专利名称：气态氚活度测量方法
技术领域：
本发明涉及一种放射性气体的活度测量方法，尤其涉及一种气态氚活度测量方法。
背景技术：
氚又称为超重氢，是氢的同位素之一。它是一种广泛存在于自然界的重要天然放射性核素也是一种低能β发射体。自然界中天然存在的氚极微，主要由宇宙射线中的种子和质子轰击大气层中的16O和14Ν形成。近年来，在人类开展产氚活动之后，各种以气体、液体或固体形式排放到地表或大气中的氚构成环境氚源的重要部分。氚作为裂变动力运行堆排放的重要放射性气体核素，各种核设施泄漏入周围环境的氚，会造成周围环境大气氚活度的升高。而工作在核电站反应堆厂房及有关辅助厂房的工作人员必然会通过各种途径摄入氚，从而造成一定程度的内照射伤害。因此，如何高精度地测量空气中的氚活度是气态氚测量的一个关键问题。活度，也叫衰变率，指样品在单位时间内衰变掉的原子数，即某物质的“有效浓度”，或称为物质的“有效莫尔分率”。目前氚活度测量的方法主要包括，一是直接方法:采用气体探测器如电离室、正比计数器进行气体的测量，二是间接方法:将氚催化氧化成氚化水之后利用闪烁体探测器进行测量。两者面向不同的测量对象，前者的优点是连续直接测量，得到结果快、高效，但灵敏度低，只能用于放射性工作场所中氚的测量，后者灵敏度相对高些，简单、可处理大量样品，但是无法实现对气态氚的直接测量，且将气态氚转化成液态氚后，一方面提高了测量的难度，另一方面也降低了数据的精确度。氚发射的β粒子平均能量5.72keV，最大能量18.6keV。电离室只能对较大活度的氚进行测量，因能量小，低活度的氚电离室无法响应。而采用正比计数器，将高压加到一定值，可以探测到信号。但如果使用空气作为工作气体，β粒子相对α粒子在高压下电离的粒子对要少的多，不利于气态氚的测量，如果采用Pio气体(90%氩气+10%甲烷)，测量效果好很多，具体原理为:在正比计数器里空气样品中的氚同PlO气体混合加高压后，所产生的离子数由于阳极丝周围强电场的气体放大作用而倍增。这种放大足以产生可探测到的电荷脉冲。正比计数器输出脉冲幅度与初始电离有正比关系，可以用来计数单个粒子，并根据输出信号的脉冲高度来确定入射辐射的能量。其次，由于环境中存留的少量氚会使测量装置内也保留少量氚气，形成本底值和探测下限，造成记忆效应，只能对较大活度的氚进行测量，而对于活度低的气态氚，则无法响应、或数据出现偏差，影响测量的精确度。基于标准气态氚样太难获得，一般情况下无法对正比计数器的测量结果进行标定。因此，仍然存在很多问题，例如，1.如何将正比计数器内的工作气体由空气换为Pio气体，以提高探测器的探测效率；2.正比计数器中大量的雪崩作用是其输出信号为脉冲信号的主要原因，传统的测量装置不能准确处理、分析正比计数器输出的信号，可能会出现核辐射信号被淹没或者谱峰重叠现象的发生，造成“误计”、“漏计”的现象，因此，亟需一种能够便捷对空气中气态氚进行快速充气测量的装置；3.如何尽量减小残留气态氚对正比计数器的记忆效应，并利用已知活度的氚样进行标定，实现对不同活度氚样的有效测量，得到更为精确的活度值，提高了低本底气态氚活度测量方法的准确性。4.如何有效利用已知活度的氚样进行标定，实现对不同活度氚样的有效测量，得到更为精确的活度值，提高了低本底气态氚活度测量方法的准确性。
发明内容
本发明的目的就在于提供一种解决上述问题，能实现对低能量的环境气体中气态氚活度的有效测量的气态氚活度测量方法。为了实现上述目的，本发明采用的技术方案是这样的:
一种气态氚活度测量方法，该方法应用于气态氚活度测量装置，该气态氚活度测量装置具体结构如下:
一种气态氚活度测量装置，包括探测单元、信号获取单元和中央处理器，所述信号获取单元将探测单元检测到的信号形成对应幅度的脉冲信号，并送入中央处理器中计数、分析和处理，还包括一真空单元；
