使用重水型核电站生产放射性同位素的方法与流程

本公开主要涉及一种放射性同位素，更具体地，涉及一种使用重水型核电站生产放射性同位素源的方法。

背景技术：

放射性同位素用于诸如工业、研究、农业和医学等各种领域。通常，人工放射性同位素通过在回旋加速器中或研究用核反应堆中使合适的靶材料暴露于中子通量适当时间来生产。研究用核反应堆的辐照场地非常昂贵，并且由于反应堆因老化而关闭，所以在未来会变得更为稀少。钼-99(mo-99)在医疗领域是特别有用的，并且期望为mo-99和其他放射性同位素提供替代的生产场地。

ep2093773a2示出了放射性核素产生系统，其中在商业轻水核反应堆中通过核裂变产生具有医疗应用的短期放射性同位素。在反应堆容器的压力边界内以及主冷却剂回路内的通常用于容纳中子探测器的现有仪表管被用来在反应堆的正常运行期间产生放射性核素。将球形靶线性地推入仪表管中并将球形靶从仪表管中线性地移除。当反应堆的堆芯的轴向中子通量分布被认为是已知的或可计算的时，至少基于该参数来确定反应堆的堆芯中的靶的最佳位置和暴露时间量。驱动齿轮系统、致动器或气动驱动器可以用于移动和保持靶。自动流量控制系统维持该小球测量系统的所有子系统之间的同步性。

从us8842798b2和us2013/0170927a1中也已知类似的系统，例如，其具体记载了基于在轻水反应堆容器的压力边界内的现有的tip(可移动的堆芯内探测器(traversingincoreprobe))系统的几个驱动系统的实施方案(靶的通道和输送机构)。在特定时间以特定方式分配靶时可以结合使用如截止阀或闸阀等部件。us2013/0315361a1提出了一种用于密封仪表管基部的阀门。在反应堆容器的压力边界内设置替代路径以保持到现有的tip管索引器(indexer)的入口，或提供到期望的目的地的替代路线。在us2013/0177126a1中，示出了保持组件，其包括如叉件等限制结构，用于选择性地阻挡辐照靶移动通过通道和/或进入/离开仪表管。

尤其通过使用加压气体来驱动气动小球而将小球测量系统的固态球形探头(“气动小球”)引入到穿过反应堆的堆芯的仪表管中来测量一些商业核反应堆的堆芯内的中子通量密度。例如，在us专利no.3263081中公开了这种小球测量系统。

技术实现要素：

提供了一种使用重水反应堆或重水型核电站生产放射性同位素的方法。本发明基于以下发现：其主要目的是/将是生产电力的现有或未来的核电站可以用于生产放射性同位素。优选实施方案使用加拿大氘化铀(candu：canadadeuteriumuranium)型加压重水反应堆。

所述方法包括通过在所述重水反应堆的反应性机构甲板内的端口中的引导管将靶插入所述重水反应堆的重水慢化剂中。所述重水反应堆运行以对所述靶进行辐照，从而将所述靶转化为放射性同位素。所述方法还包括经由所述反应性机构甲板将所述放射性同位素取出。

还提供了一种重水核反应堆。所述重水核反应堆包括反应堆的堆芯包壳；在所述反应堆的堆芯包壳中的包括燃料棒束的多个压力管，重水主冷却剂从所述反应堆的堆芯包壳的外部流动通过所述多个压力管，所述反应堆的堆芯包壳包括与所述多个压力管分开的重水慢化剂；和位于所述反应堆的堆芯包壳上方的反应性机构甲板，所述反应性机构甲板包括延伸穿过其的端口，所述端口容纳有包括靶的引导管，所述引导管构造成当暴露于由所述燃料棒束发出的辐射时将所述靶转化为放射性同位素。所述重水核反应堆可以包括压力管反应堆，所述压力管反应堆是主冷却剂回路的压力边界，所述主冷却剂回路在所述堆芯中具有包括燃料棒束的多个压力管(也称为燃料通道)。重水主冷却剂从热传输支管流动通过压力管。反应堆排管容器包含重水慢化剂，并位于主冷却剂回路的压力边界的外部。核电站还包括位于压力管反应堆的堆芯包壳上方的反应性机构甲板。所述反应性机构甲板包括延伸穿过其中的端口。所述端口容纳有包括靶的新的引导管，所述引导管构造成当暴露于由所述燃料棒束发出的辐射时将所述靶转化成放射性同位素。新的引导管形成与在较低温度和压力下的慢化剂系统的压力边界，而不是形成与在较高压力和温度下的包含燃料棒束的主冷却剂回路的压力边界。

