BFO-ReFeO3-PZT多铁性固溶体及其制备方法与流程

本发明涉及多铁性固溶体技术领域，尤其提供一种bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体及其制备方法。

背景技术：

材料的介电性能随着磁场改变而发生变化的现象，称之为“磁介电效应”具有这种效应的材料在谐振电容器以及数据存储的电容式读出磁头等方面有着潜在应用。大的磁介电效应意味着可以用较小的磁场获得较大介电常数或电容的变化。由于材料的磁电效应与磁介电效应之间存在一定的关联，具有强磁电效应的材料有可能表现出大的磁介电效应。另一方面，多铁材料通常表现出较强的磁电效应。因此，在具有强磁电耦合的多铁材料中有可能发现大的磁介电效应。

其中，bfo(bifeo3)是唯一同时具有高居里温度(tc～1103k)和高尼尔温度(tn～643k)的多铁材料，理论上具有较强的磁电耦合效应。但是，bfo为反铁磁材料，磁化比较困难，它的磁介电效应只有1.1％左右，限制了其应用价值。为了提高bfo的磁介电效应，需要提高其磁性和机电耦合特性。refeo3(re＝la，y，dy，gd，ho)称为稀土铁氧化物，是典型的反铁磁材料，它和bfo形成的界面效应可以提高磁性。同时，pzt(pb(zr0.52ti0.48)feo3)作为一种性能优良的压电材料，具有很高的机电耦合特性。然而，目前缺少将refeo3和pzt固溶在bfo中用以显著提高bfo的磁性和机电耦合特性，并产生较强的磁介电效应的制备方法。

技术实现要素：

本发明的目的在于提供一种bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体，旨在解决现有技术中缺少将refeo3和pzt固溶在bfo中用以显著提高bfo的磁性和机电耦合特性，并产生较强的磁介电效应的问题。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案是：

第一方面，bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的化学组成表示为0.5bifeo3-0.2refeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3，bifeo3：refeo3：pb(zr0.52ti0.48)feo3的化学计量比为5:2:3，其中re为la，y，dy，gd以及ho任意一种。

第二方面，bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法，所述bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的化学组成表示为0.5bifeo3-0.2refeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3，所述制备方法的步骤如下：

步骤一，按化学式bifeo3的质量比称取bi2o3和fe2o，将称取的bi2o3和fe2o经过一次球磨、一次烘干、一次过筛、预烧、二次球磨、二次烘干以及二次过筛后制得bifeo3粉末；

步骤二，按化学式refeo3的质量比称取re2o3和fe2o3，将称取的re2o3和fe2o3经过一次球磨、一次烘干、一次过筛、预烧、二次球磨、二次烘干以及二次过筛后制得refeo3粉末；

步骤三，按化学式pb(zr0.52ti0.48)feo3的质量比称取pbo、zro2和tio2，将称取的pbo、zro2和tio2经过经过一次球磨、一次烘干、一次过筛、预烧、二次球磨、二次烘干以及二次过筛后制得pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末；

步骤四，按化学式0.5bifeo3-0.2refeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3的化学计量比分别称取所述bifeo3粉末、refeo3粉末以及pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末搅匀形成混合粉末，将所述混合粉末经过球磨、烘干、过筛、造粒、制坯以及烧结获得bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体。

具体地，在步骤一中，一次球磨的球磨时间小于等于7h大于等于5h；一次烘干的温度小于等于100℃大于等于80℃以及一次烘干的时间小于等于7h大于等于5h；一次过筛的粒度小于等于100目大于等于70目；预烧的温度小于等于800℃大于等于700℃以及预烧的时间小于等于1.5h大于等于2.5h；二次球磨的球磨时间小于等于7h大于等于5h；二次烘干的温度小于等于100℃大于等于80℃以及二次烘干的时间小于等于1h大于等于2h；二次过筛的粒度小于等于150目大于等于100目。