所述真空单元包括一个三通，所述三通一端连接真空表，另外两端分别连接一主管
道；
其中一主管道与探测单元连通，且该主管道上设有阀门；
另一主管道远离三通的一端分为四个自带阀门的支管道，分别一一对应连通真空抽气泵、氦检漏仪和两个气体瓶；
所述探测单元包括一个或多个正比计数器，每个正比计数器仅有一个供气体出入的气体出入口，所述气体出入口上设有阀门，且均能分别通过阀门与对应主管道连通；
所述阀门均与中央处理器相连，由中央处理器控制其开合。作为优选:所述信号获取单元为一路或多路连接电荷灵敏前置放大器的多道幅度脉冲分析器，且为一路时，电荷灵敏前置放大器与一正比计数器的高压端口可拆卸连接，为多路时，多个电荷灵敏前置放大器与多个正比计数器的高压端口一一对应相连，多道幅度脉冲分析器与中央处理器相连。作为优选:所述正比计数器仅有一个气体出入口具体为，所述正比计数器为封闭了一个气口的流气式正比计数器。作为优选:所述正比计数器具体为，包括作为阴极的密封中空金属罩、金属罩内部作为阳极的芯线、固定在金属罩上与芯线连接的高压接头，所述金属罩上仅设有一个与其内部连通的气体出入口。作为优选:所述高压接头位于金属罩一端，所述气体出入口位于金属罩另一端。作为优选:当正比计数器为多个时，每个正比计数器的体积大小各不相同。利用以上气态氚活度测量装置，我们设计了一套气态氚活度测量方法，该方法应用于气态氚活度测量装置，所述装置包括两个气体瓶和数个正比计数器，其中，两个气体瓶，一个为工作气体瓶装PlO气体，一个为样品瓶装氚气或环境气体，所述环境气体为检测环境中带氚的空气，该方法包括以下步骤:
1)探测器的标定；
11.清洁一已知体积的样品瓶；
12.针管注入已知活度的氚气至样品瓶中；
13.静置样品瓶至其中气体扩散均匀；
14将一正比计数器抽真空，并将步骤13得到的气体转移至该正比计数器中；
15.将工作气体瓶中的PlO充入正比计数器内，至一个大气压，静置至混合均匀；
16.加高压，设定测量时间进行测量；
17.测量结束后，将测量结果与理论计算值进行比较，计算出相对探测效率作为标定；
18.清洁正比计数器；
2)未知活度的氚活度测量；
21.利用已知体积的样品瓶收集未知活性的环境气体；
22.将一正比计数器抽真空，充入步骤21中样品瓶内的环境气体；
23.将工作气体瓶中的PlO充入正比计数器内，至一个大气压；
24.设置测量时间，开启高压进行测量；
25.测量结束后，根据标定的探测效率和本次测量得到的计数值，计算出活度值。作为优选:所述步骤11具体为:
Ila.将样品瓶抽真空；
Ilb.充入一个大气压的洁净空气。作为优选:所述18具体为，将正比计数器抽真空，再加入PlO气体，如此反复直至测得正比计数器内的氚气活度接近本底值。作为优选:所述步骤11和12间还包括步骤a:判断已知活度的氚样的活度，总量超过104Bq则进行稀释。作为优选:所述正比计数器抽真空的真空度为IOOPa 500Pa。与现有技术相比，本发明的优点在于:以气态氚活度测量装置为基础，能够高效、快速的测量气态氚的活度，尤其是实现对低活度气态氚活度的准确测量，本发明具有低本底、低探测限，通过精密的真空表可以严格控制充入气体的量，实现更为准确的测量。气态氚活度测量装置利用正比计数器作为探测单元，通过真空单元对正比计数器进行气体的抽出、充入控制，可以更换正比计数器内的工作气体，克服了空气做工作气体时，β粒子相对α粒子在高压下电离的粒子少很多，不利于测量的缺陷，其中，正比计数器只有一个气体出入口进行抽真空，充气的操作，由于只需加高压测量，也无需在正比计数器上开设入射窗口，以上两点有效克服了采用流气式结构气体易泄露的缺陷。