一种聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法技术领域本发明属于混合能源堆领域，具体涉及一种聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法。
背景技术：
随着化石燃料的短缺，以及环境污染等问题的日益严重，聚变能源逐渐引起了人们的重视。在聚变能源的发展过程中，Z箍缩驱动的聚变-裂变混合能源堆（Z-FFR）被认为是一种相对较易实现的途径。目前关于Z-FFR的设计中，氘氚燃料聚变的燃耗约为30%，以聚变功率为25MW、打靶频率为0.1Hz计算，每天剩余的氚为7.06g，这些氚随聚变反应产物及杂质一起被排出聚变靶室。由于氚具有放射性，而且是价格高昂的稀缺资源与战略资源，从安全、经济及环保的角度出发，必须对聚变靶室产物进行处理，将其中的氚回收。此外，Z-FFR实验堆中氚增殖比TBR约为1.15，为了实现氚的“自持”，也必须尽可能地提高余氚的回收率。目前对于氘氚聚变反应产物处理方法的研究，主要集中在磁约束聚变反应装置（即Tokamak装置）领域。由于Z-FFR实验堆与Tokamak装置在驱动方式、聚变反应室氛围、氘氚聚变反应方式等方面都不同，导致其聚变反应产物成分及余氚浓度、分布形式等与Tokamak存在巨大差异，如Tokamak排灰气中剩余氘氚浓度为80%以上，均以气体形式存在；而Z-FFR实验堆聚变靶室产物中剩余氘氚浓度仅为10-7以下，且其存在形式并不明确。因此Z-FFR实验堆的聚变靶室产物处理工艺路线与Tokamak具有明显差别，针对Tokamak的排灰气处理方法无法直接应用于Z-FFR，必须根据Z-FFR实验堆的靶室产物组成及特点发展新的技术方法与流程。目前与聚变-裂变混合堆相关的研究报道对裂变燃料循环较为关注，而涉及聚变燃料循环的资料很少，其中，Sandia实验室在2006年的设计报告提及聚变靶室产物的处理。该报告认为Z-FFR聚变靶室产物主要包含Ar、He和DT，其中DT的含量为37ppm。由于产物成分并不复杂，对应的处理流程也较为简单。首先通过一个特殊过滤器以除去RTL材料和靶丸材料，然后将气流降温至110℃，透过PRISM中空纤维膜将DT富集，之后在400℃左右被海绵钛吸气床吸收，饱和后将吸气床取下，于700℃再生，获得含有极少量He的DT气体，进入氢同位素分离单元。PRISM中空纤维膜分离的尾气是几乎不含DT的Ar气，直接返回到聚变反应室。此报告中忽略了RTL材料、靶丸壳层材料、气溶胶等多种物质与剩余DT的相互作用，认为通过过滤的方式就可以将其从聚变靶室产物中去除，实际情况显然并非如此。聚变反应放出的高能量会使大量RTL材料气化或电离，冷却后形成的气溶胶（或固体小颗粒）具有极大的表面积，会将剩余氘氚燃料吸附在表面；在气化或电离的状态下，某些金属材料（聚变靶丸壳层材料或RTL材料）还可能与剩余氘氚发生化学吸附作用，结合成为氘氚化物。此外，聚变靶丸壳层中的高分子材料也可能与剩余氘氚结合，形成气体分子，进而被气溶胶吸附。这些作用都会影响剩余氘氚的存在形式，在设计混合堆聚变靶室产物处理流程时不能被忽略。
技术实现要素：
本发明要解决的技术问题是提供一种聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法。本发明的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，包括以下步骤：1a.氧化在聚变靶室中引入氧元素，将剩余的氘氚全部氧化为水蒸汽，同时产生气态产物、固体粉末或气溶胶；1b.冷凝-气液分离聚变靶室中产生的气态产物从靶室中抽出以后，在低温下进行冷凝及气液分离，得到液体Ⅰ和尾气Ⅰ，液体Ⅰ包括HTO、HDO，进入金属还原单元，尾气Ⅰ包括Ar、CO2、He、和少量的HTO蒸汽、少量的HDO蒸汽；1c.