具体地，在步骤二中，一次球磨的球磨时间小于等于7h大于等于5h；一次烘干的温度小于等于100℃大于等于80℃以及一次烘干的时间小于等于7h大于等于5h；一次过筛的粒度小于等于100目大于等于70目；预烧的温度小于等于900℃大于等于800℃以及预烧的时间小于等于6h大于等于4h；二次球磨的球磨时间小于等于7h大于等于5h；二次烘干的温度小于等于100℃大于等于80℃以及二次烘干的时间小于等于1h大于等于2h；二次过筛的粒度小于等于150目大于等于100目。

具体地，在步骤二中，re为la、y、dy、gd以及ho中的任意一种。

具体地，在步骤三中，一次球磨的球磨时间小于等于7h大于等于5h；一次烘干的温度小于等于100℃大于等于80℃以及一次烘干的时间小于等于7h大于等于5h；一次过筛的粒度小于等于100目大于等于70目；预烧的温度小于等于950℃大于等于850℃以及预烧的时间小于等于1.5h大于等于2.5h；二次球磨的球磨时间小于等于7h大于等于5h；二次烘干的温度小于等于100℃大于等于80℃以及二次烘干的时间小于等于1h大于等于2h；二次过筛的粒度小于等于150目大于等于100目。

具体地，步骤四中，球磨的时间小于等于7h大于等于5h；烘干的温度小于等于100℃大于等于80℃以及烘干的时间小于等于14h大于等于10h；过筛的粒度小于等于100目大于等于70目。

具体地，在步骤四中，所述造粒过程如下：在所述混合粉料中加入浓度为5～10wt％的聚乙烯醇，研磨均匀后过筛，制得颗粒状粉体。

具体地，在步骤四中，所述制坯过程如下：将所述颗粒状粉体在压强为30～50mpa下压制成饼状的生坯。

具体地，在步骤四中，所述烧结过程如下：排胶期，以180～220℃/h的升温速率升温到500～600℃，保温20～40min；煅烧期，以2～15℃/min升温速率升温到1000～1100℃，保温1.5～3h；冷却期，烧结完成后，空冷至室温。

本发明的有益效果：本发明的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体及其制备方法，该bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的化学组成表示为0.5bifeo3-0.2refeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3。采用的是bfo-rfo-pzt三元固溶体系，其中refeo3为稀土铁氧化物，是典型的反铁磁材料，其与bfo形成的界面效应提高整体磁性。pzt作为一种性能优良的压电材料，具有很高的机电耦合特性。通过本发明实施例提供的制备方法制得的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体具有较高的剩余极化强度和剩余磁化强度，其剩余极化强度的范围为大于等于0.9μc/cm²小于等于2.5μc/cm²以及其剩余磁化强度的范围为大于等于0.025emu/g小于等于0.21emu/g，同时，具有较强的磁介电效应，最大磁介电系数可为16.1％。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

图1为本发明实施例提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法的流程图；

图2为本发明实施例一提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的电滞回线图；

图3为本发明实施例一提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁滞回线图；

图4为本发明实施例一提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁介电效应图；

图5为本发明实施例二提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2yfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的电滞回线图；

图6为本发明实施例二提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2yfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁滞回线图；

图7为本发明实施例二提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2yfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁介电效应图；

图8为本发明实施例三提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2dyfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的电滞回线图；

图9为本发明实施例三提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2dyfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁滞回线图；

图10为本发明实施例三提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2dyfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁介电效应图；

图11为本发明实施四提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2gdfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的电滞回线图；

图12为本发明实施例四提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2gdfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁滞回线图；

图13为本发明实施例四提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2gdfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁介电效应图；

图14为本发明实施例五提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2hofeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的电滞回线图；

图15为本发明实施例五提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2hofeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁滞回线图；

图16为本发明实施例五提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2hofeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁介电效应图。

具体实施方式

下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中示出，其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。

请参考图1，图1为本发明实施例提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法的流程图，bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的化学组成表示为0.5bifeo3-0.2refeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3，bifeo3：refeo3：pb(zr0.52ti0.48)feo3的化学计量比为5:2:3，其中re为la，y，dy，gd以及ho任意一种。

该制备方法的步骤如下：

步骤一，按化学式bifeo3的质量比称取bi2o3和fe2o，将称取的bi2o3和fe2o经过一次球磨、一次烘干、一次过筛、预烧、二次球磨、二次烘干以及二次过筛后制得bifeo3粉末；

