任一项所述的面发光体，其中，所述面发光体所使用的发光元件为有机场致发光元件。
[0021]8.一种前面膜，用于上述I?6中任一项所述的面发光体。
[0022]根据本发明，可以提供光取出效率高、色调偏差小、而且透光性基板破裂时碎片不容易飞散的面发光体。
【专利附图】
【附图说明】
[0023]图1是表示本发明的面发光体的构成的一个例子的示意图。
[0024]图2是表示本发明使用的发光元件的构成的一个例子的示意图。
[0025]图3是表示本发明使用的前面膜的构成的一个例子的示意图。
【具体实施方式】
[0026]下面，根据【专利附图】
【附图说明】本发明的实施方式。
[0027]图1是表示本发明的面发光体的构成的一个例子的示意图。本发明的面发光体I由发光元件2和前面膜3构成，发光元件2与前面膜3以相接触的方式配置。发光元件2由发光层4及透光性基板5构成,前面膜3为从发光兀件2的透光性基板5 —侧起依次具有第I含粒子层6、基材膜7及第2含粒子层8的3层结构的层合体。
[0028]本发明的面发光体I只要是面状的发光体就没有特别限制。面状并不限定于平面，也包括具有一定曲率的曲面、不定形地弯曲而成的面，还包括具有部分凹凸的面。
[0029]图2是表示本发明所使用的发光元件的构成的一个例子的示意图。透光性基板5由玻璃、高分子膜基板形成，现状是主要使用气体阻隔性良好的玻璃。另外，对于发光层4的构成，给出了依次配置有密封层9、背面电极10、发光体11、透明电极12的例子。密封层9是为了防止因水或氧从背面或侧面浸入而导致发光体11劣化而设置的。背面电极10是具有反射性的电极，大多使用银或铝。作为发光体11，可举出有机场致发光体或无机场致发光体等。需要说明的是，作为发光体11，将使用了有机场致发光体的发光元件称为有机场致发光元件，将使用了无机场致发光体的发光元件称为无机场致发光元件。透明电极大多使用铟-锡氧化物膜(以下称为ITO)等。
[0030]图3是表示本发明所使用的前面膜的构成的一个例子、即3层结构的前面膜的示意图。前面膜3如图1所说明的那样与发光元件2的透光性基板5以相接触的方式配置，因此，将与透光性基板5相接触的一侧定义为基材膜7的入光侧，将隔着基材膜与入光侧相反的一侧定义为出光侧。而且，如图3所示，前面膜在其两面具有包含粒子的树脂层，将入光侧定义为第I含粒子层6、将出光侧定义为第2含粒子层8、将构成第I含粒子层6的树脂定义为树脂(A) 13、将第I含粒子层6所包含的粒子定义为粒子(A) 14、将构成第2含粒子层8的树脂定义为树脂(B) 15、将第2含粒子层8所包含的粒子定义为粒子(B) 16。需要说明的是，基材膜可以由2层以上的层形成，也可以例如在第I含粒子层侧的表面区域和/或第2含粒子层侧的表面区域配置功能层。
[0031]在本发明的面发光体所使用的前面膜中，第I含粒子层6含有I?50质量％的粒子(A) 14。通过设为上述质量含有率，在第I含粒子层6中，粒子(A) 14成为埋没并分散于树脂(A) 13中的形态，可以使发光元件2的透光性基板5与前面膜3的第I含粒子层6以相接触的方式配置。这里所谓以相接触的方式配置是指透光性基板5与第I含粒子层6密合。如果透光性基板5与第I含粒子层6之间存在空气层，则在与空气层之间由光反射带来的损失变大，因此，采用透光性基板5与第I含粒子层6密合的构成以使空气层不介于它们之间。即，通过采取上述构成，可以减少透光性基板5与第I含粒子层6之间的反射损失。需要说明的是，在本发明中，基于上述理由，在透光性基板5与第I含粒子层6之间，优选微量空气的嵌入(将此时的空气嵌入体现为孔隙)少，优选每单位面积中上述微小的孔隙为1%以下。另外，在第I含粒子层6中，通过使粒子(A) 14成为埋没并分散于树脂(A) 13中的形态，可以通过树脂(A) 13和粒子(A) 14的折射率之差使透射光散射。
[0032]进而，第2含粒子层8在树脂⑶15中含有20?80质量％的粒子⑶16。通过设为上述质量含有率，在第2含粒子层8中，粒子(B) 16成为在出光侧的表面形成凸部的形态，可以减少在第2含粒子层8和空气的界面处发生的全反射，并在出光侧高效地取出光。
[0033]对于前面膜在入光侧或出光侧仅设置I层含粒子层的现有技术的构成而言，减少色调偏差和提高光取出效率存在折衷选择的关系(trade-off relation)而难以同时实现。因此，发明人等基于第I含粒子层6的散射功能对减少色调偏差是有效的、第2含粒子层8的表面凹凸形状对提高光取出效率是有效的假设进行了潜心研究，结果发现了通过设置2层含粒子层、进而将粒子的质量含有率控制在上述条件从而能同时实现减少色调偏差和提高光取出效率的本发明的面发光体。此外，通过具有基材膜7，可以得到透光性基板破裂时不容易飞散的面发光体I。
[0034]下面，对前面膜的部分的构成构件详细地进行说明。
[0035](基材膜)
[0036]对用作基材膜的材料没有特别限制，从供给性或操作性的观点考虑，优选使用塑料膜。作为塑料膜的材料，可举出聚烯烃类、聚酯类、聚碳酸酯类、聚醚类、聚酰胺类、聚酰亚胺类、聚丙烯酸类等。其中，从耐久性等的观点考虑，优选使用聚酯类的膜，聚对苯二甲酸乙二醇酯(以下称为PET)因供给性也优异而特别优选使用。[0037]用作基材膜的膜可以是在制造工序中经单轴或者双轴方向的拉伸工序制造而成的膜，也可以是未经拉伸工序制造而成的膜，经双轴方向的拉伸工序制造而成的膜因强度高而优选。对于此时的拉伸工序中的拉伸倍率等，根据强度或制膜性等综合判断即可。
[0038]另外，基材膜可以是透明的膜，也可以是为了使光扩散而含有各种有机粒子和/或无机粒子或空孔从而作成半透明的膜，优选无着色。
[0039]用作基材膜的膜可以是由一种材料构成的所谓的单层膜，也可以是将多种材料层合而成的复合膜，还可以进一步在表面配置功能层，根据所需要的特性对它们进行选择即可。
[0040]对本发明的基材膜的厚度没有特别限制，优选为ΙΟμπι以上且为500μπι以下。如果低于10 μ m，则有时难以操作，如果超过500 μ m，则有时在基材膜内发生光损失。基材膜的厚度优选为30 μ m以上且为300 μ m以下、进一步优选为50 μ m以上且为200 μ m以下。需要说明的是，对于基材膜与第I或第2含粒子层的边界，可以通过利用电子显微镜进行剖面观察或利用激光显微镜测定层的厚度来辨别。
[0041](第I含粒子层)
[0042]对于第I含粒子层来说，树脂(A)中包含粒子(A)。
[0043]作为用于第I含粒子层的树脂(A)，没有特别限制，优选以有机成分为主要成分的树脂，可以举出例如聚酯树脂、聚氨酯树脂、丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂、聚酰胺树脂、聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚氯乙烯树脂、聚偏二氯乙烯树脂、聚苯乙烯树脂、聚乙酸乙烯酯树月旨、氟类树脂、环氧树脂、聚硅氧烷类树脂等。这里，所谓以有机成分为主要成分的树脂，是指用于第I含粒子层的树脂(A)中包含60质量％以上的有机成分的树脂，如果是包含80质量％以上的有机成分的树脂则更优选(以下对于“主要成分”为相同的定义)。这些树脂可以单独使用，或者也可以使用作成两种以上的共聚物或混合物的树脂。其中，从耐热性、外观、粒子分散性优异方面考虑，优选使用聚酯树脂、聚氨酯树脂、丙烯酸树脂或甲基丙烯Ife树月旨。
[0044]进而，第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度为0.5N/25mm以上时耐久性提高，故优选，更优选为lN/25mm以上，进一步优选为2N/25mm以上。另外，第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度即使超过50N/25mm也几乎无助于上述耐久性的提高，因此，其为50N/25mm以下在实用方面就足够。为了能在前面膜3出现裂纹等时仅剥离前面膜来进行更换，该剥离强度优选为40N/25mm以下，尤其更优选为30N/25mm以下。
[0045]第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度定义为通过后述的实施例的“(6)第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度”中记载的方法测定的值。
[0046]为了使第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度为这样的优选范围，作为第I含粒子层所使用的树脂，可以举出聚酯树脂、聚氨酯树脂、丙烯酸类树脂、环氧树脂、聚硅氧烷类树脂等树脂。这些树脂可以单独使用，或者也可以使用作成两种以上的共聚物或混合物的树脂。其中，丙烯酸类树脂除了能够使第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度为这样的优选范围以外，耐水性、耐热性、耐光性等可靠性也优异，透明性高，故优选。
[0047]需要说明的是，在后述的面发光体的制造方法中，为了制成适用于以第I含粒子层6与透光性基板5相接触的方式配置前面膜3时的(ii)方法的、表面具有粘合性的第I含粒子层，优选考虑下述条件来选择材料，所述条件是为了通过流动变形得到接触面积的低玻璃化温度(例如，220?250K)、为了得到充分的润湿性的低表面能、为了得到凝聚力而对每种原材料设定适当的分子量等。作为满足如上所述的条件的材料，可以使用丙烯酸类粘合剂“SK DYNE” (注册商标)(总研化学(株)制造)、丙烯酸类粘合剂“ORIBAIN” (注册商标)(东洋油墨(株)制造)等。进而，优选基于用于使润湿时的流动变形和剥离时的阻力的均衡最佳化的交联剂(异氰酸酯类固化剂)的种类或量来调节交联密度。