附图说明

下面，参照附图对本发明进行说明，其中：

图1示出了根据本发明实施方案的将对靶进行辐照的典型的candu6反应堆组件。

图2示出了图1所示的重水反应堆的反应堆排管容器(calandria)的局部断面侧视图。

图3示出了图1所示的重水反应堆的典型的candu6的俯视图，其示出了窥视孔的位置，并且示意性地示出了反应性控制装置在位于反应堆排管容器上方的反应性机构甲板(reactivitymechanismsdeck)中的位置。

图4示出了图1所示的重水反应堆的典型的candu6的端视图，其示出了窥视孔的位置。

图5示出了图1所示的重水反应堆的典型的candu6的反应性机构甲板，其示出了窥视孔的位置。

图6示出了图1所示的重水反应堆的典型的candu6的端视图，其示出了其中根据本发明实施方案的新的放射性同位素生产引导管适当定位的窥视孔的位置。

图7示出了图6所示的新的放射性同位素引导管组件与其一部分的放大图。

图8示出了图7所示的新的放射性同位素引导管组件的分配器、球管和压力边界管的细节的断面。

图9示出了图7所示的新的放射性同位素生产引导管组件的下部的断面图。

图10示出了candu堆芯的典型的中子通量密度。

图11示出了mo-98中的中子俘获截面，其示出了共振峰。

具体实施方式

重水型核电站(特别是candu加压重水反应堆)在能够激活可以俘获中子的非铀基靶的宽范围的共振中具有非常高的热中子通量和高水平的超热中子通量。这种中子俘获显著减少了为获得放射性同位素而产生的废物，同时也有能力生产诸如mo-99等大量的放射性同位素，以取代使用退役的老化的研究用反应堆的生产。

已经进行了几项研究，这些研究着眼于修改包含在主冷却剂回路主压力管中的candu燃料棒束，以包括允许生产同位素的辐照靶。这涉及使用在线装卸燃料机器来插入和取回修改后的燃料棒束，使得反应堆具有操作风险，原因是装卸燃料功能限制了操作单元，并且可能增大由于意外事件而导致的紧急停堆的风险。修改后的燃料棒束的使用还要求在核电站设计方面作出重大改变，以处理修改后的燃料棒束并将燃料棒束从乏燃料库(spentfuelbay)中取出以提取同位素。

本公开提供了一种将靶插入重水型核电站中并将靶取回的方法，该方法可以在核电站运行期间完成而不会对操作风险产生显著的影响。在慢化剂内设有引导管，该慢化剂的区域位于主冷却剂回路主压力管的外部，与燃料棒束分开。

图1示出了根据本发明实施方案的典型的candu6反应堆组件。在该实施方案中，其是用于candu加压重水反应堆，但是在其他实施方案中，其可以是另一种类型的重水反应堆。典型的candu6反应堆组件具有单独的压力边界，其被分类为包含燃料的主冷却回路、作为与主冷却回路隔离的独立系统的减慢中子的慢化剂以及提供辐射屏蔽并支撑主冷却回路燃料通道的端部屏蔽。图1所示的主冷却回路部件由燃料通道端部配件10和热传输支管(feederpipe)11组成。图1所示的慢化剂系统部件是反应堆排管容器1、反应堆排管容器壳2、反应堆排管容器管3、入口-出口过滤器8、慢化剂出口12、慢化剂入口管13、通向慢化剂顶部膨胀箱的管道18、慢化剂排出管20、爆破盘21、反应性控制装置管嘴22和反应堆排管容器侧管板29。端部屏蔽包括端部屏蔽预埋环4、装卸料机侧管板5、端部屏蔽栅格管6、端部屏蔽冷却管7和钢球屏蔽9。穿透慢化剂系统的端口(port)包括用于水平通量探测装置和液体注入装置14、电离室15、窥视孔23、停堆棒装置24、调节棒装置25、控制吸收棒装置26、液体区域控制装置27和垂直通量探测装置28的端口。该组件容纳在具有屏障式屏蔽板19的混凝土反应堆室墙壁17中，并且利用地震限制器16来保护整个组件免受地震事件的影响。

图1所示的反应堆的堆芯包壳具有由水平圆柱形壳2界定的反应堆排管容器1的形式。多个反应堆排管容器管3容纳在反应堆排管容器壳2的内部。重水慢化剂经由在反应堆排管容器壳2的内表面、反应堆排管容器管3的外表面和反应堆排管容器侧管板29之间界定的管道12,13流入以及流出反应堆排管容器1内的容积中。包含燃料棒束的主冷却剂回路在物理上是独立的并且从热传输支管11流动通过燃料通道端部配件10、沿着压力管(也称为包含燃料棒束的燃料通道)向下流动、从相对的燃料通道端部配件10中流出并流入相对的热传输支管11中。如图2的局部断面图所示意性地示出的，重水慢化剂容纳在反应堆排管容器壳2的内表面、反应堆排管容器管3的外表面和反应堆排管容器侧管板29之间界定的容积的内部。各反应堆排管容器管3包围其内容纳有多个燃料棒束51的压力管(也称为燃料通道)44。反应堆排管容器管3与由箍簧定位环46保持的充有气体的环形空间48一起在压力管44和慢化剂重水之间提供缓冲，由此压力管44中被加热的重水主冷却剂不会使重水慢化剂沸腾。主冷却剂从由热传输支管11到端部配件10的主冷却剂回路的冷管段流入压力管44中并且流动以接收来自燃料棒束51的热量，然后从相对的端部配件10处的压力管44中流出，并且从热传输支管11流出到主冷却剂回路的热管段，以流动通过位于热管段下游的蒸汽发生器。封闭塞52位于各端部配件10上以允许在线装卸燃料。