步骤二，按化学式refeo3的质量比称取re2o3和fe2o3，将称取的re2o3和fe2o3经过一次球磨、一次烘干、一次过筛、预烧、二次球磨、二次烘干以及二次过筛后制得refeo3粉末；

步骤三，按化学式pb(zr0.52ti0.48)feo3的质量比称取pbo、zro2和tio2，将称取的pbo、zro2和tio2经过经过一次球磨、一次烘干、一次过筛、预烧、二次球磨、二次烘干以及二次过筛后制得pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末；

步骤四，按化学式0.5bifeo3-0.2refeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3的化学计量比分别称取所述bifeo3粉末、refeo3粉末以及pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末搅匀形成混合粉末，将所述混合粉末经过球磨、烘干、过筛、造粒、制坯以及烧结获得bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体。

本发明实施例提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法，采用的是bfo-rfo-pzt三元固溶体系，其中refeo3为稀土铁氧化物，是典型的反铁磁材料，其与bfo形成的界面效应提高整体磁性。pzt作为一种性能优良的压电材料，具有很高的机电耦合特性。通过本发明实施例提供的制备方法制得的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体具有较高的剩余极化强度和剩余磁化强度，其剩余极化强度的范围为大于等于0.9μc/cm²小于等于2.5μc/cm²以及其剩余磁化强度的范围为大于等于0.025emu/g小于等于0.21emu/g，同时，具有较强的磁介电效应，最大磁介电系数可为16.1％。

实施例一

按化学式bifeo3的质量比分别称取bi2o3和fe2o，在bi2o3和fe2o中加入100ml无水乙醇进行球磨混合，一次球磨的时间为6h；取出球磨后的浆料在烘箱中90℃下保温6h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为80目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以750℃的温度预烧2h生成bifeo3的预烧粉末；将预烧好的bifeo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为6h。将二次球磨的浆料在90℃下保温1.5h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为120目。

在本实施例中，re为la稀土元素，按化学式lafeo3的质量比分别称取la2o3和fe2o3，在la2o3和fe2o3中加入无水乙醇进行球磨混合，一次球磨的时间为6h；取出球磨后的浆料在烘箱中90℃下保温6h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为80目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以850℃的温度预烧5h生成lafeo3的预烧粉末；将预烧好的lafeo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为6h；将二次球磨的浆料在90℃下保温1.5h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为120目。

按化学式pb(zr0.52ti0.48)feo3的质量比分别称取pbo、zro2和tio2，在pbo、zro2和tio2中加入100ml的无水乙醇进行球磨混合6h；取出球磨后的浆料在烘箱中90℃下保温6h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为80目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以900℃的温度预烧2h生成pb(zr0.52ti0.48)feo3的预烧粉末；将预烧好的pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为6h；将二次球磨的浆料在90℃保温1.5h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为120目。

按化学式0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3的化学计量比分别称取所述bifeo3粉末、lafeo3粉末以及pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末搅匀形成混合粉末，在混合粉末中加入100ml的无水乙醇进行球磨混合，球磨时间为6h；将混合后的浆料取出后在烘箱中90℃下保温12h；烘干后过筛，过筛的粒度为80目；在过好筛后的混合粉末中加入浓度为5wt％的聚乙烯醇水溶液作为陶瓷的粘结成型剂，研磨均匀后过筛造粒，获得颗粒状粉体；对颗粒状粉体施加35mpa的压强，将其压成10mm直径以及1mm厚度的生坯；将生坯置于高温炉中以200℃/h升温速率升温至550℃，保温30min进行排胶，再以10℃/min升温速率升温到1025℃，保温2h，最后再随炉冷却至室温，得到0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3陶瓷片。

请参考图2，图2为本发明实施例一提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的电滞回线图。电滞回线表征样本的极化强度在交变电场中的变化，它能反映样本的剩余极化强度，一般的剩余极化强度越大，样本的铁电性越好。从图中可以看出，该多铁性固溶体的剩余极化强度为0.98μc/cm2。