[0048]对于第I含粒子层所使用的粒子(A)的形状，例如，可举出:星状、叶状或圆盘状那样的扁平状、菱形状、矩形状、针状、金平糖状、不定形状那样的非球形状、球状(并不是仅指圆球状，表示粒子的剖面形状为圆形、椭圆形、大致圆形、大致椭圆形等等以曲面围成的形状)等。另外，这些形状的粒子可以是多孔质、无孔质、中空质，进而也可以将具有不同粒子形状的粒子混合，优选均匀地发生透射光散射的球状。
[0049]另外，对于第I含粒子层使用的粒子㈧的材质，可以是有机类化合物、无机类化合物的任一种，没有特别限制。进而也可以将不同材质的粒子混合使用。
[0050]对于作为第I含粒子层使用的粒子(A)的材质使用有机类化合物时所使用的有机类化合物，优选以高熔点的交联高分子成分为主要成分的树脂，可举出例如:聚酯树脂、苯并胍胺那样的聚酰胺类树脂粒子、聚氨酯树脂、丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂、聚酰胺树脂、聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚氯乙烯树脂、聚偏二氯乙烯树脂、聚苯乙烯树脂、聚乙酸乙烯酯树脂、氟类树脂、聚硅氧烷树脂等。这些树脂可以单独使用，或者也可以使用作成两种以上的共聚物或混合物的树脂。
[0051]对于作为第I含粒子层使用的粒子(A)的材质使用无机类化合物时所使用的无机类化合物，可举出:碳酸钙、碳酸镁、碳酸锌、氧化钛、氧化锌、氧化铈、氧化镁、硫酸钡、硫化锌、磷酸钙、二氧化硅、氧化铝、云母、云母钛、滑石、粘土、高岭土、氟化锂、氟化钙等。
[0052]作为第I含粒子层使用的粒子(A)的材质，其中，从光学特性优异、还具有耐溶剂性的方面考虑，优选使用丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂、聚酰胺树脂、环氧树脂、三聚氰胺树月旨等。
[0053]第I含粒子层使用的粒子的平均粒径优选为0.1?30 μ m、更优选为0.5?20 μ m、进一步优选为1.0?ΙΟμπι。如果平均粒径小于0.1 μ m，则难以发挥含有粒子的效果，有时光扩散性降低。另一方面，如果平均粒径大于30 μ m，则有时外观变差。这里所说的平均粒径是数均粒径，是指实施例中记载了测定法的粒径的个数平均值(对于第2含粒子层中的粒子⑶也是相同的)。
[0054]第I含粒子层中的粒子的含有率为I?50质量％、优选为I?40质量％、更优选为I?30质量％、进一步优选为I?20质量％。原因在于,如果粒子含有率低于I质量则难以发挥含有粒子的效果，有时光扩散性降低。另一方面，如果粒子的含有率超过50质量％，则有时光扩散性变得过大而使光取出效率降低。这里所说的粒子含有率是粒子的质量相对于构成第I含粒子层的物质的总质量的比例。
[0055]构成第I含粒子层的树脂与粒子的折射率之差优选为0.05?0.5、更优选为0.05?0.3。如果折射率之差小于0.05，则有时无法得到光扩散性，如果折射率之差大于0.5，则有时内部扩散过大而全光线透射率下降，结果有时会使光取出效率下降。
[0056]优选第I含粒子层含有紫外线吸收剂。通过使第I含粒子层含有紫外线吸收剂，可以抑制第I含粒子层及发光元件因外部光线(紫外线)而劣化。作为紫外线吸收剂，可以从与后述的第2含粒子层中举出的紫外线吸收剂相同的组中选择。
[0057]对第I含粒子层的厚度没有特别限制，优选为0.3?70μπι。如果厚度小于0.3 μ m，则有时外观变差，如果厚度大于70 μ m，则有时原料所需要的费用变高。第I含粒子层的厚度更优选为I?60 μ m、进一步优选为3?50 μ m，优选为含有的粒子的平均粒径的
数倍左右。
[0058](第2含粒子层)
[0059]第2含粒子层包含树脂⑶及粒子⑶。
[0060]对于第2含粒子层使用的树脂(B)，可以从与第I含粒子层中举出的树脂㈧相同的组中选择，但不需要一定为与第I含粒子层相同的树脂。
[0061]对于第2含粒子层使用的粒子(B)的形状，可以从与第I含粒子层中举出的粒子(A)相同的组中选择，特别优选为球状。通过使粒子形状为球状，取出的光的角度更容易集中在正面方向，可以形成正面方向明亮的面发光体。
[0062]另外，对于第2含粒子层使用的粒子⑶的材质，可以从与第I含粒子层中举出的粒子㈧相同的组中选择。
[0063]第2含粒子层使用的粒子的平均粒径优选为0.3?30 μ m、更优选为0.5?20 μ m、进一步优选为1.0?10 μ m。如果平均粒径小于0.3 μ m,则由利用粒子在第2含粒子层表面设置的凹凸所引起的光学行为会因波长而发生变化，因此，可能会发生色调偏差。另一方面，如果粒子的平均粒径大于30 μ m,则有时外观变差。另外，第2含粒子层使用的粒子的平均粒径优选比实施例中记载了测定法的第2含粒子层的平均厚度大，其原因在于，由此易于在第2含粒子层表面设置由粒子形成的凹凸。这里所说的平均粒径为数均粒径，是指实施例中记载了测定法的粒径的个数平均值。
[0064]第2含粒子层使用的粒子的含有率为20?80质量％，优选为30?80质量％、更优选为40?80质量％。如果上述含有率低于20质量％，则有时在表面形成的凹凸不充分，无法充分得到添加粒子的效果。另一方面，如果所述含有率超过80质量％，则有时外观变差。这里所说的粒子的含有率是粒子的质量相对构成第2含粒子层的物质的总质量的比例。
[0065]另外，第2含粒子层可以包含固化剂、交联剂、紫外线吸收剂等添加剂。尤其是从防止由外部光线的紫外线导致的基材膜或发光元件劣化的观点考虑，优选第2含粒子层包含紫外线吸收剂。另外，进一步优选第2含粒子层包含紫外线吸收剂和光稳定剂。
[0066]作为紫外线吸收剂，可以使用例如二苯甲酮类、苯并三唑类、三嗪类、氰基丙烯酸酯类、水杨酸类、苯甲酸酯类、草酰苯胺类等有机类的紫外线吸收剂，此外，还可以使用氧化钛、氧化锌、氧化铈、氧化锆等无机类的紫外线吸收剂。
[0067]下面，列举可用作有机类的紫外线吸收剂的化合物的例子。
[0068]水杨酸类化合物:水杨酸对叔丁基苯酯、水杨酸对辛基苯酯
[0069]二苯甲酮类化合物:2，4-二羟基二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2_羟基-4-甲氧基-5-磺酸基二苯甲酮、2，2’ -4，4’ -四羟基二苯甲酮、2，2’ - 二羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2，2’ - 二羟基-4，4’ - 二甲氧基二苯甲酮、双(2-甲氧基-4-羟基-5-苯甲酰基苯基)甲烧
[0070]苯并三唑类化合物:2_(2’-羟基-5’-甲基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-5’-叔丁基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’，5’-二叔丁基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’-叔丁基-5 ’ -甲基苯基)-5-氯苯并三唑、2- (2 ’ -羟基-3 ’，5 ’ - 二叔丁基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(2’-羟基-5’-叔辛基苯酚)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’，5’-二叔戊基苯基)苯并三唑、2，2’ -亚甲基双[4-(1，1，3，3-四甲基丁基)-6-(2H-苯并三唑-2-基)苯酚]、2 (2，羟基-5 ’ -甲基丙烯酰氧基苯基)-2H-苯并三唑、2- [2 ’ -羟基-3 ’ - (3 ”，4 ”，5 ”，6 ” -四氢邻苯二甲酰亚胺甲基)_5’ -甲基苯基]苯并三唑
[0071]氰基丙烯酸酯类化合物:2_氰基-3，3’ - 二苯基丙烯酸乙酯
[0072]上述以外的化合物:2-乙氧基_2’_乙基草酸双苯胺(oxalic acid bisanilide)、2- (4，6- 二苯基-1, 3，5-三嗪-2-基)-5-[(己基)氧基]-苯酚
[0073]上述化合物可以单独使用，也可以将两种以上并用。
[0074]这些紫外线吸收剂吸收紫外线，但没有捕捉通过暴露于紫外线而产生的有机自由基的性质，因此，有时会因通过暴露于紫外线而产生的有机自由基而发生劣化。在这种情况下，为了捕捉有机自由基，优选并用光稳定剂。
[0075]下面，列举可用作光稳定剂的化合物的例子。
[0076]受阻胺类化合物:双(2，2，6，6-四甲基_4_哌啶基)癸二酸酯、琥珀酸二甲基.1-(2-羟乙基)-4-羟基-2，2，6，6-四甲基哌啶缩聚物
[0077]苯甲酸酯类:2，4- 二叔丁基苯基-3’，5’ - 二叔丁基_4’ -羟基苯甲酸酯、2，4_ 二叔丁基苯基-3’，5’ - 二叔丁基-4’ -羟基苯甲酸酯
[0078]受阻酚类化合物:十八烷基-3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、N，N’ -六亚甲基双(3，5- 二叔丁基-4-羟基肉桂酰胺)