低温吸附尾气Ⅰ进入低温吸附单元，经过吸附剂的吸附与解吸，得到液体Ⅱ、尾气Ⅱ、尾气Ⅲ，液体Ⅱ包括HTO、HDO，进入金属还原单元；尾气Ⅱ包括Ar，进入聚变靶室作为靶室氛围气体循环使用；尾气Ⅲ包括CO2、He，进入废气除氚系统进一步处理；1d.熔融-鼓泡聚变靶室中产生的固体粉末或气溶胶进入熔融-鼓泡单元，在高温下通入气体，得到气体Ⅰ和液态金属，气体Ⅰ包括Ar、H2、HD、HT、H2O蒸汽、HDO蒸汽、HTO蒸汽，液态金属经高温过滤后浇注成型，重新作为可回收传输线部件使用；1e.常温吸附气体Ⅰ进入常温吸附单元，经过吸附剂的吸附与解吸，得到液体Ⅲ和气体Ⅱ，液体Ⅲ包括H2O、HTO、HDO，进入金属还原单元，气体Ⅱ包括Ar、H2、HD、HT，进入钯膜分离单元；1f.金属还原液体Ⅰ、液体Ⅱ、液体Ⅲ分别进入金属还原单元，在热金属作用下被还原为氢同位素单质，得到气体Ⅲ，气体Ⅲ包括H2、HT、HD，进入氢同位素分离系统；1g.钯膜分离气体Ⅱ进入钯膜分离单元，得到气体Ⅳ和尾气Ⅳ，气体Ⅳ包括H2、HD、HT，进入氢同位素分离系统；尾气Ⅳ包括Ar，返回到熔融-鼓泡单元作为载带气循环使用。所述的步骤1a中引入氧元素的方式为选用含氧化物的金属材料作为可回收传输线，所述的含氧化物的金属材料包括CuO/Cu、SnO2/Sn、TiO2/Ti、Fe2O3/Fe中的一种或以上。所述的步骤1b中冷凝的温度范围为0℃~5℃。所述的步骤1c中低温吸附单元的解吸温度范围为-196℃~10℃；所述的吸附剂为分子筛、硅胶、活性炭中的一种。所述的步骤1d中熔融-鼓泡单元的温度范围为800℃-1800℃；通入的气体为H2/Ar混合气体，H2所占的体积分数范围为1%-10%。所述的步骤1e中常温吸附单元的温度范围为0℃~30℃；所述的吸附剂为分子筛、硅胶、活性炭中的一种。所述的步骤1f中金属还原单元的温度范围为400℃~550℃；所述的金属为U、Mg、Fe、Zn金属或Zr基合金中的一种。所述的步骤1g中钯膜分离单元的温度范围为350℃~480℃；所述的钯膜为Pd/Ag、Pd/Y、Pd/Ag/Au、Pd/Ag/Au/Y、Pd/Ag/Au/Ni合金膜中的一种。本发明的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，通过在聚变靶室中引入氧元素将剩余的氘氚燃料氧化为水，避免了混合堆聚变靶室产物成分复杂且组成不明确的问题，使产物处理的源项变得明晰简单，从而简化了相应的处理工艺流程。采用熔融-鼓泡的方式，可将气溶胶或固体颗粒上吸附的氘氚燃料释放或置换出来，保证了较高的氘氚回收效率。此外，大量Ar气可作为靶室氛围气体或熔融-鼓泡单元的载带气循环使用，节约了成本。本发明的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，对剩余氘氚燃料的回收率达到95%以上，能够满足聚变-裂变混合堆氚“自持”以及安全、经济、环保等方面的要求。附图说明图1为本发明的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法的工作流程示意图。具体实施方式下面结合附图和实施例详细说明本发明。本说明书中公开的所有特征，或公开的所有方法或过程中的步骤，除了互相排斥的特征和/或步骤以外，均可以以任何方式组合。本说明书中公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类似目的的替代特征加以替换。即，除非特别叙述，每个特征只是一系列等效或类似特征中的一个例子而已。本发明的聚变-裂变混合堆聚变靶室产物的处理方法，包括以下步骤：1a.氧化在聚变靶室中引入氧元素，将剩余的氘氚全部氧化为水蒸汽，同时产生气态产物、固体粉末或气溶胶；1b.冷凝-气液分离聚变靶室中产生的气态产物从靶室中抽出以后，在低温下进行冷凝及气液分离，得到液体Ⅰ和尾气Ⅰ，液体Ⅰ包括HTO、HDO，进入金属还原单元，尾气Ⅰ包括Ar、CO2、He、和少量的HTO蒸汽、少量的HDO蒸汽；1c.