请参考图3，图3为本发明实施例一提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁滞回线图。磁滞回线表征样本的磁化强度在交变磁场中的变化，它能反映剩余磁化强度，一般剩余磁化强度越大，样本的铁磁性越好。从图中可以看出，该多铁性固溶体的剩余磁化强度为0.025emu/g。

请参考图4，图4为本发明实施例一提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁介电效应图。磁介电效应表征样本的介电常数在磁场中的变化，它能反映样本的磁性与电学特性之间的耦合强度，大的磁介电效应意味着可以用较小的磁场获得较大介电常数或电容的变化，进而应用在谐振电容器以及数据存储的电容式读出磁头等方面。一般地，样本同时具有铁电性和铁磁性，才会有磁介电效应产生。从图中可以看出，该多铁性固溶体最大磁介电常数0.87％。

实施例二

按化学式bifeo3的质量比分别称取bi2o3和fe2o，在bi2o3和fe2o中加入100ml无水乙醇进行球磨混合，一次球磨的时间为7h；取出球磨后的浆料在烘箱中100℃下保温7h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为100目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以800℃的温度预烧2.5h生成bifeo3的预烧粉末；将预烧好的bifeo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为7h。将二次球磨的浆料在100℃下保温2h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为150目。

在本实施例中，re为y稀土元素，按化学式yfeo3的质量比分别称取y2o3和fe2o3，在y2o3和fe2o3中加入100ml无水乙醇进行球磨混合，一次球磨的时间为7h；取出球磨后的浆料在烘箱中100℃下保温7h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为100目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以900℃的温度预烧6h生成yfeo3的预烧粉末；将预烧好的yfeo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为7h；将二次球磨的浆料在100℃下保温2h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为150目。

按化学式pb(zr0.52ti0.48)feo3的质量比分别称取pbo、zro2和tio2，在pbo、zro2和tio2中加入100ml的无水乙醇进行球磨混合7h；取出球磨后的浆料在烘箱中100℃下保温7h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为100目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以950℃的温度预烧2.5h生成pb(zr0.52ti0.48)feo3的预烧粉末；将预烧好的pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为7h；将二次球磨的浆料在100℃保温2h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为150目。

按化学式0.5bifeo3-0.2yfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3的化学计量比分别称取所述bifeo3粉末、yfeo3粉末以及pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末搅匀形成混合粉末，在混合粉末中加入100ml的无水乙醇进行球磨混合，球磨时间为7h；将混合后的浆料取出后在烘箱中100℃下保温14h；烘干后过筛，过筛的粒度为100目；在过好筛后的混合粉末中加入浓度为5wt％的聚乙烯醇水溶液作为陶瓷的粘结成型剂，研磨均匀后过筛造粒，获得颗粒状粉体；对颗粒状粉体施加30mpa的压强，将其压成10mm直径以及1mm厚度的生坯；将生坯置于高温炉中以180℃/h升温速率升温至500℃，保温20min进行排胶，再以5℃/min升温速率升温到1055℃，保温2.5h，最后再随炉冷却至室温，得到0.5bifeo3-0.2yfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3陶瓷片。

请参考图5，图5为本发明实施例二提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的电滞回线图。从图中可以看出，该多铁性固溶体的剩余极化强度为2.09μc/cm2。

请参考图6，图6为本发明实施例二提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁滞回线图。从图中可以看出，该多铁性固溶体的剩余磁化强度为0.209emu/g。

请参考图7，图7为本发明实施例二提供的bbfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁介电效应图。从图中可以看出，该多铁性固溶体最大磁介电常数6.67％。

实施例三

按化学式bifeo3的质量比分别称取bi2o3和fe2o，在bi2o3和fe2o中加入100ml无水乙醇进行球磨混合，一次球磨的时间为5h；取出球磨后的浆料在烘箱中80℃下保温5h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为70目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以700℃的温度预烧1.5h生成bifeo3的预烧粉末；将预烧好的bifeo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为5h。将二次球磨的浆料在80℃下保温1h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为100目。