[0079]其中，受阻胺类化合物的自由基捕捉能力高，且着色少，因此优选使用。
[0080]上述化合物可以单独使用，也可以将两种以上并用。
[0081]作为第2含粒子层含有紫外线吸收剂的方式，可举出:a)在第2含粒子层的涂剂中含有紫外线吸收剂的方式山)使用构成第2含粒子层的树脂(B)的骨架中含有紫外线吸收剂的树脂的方式；c)使用含有紫外线吸收剂的粒子作为构成第2含粒子层的粒子(B)的方式。在这些方式中，从抑制紫外线吸收剂泄漏的观点考虑，优选使用b)或c)的方式。
[0082]第2含粒子层的粒子(B)的含有率为20?80质量％，比较高，因此，从提高紫外线吸收效率的观点考虑，更优选至少使用c)的方式，特别优选b)及c)的方式的组合。
[0083]在b)方式(即，使用构成第2含粒子层的树脂⑶的骨架中含有紫外线吸收剂的树脂)中，使用将构成树脂(B)的树脂成分和紫外线吸收剂共聚而得到的树脂。优选此时的树脂还共聚有光稳定剂。作为这样的树脂，例如，可优选使用包含丙烯酸类单体和紫外线吸收剂、光稳定剂的共聚物作为有效成分的“HALSHYBRID”(注册商标)系列((株)日本触媒制造)等。
[0084]对于c)的含有紫外线吸收剂的粒子，例如，可通过在制造构成粒子⑶的树脂时将具有反应性双键的紫外线吸收剂共聚而得到。再者，优选上述构成粒子(B)的树脂还同时共聚有具有反应性双键的光稳定剂。
[0085]这里，作为具有反应性双键的紫外线吸收剂或者具有反应性双键的光稳定剂中的具有反应性双键的单体，优选丙烯酸类、苯乙烯类等乙烯基类单体。由于苯乙烯类乙烯基单体具有芳香族环，因此容易发生黄变，在耐光性方面，最优选丙烯酸类乙烯基单体。[0086]作为在紫外线吸收剂苯并三唑上键合有反应性乙烯基单体的物质，可以使用2-(2’ -羟基-5’ -甲基丙烯酰氧基乙基苯基)-2H-苯并三唑(“RUVA”(注册商标)_93)；大塚化学(株)制造)。另外，作为光稳定剂即受阻胺类化合物经反应性乙烯基单体取代的物质可以使用4-甲基丙烯酰氧基_2，2，6，6-四甲基哌啶(“ADEKASTAB” (注册商标)LA-82 ;(株)ADEKA制造)。
[0087]第2含粒子层中的紫外线吸收剂的含有率优选为0.1?30质量％的范围。如果所述含有率低于0.1质量％，则有时紫外线吸收能力不充分，面发光体的寿命变短。另外，如果所述含有率超过30质量％，则不能忽视短波长的可见光区域的吸收，有时会导致发光效率损失、第2含粒子层的强度不足。第2含粒子层中的紫外线吸收剂的含有率更优选为0.5?10质量％的范围、进一步优选为I?5质量％的范围。这里所说的紫外线吸收剂的含有率是指紫外线吸收剂的质量相对于构成第2含粒子层的物质的总质量的比例。
[0088]需要说明的是，在树脂⑶为含有紫外线吸收剂的树脂时或者粒子⑶为含有紫外线吸收剂的粒子时，树脂(B)或者粒子(B)中含有的紫外线吸收剂的含有质量比可以通过NMR等分析而求出。
[0089]对第2含粒子层的厚度没有特别限制，优选为0.3?30 μ m。在厚度小于0.3 μ m时，有时外观变差，在厚度大于30 μ m时，有时原料所需要的费用变高。第2含粒子层的厚度更优选为I?20 μπι、进一步优选为3?10 μ m，优选为含有的粒子的平均粒径的几分之I左右。
[0090]另外，对于本发明的设置第I及第2含粒子层的方法，没有特别限制，可以使用凹版涂布、棍涂、1吴涂、旋涂、逆涂、棒涂、网版涂布、刮刀涂布、气刀涂布及浸溃等各种涂布方法。另外，不管是在制造用作基材层的膜时进行涂布(在线涂布)，还是在对用作基材层的膜进行制膜后并卷绕后通过其它工艺进行涂布(离线涂布)，哪一种都可以。
[0091](发光元件)
[0092]对于本发明使用的发光元件，只要是具有透光性基板的发光元件即可，例如，可以使用在玻璃、高分子膜等透光性基板上设置由铟-锡氧化物膜(以下称为ΙΤ0)等形成的透明电极和发光层、进而层合具有反射性的电极(大多使用银或铝)而成的现有的发光元件。另外，根据需要，也可以设置电荷输送层，或层合多个发光层。已知这些元件因水或氧而劣化，优选将背面或侧面均利用密封剂来密封。在本发明中，优选使用发光层所使用的发光体为有机场致发光体的有机场致发光元件。
[0093](面发光体的制造方法)
[0094]对本发明中的面发光体的制造方法没有特别限制，可举出如下所述的方法。
[0095]在发光元件的透光性基板上，配置利用在前面膜的部分的构成构件的详细说明中举出的材质构成的前面膜，以使第I含粒子层6与透光性基板5相接触，从而进行制造。作为此时的前面膜的配置方法，可举出:(i)在第I含粒子层上涂布粘合剂而使其粘贴的方法；(ii)在形成第I含粒子层时，对于树脂(A)，通过调节或选择前述的玻璃化温度、分子量、交联密度等来作成表面具有粘合性的第I含粒子层，并使其直接粘贴于透光性基材等方法，后者的方法中有可能因光反射而发生损失的层间的界面数少，故更优选。
[0096]实施例
[0097]下面，通过实施例进一步详细地说明本发明，但本发明并不受这些实施例限定。[0098]本实施例中的测定方法及评价方法如下所述。只要没有特别说明，则在η数为I的情况下进行评价。
[0099](I)光取出效率测定
[0100]点亮面发光体，在静置30分钟后实施测定。测定中使用视野角测定机EZContrast (ELDM(株)制造)，测定全光束。以透光性基板上未设置前面膜时的全光束为100%，求出各水准的比率。
[0101](2)色调偏差评价
[0102]点亮面发光体，在静置30分钟后实施评价。对于各水准的样品，以相对样品面的法线方向为O度，在O?60度的范围内进行目测确认，以5等级评价色调偏差的程度。
[0103]I可看到与无前面膜的面发光体相同程度的色调偏差
[0104]2在I与3之间(比I有改善，但实用上有问题)
[0105]3虽然可看到色调偏差但为实用上勉强没问题的水平
[0106]4在3与5之间
[0107]5未看到色调偏差。
[0108](3)第1、第2含粒子层的粒子的形状及层的平均厚度的评价
[0109]对于面发光体,用Nihon Microtome Laboratory (株)制造的旋转式微切片机，以刀倾斜角度3°沿垂直于面发光体平面的方向切割。对于得到的剖面，使用(株)T0PC0N制造的扫描型电子显微镜ABT-32，以使膜层呈现在视野区域的方式，在观察倍率2500?10000倍下，并且一边适当调节图像的对比度，一边观察第1、第2含粒子层的粒子形状。另夕卜，使用相同剖面观察图像，计算将该图像的宽度进行20等分的点处的层的厚度(在该点处包含粒子或突起的情况下，包括粒子的厚度)，求出包括两端在内的21处的算术平均值。以同一倍率对5处观察部位实施该操作，将其平均值设为含粒子层的平均厚度。
[0110](4)数均粒径的测定
[0111]对于平均粒径，使用激光显微镜VK-8700((株)KEYENCE制造)，由源自第1、第2含粒子层的表面的观察图像求出。将图像进行纵横11等分，以方格状画出直线，对最靠近地存在于直线的各交点100点处的粒子，将从这些粒子的垂直相交的2方向测定得到的粒径的平均值作为各个粒子的粒径，将它们的算术平均值作为数均粒径。需要说明的是，对于最靠近地存在的粒子成为同一粒子的交点，将其中一个排除到对象外，在成为对象的粒子不足80个的情况下，追加观察图像直到成为测定对象的粒子成为80个以上。
[0112](5)折射率的测定方法
[0113]使用有机溶剂从含粒子层中萃取树脂，蒸馏除去有机溶剂，然后，按照椭圆对称法(ellipsometry)，对25°C下的波长589.3nm的光进行测定。将在此得到的值作为“树脂的
折射率”。
[0114]然后，将含粒子层浸溃于有机溶剂，剥离采集涂布层后，在载玻片上进行压接.滑动，由此使粒子从涂布层脱落，然后，采集粒子直到粒子总量达到log。对于采集的粒子，利用贝克线检测法，确认在各液体有机类化合物的折射率已知的温度下看不到粒子的轮廓，将此时使用的液体有机类化合物的折射率作为“粒子的折射率”。
[0115](6)第I含粒子层和透光性基板之间的剥离强度
[0116]将面发光体的前面膜以宽25mm进行切割，制作测定用样品。将该测定用样品在温度23°C、相对湿度50%的气氛下保存30分钟后，在相同气氛下，使用拉伸试验机(例如，(株)ORIENTEC 制造的“TENSILON RTM-100”)，依据 JIS-Z0237 (2000)测定以拉伸速度300mm/分钟进行180度剥离时的剥离强度。
[0117]需要说明的是，在(I)、(2)的评价中，使用白色有机EL发光面板标准面板(LUM10TEC(株)制造、发光面积尺寸:145mmX 145mm)(以下称为发光面板A)。
[0118]另外，不管在哪一个实施例比较例中，都使用厚度125 μ m的PET膜“LUMIRR0R”(注册商标)T60(东丽(株)制造)作为基材膜。
[0119](实施例1)
[0120]混合丙烯酸树脂“ ACRYDIC”(注册商标)Α-165 (DIC (株)制造、浓度45质量％溶液)9.0g和甲苯9.0g、三聚氰胺树脂.二氧化硅复合粒子“0PT0BEADS”(注册商标)2000M(日产化学工业(株)制造、数均粒径2.0 μπι) 0.5g，由此制备得到涂剂A。使用涂剂A制作的第I含粒子层的树脂(A)的折射率为1.50，粒子(A)的折射率为1.65，折射率之差为0.15。