低温吸附尾气Ⅰ进入低温吸附单元，经过吸附剂的吸附与解吸，得到液体Ⅱ、尾气Ⅱ、尾气Ⅲ，液体Ⅱ包括HTO、HDO，进入金属还原单元；尾气Ⅱ包括Ar，进入聚变靶室作为靶室氛围气体循环使用；尾气Ⅲ包括CO2、He，进入废气除氚系统进一步处理；1d.熔融-鼓泡聚变靶室中产生的固体粉末或气溶胶进入熔融-鼓泡单元，在高温下通入气体，得到气体Ⅰ和液态金属，气体Ⅰ包括Ar、H2、HD、HT、H2O蒸汽、HDO蒸汽、HTO蒸汽，液态金属经高温过滤后浇注成型，重新作为可回收传输线部件使用；1e.常温吸附气体Ⅰ进入常温吸附单元，经过吸附剂的吸附与解吸，得到液体Ⅲ和气体Ⅱ，液体Ⅲ包括H2O、HTO、HDO，进入金属还原单元，气体Ⅱ包括Ar、H2、HD、HT，进入钯膜分离单元；1f.金属还原液体Ⅰ、液体Ⅱ、液体Ⅲ分别进入金属还原单元，在热金属作用下被还原为氢同位素单质，得到气体Ⅲ，气体Ⅲ包括H2、HT、HD，进入氢同位素分离系统；1g.钯膜分离气体Ⅱ进入钯膜分离单元，得到气体Ⅳ和尾气Ⅳ，气体Ⅳ包括H2、HD、HT，进入氢同位素分离系统；尾气Ⅳ包括Ar，返回到熔融-鼓泡单元作为载带气循环使用。所述的步骤1a中引入氧元素的方式为选用含氧化物的金属材料作为可回收传输线，所述的含氧化物的金属材料包括CuO/Cu、SnO2/Sn、TiO2/Ti、Fe2O3/Fe中的一种或以上。所述的步骤1b中冷凝的温度范围为0℃~5℃。所述的步骤1c中低温吸附单元的解吸温度范围为-196℃~0℃；所述的吸附剂为分子筛、硅胶、活性炭中的一种。所述的步骤1d中熔融-鼓泡单元的温度范围为800℃-1800℃；通入的气体为H2/Ar混合气体，H2所占的体积分数范围为1%-10%。所述的步骤1e中常温吸附单元的温度范围为0℃~30℃；所述的吸附剂为分子筛、硅胶、活性炭中的一种。所述的步骤1f中金属还原单元的温度范围为400℃~550℃；所述的金属为U、Mg、Fe、Zn金属或Zr基合金中的一种。所述的步骤1g中钯膜分离单元的温度范围为350℃~480℃；所述的钯膜为Pd/Ag、Pd/Y、Pd/Ag/Au、Pd/Ag/Au/Y、Pd/Ag/Au/Ni合金膜中的一种。实施例1实施例1中，可回收传输线（RTL）含氧化物的金属材料选用CuO/Cu（其中CuO的摩尔分数为1%），聚变反应产生的高能量将部分RTL气化或电离，其中的氧元素将剩余氘氚燃料氧化为水。聚变靶室产物主要分成两路，一路是气体，主要包含HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）、Ar、CO2、He等；另一路是由RTL材料汽化或电离后冷却形成的气溶胶或固体粉末。气体进入低温冷凝-气液分离单元，在0℃~5℃下，其中的HDO（蒸汽）和HTO（蒸汽）被冷凝为液态，得到液体Ⅰ，进入金属还原单元；气体中的Ar、CO2、He以及少量未被冷凝的HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）成为尾气Ⅰ。尾气Ⅰ进入低温吸附单元，吸附剂采用4A型分子筛，在-196℃下，除He以外，其它组分均被吸附；吸附剂再生时，逐步升高解吸温度，在-185℃左右得到Ar气（尾气Ⅲ），进入聚变靶室循环使用；在-78℃左右得到CO2，与He一起作为尾气Ⅱ，进入废气除氚系统进一步处理；继续升高温度至10℃，得到HDO、HTO（液体Ⅱ），进入金属还原单元。气溶胶或固体粉末在聚变靶室底部被收集，加热到800℃-1800℃使其呈熔融状态，同时通入H2体积分数为1%-10%的H2/Ar混合气，将吸附在气溶胶上的HDO、HTO释放或置换出来，形成含Ar、H2、HD、HT、H2O（蒸汽）、HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）等的混合气（气体Ⅰ），进入常温吸附单元，工作温度为0℃~30℃，吸附剂为分子筛，气体Ⅰ中的Ar、H2、HD、HT不被吸附，形成气体Ⅱ，进入钯膜分离单元；气体Ⅰ中的H2O（蒸汽）、HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）被吸附，升温解吸得到H2O、HDO、HTO（液体Ⅲ）。