本发明属于烟用添加剂技术领域，尤其涉及一种复合中药提取物提取方法及其在卷烟中的应用。
背景技术：
将中草药应用在卷烟中降低卷烟烟气对人体的危害主要有两方面作用，一方面，中草药提取物添加在烟丝中，通过燃烧烟丝，烟丝中的中草药物质被梯度加热，其有效成分被蒸馈、气化、挥发和升华，并进入卷烟烟气中捕获烟气中的有害成分，或阻断有害成分的生成；另一方面，添加在卷烟中对身体有利的中草药成分可随烟气进入体内，如生物碱、黄酮、阜苷、植物留醇、氨基酸、维生素等有机化合物，以及铁、锌、硒等微量元素。我国拥有丰富的中草药资源及中医理论基础，蹄选具有选择性降低卷烟烟气中有害成分的中草药，并用于减轻吸烟对健康的危害是发展低危害中式卷烟特色之路。
主流烟气 (MS)，是抽烟时烟气通过过滤后直接进入呼吸道的部分；抽吸间隙时，卷烟内的气流速度大大降低，燃烧锥附近氧气含量充分，主要发生氧化反应，产生侧流烟气 (SS)，直接通过卷烟纸扩散释放到环境中。主流烟气通过吸烟者的呼吸道进入肺部，可刺激人体中枢神经系统，产生兴奋作用，直接决定卷烟烟气感官品质。
卷烟主流烟气中大量对危害人体健康的物质，例如粒相中的烟碱、焦油、苯并芘、巴豆醛、氢氰酸等，气相中的一氧化碳、二氧化碳等。其中，尼古丁又名烟碱（Nicotine），化学式为C10H14N2，是挥发性强、味苦、具有兴奋作用的生物碱。烟碱可刺激中枢神经系统兴奋，增加肾上腺素分泌，具有提神解乏、增加快感的作用，吸烟时通过口腔、鼻腔、气管等被人体吸收。吸烟者对尼古丁产生依赖性后，即有“烟瘾“了，长期吸入尼古丁会降低人体活力和记忆力，易造成心血管疾病。氢氰酸，分子式HCN，是严重危害人体健康的剧毒物质。它是烟叶中硝酸盐、氨基酸等的反应产物，同时存在于主流烟气气相和粒相部分，比例接近1：1，含量不高，但它是卷烟主流烟气中纤毛毒性最强的化合物。HCN可抑制人体组织细胞内42种呼吸酶的活性，阻止组织细胞正常利用血液中的氧气，损害人体中枢神经系统，在肝脏内可迅速代谢成为硫氰酸盐。烟草于高温缺氧的条件下不充分燃烧得到的有机物碎片在聚合过程中形成可形成不同种类的稠环芳烃（PAH）。烟气中已鉴别出的有致癌性的PAH约有30种，其中苯并[a]芘是最为典型的致癌性物。
在人们越来越重视自身身体健康的今天，控制和减少卷烟烟气中有害成分释放量，降低卷烟烟气危害性，在满足消费者需求的同时减少吸烟对人体的危害具有重大意义。
技术实现要素：
为实现上述目的，本发明提供了一种复合中药提取物提取方法，其步骤包括：
1) 将连钱草叶、芸香草地上部分、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根混合磨碎，磨碎后的粉末浸泡在乙醇和水的混合溶液中，浸泡温度为80～90℃，浸泡时间≥5h，浸泡完成后固液分离获得浸泡液和浸泡渣；
2) 所述浸泡渣浸入苹果酸、柠檬酸的水溶液中形成混合液，将混合液放入封闭容器中进行高压提取，所述提取压力为5～10个标准大气压，提取温度≥120℃，提取完成后平衡封闭容器内外气压，混合液自然冷却至室温，然后固液分离获得提取液和提取渣；
3) 将所述提取渣和水混合，放入磨浆机内磨浆，获得悬浮浆液，所述悬浮浆液参入复合酶解液，在超声波环境下酶解，酶解完成后过滤去除浆液中的固相颗粒，再向浆液中滴加少量氨水调节PH值，然后加入L-亮氨酸进行美拉德反应并充分搅拌，反应完成后获得反应液；
4) 所述浸泡液和提取液分别减压浓缩，所述反应液减压浓缩至膏状，然后将浸泡液和提取液减压浓缩后液和反应液的浓缩膏充分混合，即获得所述复合中药提取物。