真空单元通过三通和阀门实现其连接的各设备，如正比计数器、氦检漏仪、气体瓶、真空抽气泵的连通或阻挡，方便对正比计数器抽真空，或充入气体瓶内的气体，结构简单，操作性强，真空度由高精度的真空表控制。由于正比计数器加高压后输出的信号不可直接测量，所以需要经电荷灵敏前置放大器进行整形后，才能通过多道脉冲幅度分析器进行信号幅度、脉宽的测量，测量后的数据信息送入中央处理器中，通过匹配的软件可实现单次测量、长稳测量、设定时间等功能，同时实现放射性活度实现显示、谱线显示、自动寻峰、谱线加亮、峰面积计算、能量刻度等功倉泛。本方法通过大步骤I利用已知活度的氚对探测器进行标定，计算出探测效率，不受难以得到的标准气体氚样的限定，通过大步骤2对未知活度的氚进行测量，得到计数值，通过计数值和大步骤I中的探测效率，计算出未知活度的氚的活度值。在每个步骤中，均有清洗流程，可以有效除去探测器也就是本发明中正比计数器内残留的氚气，从而降低正比计数器内部的记忆效应，降低本底值和探测下限，保证测量的精确度。本发明能高效、快速的测量气态氚活度，尤其是实现对低活度气态氚活度的准确测量，不受标准氚样的限制，只要是已知活度的氚样，就可以利用来进行标定作为参照，用于未知活度氚气的测量，本发明装置具有低本底，通过精密的真空表可以严格控制冲入气体的量，实现更为准确的测量。
图1为本发明的气态氚活度测量装置结构 图2为本发明步骤I中探测器的标定流程 图3为本发明步骤2中未知活度的氚活度测量流程 图4为不同电压下的计数率值；
图5为低活度氚计算值与测量值比较 图6为高活度氚计算值与测量值比较 图7为表六清洗氚的趋势表。图中:1、三通;2、主管道;3、阀门；4、支管道。
具体实施例方式下面将结合附图对本发明作进一步说明。实施例1:参见图1，一种气态氚活度测量装置，包括探测单元、信号获取单元和中央处理器，所述信号获取单元将探测单元检测到的信号形成对应幅度的脉冲信号，并送入中央处理器中计数、分析和处理，还包括一真空单元；
所述真空单元包括一个三通I，所述三通I 一端连接真空表，另外两端分别连接一主管道2;
其中一主管道2与探测单元连通，且该主管道2上设有阀门3 ；
另一主管道2远离三通I的一端分为四个自带阀门3的支管道4，分别一一对应连通真空抽气泵、氦检漏仪和两个气体瓶；
所述探测单元包括一个或多个正比计数器，本实施例中选用四个，且每个正比计数器的体积大小各不相同，分别为100mL、200mL、300mL、400mL，每个正比计数器仅有一个供气体出入的气体出入口，所述气体出入口上设有阀门3，且均能分别通过阀门3与对应主管道2连通；所述阀门3均与中央处理器相连，由中央处理器控制其开合；
所述信号获取单元为一路连接电荷灵敏前置放大器的多道幅度脉冲分析器，其中，电荷灵敏前置放大器与一正比计数器的高压端口可拆卸连接，多道幅度脉冲分析器与中央处理器相连。由于正比计时器仅有一个供气体出入的气体出入口，可以通过以下两种方式实现，其一，将具有两个气口的流气式正比计数器的气口封闭一个，仅留下一个气口作为气体出入口，实现气体的抽出、充入等操作；
另外一个作为气体出入口，其二，所述正比计数器具体为，包括作为阴极的密封中空金属罩、金属罩内部作为阳极的芯线、固定在金属罩上与芯线连接的高压接头，所述金属罩上仅设有一个与其内部连通的气体出入口，所述高压接头位于金属罩一端，所述气体出入口位于金属罩另一端。本装置是氚活度测量方法的硬件基础，在测量时，通过真空单元先将正比计数器抽成真空状态，再向其中充入样品气体进行测量、或充入Pio气体等进行冲洗，能有效降低环境本底干扰，实现测量的低本底、低探测限，有效保证探测的精确度，实现低活度气态氚的精确测量。在利用本发明进行高压测试时，需要针对具体设备，进行多点电压测试，一般情况下，电压越低，计数越偏小，而电压越高，则越容易出现信号畸变，所以，需要找出最合适的操作电压。例如，选取体积大小为IOOml的正比计数器，加入约IOOOBq的氚气体，混合PlO工作气体后进行测量，高压从1500V到2000V，步进100V进行调整，测量结果参见下图的图4。