[0121]混合丙烯酸树脂“ACRYDIC” (注册商标)A_165(DIC(株)制造、浓度45质量％溶液)9.0g和甲苯15.0g、交联聚甲基丙烯酸甲酯粒子“TECHP0LYMER” (注册商标)MBX系列、MBX-5 (积水化成品工业(株)制造、数均粒径5.0 μ m) 6.0g,由此制备得到涂剂B。在基材膜的一面，使用Meter Bar#16涂布涂剂A,在120°C下加热干燥I分钟而形成第I含粒子层。在基材膜的相反面，使用线棒#16 (Wire Bar#16)涂布涂剂B，在120°C下加热干燥I分钟而形成第2含粒子层。使用丙烯酸类粘合剂TD43A((株)巴川制纸所制造)作为粘合剂，将前面膜的第I含粒子层与发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0122](实施例2)
[0123]混合丙烯酸类粘合剂“SK DYNE”(注册商标)811L(总研化学(株)制造、浓度23质量％溶液)100.0g、异氰酸酯类固化剂“D-90”(总研化学(株)制造、浓度90质量％溶液)1.5g、环氧粒子“T0RAYPEARL”(注册商标)EP-B(东丽(株)制造、数均粒径
5.5 μ m) 2.9g，由此制备得到涂剂C。使用涂剂C制作的第I含粒子层的树脂(A)的折射率为1.51，粒子(A)的折射率为1.59，折射率之差为0.08。
[0124]在基材膜的一面，使用Meter Bar#12涂布涂剂B，然后，在120°C下加热干燥I分钟而形成第2含粒子层。在基材膜的相反面，使用涂敷器以干燥前涂布厚度为ΙΟΟμπι涂布涂剂C，然后，在10(TC下加热干燥2分钟而形成具有粘合性的第I含粒子层，制作前面膜。将前面膜的第I含粒子层与发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0125](实施例3)
[0126]混合丙烯酸类粘合剂“ORIBAIN”(注册商标)EG_655(东洋油墨(株)制造、浓度21质量％溶液)109.5g、异氰酸酯类固化剂“BXX5627”(东洋油墨(株)制造、浓度50质量％溶液)2.7g、环氧粒子“T0RAYPEARL” (注册商标)EP-B(东丽(株)制造、数均粒径
5.5 μ m) 2.9g，由此制备得到涂剂D。使用涂剂D制作的第I含粒子层的树脂(A)的折射率为1.51，粒子(A)的折射率为1.59，折射率之差为0.08。
[0127]在基材膜的一面，使用Meter Bar#12涂布涂剂B，然后，在120°C下加热干燥I分钟而形成第2含粒子层。在基材膜的相反面，使用涂敷器以干燥前涂布厚度为ΙΟΟμπι涂布涂剂D，然后，在10(TC下加热干燥2分钟而形成具有粘合性的第I含粒子层，制作前面膜。将前面膜的第I含粒子层与发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0128](实施例4)
[0129]混合含苯并三唑的丙烯酸类共聚物树脂“HALSHYBRID”(注册商标)UV-G720T((株)日本触媒制造、浓度40质量％溶液)10.0g和乙酸乙酯14.0g、下述粒子
1.0g,由此制备得到涂剂E。
[0130]通过以下方法来制作粒子。
[0131]在具备搅拌装置、温度计和氮气导入管的容量I升的四颈瓶中，投入甲基丙烯酸甲酯70质量份、作为形成交联结构的多官能单体的三羟甲基丙烷三丙烯酸酯10质量份、作为受阻胺类聚合性化合物的2，2，6，6-四甲基-4-哌啶基甲基丙烯酸酯3质量份、作为苯并三唑类聚合性化合物的2-(2’ -羟基-5’ -甲基丙烯酰氧基乙基苯基)-2H-苯并三唑10质量份、作为聚合引发剂的过氧化月桂酰I质量份。进而加入作为该溶液的分散稳定剂的聚乙烯醇(PVA-224、(株)可乐丽制造)I质量份及水200质量份。将其用均质混合机以转速9000rpm搅拌3分钟，使聚合性化合物分散于水中。然后，将该分散液加热至75V，在该温度下维持2小时使其反应，进而升温至90°C，使其进行共聚反应3小时。
[0132]在如上所述使其反应后，将分散液冷却至室温。用网孔40 μ m的滤网过滤器过滤该分散液，去除凝聚物等。得到的分散液中没有凝聚物，该分散液的过滤性非常好。在经这样过滤后的分散液中分散的粒子的平均粒径为6.4 μ m，其形状为球状。过滤粒子的分散液，分离粒子和分散介质，使分离后的粒子干燥。
[0133]在基材膜的一面，使用Meter Bar#12涂布涂剂E，然后，在120°C下加热干燥I分钟而形成第2含粒子层。在基材膜的相反面，使用涂敷器以干燥前涂布厚度为ΙΟΟμπι涂布涂剂C，然后，在10(TC下加热干燥2分钟而形成具有粘合性的第I含粒子层，制作前面膜。将前面膜的第I含粒子层与发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0134](比较例I)
[0135]在基材膜的一面，使用Meter Bar#12涂布涂剂B，在120°C下加热干燥I分钟而形成第2含粒子层。使用丙烯酸类粘合剂TD43A((株)巴川制纸所制造)作为粘合剂，将前面膜的第2含粒子层的相反面和发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0136](比较例2)
[0137]在基材膜的一面，使用涂敷器以干燥前涂布厚度为ΙΟΟμπι涂布涂剂C，然后，在100°C下加热干燥2分钟而形成第I含粒子层。将前面膜的第I含粒子层与发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0138]将上述的实施例及比较例的评价结果示于表I。
[0139][表 I]
[0140]
【权利要求】
1.一种面发光体，是在单面具有透光性基板的发光元件的该透光性基板一侧以相接触的方式配置有前面膜的面发光体，所述前面膜是在基材膜的两面具有包含粒子的树脂层的至少3层结构的前面膜，所述面发光体的特征在于，位于所述前面膜的入光侧的树脂层即第I含粒子层含有I?50质量％的粒子，位于所述前面膜的出光侧的树脂层即第2含粒子层含有20?80质量％的粒子。
2.如权利要求1所述的面发光体，其中，构成所述第I含粒子层的树脂和粒子的折射率之差为0.05?0.5。
3.如权利要求1或2所述的面发光体，其中，所述第I含粒子层和透光性基板之间的剥离强度为0.5N/25mm以上。
4.如权利要求1?3中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层含有紫外线吸收剂。
5.如权利要求1?4中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层中的树脂为含有紫外线吸收剂的树脂。
6.如权利要求1?5中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层中的粒子为含有紫外线吸收剂的粒子。
7.如权利要求1?6中任一项所述的面发光体，其中，所述面发光体所使用的发光元件为有机场致发光元件。
8.—种前面膜,用于权利要求1?6中任一项所述的面发光体。
【文档编号】H05B33/14GK103975647SQ201280060860
【公开日】2014年8月6日 申请日期:2012年12月5日 优先权日:2011年12月15日
【发明者】若原隆一, 铃木基之, 河田融司 申请人:东丽株式会社
【专利摘要】本发明的目的在于提供光取出效率高、且色调偏差小、而且透光性基板破裂时不容易飞散的面发光体。所述面发光体是在单面具有透光性基板的发光元件的该透光性基板一侧配置有前面膜的面发光体，所述前面膜是在基材膜的两面具有包含粒子的树脂层的至少3层结构的前面膜，所述面发光体的特征在于，位于所述前面膜的入光侧的树脂层(第1含粒子层)含有1～50质量％的粒子，位于所述前面膜的出光侧的树脂层(第2含粒子层)含有20～80质量％的粒子。
【专利说明】面发光体及前面膜
【技术领域】
[0001]本发明涉及光取出效率(light extraction efficiency)高、且由目测角度不同而导致的色调变化小、而且即使透光性基板破裂时其碎片也不容易飞散的面发光体及其所使用的前面膜。
【背景技术】
[0002]近年来，以使用了有机场致发光元件(以下有时将场致发光简称为EL)的发光体为代表的面发光体受到注目。有机EL元件能使其光的颜色为白色或接近白色的颜色，因此，可以用于作为照明装置的光源或作为显示装置的背光源的用途。
[0003]目前已知的有机EL元件包含有机EL层、透明电极及由玻璃或高分子膜形成的透光性基板等构成构件，对于由有机EL层发出的光，通过透光性基板将光取出到外部时的损失大，发出的光中取出到外部的效率(以下称为光取出效率)停留在20%左右。另外，白色有机EL元件通常具备红.绿.蓝或黄.蓝等多个发光元件，但由于各构成构件中的折射行为及反射行为因光的波长不同而异，所以由目测的角度不同而导致的色调变化(以下称为色调偏差)成为亟待解决的课题。
[0004]而且，对于目前的有机EL元件中所用的透光性基板，玻璃为主流，在给予冲击时，有发生破裂而碎片飞散之虞。
[0005]作为提高有机EL元件的光取出效率的方法，提出了在透光性基板的与发光体相反侧的面上设置包含散射材料的树脂层(专利文献I)、设置光扩散性粘合层(专利文献2)等的方法。另外，作为实现光取出效率、减低色调偏差及防止透光性基板破裂时飞散的方法，提出了在透明电极和透光性基板之间设置包含粒子的树脂层、且在出光面设置透镜片(专利文献3)的方法。
[0006]专利文献1:日本特开2003-109747号公报