在本实施例中，re为dy稀土元素，按化学式dyfeo3的质量比分别称取dy2o3和fe2o3，在dy2o3和fe2o3中加入100ml无水乙醇进行球磨混合，一次球磨的时间为5h；取出球磨后的浆料在烘箱中80℃下保温5h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为70目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以800℃的温度预烧4h生成dyfeo3的预烧粉末；将预烧好的dyfeo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为5h；将二次球磨的浆料在80℃下保温1h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为100目。

按化学式pb(zr0.52ti0.48)feo3的质量比分别称取pbo、zro2和tio2，在pbo、zro2和tio2中加入100ml的无水乙醇进行球磨混合5h；取出球磨后的浆料在烘箱中80℃下保温5h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为70目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以850℃的温度预烧1.5h生成pb(zr0.52ti0.48)feo3的预烧粉末；将预烧好的pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为5h；将二次球磨的浆料在80℃保温1h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为100目。

按化学式0.5bifeo3-0.2dyfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3的化学计量比分别称取所述bifeo3粉末、dyfeo3粉末以及pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末搅匀形成混合粉末，在混合粉末中加入100ml的无水乙醇进行球磨混合，球磨时间为5h；将混合后的浆料取出后在烘箱中80℃下保温10h；烘干后过筛，过筛的粒度为70目；在过好筛后的混合粉末中加入浓度为10wt％的聚乙烯醇水溶液作为陶瓷的粘结成型剂，研磨均匀后过筛造粒，获得颗粒状粉体；对颗粒状粉体施加45mpa的压强，将其压成10mm直径以及1mm厚度的生坯；将生坯置于高温炉中以220℃/h升温速率升温至600℃，保温40min进行排胶，再以12℃/min升温速率升温到1000℃，保温2h，最后再随炉冷却至室温，得到0.5bifeo3-0.2dyfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3陶瓷片。

请参考图8，图8为本发明实施例三提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的电滞回线图。从图中可以看出，该多铁性固溶体的剩余极化强度为1.83μc/cm2。

请参考图9，图9为本发明实施例三提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁滞回线图。从图中可以看出，该多铁性固溶体的剩余磁化强度为0.085emu/g。

请参考图10，图10为本发明实施例三提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁介电效应图。从图中可以看出，该多铁性固溶体最大磁介电常数16.1％。

实施例四

按化学式bifeo3的质量比分别称取bi2o3和fe2o，在bi2o3和fe2o中加入100ml无水乙醇进行球磨混合，一次球磨的时间为6.5h；取出球磨后的浆料在烘箱中95℃下保温5.5h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为90目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以780℃的温度预烧2.5h生成bifeo3的预烧粉末；将预烧好的bifeo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为6.5h。将二次球磨的浆料在85℃下保温1.5h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为120目。

在本实施例中，re为gd稀土元素，按化学式gdfeo3的质量比分别称取gd2o3和fe2o3，在gd2o3和fe2o3中加入100ml无水乙醇进行球磨混合，一次球磨的时间为6.5h；取出球磨后的浆料在烘箱中95℃下保温6.5h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为90目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以880℃的温度预烧5.5h生成gdfeo3的预烧粉末；将预烧好的gdfeo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为6.5h；将二次球磨的浆料在95℃下保温1.5h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为130目。

按化学式pb(zr0.52ti0.48)feo3的质量比分别称取pbo、zro2和tio2，在pbo、zro2和tio2中加入100ml的无水乙醇进行球磨混合5.5h；取出球磨后的浆料在烘箱中85℃下保温5.5h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为80目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以900℃的温度预烧2h生成pb(zr0.52ti0.48)feo3的预烧粉末；将预烧好的pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为6.5h；将二次球磨的浆料在90℃保温1.5h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为120目。

按化学式0.5bifeo3-0.2gdfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3的化学计量比分别称取所述bifeo3粉末、gdfeo3粉末以及pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末搅匀形成混合粉末，在混合粉末中加入100ml的无水乙醇进行球磨混合，球磨时间为5.5h；将混合后的浆料取出后在烘箱中95℃下保温13h；烘干后过筛，过筛的粒度为80目；在过好筛后的混合粉末中加入浓度为8wt％的聚乙烯醇水溶液作为陶瓷的粘结成型剂，研磨均匀后过筛造粒，获得颗粒状粉体；对颗粒状粉体施加40mpa的压强，将其压成10mm直径以及1mm厚度的生坯；将生坯置于高温炉中以190℃/h升温速率升温至580℃，保温35min进行排胶，再以15℃/min升温速率升温到1000℃，保温2h，最后再随炉冷却至室温，得到0.5bifeo3-0.2gdfeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3陶瓷片。