由图4可见:一定氚在不同电压下计数率的变化见左图，1900V电压下计数率偏低，1900V电压上计数率猛增，因此在此选择1900V高压作为探测电压。图5、图6中，测量值是通过本发明测量所得的数值，而计算值为理论计算所得的数值。由图5可知，本发明对低活度气态氚随氚含量的增加呈现一定的线性变化，由图6可知，本发明对于极高活度的氚样则无法呈现线性，随着氚样的增加，计数率接近正比计数器测量上限，继续增加氚样则计数率无明显变化，见图C。可见本装置能实现对低活度氚样的有效测量。而对于高浓度、高活度氚，只需要进行稀释即可利用本发明进行测量。现在，在1900V的高压下，多次测量的本底总计数率和探测限计算结果如表I所示:
表1:1900V下测量的本底计数率及探测限
权利要求
1.一种气态氚活度测量方法，其特征在于:该方法应用于气态氚活度测量装置，所述装置包括两个气体瓶和数个正比计数器，其中，两个气体瓶，一个为工作气体瓶装Pio气体，一个为样品瓶装氚气或环境气体，所述环境气体为检测环境中带氚的空气，该方法包括以下步骤: 1)探测器的标定；洁一已知体积的样品瓶；管注入已知活度的氚气至样品瓶中；置样品瓶至其中气体扩散均匀； 14将一正比计数器抽真空，并将步骤13得到的气体转移至该正比计数器中；工作气体瓶中的PlO充入正比计数器内，至一个大气压，静置至混合均匀；高压，设定测量时间进行测量；量结束后，将测量结果与理论计算值进行比较，计算出相对探测效率作为标定；洁正比计数器； 2)未知活度的氚活度测量；用已知体积的样品瓶收集未知活性的环境气体；一正比计数器抽真空，充入步骤21中样品瓶内的环境气体；工作气体瓶中的PlO充入正比计数器内，至一个大气压；置测量时间，开启高压进行测量；量结束后，根据标定的探测效率和本次测量得到的计数值，计算出活度值。
2.根据权利要求1所述的气态氚活度测量方法，其特征在于:所述步骤11具体为: Ila.将样品瓶抽真空； Ilb.充入一个大气压的洁净空气。
3.根据权利要求1所述的气态氚活度测量方法，其特征在于:所述18具体为，将正比计数器抽真空，再加入Pio气体，如此反复直至测得正比计数器内的氚气活度接近本底值。
4.根据权利要求1所述的气态氚活度测量方法，其特征在于:所述步骤11和12间还包括步骤a:判断已知活度的氚样的活度，总量超过104Bq则进行稀释。
5.根据权利要求1所述的气态氚活度测量方法，其特征在于:所述正比计数器抽真空的真空度为IOOPa 500Pa。
全文摘要
本发明公开了一种低活度的气态氚活度测量方法，该方法应用于气态氚活度测量装置，该方法包括对气态氚样的采集，以及没有标准气态氚样时对测量结果的标定，以及利用标定结果，实现对未知活度的气态氚样进行活度测量。对高活度的氚样，选用不同体积的缓冲瓶将氚样进行稀释。测量结束后，根据测量的活度采用不同方法对正比计数器进行清洗，尽量减小残留气态氚对正比计数器的记忆效应。本发明能够有效利用已知活度的氚样进行标定，实现对不同活度氚样的有效测量，得到更为精确的活度值，提高了低本底气态氚活度测量方法的准确性。
文档编号G01T1/178GK103091696SQ201210363198
公开日2013年5月8日 申请日期2012年9月26日 优先权日2012年9月26日
发明者庹先国, 成毅, 连晓雯, 周国家, 宋茜茜 申请人:成都理工大学