[0007]专利文献2:日本特开2010-218738号公报
[0008]专利文献3:日本特开2011-86527号公报
【发明内容】
[0009]然而，专利文献I记载的方法没有防止透光性基板破裂时碎片飞散的功能，或者不能充分防止发生色调偏差。
[0010]对于专利文献2记载的使用光扩散性粘合层的方法而言，光取出效率不充分，也不能充分防止发生色调偏差。
[0011]对于专利文献3记载的方法而言，因光扩散粒子的影响而需要在表面凹凸大的树脂层上形成厚度数十nm的透明电极，考虑实际的制造技术，缺乏可行性。
[0012]本发明的目的在于，尝试解决如上所述的现有技术的问题，提供光取出效率高、且色调偏差小、并且透光性基板破裂时不容易飞散的面发光体及其所使用的前面膜。
[0013]为了解决上述课题，本发明采用以下构成。gp，[0014]1.一种面发光体，是在单面具有透光性基板的发光元件的该透光性基板一侧以相接触的方式配置有前面膜的面发光体，所述前面膜是在基材膜的两面具有包含粒子的树脂层的至少3层结构的前面膜，所述面发光体的特征在于，位于所述前面膜的入光侧的树脂层(第I含粒子层)含有I?50质量％的粒子，位于所述前面膜的出光侧的树脂层(第2含粒子层)含有20?80质量％的粒子。
[0015]2.如上述I所述的面发光体，其中，构成所述第I含粒子层的树脂和粒子的折射率之差为0.05?0.5。
[0016]3.如上述I或2所述的面发光体，其中，所述第I含粒子层和透光性基板之间的剥离强度为0.5N/25mm以上。
[0017]4.如上述I?3中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层含有紫外线吸收剂。
[0018]5.如上述I?4中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层中的树脂为含有紫外线吸收剂的树脂。
[0019]6.如上述I?5中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层中的粒子为含有紫外线吸收剂的粒子。
[0020]7.如上述I?6中任一项所述的面发光体，其中，所述面发光体所使用的发光元件为有机场致发光元件。
[0021]8.一种前面膜，用于上述I?6中任一项所述的面发光体。
[0022]根据本发明，可以提供光取出效率高、色调偏差小、而且透光性基板破裂时碎片不容易飞散的面发光体。
【专利附图】
【附图说明】
[0023]图1是表示本发明的面发光体的构成的一个例子的示意图。
[0024]图2是表示本发明使用的发光元件的构成的一个例子的示意图。
[0025]图3是表示本发明使用的前面膜的构成的一个例子的示意图。
【具体实施方式】
[0026]下面，根据【专利附图】
【附图说明】本发明的实施方式。
[0027]图1是表示本发明的面发光体的构成的一个例子的示意图。本发明的面发光体I由发光元件2和前面膜3构成，发光元件2与前面膜3以相接触的方式配置。发光元件2由发光层4及透光性基板5构成,前面膜3为从发光兀件2的透光性基板5 —侧起依次具有第I含粒子层6、基材膜7及第2含粒子层8的3层结构的层合体。
[0028]本发明的面发光体I只要是面状的发光体就没有特别限制。面状并不限定于平面，也包括具有一定曲率的曲面、不定形地弯曲而成的面，还包括具有部分凹凸的面。
[0029]图2是表示本发明所使用的发光元件的构成的一个例子的示意图。透光性基板5由玻璃、高分子膜基板形成，现状是主要使用气体阻隔性良好的玻璃。另外，对于发光层4的构成，给出了依次配置有密封层9、背面电极10、发光体11、透明电极12的例子。密封层9是为了防止因水或氧从背面或侧面浸入而导致发光体11劣化而设置的。背面电极10是具有反射性的电极，大多使用银或铝。作为发光体11，可举出有机场致发光体或无机场致发光体等。需要说明的是，作为发光体11，将使用了有机场致发光体的发光元件称为有机场致发光元件，将使用了无机场致发光体的发光元件称为无机场致发光元件。透明电极大多使用铟-锡氧化物膜(以下称为ITO)等。
[0030]图3是表示本发明所使用的前面膜的构成的一个例子、即3层结构的前面膜的示意图。前面膜3如图1所说明的那样与发光元件2的透光性基板5以相接触的方式配置，因此，将与透光性基板5相接触的一侧定义为基材膜7的入光侧，将隔着基材膜与入光侧相反的一侧定义为出光侧。而且，如图3所示，前面膜在其两面具有包含粒子的树脂层，将入光侧定义为第I含粒子层6、将出光侧定义为第2含粒子层8、将构成第I含粒子层6的树脂定义为树脂(A) 13、将第I含粒子层6所包含的粒子定义为粒子(A) 14、将构成第2含粒子层8的树脂定义为树脂(B) 15、将第2含粒子层8所包含的粒子定义为粒子(B) 16。需要说明的是，基材膜可以由2层以上的层形成，也可以例如在第I含粒子层侧的表面区域和/或第2含粒子层侧的表面区域配置功能层。
[0031]在本发明的面发光体所使用的前面膜中，第I含粒子层6含有I?50质量％的粒子(A) 14。通过设为上述质量含有率，在第I含粒子层6中，粒子(A) 14成为埋没并分散于树脂(A) 13中的形态，可以使发光元件2的透光性基板5与前面膜3的第I含粒子层6以相接触的方式配置。这里所谓以相接触的方式配置是指透光性基板5与第I含粒子层6密合。如果透光性基板5与第I含粒子层6之间存在空气层，则在与空气层之间由光反射带来的损失变大，因此，采用透光性基板5与第I含粒子层6密合的构成以使空气层不介于它们之间。即，通过采取上述构成，可以减少透光性基板5与第I含粒子层6之间的反射损失。需要说明的是，在本发明中，基于上述理由，在透光性基板5与第I含粒子层6之间，优选微量空气的嵌入(将此时的空气嵌入体现为孔隙)少，优选每单位面积中上述微小的孔隙为1%以下。另外，在第I含粒子层6中，通过使粒子(A) 14成为埋没并分散于树脂(A) 13中的形态，可以通过树脂(A) 13和粒子(A) 14的折射率之差使透射光散射。
[0032]进而，第2含粒子层8在树脂⑶15中含有20?80质量％的粒子⑶16。通过设为上述质量含有率，在第2含粒子层8中，粒子(B) 16成为在出光侧的表面形成凸部的形态，可以减少在第2含粒子层8和空气的界面处发生的全反射，并在出光侧高效地取出光。
[0033]对于前面膜在入光侧或出光侧仅设置I层含粒子层的现有技术的构成而言，减少色调偏差和提高光取出效率存在折衷选择的关系(trade-off relation)而难以同时实现。因此，发明人等基于第I含粒子层6的散射功能对减少色调偏差是有效的、第2含粒子层8的表面凹凸形状对提高光取出效率是有效的假设进行了潜心研究，结果发现了通过设置2层含粒子层、进而将粒子的质量含有率控制在上述条件从而能同时实现减少色调偏差和提高光取出效率的本发明的面发光体。此外，通过具有基材膜7，可以得到透光性基板破裂时不容易飞散的面发光体I。
[0034]下面，对前面膜的部分的构成构件详细地进行说明。
[0035](基材膜)
[0036]对用作基材膜的材料没有特别限制，从供给性或操作性的观点考虑，优选使用塑料膜。作为塑料膜的材料，可举出聚烯烃类、聚酯类、聚碳酸酯类、聚醚类、聚酰胺类、聚酰亚胺类、聚丙烯酸类等。其中，从耐久性等的观点考虑，优选使用聚酯类的膜，聚对苯二甲酸乙二醇酯(以下称为PET)因供给性也优异而特别优选使用。[0037]用作基材膜的膜可以是在制造工序中经单轴或者双轴方向的拉伸工序制造而成的膜，也可以是未经拉伸工序制造而成的膜，经双轴方向的拉伸工序制造而成的膜因强度高而优选。对于此时的拉伸工序中的拉伸倍率等，根据强度或制膜性等综合判断即可。
[0038]另外，基材膜可以是透明的膜，也可以是为了使光扩散而含有各种有机粒子和/或无机粒子或空孔从而作成半透明的膜，优选无着色。
[0039]用作基材膜的膜可以是由一种材料构成的所谓的单层膜，也可以是将多种材料层合而成的复合膜，还可以进一步在表面配置功能层，根据所需要的特性对它们进行选择即可。
[0040]对本发明的基材膜的厚度没有特别限制，优选为ΙΟμπι以上且为500μπι以下。如果低于10 μ m，则有时难以操作，如果超过500 μ m，则有时在基材膜内发生光损失。基材膜的厚度优选为30 μ m以上且为300 μ m以下、进一步优选为50 μ m以上且为200 μ m以下。需要说明的是，对于基材膜与第I或第2含粒子层的边界，可以通过利用电子显微镜进行剖面观察或利用激光显微镜测定层的厚度来辨别。
[0041](第I含粒子层)
[0042]对于第I含粒子层来说，树脂(A)中包含粒子(A)。
[0043]作为用于第I含粒子层的树脂(A)，没有特别限制，优选以有机成分为主要成分的树脂，可以举出例如聚酯树脂、聚氨酯树脂、丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂、聚酰胺树脂、聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚氯乙烯树脂、聚偏二氯乙烯树脂、聚苯乙烯树脂、聚乙酸乙烯酯树月旨、氟类树脂、环氧树脂、聚硅氧烷类树脂等。这里，所谓以有机成分为主要成分的树脂，是指用于第I含粒子层的树脂(A)中包含60质量％以上的有机成分的树脂，如果是包含80质量％以上的有机成分的树脂则更优选(以下对于“主要成分”为相同的定义)。这些树脂可以单独使用，或者也可以使用作成两种以上的共聚物或混合物的树脂。其中，从耐热性、外观、粒子分散性优异方面考虑，优选使用聚酯树脂、聚氨酯树脂、丙烯酸树脂或甲基丙烯Ife树月旨。