返回参照图1，其进一步包括用于从慢化剂主回路供给冷却水的慢化剂入口管13、用于将加热的慢化剂水供给回到慢化剂主回路以进行冷却的慢化剂出口管12以及用于释放反应堆排管容器壳2内的压力的压力释放管20。多个水平延伸的中子通量探测装置14水平地延伸通过反应堆排管容器1，以监测在反应堆运行期间反应堆排管容器1内的中子通量。垂直地延伸通过堆芯的是其中的多个反应性控制装置。

图3是示意性地示出了反应性控制装置在位于反应堆排管容器1上方的反应性机构甲板45中的位置的俯视图。反应性机构甲板保持在反应性机构甲板下方延伸并从上方贯穿反应堆排管容器1的所有反应性控制装置。从图1中可以看出，反应性控制装置包括垂直延伸的中子通量探测装置28、液体区域控制装置27、调节棒装置25、控制吸收棒装置26和反应堆停堆棒装置24，它们都需要是可用的并且在运行期间能够操作。除了反应性控制装置之外，反应性机构甲板45还包括延伸穿过其的两个窥视孔23。第一窥视孔49(即，高通量检查端口)与反应堆的堆芯的高通量区域对准，并且第二窥视孔50(即，低通量检查端口)与反应堆的堆芯的低通量区域对准。在定期检查期间使用窥视孔49,50来监测反应堆的暴露于不同水平的中子通量的两个区域处的腐蚀和磨损。

图4是示出了反应性机构甲板45在反应堆排管容器1上方的定位与窥视孔23位置的断面侧视图。现有的套管53位于窥视孔的恰当位置中，以允许当在反应堆中提供全新的燃料时在反应堆的初始启动期间插入引导管来监测中子通量。铝质引导管通常设有对中子通量具有非常高灵敏度的氟化钡探测器。一旦反应堆启动并且由氟化钡探测器检测到中子通量，则移除铝质引导管。使铝质引导管留在正常运行期间会导致永久性损坏。在初始启动之后，可以利用窥视孔来插入放射性同位素生产引导管。

图5示出了反应性机构甲板45与窥视孔23的位置及其与停堆棒装置24、调节棒装置25、控制吸收棒装置26、液体区域控制装置27和垂直通量探测装置28的相对位置。

图6是示出了反应性机构甲板在反应堆排管容器上方的定位与窥视孔23位置的断面侧视图。现有的套管53位于窥视孔的恰当位置中以允许插入引导管，并且图示中插入了新的放射性同位素生产引导管30。

图7示出了包括分配器36、隔板(bulkhead)31和上部凸缘32的整个放射性同位素生产引导管30组件。顶部是具有中间定位轴承套筒34的坚固中空管33。在该实施方案中，底部穿设有多个径向延伸的孔35，以允许慢化剂水沿着压力边界管39流入以及流出引导管30(图8和图9)，但是如果使用替代的输送系统，则底部可以是坚固的压力边界管和/或可以形成压力边界管。底部具有引导尖端40以允许定位在反应堆排管容器内。引导管30的长度大约为46英尺(14米)，直径为3.5英寸(9厘米)。

图8示出了压力边界管39组件中的一个连同图7所示的分配器36的断面。分配器36包括形成其最内径向表面的球管38和形成其最外径向表面的压力边界管39。分配器36提供经由来自输送系统的气动致动41,42而使得靶37输入球管38中并从球管中将其输出的能力。左侧视图示出了压力边界管39的顶部与分配器36，并且右侧视图示出了压力边界管39的底部。靶37经由us专利no.3,263,081中提出的输送系统通过分配器36输送。通过向下推动靶37的气动压力41，靶37下降到分配器36上的端口55和球管38中，直到它们击中球形止动器54而停止在球管38的底部。球形止动器54具有间隙以允许气动压力在上下方向上容易地通过球形止动器54。在辐照期之后，通过在分配器36上的另一个端口56沿着压力边界管39向下施加气动压力42，使气动压力反向，然后该气动压力从底部向上返回到球管38、经过球形止动器54并推动靶37通过球管38而使靶向上推并从分配器36推出。单独的压力边界管39密封慢化剂系统压力边界，并且将球管38和球形止动器54容纳在其中。在该实施方案中，如图7所示，取决于放射性同位素的预期所需产量，在一个引导管30内可以有许多压力边界管39。靶的直径标称为2mm，但是可以基于所讨论的放射性同位素而上升为几厘米。靶37的外径以小的间隙限定了球管38的内径，以允许靶37容易地移动。球管38的外径又限定了压力边界管39的内径，在球管38和压力边界管39之间存在径向间隙，以允许空气在球管38和压力边界管39之间在轴向方向上向下流动。因此，靶37的直径最终限制了每个引导管30的压力边界管39的最大量(参照图7)，或者引导管30本身形成压力边界管39。