请参考图11，图11为本发明实施例四提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的电滞回线图。从图中可以看出，该多铁性固溶体的剩余极化强度为0.36μc/cm2。

请参考图12，图12为本发明实施例四提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁滞回线图。从图中可以看出，该多铁性固溶体的剩余磁化强度为0.038emu/g。

请参考图13，图13为本发明实施例四提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁介电效应图。从图中可以看出，该多铁性固溶体最大磁介电常数3.39％。

实施例五

按化学式bifeo3的质量比分别称取bi2o3和fe2o，在bi2o3和fe2o中加入100ml无水乙醇进行球磨混合，一次球磨的时间为5.5h；取出球磨后的浆料在烘箱中85℃下保温6.5h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为80目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以750℃的温度预烧2h生成bifeo3的预烧粉末；将预烧好的bifeo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为5.5h。将二次球磨的浆料在90℃下保温2h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为100目。

在本实施例中，re为ho稀土元素，按化学式hofeo3的质量比分别称取ho2o3和fe2o3，在ho2o3和fe2o3中加入100ml无水乙醇进行球磨混合，一次球磨的时间为6.5h；取出球磨后的浆料在烘箱中95℃下保温6.5h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为90目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以830℃的温度预烧4h生成hofeo3的预烧粉末；将预烧好的hofeo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为7h；将二次球磨的浆料在85℃下保温1h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为150目。

按化学式pb(zr0.52ti0.48)feo3的质量比分别称取pbo、zro2和tio2，在pbo、zro2和tio2中加入100ml的无水乙醇进行球磨混合7h；取出球磨后的浆料在烘箱中100℃下保温7h；烘干后过筛，一次过筛的粒度为100目；将过好筛后的粉料放入氧化铝坩埚中，在空气气氛中以950℃的温度预烧1.5h生成pb(zr0.52ti0.48)feo3的预烧粉末；将预烧好的pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末再次加无水乙醇进行二次球磨，二次球磨的时间为7h；将二次球磨的浆料在90℃保温1.5h，再进行二次过筛，二次过筛的粒度为150目。

按化学式0.5bifeo3-0.2hofeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3的化学计量比分别称取所述bifeo3粉末、hofeo3粉末以及pb(zr0.52ti0.48)feo3粉末搅匀形成混合粉末，在混合粉末中加入100ml的无水乙醇进行球磨混合，球磨时间为7h；将混合后的浆料取出后在烘箱中100℃下保温14h；烘干后过筛，过筛的粒度为100目；在过好筛后的混合粉末中加入浓度为6wt％的聚乙烯醇水溶液作为陶瓷的粘结成型剂，研磨均匀后过筛造粒，获得颗粒状粉体；对颗粒状粉体施加30mpa的压强，将其压成10mm直径以及1mm厚度的生坯；将生坯置于高温炉中以200℃/h升温速率升温至530℃，保温30min进行排胶，再以10℃/min升温速率升温到1100℃，保温3h，最后再随炉冷却至室温，得到0.5bifeo3-0.2hofeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3陶瓷片。

请参考图14，图14为本发明实施例五提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的电滞回线图。从图中可以看出，该多铁性固溶体的剩余极化强度为2.47μc/cm2。

请参考图15，图15为本发明实施例五提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁滞回线图。从图中可以看出，该多铁性固溶体的剩余磁化强度为0.084emu/g。

请参考图16，图16为本发明实施例五提供的bfo-refeo3-pzt多铁性固溶体的制备方法所制得0.5bifeo3-0.2lafeo3-0.3pb(zr0.52ti0.48)feo3多铁性固溶体的磁介电效应图。从图中可以看出，该多铁性固溶体最大磁介电常数5.57％。

以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。