进一步地，所述步骤1)中，所述连钱草叶、芸香草、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根按重量份数计分别为：连钱草叶10～20份、芸香草8～15份、蚤休叶9～16份、土槿皮2～7份、鸡血藤花2～3份和葛根2～3份。
进一步地，所述步骤1)中，所述连钱草叶、芸香草、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根按重量份数计分别为：连钱草叶13份、芸香草11份、蚤休叶10份、土槿皮4.5份、鸡血藤花2份和葛根2份。
进一步地，所述步骤1)中，乙醇和水的混合溶液中，乙醇和水的体积比为3:7，磨碎后的粉末与乙醇水溶液的固液质量比为1:3～5，步骤4)中浸泡液减压浓缩至原体积的1/5～1/4。
进一步地，所述步骤2)中，苹果酸、柠檬酸的水溶液中，苹果酸、柠檬酸的质量百分含量分别为：20%～25%、6%～8%，浸泡渣和苹果酸、柠檬酸的水溶液固液质量比为1:3～5，高压提取时间≥2h，步骤4)中提取液减压浓缩至原体积的1/5～1/4。
进一步地，所述步骤3)中，提取渣和水混合质量比为1:2～3，磨浆间隙为0.05～0.1mm，复合酶解液中含有纤维素酶、果胶酶和蛋白酶，复合酶提取液中所述纤维素酶、果胶酶、蛋白酶的质量百分含量分别为0.6%～0.8%、0.05%～0.1%、0.1%～0.2%，所述悬浮浆液和复合酶提取液的质量比为1:0.1～0.3，酶解温度为45~50℃，酶解时间为2h以上，所述L-亮氨酸的添加量为悬浮浆液质量的0.03～0.1倍，所述美拉德反应温度为85~100℃，反应时间为1~5h，PH值为8~9。
本发明还公开了将上述制得的复合中药提取物作为烟用添加剂添加到卷烟烟丝中的应用。
进一步地，所述复合中药提取物的添加量为烟丝重量的0.2~0.3%。
从以上技术方案可以看出，本发明的优点是：本发明通过向卷烟烟丝中添加复合中药提取物，烟丝中的中草药物质被梯度加热，其有效成分被蒸馈、气化、挥发和升华，并进入卷烟烟气中捕获烟气中的有害成分，显著降低了主流烟气中HCN和苯并[a]芘的含量，降低卷烟烟气危害性，在满足消费者需求的同时减少吸烟对人体的危害，具有良好的使用价值。
具体实施方式
下面结合实施例进行详细的说明：
实施例1
一种复合中药提取物提取方法，其步骤包括：
1) 将连钱草叶、芸香草地上部分、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根混合磨碎，所述连钱草叶、芸香草、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根按重量份数计分别为：连钱草叶10份、芸香草8份、蚤休叶9份、土槿皮2份、鸡血藤花2份和葛根2份。磨碎后的粉末浸泡在乙醇和水的体积比为3:7的乙醇水溶液中，浸泡固液质量比为1:3，浸泡温度为80～90℃，浸泡时间5h，浸泡完成后固液分离获得浸泡液和浸泡渣；
2) 所述浸泡渣浸入苹果酸、柠檬酸的水溶液中形成混合液，苹果酸、柠檬酸的水溶液中，苹果酸、柠檬酸的质量百分含量分别为：20%、6%，混合液中固液比为1:3。将混合液放入封闭容器中进行高压提取，所述提取压力为8个标准大气压，提取温度120℃，提取时间2h，提取完成后平衡封闭容器内外气压，混合液自然冷却至室温，然后固液分离获得提取液和提取渣；