[0044]进而，第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度为0.5N/25mm以上时耐久性提高，故优选，更优选为lN/25mm以上，进一步优选为2N/25mm以上。另外，第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度即使超过50N/25mm也几乎无助于上述耐久性的提高，因此，其为50N/25mm以下在实用方面就足够。为了能在前面膜3出现裂纹等时仅剥离前面膜来进行更换，该剥离强度优选为40N/25mm以下，尤其更优选为30N/25mm以下。
[0045]第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度定义为通过后述的实施例的“(6)第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度”中记载的方法测定的值。
[0046]为了使第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度为这样的优选范围，作为第I含粒子层所使用的树脂，可以举出聚酯树脂、聚氨酯树脂、丙烯酸类树脂、环氧树脂、聚硅氧烷类树脂等树脂。这些树脂可以单独使用，或者也可以使用作成两种以上的共聚物或混合物的树脂。其中，丙烯酸类树脂除了能够使第I含粒子层与透光性基板之间的剥离强度为这样的优选范围以外，耐水性、耐热性、耐光性等可靠性也优异，透明性高，故优选。
[0047]需要说明的是，在后述的面发光体的制造方法中，为了制成适用于以第I含粒子层6与透光性基板5相接触的方式配置前面膜3时的(ii)方法的、表面具有粘合性的第I含粒子层，优选考虑下述条件来选择材料，所述条件是为了通过流动变形得到接触面积的低玻璃化温度(例如，220?250K)、为了得到充分的润湿性的低表面能、为了得到凝聚力而对每种原材料设定适当的分子量等。作为满足如上所述的条件的材料，可以使用丙烯酸类粘合剂“SK DYNE” (注册商标)(总研化学(株)制造)、丙烯酸类粘合剂“ORIBAIN” (注册商标)(东洋油墨(株)制造)等。进而，优选基于用于使润湿时的流动变形和剥离时的阻力的均衡最佳化的交联剂(异氰酸酯类固化剂)的种类或量来调节交联密度。
[0048]对于第I含粒子层所使用的粒子(A)的形状，例如，可举出:星状、叶状或圆盘状那样的扁平状、菱形状、矩形状、针状、金平糖状、不定形状那样的非球形状、球状(并不是仅指圆球状，表示粒子的剖面形状为圆形、椭圆形、大致圆形、大致椭圆形等等以曲面围成的形状)等。另外，这些形状的粒子可以是多孔质、无孔质、中空质，进而也可以将具有不同粒子形状的粒子混合，优选均匀地发生透射光散射的球状。
[0049]另外，对于第I含粒子层使用的粒子㈧的材质，可以是有机类化合物、无机类化合物的任一种，没有特别限制。进而也可以将不同材质的粒子混合使用。
[0050]对于作为第I含粒子层使用的粒子(A)的材质使用有机类化合物时所使用的有机类化合物，优选以高熔点的交联高分子成分为主要成分的树脂，可举出例如:聚酯树脂、苯并胍胺那样的聚酰胺类树脂粒子、聚氨酯树脂、丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂、聚酰胺树脂、聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚氯乙烯树脂、聚偏二氯乙烯树脂、聚苯乙烯树脂、聚乙酸乙烯酯树脂、氟类树脂、聚硅氧烷树脂等。这些树脂可以单独使用，或者也可以使用作成两种以上的共聚物或混合物的树脂。
[0051]对于作为第I含粒子层使用的粒子(A)的材质使用无机类化合物时所使用的无机类化合物，可举出:碳酸钙、碳酸镁、碳酸锌、氧化钛、氧化锌、氧化铈、氧化镁、硫酸钡、硫化锌、磷酸钙、二氧化硅、氧化铝、云母、云母钛、滑石、粘土、高岭土、氟化锂、氟化钙等。
[0052]作为第I含粒子层使用的粒子(A)的材质，其中，从光学特性优异、还具有耐溶剂性的方面考虑，优选使用丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂、聚酰胺树脂、环氧树脂、三聚氰胺树月旨等。
[0053]第I含粒子层使用的粒子的平均粒径优选为0.1?30 μ m、更优选为0.5?20 μ m、进一步优选为1.0?ΙΟμπι。如果平均粒径小于0.1 μ m，则难以发挥含有粒子的效果，有时光扩散性降低。另一方面，如果平均粒径大于30 μ m，则有时外观变差。这里所说的平均粒径是数均粒径，是指实施例中记载了测定法的粒径的个数平均值(对于第2含粒子层中的粒子⑶也是相同的)。
[0054]第I含粒子层中的粒子的含有率为I?50质量％、优选为I?40质量％、更优选为I?30质量％、进一步优选为I?20质量％。原因在于,如果粒子含有率低于I质量则难以发挥含有粒子的效果，有时光扩散性降低。另一方面，如果粒子的含有率超过50质量％，则有时光扩散性变得过大而使光取出效率降低。这里所说的粒子含有率是粒子的质量相对于构成第I含粒子层的物质的总质量的比例。
[0055]构成第I含粒子层的树脂与粒子的折射率之差优选为0.05?0.5、更优选为0.05?0.3。如果折射率之差小于0.05，则有时无法得到光扩散性，如果折射率之差大于0.5，则有时内部扩散过大而全光线透射率下降，结果有时会使光取出效率下降。
[0056]优选第I含粒子层含有紫外线吸收剂。通过使第I含粒子层含有紫外线吸收剂，可以抑制第I含粒子层及发光元件因外部光线(紫外线)而劣化。作为紫外线吸收剂，可以从与后述的第2含粒子层中举出的紫外线吸收剂相同的组中选择。
[0057]对第I含粒子层的厚度没有特别限制，优选为0.3?70μπι。如果厚度小于0.3 μ m，则有时外观变差，如果厚度大于70 μ m，则有时原料所需要的费用变高。第I含粒子层的厚度更优选为I?60 μ m、进一步优选为3?50 μ m，优选为含有的粒子的平均粒径的
数倍左右。
[0058](第2含粒子层)
[0059]第2含粒子层包含树脂⑶及粒子⑶。
[0060]对于第2含粒子层使用的树脂(B)，可以从与第I含粒子层中举出的树脂㈧相同的组中选择，但不需要一定为与第I含粒子层相同的树脂。
[0061]对于第2含粒子层使用的粒子(B)的形状，可以从与第I含粒子层中举出的粒子(A)相同的组中选择，特别优选为球状。通过使粒子形状为球状，取出的光的角度更容易集中在正面方向，可以形成正面方向明亮的面发光体。
[0062]另外，对于第2含粒子层使用的粒子⑶的材质，可以从与第I含粒子层中举出的粒子㈧相同的组中选择。
[0063]第2含粒子层使用的粒子的平均粒径优选为0.3?30 μ m、更优选为0.5?20 μ m、进一步优选为1.0?10 μ m。如果平均粒径小于0.3 μ m,则由利用粒子在第2含粒子层表面设置的凹凸所引起的光学行为会因波长而发生变化，因此，可能会发生色调偏差。另一方面，如果粒子的平均粒径大于30 μ m,则有时外观变差。另外，第2含粒子层使用的粒子的平均粒径优选比实施例中记载了测定法的第2含粒子层的平均厚度大，其原因在于，由此易于在第2含粒子层表面设置由粒子形成的凹凸。这里所说的平均粒径为数均粒径，是指实施例中记载了测定法的粒径的个数平均值。
[0064]第2含粒子层使用的粒子的含有率为20?80质量％，优选为30?80质量％、更优选为40?80质量％。如果上述含有率低于20质量％，则有时在表面形成的凹凸不充分，无法充分得到添加粒子的效果。另一方面，如果所述含有率超过80质量％，则有时外观变差。这里所说的粒子的含有率是粒子的质量相对构成第2含粒子层的物质的总质量的比例。
[0065]另外，第2含粒子层可以包含固化剂、交联剂、紫外线吸收剂等添加剂。尤其是从防止由外部光线的紫外线导致的基材膜或发光元件劣化的观点考虑，优选第2含粒子层包含紫外线吸收剂。另外，进一步优选第2含粒子层包含紫外线吸收剂和光稳定剂。
[0066]作为紫外线吸收剂，可以使用例如二苯甲酮类、苯并三唑类、三嗪类、氰基丙烯酸酯类、水杨酸类、苯甲酸酯类、草酰苯胺类等有机类的紫外线吸收剂，此外，还可以使用氧化钛、氧化锌、氧化铈、氧化锆等无机类的紫外线吸收剂。
[0067]下面，列举可用作有机类的紫外线吸收剂的化合物的例子。
[0068]水杨酸类化合物:水杨酸对叔丁基苯酯、水杨酸对辛基苯酯
[0069]二苯甲酮类化合物:2，4-二羟基二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2_羟基-4-甲氧基-5-磺酸基二苯甲酮、2，2’ -4，4’ -四羟基二苯甲酮、2，2’ - 二羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2，2’ - 二羟基-4，4’ - 二甲氧基二苯甲酮、双(2-甲氧基-4-羟基-5-苯甲酰基苯基)甲烧