图9是放射性同位素生产引导管30的下部的断面图，示出了多个(在该例子中为五个)压力边界管39，各压力边界管中包括球管38，球管38具有与相应的环绕压力边界管39的内径充分隔开的外径。压力边界管39中的两个从外部示出，并且压力边界管中的两个以全横截面示出。第五压力边界管39以局部断面示出，示出了相应球管38的内部断面，其中球形止动器54支撑着靶37。还示出了用于抗震设计的间隔板43，其沿着引导管30的长度适当地间隔开。还示出了引导尖端40。

图10示出了candu堆芯的典型的中子通量密度。其在能够激活可以俘获中子的非铀基靶的宽范围的共振中具有非常高的热中子通量和高的恒定超热中子通量。

图11示出了mo-98中的中子俘获截面，其示出了完全在candu加压重水反应堆的中子通量的宽范围内的共振峰。

本公开通过使用高通量窥视孔49将在优选实施方案中由mo-98形成的靶插入反应堆排管容器1中而可以用于生产放射性同位素源(在优选的实施方案中，该放射性同位素源是用于医学领域的mo-99)。在初始启动操作之后的任何时候，当电站正在运行并且放射性同位素生产引导管30处于图6和图7所示的恰当的位置时，可以经由输送系统将靶37输送到引导管30中并且将其从引导管30中移除。在优选实施方案中，引导管30由锆合金形成。在另一个实施方案中，引导管30可以由不锈钢形成。

靶输送系统也可以可移除地添加到反应性机构甲板区域以插入靶，例如，mo-98。在一个实施方案中，靶输送系统是us专利no.3,263,081中公开的气动小球输送系统。该气动小球输送系统利用气动力经由分配器36将靶37送入引导管30中，并且在辐照并转换成mo-99之后，从引导管30向上提取辐照靶37。在替代实施方案中，靶可以通过重力下降到引导管30中，并通过机械驱动系统从引导管30中向上移除。该机械输送系统的特征在于，机械驱动系统包括用于在辐照之后将辐照靶排出到收集容器中的闸门装置。在另一个替代实施方案中，输送系统可以是便携的，并且可以根据需要与分配器36连接，通过用市售漏斗将靶37手动进给到分配器36的球管38的端口55中。接着，具有市售配件的标准市售气动罐可以连接到分配器36的球管38的端口55并且用于将输送气体供给到球管38中以确保靶37被完全插入。在辐照时间之后，可以将标准的市售运输瓶连接到分配器36的球管38的端口55上，并且可以将具有市售配件的标准市售气动罐连接到分配器36的压力边界管39的端口56。接着，可以对市售气动罐进行操作，以便将靶37从球管38中喷出、从分配器36中排出并进入标准市售运输瓶。

有利地，利用高通量窥视孔49将mo-98形式的靶37提供到candu加压重水反应堆的反应堆排管容器1中允许使靶37暴露于足够的辐射，以在大约6～12天内转化成mo-99。在替代实施方案中，可以将其他形式的靶37通过替代的输送系统提供到其他慢化剂端口并以其他时间周期生产诸如l-177(lu-177)等其他放射性同位素。在优选实施方案中，用于靶37的慢化剂端口是备用端口，特别是窥视孔23,49。在其他实施方案中，也可以使用其他备用端口，例如，未被使用的通量检测器端口或不包括装置的其他端口(例如，图1所示的端口中的任一个)，条件是由于某些原因这些端口未容纳相应的液体注入装置14、电离室15、窥视孔23、停堆棒装置24、调节棒装置25、控制吸收棒装置26、液体区域控制装置27或垂直通量探测装置28。作为另外的优点，利用现有的窥视孔23或其他备用端口来提供靶37不需要移除在电站运行期间频繁使用的任何装置，从而不需要对反应堆进行显著修改来生产放射性同位素。

在前述说明中，参考具体示例性实施方案及其例子对本发明进行了说明。然而，显而易见的是，在不脱离所附权利要求书中阐述的本发明的更宽范围的情况下，可以对本发明进行各种修改和改变。因此，说明书和附图被认为是说明性的而非限制性的。