3) 将所述提取渣和其质量2倍的水混合，放入磨浆机内磨浆，磨浆间隙为0.05～0.1mm，获得悬浮浆液，所述悬浮浆液参入复合酶解液，在超声波环境下酶解，其中复合酶解液中含有纤维素酶、果胶酶和蛋白酶，复合酶提取液中所述纤维素酶、果胶酶、蛋白酶的质量百分含量分别为0.6%、0.05%、0.1%。悬浮浆液和复合酶提取液的质量比为1:0.1，酶解温度为45~50℃，酶解时间为3h。酶解完成后过滤去除浆液中的固相颗粒，再向浆液中滴加少量氨水调节PH值至8，然后加入悬浮浆液质量0.03倍的L-亮氨酸进行美拉德反应并充分搅拌，美拉德反应温度为85~100℃，反应时间为1h，反应完成后获得反应液；
4) 所述浸泡液减压浓缩至原体积的1/5，提取液减压浓缩至原体积的1/5，所述反应液减压浓缩至膏状，然后将浸泡液和提取液减压浓缩后液和反应液的浓缩膏充分混合，即获得所述复合中药提取物。
实施例2
一种复合中药提取物提取方法，其步骤包括：
1) 将连钱草叶、芸香草地上部分、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根混合磨碎，所述连钱草叶、芸香草、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根按重量份数计分别为：连钱草叶13份、芸香草11份、蚤休叶10份、土槿皮4.5份、鸡血藤花2份和葛根2份。磨碎后的粉末浸泡在乙醇和水的体积比为3:7的乙醇水溶液中，浸泡固液质量比为1:3，浸泡温度为80～90℃，浸泡时间5h，浸泡完成后固液分离获得浸泡液和浸泡渣；
2) 所述浸泡渣浸入苹果酸、柠檬酸的水溶液中形成混合液，苹果酸、柠檬酸的水溶液中，苹果酸、柠檬酸的质量百分含量分别为：22%、7%，混合液中固液质量比为1:3。将混合液放入封闭容器中进行高压提取，所述提取压力为5个标准大气压，提取温度120℃，提取时间2h，提取完成后平衡封闭容器内外气压，混合液自然冷却至室温，然后固液分离获得提取液和提取渣；
3) 将所述提取渣和其质量2倍的水混合，放入磨浆机内磨浆，磨浆间隙为0.05～0.1mm，获得悬浮浆液，所述悬浮浆液参入复合酶解液，在超声波环境下酶解，其中复合酶解液中含有纤维素酶、果胶酶和蛋白酶，复合酶提取液中所述纤维素酶、果胶酶、蛋白酶的质量百分含量分别为0.7%、0.07%、0.15%。悬浮浆液和复合酶提取液的质量比为1:0.2，酶解温度为45~50℃，酶解时间为2h。酶解完成后过滤去除浆液中的固相颗粒，再向浆液中滴加少量氨水调节PH值至8，然后加入悬浮浆液质量0.05倍的L-亮氨酸进行美拉德反应并充分搅拌，美拉德反应温度为85~100℃，反应时间为2h，反应完成后获得反应液；
4) 所述浸泡液减压浓缩至原体积的1/5，提取液减压浓缩至原体积的1/5，所述反应液减压浓缩至膏状，然后将浸泡液和提取液减压浓缩后液和反应液的浓缩膏充分混合，即获得所述复合中药提取物。
实施例3
一种复合中药提取物提取方法，其步骤包括：
1) 将连钱草叶、芸香草地上部分、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根混合磨碎，所述连钱草叶、芸香草、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根按重量份数计分别为：连钱草叶15份、芸香草14份、蚤休叶12份、土槿皮5.7份、鸡血藤花3份和葛根3份。磨碎后的粉末浸泡在乙醇和水的体积比为3:7的乙醇水溶液中，浸泡固液质量比为1:4，浸泡温度为80～90℃，浸泡时间5h，浸泡完成后固液分离获得浸泡液和浸泡渣；
2) 所述浸泡渣浸入苹果酸、柠檬酸的水溶液中形成混合液，苹果酸、柠檬酸的水溶液中，苹果酸、柠檬酸的质量百分含量分别为：24%、7%，混合液中固液质量比为1:5。将混合液放入封闭容器中进行高压提取，所述提取压力为9个标准大气压，提取温度120℃，提取时间2h，提取完成后平衡封闭容器内外气压，混合液自然冷却至室温，然后固液分离获得提取液和提取渣；