液体Ⅰ、液体Ⅱ、液体Ⅲ进入金属还原单元，在400℃~550℃下，采用金属Mg将HDO、HTO、H2O还原为HD、HT、H2（气体Ⅲ），进入氢同位素分离系统进一步处理。气体Ⅱ进入钯膜分离单元，采用Pd/Ag合金膜，在350℃~480℃下，得到的渗透气为氢同位素单质HD、HT、H2（气体Ⅳ），进入氢同位素分离系统进一步处理；得到的尾气为Ar（尾气Ⅳ），返回到熔融-鼓泡单元循环使用。实施例1中剩余氘氚的回收效率可达到95.8%。实施例1中的含氧化物的金属材料还可以替换为SnO2/Sn、TiO2/Ti、Fe2O3/Fe中的一种或以上。实施例1中的吸附剂还可以替换为硅胶或活性炭。实施例1中的金属还原单元的金属还可以替换为U、Fe、Zn金属或Zr基合金中的一种。实施例1中的钯膜分离单元的钯膜还可以替换为Pd/Y、Pd/Ag/Au、Pd/Ag/Au/Y、Pd/Ag/Au/Ni合金膜中的一种。实施例2实施例2中，可回收传输线（RTL）材料选用Fe2O3/Fe（其中Fe2O3的摩尔分数为1%），聚变反应产生的高能量将部分RTL气化或电离，其中的氧元素将剩余氘氚燃料氧化为水。聚变靶室产物主要分成两路，一路是气体，主要包含HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）、Ar、CO2、He等；另一路是由RTL材料汽化或电离后冷却形成的气溶胶或固体粉末。气体进入低温冷凝-气液分离单元，在0℃~5℃下，其中的HDO（蒸汽）和HTO（蒸汽）被冷凝为液态，得到液体Ⅰ，进入金属还原单元；气体中的Ar、CO2、He以及少量未被冷凝的HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）成为尾气Ⅰ。尾气Ⅰ进入低温吸附单元，吸附剂采用活性炭，在-196℃下，除He以外，其它组分均被吸附；吸附剂再生时，逐步升高解吸温度，在-185℃左右得到Ar气（尾气Ⅲ），进入聚变靶室循环使用；在-78℃左右得到CO2，与He一起作为尾气Ⅱ，进入废气除氚系统进一步处理；继续升高温度至10℃，得到HDO、HTO（液体Ⅱ），进入金属还原单元。气溶胶或固体粉末在聚变靶室底部被收集，加热到800℃-1800℃使其呈熔融状态，同时通入H2体积分数为1%-10%的H2/Ar混合气，将吸附在气溶胶上的HDO、HTO释放或置换出来，形成含Ar、H2、HD、HT、H2O（蒸汽）、HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）等的混合气（气体Ⅰ），进入常温吸附单元，工作温度为0℃~30℃，吸附剂为5A型分子筛，气体Ⅰ中的Ar、H2、HD、HT不被吸附，形成气体Ⅱ，进入钯膜分离单元；气体Ⅰ中的H2O（蒸汽）、HDO（蒸汽）、HTO（蒸汽）被吸附，升温解吸得到H2O、HDO、HTO（液体Ⅲ）。液体Ⅰ、液体Ⅱ、液体Ⅲ进入金属还原单元，在400℃~550℃下，采用金属Fe将HDO、HTO、H2O还原为HD、HT、H2（气体Ⅲ），进入氢同位素分离系统进一步处理。气体Ⅱ进入钯膜分离单元，采用Pd/Y合金膜，在350℃~480℃下，得到的渗透气为氢同位素单质HD、HT、H2（气体Ⅳ），进入氢同位素分离系统进一步处理；得到的尾气为Ar（尾气Ⅳ），返回到熔融-鼓泡单元循环使用。实施例2中剩余氘氚的回收效率可达到95.2%。本发明并不局限于前述的具体实施方式。本发明扩展到任何在本说明书中披露的新特征或任何新的组合，以及披露的任一新的方法或过程的步骤或任何新的组合。