[0070]苯并三唑类化合物:2_(2’-羟基-5’-甲基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-5’-叔丁基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’，5’-二叔丁基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’-叔丁基-5 ’ -甲基苯基)-5-氯苯并三唑、2- (2 ’ -羟基-3 ’，5 ’ - 二叔丁基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(2’-羟基-5’-叔辛基苯酚)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’，5’-二叔戊基苯基)苯并三唑、2，2’ -亚甲基双[4-(1，1，3，3-四甲基丁基)-6-(2H-苯并三唑-2-基)苯酚]、2 (2，羟基-5 ’ -甲基丙烯酰氧基苯基)-2H-苯并三唑、2- [2 ’ -羟基-3 ’ - (3 ”，4 ”，5 ”，6 ” -四氢邻苯二甲酰亚胺甲基)_5’ -甲基苯基]苯并三唑
[0071]氰基丙烯酸酯类化合物:2_氰基-3，3’ - 二苯基丙烯酸乙酯
[0072]上述以外的化合物:2-乙氧基_2’_乙基草酸双苯胺(oxalic acid bisanilide)、2- (4，6- 二苯基-1, 3，5-三嗪-2-基)-5-[(己基)氧基]-苯酚
[0073]上述化合物可以单独使用，也可以将两种以上并用。
[0074]这些紫外线吸收剂吸收紫外线，但没有捕捉通过暴露于紫外线而产生的有机自由基的性质，因此，有时会因通过暴露于紫外线而产生的有机自由基而发生劣化。在这种情况下，为了捕捉有机自由基，优选并用光稳定剂。
[0075]下面，列举可用作光稳定剂的化合物的例子。
[0076]受阻胺类化合物:双(2，2，6，6-四甲基_4_哌啶基)癸二酸酯、琥珀酸二甲基.1-(2-羟乙基)-4-羟基-2，2，6，6-四甲基哌啶缩聚物
[0077]苯甲酸酯类:2，4- 二叔丁基苯基-3’，5’ - 二叔丁基_4’ -羟基苯甲酸酯、2，4_ 二叔丁基苯基-3’，5’ - 二叔丁基-4’ -羟基苯甲酸酯
[0078]受阻酚类化合物:十八烷基-3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、N，N’ -六亚甲基双(3，5- 二叔丁基-4-羟基肉桂酰胺)
[0079]其中，受阻胺类化合物的自由基捕捉能力高，且着色少，因此优选使用。
[0080]上述化合物可以单独使用，也可以将两种以上并用。
[0081]作为第2含粒子层含有紫外线吸收剂的方式，可举出:a)在第2含粒子层的涂剂中含有紫外线吸收剂的方式山)使用构成第2含粒子层的树脂(B)的骨架中含有紫外线吸收剂的树脂的方式；c)使用含有紫外线吸收剂的粒子作为构成第2含粒子层的粒子(B)的方式。在这些方式中，从抑制紫外线吸收剂泄漏的观点考虑，优选使用b)或c)的方式。
[0082]第2含粒子层的粒子(B)的含有率为20?80质量％，比较高，因此，从提高紫外线吸收效率的观点考虑，更优选至少使用c)的方式，特别优选b)及c)的方式的组合。
[0083]在b)方式(即，使用构成第2含粒子层的树脂⑶的骨架中含有紫外线吸收剂的树脂)中，使用将构成树脂(B)的树脂成分和紫外线吸收剂共聚而得到的树脂。优选此时的树脂还共聚有光稳定剂。作为这样的树脂，例如，可优选使用包含丙烯酸类单体和紫外线吸收剂、光稳定剂的共聚物作为有效成分的“HALSHYBRID”(注册商标)系列((株)日本触媒制造)等。
[0084]对于c)的含有紫外线吸收剂的粒子，例如，可通过在制造构成粒子⑶的树脂时将具有反应性双键的紫外线吸收剂共聚而得到。再者，优选上述构成粒子(B)的树脂还同时共聚有具有反应性双键的光稳定剂。
[0085]这里，作为具有反应性双键的紫外线吸收剂或者具有反应性双键的光稳定剂中的具有反应性双键的单体，优选丙烯酸类、苯乙烯类等乙烯基类单体。由于苯乙烯类乙烯基单体具有芳香族环，因此容易发生黄变，在耐光性方面，最优选丙烯酸类乙烯基单体。[0086]作为在紫外线吸收剂苯并三唑上键合有反应性乙烯基单体的物质，可以使用2-(2’ -羟基-5’ -甲基丙烯酰氧基乙基苯基)-2H-苯并三唑(“RUVA”(注册商标)_93)；大塚化学(株)制造)。另外，作为光稳定剂即受阻胺类化合物经反应性乙烯基单体取代的物质可以使用4-甲基丙烯酰氧基_2，2，6，6-四甲基哌啶(“ADEKASTAB” (注册商标)LA-82 ;(株)ADEKA制造)。
[0087]第2含粒子层中的紫外线吸收剂的含有率优选为0.1?30质量％的范围。如果所述含有率低于0.1质量％，则有时紫外线吸收能力不充分，面发光体的寿命变短。另外，如果所述含有率超过30质量％，则不能忽视短波长的可见光区域的吸收，有时会导致发光效率损失、第2含粒子层的强度不足。第2含粒子层中的紫外线吸收剂的含有率更优选为0.5?10质量％的范围、进一步优选为I?5质量％的范围。这里所说的紫外线吸收剂的含有率是指紫外线吸收剂的质量相对于构成第2含粒子层的物质的总质量的比例。
[0088]需要说明的是，在树脂⑶为含有紫外线吸收剂的树脂时或者粒子⑶为含有紫外线吸收剂的粒子时，树脂(B)或者粒子(B)中含有的紫外线吸收剂的含有质量比可以通过NMR等分析而求出。
[0089]对第2含粒子层的厚度没有特别限制，优选为0.3?30 μ m。在厚度小于0.3 μ m时，有时外观变差，在厚度大于30 μ m时，有时原料所需要的费用变高。第2含粒子层的厚度更优选为I?20 μπι、进一步优选为3?10 μ m，优选为含有的粒子的平均粒径的几分之I左右。
[0090]另外，对于本发明的设置第I及第2含粒子层的方法，没有特别限制，可以使用凹版涂布、棍涂、1吴涂、旋涂、逆涂、棒涂、网版涂布、刮刀涂布、气刀涂布及浸溃等各种涂布方法。另外，不管是在制造用作基材层的膜时进行涂布(在线涂布)，还是在对用作基材层的膜进行制膜后并卷绕后通过其它工艺进行涂布(离线涂布)，哪一种都可以。
[0091](发光元件)
[0092]对于本发明使用的发光元件，只要是具有透光性基板的发光元件即可，例如，可以使用在玻璃、高分子膜等透光性基板上设置由铟-锡氧化物膜(以下称为ΙΤ0)等形成的透明电极和发光层、进而层合具有反射性的电极(大多使用银或铝)而成的现有的发光元件。另外，根据需要，也可以设置电荷输送层，或层合多个发光层。已知这些元件因水或氧而劣化，优选将背面或侧面均利用密封剂来密封。在本发明中，优选使用发光层所使用的发光体为有机场致发光体的有机场致发光元件。
[0093](面发光体的制造方法)
[0094]对本发明中的面发光体的制造方法没有特别限制，可举出如下所述的方法。
[0095]在发光元件的透光性基板上，配置利用在前面膜的部分的构成构件的详细说明中举出的材质构成的前面膜，以使第I含粒子层6与透光性基板5相接触，从而进行制造。作为此时的前面膜的配置方法，可举出:(i)在第I含粒子层上涂布粘合剂而使其粘贴的方法；(ii)在形成第I含粒子层时，对于树脂(A)，通过调节或选择前述的玻璃化温度、分子量、交联密度等来作成表面具有粘合性的第I含粒子层，并使其直接粘贴于透光性基材等方法，后者的方法中有可能因光反射而发生损失的层间的界面数少，故更优选。
[0096]实施例
[0097]下面，通过实施例进一步详细地说明本发明，但本发明并不受这些实施例限定。[0098]本实施例中的测定方法及评价方法如下所述。只要没有特别说明，则在η数为I的情况下进行评价。
[0099](I)光取出效率测定
[0100]点亮面发光体，在静置30分钟后实施测定。测定中使用视野角测定机EZContrast (ELDM(株)制造)，测定全光束。以透光性基板上未设置前面膜时的全光束为100%，求出各水准的比率。
[0101](2)色调偏差评价
[0102]点亮面发光体，在静置30分钟后实施评价。对于各水准的样品，以相对样品面的法线方向为O度，在O?60度的范围内进行目测确认，以5等级评价色调偏差的程度。
[0103]I可看到与无前面膜的面发光体相同程度的色调偏差
[0104]2在I与3之间(比I有改善，但实用上有问题)
[0105]3虽然可看到色调偏差但为实用上勉强没问题的水平
[0106]4在3与5之间
[0107]5未看到色调偏差。
[0108](3)第1、第2含粒子层的粒子的形状及层的平均厚度的评价
[0109]对于面发光体,用Nihon Microtome Laboratory (株)制造的旋转式微切片机，以刀倾斜角度3°沿垂直于面发光体平面的方向切割。对于得到的剖面，使用(株)T0PC0N制造的扫描型电子显微镜ABT-32，以使膜层呈现在视野区域的方式，在观察倍率2500?10000倍下，并且一边适当调节图像的对比度，一边观察第1、第2含粒子层的粒子形状。另夕卜，使用相同剖面观察图像，计算将该图像的宽度进行20等分的点处的层的厚度(在该点处包含粒子或突起的情况下，包括粒子的厚度)，求出包括两端在内的21处的算术平均值。以同一倍率对5处观察部位实施该操作，将其平均值设为含粒子层的平均厚度。
[0110](4)数均粒径的测定
[0111]对于平均粒径，使用激光显微镜VK-8700((株)KEYENCE制造)，由源自第1、第2含粒子层的表面的观察图像求出。将图像进行纵横11等分，以方格状画出直线，对最靠近地存在于直线的各交点100点处的粒子，将从这些粒子的垂直相交的2方向测定得到的粒径的平均值作为各个粒子的粒径，将它们的算术平均值作为数均粒径。需要说明的是，对于最靠近地存在的粒子成为同一粒子的交点，将其中一个排除到对象外，在成为对象的粒子不足80个的情况下，追加观察图像直到成为测定对象的粒子成为80个以上。