3) 将所述提取渣和其质量3倍的水混合，放入磨浆机内磨浆，磨浆间隙为0.05～0.1mm，获得悬浮浆液，所述悬浮浆液参入复合酶解液，在超声波环境下酶解，其中复合酶解液中含有纤维素酶、果胶酶和蛋白酶，复合酶提取液中所述纤维素酶、果胶酶、蛋白酶的质量百分含量分别为0.8%、0.08%、0.17%。悬浮浆液和复合酶提取液的质量比为1:0.3，酶解温度为45~50℃，酶解时间为2h。酶解完成后过滤去除浆液中的固相颗粒，再向浆液中滴加少量氨水调节PH值至9，然后加入悬浮浆液质量0.1倍的L-亮氨酸进行美拉德反应并充分搅拌，美拉德反应温度为85~100℃，反应时间为3h，反应完成后获得反应液；
4) 所述浸泡液减压浓缩至原体积的1/4，提取液减压浓缩至原体积的1/5，所述反应液减压浓缩至膏状，然后将浸泡液和提取液减压浓缩后液和反应液的浓缩膏充分混合，即获得所述复合中药提取物。
实施例4
一种复合中药提取物提取方法，其步骤包括：
1) 将连钱草叶、芸香草地上部分、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根混合磨碎，所述连钱草叶、芸香草、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根按重量份数计分别为：连钱草叶18份、芸香草15份、蚤休叶14份、土槿皮6.3份、鸡血藤花3份和葛根3份。磨碎后的粉末浸泡在乙醇和水的体积比为3:7的乙醇水溶液中，浸泡固液质量比为1:5，浸泡温度为80～90℃，浸泡时间5h，浸泡完成后固液分离获得浸泡液和浸泡渣；
2) 所述浸泡渣浸入苹果酸、柠檬酸的水溶液中形成混合液，苹果酸、柠檬酸的水溶液中，苹果酸、柠檬酸的质量百分含量分别为：22%、8%，混合液中固液质量比为1:5。将混合液放入封闭容器中进行高压提取，所述提取压力为9个标准大气压，提取温度120℃，提取时间2h，提取完成后平衡封闭容器内外气压，混合液自然冷却至室温，然后固液分离获得提取液和提取渣；
3) 将所述提取渣和其质量3倍的水混合，放入磨浆机内磨浆，磨浆间隙为0.05～0.1mm，获得悬浮浆液，所述悬浮浆液参入复合酶解液，在超声波环境下酶解，其中复合酶解液中含有纤维素酶、果胶酶和蛋白酶，复合酶提取液中所述纤维素酶、果胶酶、蛋白酶的质量百分含量分别为0.8%、0.1%、0.2%。悬浮浆液和复合酶提取液的质量比为1:0.3，酶解温度为45~50℃，酶解时间为2h。酶解完成后过滤去除浆液中的固相颗粒，再向浆液中滴加少量氨水调节PH值至9，然后加入悬浮浆液质量0.08倍的L-亮氨酸进行美拉德反应并充分搅拌，美拉德反应温度为85~100℃，反应时间为4h，反应完成后获得反应液；
4) 所述浸泡液减压浓缩至原体积的1/4，提取液减压浓缩至原体积的1/4，所述反应液减压浓缩至膏状，然后将浸泡液和提取液减压浓缩后液和反应液的浓缩膏充分混合，即获得所述复合中药提取物。
实施例5
一种复合中药提取物提取方法，其步骤包括：
1) 将连钱草叶、芸香草地上部分、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根混合磨碎，所述连钱草叶、芸香草、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根按重量份数计分别为：连钱草叶20份、芸香草15份、蚤休叶16份、土槿皮7份、鸡血藤花2份和葛根2份。磨碎后的粉末浸泡在乙醇和水的体积比为3:7的乙醇水溶液中，浸泡固液质量比为1:5，浸泡温度为80～90℃，浸泡时间5h，浸泡完成后固液分离获得浸泡液和浸泡渣；