[0112](5)折射率的测定方法
[0113]使用有机溶剂从含粒子层中萃取树脂，蒸馏除去有机溶剂，然后，按照椭圆对称法(ellipsometry)，对25°C下的波长589.3nm的光进行测定。将在此得到的值作为“树脂的
折射率”。
[0114]然后，将含粒子层浸溃于有机溶剂，剥离采集涂布层后，在载玻片上进行压接.滑动，由此使粒子从涂布层脱落，然后，采集粒子直到粒子总量达到log。对于采集的粒子，利用贝克线检测法，确认在各液体有机类化合物的折射率已知的温度下看不到粒子的轮廓，将此时使用的液体有机类化合物的折射率作为“粒子的折射率”。
[0115](6)第I含粒子层和透光性基板之间的剥离强度
[0116]将面发光体的前面膜以宽25mm进行切割，制作测定用样品。将该测定用样品在温度23°C、相对湿度50%的气氛下保存30分钟后，在相同气氛下，使用拉伸试验机(例如，(株)ORIENTEC 制造的“TENSILON RTM-100”)，依据 JIS-Z0237 (2000)测定以拉伸速度300mm/分钟进行180度剥离时的剥离强度。
[0117]需要说明的是，在(I)、(2)的评价中，使用白色有机EL发光面板标准面板(LUM10TEC(株)制造、发光面积尺寸:145mmX 145mm)(以下称为发光面板A)。
[0118]另外，不管在哪一个实施例比较例中，都使用厚度125 μ m的PET膜“LUMIRR0R”(注册商标)T60(东丽(株)制造)作为基材膜。
[0119](实施例1)
[0120]混合丙烯酸树脂“ ACRYDIC”(注册商标)Α-165 (DIC (株)制造、浓度45质量％溶液)9.0g和甲苯9.0g、三聚氰胺树脂.二氧化硅复合粒子“0PT0BEADS”(注册商标)2000M(日产化学工业(株)制造、数均粒径2.0 μπι) 0.5g，由此制备得到涂剂A。使用涂剂A制作的第I含粒子层的树脂(A)的折射率为1.50，粒子(A)的折射率为1.65，折射率之差为0.15。
[0121]混合丙烯酸树脂“ACRYDIC” (注册商标)A_165(DIC(株)制造、浓度45质量％溶液)9.0g和甲苯15.0g、交联聚甲基丙烯酸甲酯粒子“TECHP0LYMER” (注册商标)MBX系列、MBX-5 (积水化成品工业(株)制造、数均粒径5.0 μ m) 6.0g,由此制备得到涂剂B。在基材膜的一面，使用Meter Bar#16涂布涂剂A,在120°C下加热干燥I分钟而形成第I含粒子层。在基材膜的相反面，使用线棒#16 (Wire Bar#16)涂布涂剂B，在120°C下加热干燥I分钟而形成第2含粒子层。使用丙烯酸类粘合剂TD43A((株)巴川制纸所制造)作为粘合剂，将前面膜的第I含粒子层与发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0122](实施例2)
[0123]混合丙烯酸类粘合剂“SK DYNE”(注册商标)811L(总研化学(株)制造、浓度23质量％溶液)100.0g、异氰酸酯类固化剂“D-90”(总研化学(株)制造、浓度90质量％溶液)1.5g、环氧粒子“T0RAYPEARL”(注册商标)EP-B(东丽(株)制造、数均粒径
5.5 μ m) 2.9g，由此制备得到涂剂C。使用涂剂C制作的第I含粒子层的树脂(A)的折射率为1.51，粒子(A)的折射率为1.59，折射率之差为0.08。
[0124]在基材膜的一面，使用Meter Bar#12涂布涂剂B，然后，在120°C下加热干燥I分钟而形成第2含粒子层。在基材膜的相反面，使用涂敷器以干燥前涂布厚度为ΙΟΟμπι涂布涂剂C，然后，在10(TC下加热干燥2分钟而形成具有粘合性的第I含粒子层，制作前面膜。将前面膜的第I含粒子层与发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0125](实施例3)
[0126]混合丙烯酸类粘合剂“ORIBAIN”(注册商标)EG_655(东洋油墨(株)制造、浓度21质量％溶液)109.5g、异氰酸酯类固化剂“BXX5627”(东洋油墨(株)制造、浓度50质量％溶液)2.7g、环氧粒子“T0RAYPEARL” (注册商标)EP-B(东丽(株)制造、数均粒径
5.5 μ m) 2.9g，由此制备得到涂剂D。使用涂剂D制作的第I含粒子层的树脂(A)的折射率为1.51，粒子(A)的折射率为1.59，折射率之差为0.08。
[0127]在基材膜的一面，使用Meter Bar#12涂布涂剂B，然后，在120°C下加热干燥I分钟而形成第2含粒子层。在基材膜的相反面，使用涂敷器以干燥前涂布厚度为ΙΟΟμπι涂布涂剂D，然后，在10(TC下加热干燥2分钟而形成具有粘合性的第I含粒子层，制作前面膜。将前面膜的第I含粒子层与发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0128](实施例4)
[0129]混合含苯并三唑的丙烯酸类共聚物树脂“HALSHYBRID”(注册商标)UV-G720T((株)日本触媒制造、浓度40质量％溶液)10.0g和乙酸乙酯14.0g、下述粒子
1.0g,由此制备得到涂剂E。
[0130]通过以下方法来制作粒子。
[0131]在具备搅拌装置、温度计和氮气导入管的容量I升的四颈瓶中，投入甲基丙烯酸甲酯70质量份、作为形成交联结构的多官能单体的三羟甲基丙烷三丙烯酸酯10质量份、作为受阻胺类聚合性化合物的2，2，6，6-四甲基-4-哌啶基甲基丙烯酸酯3质量份、作为苯并三唑类聚合性化合物的2-(2’ -羟基-5’ -甲基丙烯酰氧基乙基苯基)-2H-苯并三唑10质量份、作为聚合引发剂的过氧化月桂酰I质量份。进而加入作为该溶液的分散稳定剂的聚乙烯醇(PVA-224、(株)可乐丽制造)I质量份及水200质量份。将其用均质混合机以转速9000rpm搅拌3分钟，使聚合性化合物分散于水中。然后，将该分散液加热至75V，在该温度下维持2小时使其反应，进而升温至90°C，使其进行共聚反应3小时。
[0132]在如上所述使其反应后，将分散液冷却至室温。用网孔40 μ m的滤网过滤器过滤该分散液，去除凝聚物等。得到的分散液中没有凝聚物，该分散液的过滤性非常好。在经这样过滤后的分散液中分散的粒子的平均粒径为6.4 μ m，其形状为球状。过滤粒子的分散液，分离粒子和分散介质，使分离后的粒子干燥。
[0133]在基材膜的一面，使用Meter Bar#12涂布涂剂E，然后，在120°C下加热干燥I分钟而形成第2含粒子层。在基材膜的相反面，使用涂敷器以干燥前涂布厚度为ΙΟΟμπι涂布涂剂C，然后，在10(TC下加热干燥2分钟而形成具有粘合性的第I含粒子层，制作前面膜。将前面膜的第I含粒子层与发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0134](比较例I)
[0135]在基材膜的一面，使用Meter Bar#12涂布涂剂B，在120°C下加热干燥I分钟而形成第2含粒子层。使用丙烯酸类粘合剂TD43A((株)巴川制纸所制造)作为粘合剂，将前面膜的第2含粒子层的相反面和发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0136](比较例2)
[0137]在基材膜的一面，使用涂敷器以干燥前涂布厚度为ΙΟΟμπι涂布涂剂C，然后，在100°C下加热干燥2分钟而形成第I含粒子层。将前面膜的第I含粒子层与发光面板A以不使空气嵌入的方式粘贴，在2kg/25mm的加压条件下使橡胶辊往返I次进行压接，制作面发光体的模拟样品。
[0138]将上述的实施例及比较例的评价结果示于表I。
[0139][表 I]
[0140]
【权利要求】
1.一种面发光体，是在单面具有透光性基板的发光元件的该透光性基板一侧以相接触的方式配置有前面膜的面发光体，所述前面膜是在基材膜的两面具有包含粒子的树脂层的至少3层结构的前面膜，所述面发光体的特征在于，位于所述前面膜的入光侧的树脂层即第I含粒子层含有I?50质量％的粒子，位于所述前面膜的出光侧的树脂层即第2含粒子层含有20?80质量％的粒子。
2.如权利要求1所述的面发光体，其中，构成所述第I含粒子层的树脂和粒子的折射率之差为0.05?0.5。
3.如权利要求1或2所述的面发光体，其中，所述第I含粒子层和透光性基板之间的剥离强度为0.5N/25mm以上。
4.如权利要求1?3中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层含有紫外线吸收剂。
5.如权利要求1?4中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层中的树脂为含有紫外线吸收剂的树脂。
6.如权利要求1?5中任一项所述的面发光体，其中，所述第2含粒子层中的粒子为含有紫外线吸收剂的粒子。
7.如权利要求1?6中任一项所述的面发光体，其中，所述面发光体所使用的发光元件为有机场致发光元件。
8.—种前面膜,用于权利要求1?6中任一项所述的面发光体。
【文档编号】H05B33/14GK103975647SQ201280060860
【公开日】2014年8月6日 申请日期:2012年12月5日 优先权日:2011年12月15日
【发明者】若原隆一, 铃木基之, 河田融司 申请人:东丽株式会社
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