2) 所述浸泡渣浸入苹果酸、柠檬酸的水溶液中形成混合液，苹果酸、柠檬酸的水溶液中，苹果酸、柠檬酸的质量百分含量分别为：25%、8%，混合液中固液质量比为1:5。将混合液放入封闭容器中进行高压提取，所述提取压力为10个标准大气压，提取温度120℃，提取时间2h，提取完成后平衡封闭容器内外气压，混合液自然冷却至室温，然后固液分离获得提取液和提取渣；
3) 将所述提取渣和其质量3倍的水混合，放入磨浆机内磨浆，磨浆间隙为0.05～0.1mm，获得悬浮浆液，所述悬浮浆液参入复合酶解液，在超声波环境下酶解，其中复合酶解液中含有纤维素酶、果胶酶和蛋白酶，复合酶提取液中所述纤维素酶、果胶酶、蛋白酶的质量百分含量分别为0.6%、0.1%、0.2%。悬浮浆液和复合酶提取液的质量比为1:0.3，酶解温度为45~50℃，酶解时间为2h。酶解完成后过滤去除浆液中的固相颗粒，再向浆液中滴加少量氨水调节PH值至8，然后加入悬浮浆液质量0.1倍的L-亮氨酸进行美拉德反应并充分搅拌，美拉德反应温度为85~100℃，反应时间为5h，反应完成后获得反应液；
4) 所述浸泡液减压浓缩至原体积的1/5，提取液减压浓缩至原体积的1/5，所述反应液减压浓缩至膏状，然后将浸泡液和提取液减压浓缩后液和反应液的浓缩膏充分混合，即获得所述复合中药提取物。
对比例1
一种复合中药提取物提取方法，其方法步骤和实施例2相同，其区别仅在于，步骤2)中浸泡渣浸入不含苹果酸、柠檬酸的蒸馏水中。其他步骤和参数和实施例2完全相同，最后获得本对比例的复合中药提取物。
实施例6
将上述实施例1～5和对比例1制得的复合中药提取物作为烟用添加剂分别添加到卷烟烟丝中，最终制成卷烟成品。复合中药提取物的添加量均为烟丝重量的0.2%。将含有实施例1～5和对比例1制得的复合中药提取物的各组卷烟成品分别在测试设备上点燃测试，同时用普通不含任何添加剂的烟丝制成的卷烟作为空白对照组在测试设备上点燃测试，分别收集经过嘴棒过滤后的烟雾进行检测对比，检测主流烟气中苯并[a]芘的含量，同时按国家烟草行业关于卷烟主流烟气中氰化氢(HCN)的测定连续流动法（YC/T253-2008）操作，用1mol/LNaOH溶液收集主流烟气中的氰化氢(HCN)释放量，用异烟酸-巴比妥酸法检测收集液的氰化氢（HCN）含量，并与未使用添加剂的空白对照组主流烟气中的氰化氢（HCN）含量进行对照，计算相对于空白对照组氰化氢含量降低的百分比。结果如表1所示。
表1
试验组 氰化氢(HCN)含量下降百分比 苯并[a]芘含量(mg/50支)
空白对照组 / 6.39
实施例1 43.82% 0.093
实施例2 47.51% 0.084
实施例3 42.19% 0.117
实施例4 40.03% 0.105
实施例5 42.20% 0.108
对比例1 13.17% 3.446
由表1可知，通过向卷烟烟丝中添加复合中药提取物，显著降低了主流烟气中HCN和苯并[a]芘的含量，降低卷烟烟气危害性，在满足消费者需求的同时减少吸烟对人体的危害，具有良好的使用价值。对比实施例2和对比例1可知，采用苹果酸、柠檬酸对本发明所述中草药进行高压提取，能够将连钱草叶、芸香草、蚤休叶、土槿皮、鸡血藤花和葛根中有利于去除HCN和苯并[a]芘的有益成分提取出来，使得最终提取物的减害效果更加优化。
以上对本发明所提供的技术方案进行了详细介绍，对于本领域的一般技术人员，依据本发明实施例的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处，综上所述，本说明书内容不应理解为对本发明的限制。